1 引　言

大气气溶胶影响区域空气质量、人类健康、区域和全球气候（Wang，et al，2016；Li，et al，2017）。近年来，虽然中国政府实施了严格的污染减排政策，但是很多地区细颗粒物（Particulate Matter，PM）浓度仍然超过国际卫生组织设定的健康标准，高PM_2.5（空气动力学直径小于2.5 µm的细颗粒物）浓度的空气污染事件依然时有发生，特别是在华北平原（张美根，2005；庞杨等，2013；王跃思等，2014；王自发等，2014；张小曳，2014；蒋伊蓉等，2015）。气溶胶模式模拟研究也逐渐成为了科研热点和业务发展新方向（Rodwell，et al，2008；Mulcahy，et al，2014）。目前大气化学模式研究大多集中于严重污染过程频发的秋冬季（张人禾等，2014；Wang，et al，2014；Zhang，et al，2015），对于初秋时（9月下旬至10月底）的模式模拟性能认知较少，实际上秋季的污染也比较严重，污染事件中气溶胶浓度峰值也比较高（Yang，et al，2015）。近年来，随着冬季污染减排力度的不断增强和冬季极端污染事件的减少，秋季大气污染事件越来越受到重视，亟需开展秋季气溶胶模拟和研究。

在现有的模式研究中，大多采用天气预报模式（如WRF）与化学模式相结合，实现气溶胶与气象的在线耦合（如WRF/Chem）用于开展污染天气过程和污染物浓度的模拟分析（Crippa，et al，2019）。大气化学模式中气溶胶模拟受化学机理表达、气象初始/边界条件、化学边界/初始条件以及排放输入等多方面不确定性的影响，模拟偏差较大（Ma，et al，2019）。

为了能更好地开展气溶胶模拟研究，需要开展相关资料同化工作以改进模式的初始状态（朱江等，2018）。气象资料同化现已发展比较成熟，能够较好地提高模式气象场变量模拟效果（薛纪善，2009；熊春晖等，2013；陈耀登等，2014）。相较而言，由于观测资料的稀少和气溶胶多物种多组分表达的复杂性，气溶胶资料同化起步较晚。Niu等（2008）和Wang等（2013）开发了针对GRAPES/CUACE_dust的沙尘三维变分同化系统。美国国家环境预报中心（NCEP）格点统计差值（GSI）三维变分（3DVAR）同化（DA）系统能够同化气溶胶光学厚度（AOD），并用于WRF/Chem模式预报（Grell，et al，2005；Liu，et al，2011）。Li等（2013）和Zang等（2015，2016）针对WRF/Chem模式中的MOSAIC气溶胶方案，发展了包括PM_2.5中有机碳、无机碳、硝酸盐、硫酸盐和其他气溶胶组分的三维变分同化系统，可以实现对PM_2.5总量及其分量观测资料的直接同化。靳璐滨等（2016）同化了地面PM_2.5和PM₁₀观测资料，显著改进了初始场并且对预报场也起到了正效应，正效应可以持续20 h以上。Chen等（2019）研究表明，在同化地面PM_2.5观测资料后，同化试验显著降低了2015—2017年中国冬季PM_2.5浓度的预报偏差。

另外，气溶胶和气象因子是一个相互影响的体系，当污染物排放不发生显著变化时，气象条件是影响PM浓度的重要因素（Zheng，et al，2019）。气象条件的变化对污染天气过程的发展产生动力和热力作用，影响污染物的生成和输送（张人禾等，2014）。如，相对湿度（RH）在60%—100%范围内是快速非均相反应导致出现PM_2.5浓度峰值的重要因素（Chen，et al，2016）；低压场或弱气压场、低的混合层高度、近地表逆温和温度露点差小有利于污染天气的发生和维持（王跃思等，2014）；弱风场不利于污染物的垂直扩散，导致污染物的本地积累和气溶胶浓度的升高（Zhang，et al，2014），而高浓度污染气团向下风向输送又带来了污染的区域传输（张艳等，2010；刘琳等，2017）。

