气象学报  2017, Vol. 75 Issue (6): 996-1010   PDF    
http://dx.doi.org/10.11676/qxxb2017.071
中国气象学会主办。
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周述学, 王兴, 弓中强, 石春娥. 2017.
ZHOU Shuxue, WANG Xing, GONG Zhongqiang, SHI Chune. 2017.
长江三角洲西部地区PM2.5输送轨迹分类研究
Transport patterns of PM2.5 in the western Yangtze River Delta district, China
气象学报, 75(6): 996-1010.
Acta Meteorologica Sinica, 75(6): 996-1010.
http://dx.doi.org/10.11676/qxxb2017.071

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2017-03-02 收稿
2017-05-27 改回
长江三角洲西部地区PM2.5输送轨迹分类研究
周述学1,2, 王兴3, 弓中强4, 石春娥1,2     
1. 安徽省气象科学研究所, 安徽省大气科学与卫星遥