相比冬季大范围静稳条件下的污染堆积过程，初入秋时气象条件更加复杂，也更加局地化。如处在复杂地形下的京津冀地区，从夏季到冬季的大气环流变化从10月开始发生，导致从9月到10月大气扩散条件变差，也带来入秋后气溶胶污染事件的发生（Yin，et al，2019），因而相比冬季气溶胶模拟，气象条件模拟的不确定性也进一步带来秋季气溶胶模拟的偏差。虽然近年气象资料同化和气溶胶资料同化的模式研究取得了较多成果，但多集中于冬季，并且现有的大多数研究中气溶胶资料同化和气象资料同化是分开的，很少考虑气象-气溶胶条件在线模拟和同时同化。

因此，文中将重点讨论气象与气溶胶资料联合同化对气象要素预报的影响，以及对大气化学模式中气溶胶变量预报产生的影响。文中基于WRF/Chem-GSI资料同化系统，选取2015年10月污染过程开展秋季气溶胶模拟和资料同化研究，评估WRF/Chem模式中MOSAIC化学机制对秋季气溶胶的模拟效果、地面PM_2.5观测资料同化和气象常规观测资料同化对地面PM_2.5浓度模拟的改进效果；并以京津冀地区为重点分析了在气溶胶资料同化基础上增加气象因子同化对PM_2.5污染过程模拟产生的影响，对气象因子同化所起作用及局限性进行了探讨。

2 模式介绍、资料说明和试验设计 2.1 大气/化学耦合模式

采用区域大气动力-化学耦合模式WRF/Chem v3.6.1，该模式是由美国国家大气海洋局（NOAA）地球系统研究实验室（ESRL）、美国国家大气研究中心（NCAR）以及许多其他机构合作开发的（Grell，et al，2005）。使用WRF/Chem耦合多物种多粒径段MOSAIC气溶胶机制，按粒径分为4档（1：0.039—0.1 μm，2：0.1—1.0 μm，3：1.0—2.5 μm，4：2.5—10 µm），前3档粒径范围内的8个物种（24个变量）构成PM_2.5总浓度。针对中国重污染地区高湿度下无机盐气溶胶快速生成过程，Chen等（2016）在原有MOSAIC气溶胶模块中新增3条非均相反应路径：SO₂-to-H₂SO₄和NO₂/NO₃-to-HNO₃，提高了对PM_2.5和无机盐气溶胶组分的模拟能力，本研究中亦采用了这3条新增路径。

模式水平网格间距为40.5 km、网格数为121×121，模拟区域（ALL）覆盖了中国大部分地区及周边地区（图1），垂直方向从地面延伸到10 hPa，分为57层。排放源清单使用的是2010年中国多分辨率排放（MEIC）清单，该数据原始网格间距是0.25º×0.25º，已处理成与模式网格间距匹配（40 km）。2010年排放清单与模拟时段2015年有一定时间差，但考虑到这套清单是唯一一套公开可得的排放数据，未对清单进行更新。其他主要参数方案和机制说明见表1。

2.2 资料同化系统

研究采用GSI和WRF/Chem耦合同化系统（Chen，et al，2016），该系统通过结合观测数据（逐6 h常规气象和地面PM_2.5浓度观测资料）和网格背景场（由WRF/Chem预报6 h得到），计算出最合适的“分析场”。GSI同化系统中，通过最小化标量代价函数（J（x））来确定分析向量x，J（x）由式（1）给出

$ J\left({{x}} \right) = \frac{\,1\,}{\,2\,}{\left({{{x}} \!-\! {{{x}}_{\rm{b}}}} \right)^{\rm{T}}}{{{B}}^{ - 1}}\left({{{x}} \!-\! {{{x}}_{\rm{b}}}} \right) + \frac{\,1\,}{\,2\,}{\left[ {H\left({{x}} \right) \!-\! {{y}}} \right]^{\rm{T}}}{{{R}}^{ - 1}}\left[ {H\left({{x}} \right) \!-\! {{y}}} \right] $

(1)

式中，x_b为背景场矢量，T为对矢量矩阵进行转置，y为观测场矢量，H为潜在的非线性“观测算子”，它将模型网格点值插值到观测位置，并将模式预报量转换为观测量。B为背景误差协方差矩阵，分析中用于背景场误差和观测误差权重。文中利用NMC方法（Parrish，et al，1992），基于2015年10月1个月的WRF/Chem预报，计算背景误差协方差统计量；R为观测误差协方差矩阵，包含测量误差和代表性误差，分析中用于观测场权重，测量误差ε₀由下式得出

$ {\varepsilon _0} = 1 + 0.0075{M_{{\rm{P}}{{\rm{M}}_{2.5}}}} $

(2)

式中， ${M_{{\rm{P}}{{\rm{M}}_{2.5}}}} $ 表示PM_2.5浓度观测值（μg/m³）。代表性误差（ε_r）反映了前向算子和模型网格到观测位置插值的不准确性，由下式得出

$ {\varepsilon _{\rm r}} = \gamma {\varepsilon _0}\sqrt {\frac{{\Delta {{X}}}}{{{L}}}} $

(3)

式中，γ为可调参数，文中设置为0.5，ΔX为格点间距40 km，L为观测影响半径2 km。总PM_2.5观测误差 $ {\varepsilon _{{\rm{P}}{{\rm{M}}_{2.5}}}}$ 由下式计算得出

$ {\varepsilon _{{\rm{P}}{{\rm{M}}_{2.5}}}} = \sqrt {\varepsilon _0^2 + \varepsilon _{\rm r}^2} $

(4)

GSI系统从GOCART气溶胶机制更新为MOSAIC-4BIN气溶胶机制，分析变量是各网格点上24个MOSAIC气溶胶变量的三维质量混合比。PM_2.5由3种不同粒径的8种化学物质根据式（5）计算质量浓度，公式如下

$\begin{split} {M_{{\rm{PM}}_{2.5}}} =& {\rho _{\rm{d}}}\sum\limits_{i = 1}^3 \Big[ {{\rm{BC}}_i} + {\rm{OC}}_i + {\rm{SO}}_{4i} + {\rm{NO}}_{3i} +\\& {\rm{NH}}_{4i} + {\rm{CL}}_i + {\rm{NA}}_i + {\rm{OIN}}_i \Big] \end{split} $

(5)

式中， $ {M_{{\rm{P}}{{\rm{M}}_{2.5}}}} $ 为PM_2.5浓度（μg/m³）， $ {\rho _{\rm{d}}} $ 代表将模式变量单位μg/kg转换为与观测单位μg/m³一致的系数；i为粒径分档数，BC_i为黑碳（μg/kg）；OC_i为有机碳（μg/kg）；SO_4i为硫酸盐（μg/kg）；NO_3i为硝酸盐（μg/kg）；NH_4i为铵盐（μg/kg）；CL_i为氯化物（μg/kg）；NA_i为钠盐（μg/kg）；OIN_i为其他无机物（μg/kg）。在干燥空气中计算所有变量的浓度，并仅考虑1（0.039—0.1 µm）、2（0.1—1.0 µm）和3（1.0—2.5 µm）档的气溶胶粒径。

2.3 试验设计

选取NCEP的1°× 1°全球再分析数据作为气象初始条件和边界条件，该数据为来自全球数据同化系统（GDAS）的逐6 h格点数据。用到的常规气象观测资料有NCEP全球高空和地面天气观测（ADP Global Upper Air and Surface Weather Observations）和全球电信系统（GTS）的地面常规观测资料。PM_2.5浓度逐时观测数据来自中国国家环境监测总站（CNEMC），在模拟区域中所有1600多个监测点经质量控制和剔除缺测后的有效观测数据均用于统计评估。试验模拟时段为2015年9月27日00时到11月1日00时（世界时，下同），其中前5 d被视为起转时间，不进行分析。在同化试验中，气溶胶自初始时刻冷启动后，一直进行6 h循环同化，并且分析时刻向后进行6 h预报，而气象初始条件和边界条件（IC/BC）使用FNL再分析资料提前6 h冷启动后，6 h预报结果更新气象场的初始/边界条件，在此过程中气溶胶浓度一直在积累，每6 h的气象条件更新保证了预报过程中气象因子对气溶胶影响时长为6 h。通常气溶胶资料同化试验中，从大气环境角度出发，侧重后续空气质量预报能力的试验通常会开展48—72 h预报以做检验。本研究中主要侧重气象-气溶胶在线模拟和同时同化，侧重二者在气象预报框架下的相互影响，因而采用了6 h的同化周期和预报时效，所有的检验分析也均采用了6 h预报结果。试验流程如图2所示。

为了分析气溶胶和常规气象资料联合同化对PM_2.5浓度模拟结果的影响，设计了4组对比试验，分别为：NO_DA（R1，不同化任何观测资料）、MET_DA（R2，仅同化常规气象观测资料）、AER_DA（R3，仅同化地面PM_2.5观测资料）和MET+AER_DA（R4，同时同化常规气象和地面PM_2.5观测资料）。

3 模拟和同化结果评估

分析和评估变量包括近地面气象要素（2 m气温（T₂），2 m相对湿度（RH₂）、10 m风（V₁₀））和气溶胶变量（地面PM_2.5浓度）。

3.1 近地面气象要素

表2为2015年10月各组试验6 h近地面气象要素（T₂、RH₂、V₁₀）预报结果与观测的相关系数、偏差以及均方根误差。可以看出，NO_DA试验对T₂、RH₂和V₁₀的变化趋势模拟较好。T₂模拟结果与观测的相关系数在全模拟区平均超过0.95，华北平原地区为0.88；RH₂模拟结果与观测的相关系数超过0.8，但RH₂值普遍存在低估，平均低估大约15%；华北平原地区V₁₀的模拟与观测相关系数只有0.72，V₁₀值存在大于1 m/s的系统性高估，模拟不准确可能与模式分辨率较低有一定关系。

结合表2，分析NO_DA和MET_DA试验逐6 h模拟结果（图3）。相较于NO_DA、MET_DA整个模拟区域的T₂偏差减小了0.27℃，RH₂偏差减小了0.2个百分点，V₁₀偏差减小了0.03 m/s。华北平原地区T₂偏差减小了0.31℃；RH₂偏差减小了1.27个百分点；V₁₀偏差减小了0.23 m/s，相关系数提高1%。虽然统计数据变化不明显，但从图3来看，气象资料同化对RH₂和V₁₀极值和时序变化仍然起到了一定作用。相比于模拟区域平均，华北平原地区的RH₂和V₁₀的时序变化表现出更为明显的局地性和复杂性，故气象资料同化带来的正面影响也更加明显。从AER_DA和MET+AER_DA的结果可以看出，地面PM_2.5资料同化通过气溶胶-辐射作用的变化，在6 h的时间窗口内对气象变量预报结果产生了一些影响，但是在偏差方向上没有带来正负的变化。

3.2 地面PM_2.5浓度

从地面PM_2.5浓度水平分布（图4）可以看出，2015年10月PM_2.5高浓度主要出现在华北平原以及长江中下游地区，观测结果显示月平均PM_2.5浓度极大值超过140 μg/m³，大部分地区（除华南地区和西北地区）的月平均浓度达到60—80 μg/m³，远高于世界卫生组织的指导值。

分析2015年10月逐6 h预报结果时序（图5），NO_DA试验可以再现地区高浓度，在华北平原地区模拟出4次高值过程：4—8日、13—18日、19—21日、22—24日，与观测的相关系数为0.59，但在浓度峰值附近有明显高估，尤其是华北平原、长江中下游平原和东北地区比较明显，整个模拟区域高估26.88 μg/m³，可能与排放清单未考虑近年来的污染减排带来的排放高估有关。西北地区相关系数只有0.33，平均低估36.88 μg/m³，这可能是由于排放清单未考虑近年来西部大开发带来的排放数据低估导致模拟浓度过低。

相较NO_DA试验，MET_DA试验中长江中下游平原地区（10月17—19日）、华南地区（10月17—25日）和西南地区（10月13—25日）PM_2.5浓度的高估均有所降低，而华北平原地区（10月13—19日）、长江中下游平原地区（10月11—16日）、西南地区（10月5—8日）PM_2.5浓度提高，但是在峰值出现时间上与观测更加接近，气象条件的变化影响了PM_2.5高浓度过程的出现和发展。表3统计表明，MET_DA试验相较NO_DA试验主要提高了地面PM_2.5模拟结果与观测的相关，除西南和西北地区之外，其他分析地区相关系数相较NO_DA试验提高2%—6%，偏差没有得到较好的订正。

AER_DA试验和MET+AER_DA试验中（图5），PM_2.5浓度平均值与观测的变化和强度都比较接近。西北地区PM_2.5模拟浓度得到明显提高，其他地区的浓度模拟结果高估也得到了较好的订正。表3统计结果表明，AER_DA试验比NO_DA试验在整个模拟区域相关系数提高了0.28，偏差减小了26.31 μg/m³，均方根误差减小了29.4 μg/m³，6个子分析区域在加入地面PM_2.5观测资料同化后，相关系数提高0.25以上，偏差绝对值减小到6 μg/m³以内，均方根误差减小到10 μg/m³以内。MET+AER_DA试验模拟结果最好。

4 联合同化的影响诊断分析

实际上，PM_2.5污染与不利气象条件密切相关，本节分别从水平分布相关、时间序列相关、污染过程分析3个方面对气象-气溶胶联合同化的影响展开讨论。

为更好地对结果进行分析，用MET_DA−NO_DA 表示MET_DA试验结果减去NO_DA试验结果，可以看作是模拟过程中气象资料同化对PM_2.5模拟的作用，主要侧重分析气象因子同化后，各气象参数的变化如何影响气溶胶及二者的相关关系；用MET+AER_DA−AER_DA表示 MET+AER_DA试验结果减去AER_DA试验结果，主要反映在同化地面PM_2.5观测资料基础上加入气象资料同化的作用，即考虑气溶胶浓度初始场得到观测修正之后，额外加入气象同化后带来的真实气溶胶浓度变化，特别是污染过程的变化。

4.1 水平分布相关

6 h预报结果整月平均差异（图6）显示，两组近地面气象要素差异的变化趋势和强度相近。T₂总体呈上升趋势，大多上升幅度为0—0.15℃，广西和云南有大值中心，可以升高0.4℃；除研究区域北部和东部少数地区外，大部分地区RH₂呈现上升趋势，特别是华北、重庆以及中东部地区；V₁₀在沿海地区明显减小，在广东和广西南部有0.5—1 m/s的负值中心。如表2所示，同化后偏差减小，更接近观测。

分析NO_DA试验和AER_DA试验基础上开展气象同化带来的PM_2.5浓度变化水平分布（图7）。MET_DA−NO_DA（图7a）表明PM_2.5变化水平分布与气象要素变化具有紧密的相关：华北和中东部地区浓度提高，对应T₂和RH₂的提高，V₁₀减小或者变化较小；西北地区和东部局部地区有浓度降低，对应RH₂下降和V₁₀增大。MET+AER_DA−AER_DA（图7b）与MET_DA−NO_DA（图7a）相比，PM_2.5浓度变化的空间分布相近，并且呈现出更多细节的局地特征，与RH₂变化的空间分布更加匹配；说明在PM_2.5同化基础上增加气象资料同化，模式模拟PM_2.5可能对RH₂变化更为敏感，与目前所观测到的结果一致。

同时这也说明，PM_2.5浓度不同，同化气象要素所起的作用也会不同：由于排放源高估，与AER_DA相比，NO_DA的PM_2.5模拟浓度明显高估（图4），MET_DA结果在整个时段进一步高估40 μg/m³，而加入地面PM_2.5资料同化实现浓度场纠正后，气象资料同化（图6b）作用在华北平原地区的影响小于10 μg/m³，整体影响平均减小25 μg/m³左右（图7c），气象资料同化作用也更趋近于真实。

4.2 时间序列相关

由于华北平原地区PM_2.5浓度变化明显，重点分析该地区2015年10月13—25日气象常规观测资料同化对PM_2.5浓度模拟影响以及近地面气象变量差异的时间序列（图8）。根据图8a中NO_DA模拟结果选取3个分析时段（P1：2015年10月15日12时—17日18时、P2：2015年10月18日18时—21日06时和P3：2015年10月22日06时—24日00时）的3次高值过程做进一步分析（图8a—f）。

P1过程中，MET_DA相较NO_DA，华北平原地区PM_2.5浓度有明显提高，最大值超过100 μg/m³；但MET+AER_DA相较AER_DA，PM_2.5浓度提高，最大值只有15 μg/m³。对应时段内T₂提高0—0.5℃，与观测相比误差减小0.36℃，RH₂提高0%—8%，与观测相比误差减小2.4%，V₁₀的变化不明显，T₂和RH₂的改进是导致PM_2.5浓度升高的主要原因。虽然MET_DA提升了气象参数准确性，但由于排放高估，导致了气象预报得到改进后反而PM_2.5浓度的高估误差进一步增大，而MET+AER_DA则是在PM_2.5资料同化基础上修正气象场，因而得到气象-气溶胶的最优模拟结果。从图8d—f可以看出，在6 h时间窗口内，近地面气象条件差异受地面PM_2.5资料同化影响较小，故只对MET_DA与NO_DA的差异进行定量描述。

P2过程中，观测显示高值过程出现在20日00时前后，之后出现浓度下降，但是在NO_DA中峰值出现时间在21日12时前后，与观测相比存在明显的迟滞。在此过程中，MET_DA相较NO_DA，在观测到的峰值出现前期，T₂升高近1℃，RH₂升高2%—6%，V₁₀前期减小，而在观测到的浓度下降期V₁₀增大。因此，峰值前期气象变化有利于污染生成和累积，而浓度下降期风速增大也可能意味着清除过程的来临。这说明在NO_DA试验中很可能是由于气象条件模拟的不准确带来了高值过程和后续清除过程模拟的迟滞，因而MET_DA能够在准确的时间点再现这个污染过程。与P1过程相似，排放高估带来了PM_2.5浓度绝对误差的增大，在MET+AER_DA中PM_2.5浓度量级和污染过程推进能够更准确地再现。

P3过程中观测没有高值过程，但是NO_DA和MET_DA模拟结果有一次超过150 μg/m³虚假增加过程，PM_2.5浓度模拟结果也比较接近，这可能是由于进入到10月中下旬污染预警和减排监控力度加强的阶段后，模式中排放不确定性更大，而这期间的气象变量变化不大导致。这说明，当气象条件变化不明显且排放不确定性较大时，仅通过气象资料同化很难较好地再现污染天气过程，需要借助气溶胶资料同化来实现模拟结果纠正，联合两种资料同化取得了较好的模拟效果。

在这3次过程中气象资料同化导致PM_2.5浓度变化较大时段与模拟高值过程对应，说明气象条件变化对高浓度过程影响更加显著。总体而言，气象资料同化更好地反映了污染推进过程，PM_2.5浓度变化与RH₂和T₂的变化成正相关，与V₁₀成负相关。为了更好地说明气象条件变化对PM_2.5浓度的影响，对华北平原地区变化明显的P1和P2过程展开进一步分析。

4.3 华北平原区域过程分析

P1过程中（图9），京津冀地区RH₂大幅度升高，并且在湿度升高区域有风场的汇合，散度减小0—3.6×10⁻⁵ s⁻¹，PM_2.5浓度升高超过30 μg/m³，河南以辐散为主，大范围增加−2.4 ×10⁻⁵ s⁻¹，但是有RH₂升高大值中心，有利于PM_2.5浓度升高，但风场有利于污染物的扩散。山东中北部地区RH₂降低1%—3.6%，MET_DA试验相较NO_DA试验的PM_2.5浓度升高，而MET+AER_DA试验相较AER_DA试验的PM_2.5浓度升高较小甚至降低，说明加入PM_2.5资料同化后，气象条件的变化与PM_2.5浓度的变化得到更好对应。P2过程中（图10），MET_DA试验相较NO_DA试验在京津冀地区PM_2.5浓度仍有明显的提高，从V₁₀的变化可以看出，京津冀周边地区（尤其是山东和河南地区）向本地有着明显的输送，导致了京津冀地区PM_2.5浓度的提高以及山东地区PM_2.5浓度的降低。河南和河北交界带附近散度值减小0—4.8×10⁻⁵ s⁻¹，对应PM_2.5浓度升高。

总体来说，湿度增加大值中心和风场辐合位置与地面PM_2.5浓度升高大值中心的位置较为对应。当二者同时起到增加或减少作用时，对PM_2.5浓度的影响更加显著。当二者作用相反时，影响可能变得较弱或者不明显。联合同化方案能够让气象条件变化对地面PM_2.5浓度的强度和范围影响表达更加准确。

5 结　论

利用WRF/Chem模式（MOSAIC化学机制）开展了2015年10月PM_2.5浓度模拟，并使用GSI同化系统设计了3组逐6 h同化对比试验，分析常规地面气象资料同化、地面PM_2.5资料同化和两种资料联合同化方案对地面PM_2.5浓度6 h模拟结果的影响。主要结论为：

WRF/Chem模式可以在一定程度上再现秋季的污染天气过程，但是PM_2.5浓度模拟准确度受排放清单不确定性影响：华北平原和中东部地区呈浓度高估，主要是由于近年来污染减排政策实施带来的排放削减未纳入模式，与此相反，由于西部大开发带来的新污染源增加未体现在排放清单中，故西北地区模拟浓度存在低估。

单独同化PM_2.5观测资料，西北地区排放源缺失导致的模拟浓度过低得到较好的订正，华北平原地区、长江中下游平原地区PM_2.5高浓度地区的模拟高估也得到降低，并且显著提高了模式结果与观测的相关系数。

单独同化气象资料能够有效修正由于气象条件模拟不准确带来的PM_2.5浓度峰值及清除过程模拟的迟滞或错峰问题，在对华北平原地区过程分析中，主要表现为湿度升高，对应着PM_2.5浓度升高；风场辐合，汇合地区PM_2.5浓度一般情况下是升高的。气象资料同化在改进气象变量模拟效果的同时，也改进了PM_2.5浓度的模拟，期间RH₂和V₁₀的变化起主要作用。因此，在模拟高污染天气过程发生、发展时，需要关注气象条件和天气形势的模拟对PM_2.5浓度模拟的影响。

联合同化试验表明，在PM_2.5观测资料同化基础上，气象资料同化带来的气象条件变化对PM_2.5浓度模拟影响表达更加准确，气象因素对PM_2.5浓度的影响与PM_2.5浓度本身有关，PM_2.5浓度高，则影响大。在本次过程分析中，气象条件变化基本相同情况下，PM_2.5浓度模拟结果平均超过300 μg/m³时，气象资料同化影响可以达到80 μg/m³；经过地面PM_2.5观测资料同化后，模拟浓度降低到130 μg/m³，因气象因素影响降低15 μg/m³。因此，在大气化学耦合模式模拟研究中，有必要开展联合气溶胶观测资料和气象资料同化研究，在利用气溶胶资料进行浓度再现的基础上，关注气象条件和天气形势的模拟再现对PM_2.5浓度模拟的影响，以达到气象-气溶胶的最优表达。

气象-气溶胶联合资料同化，能更加准确地模拟中国秋季气溶胶污染过程，为更好地开展污染成因和在气象预报框架下开展气象-气溶胶相互影响提供研究基础。但是，也需要指出，导致WRF/Chem模式对秋季气溶胶模拟不准确的原因有很多，比如模式配置、排放清单和化学机理等。文中只对模型的气象-化学初始条件和气象边界条件进行了研究，其他方面的分析有待今后的工作中进一步深入。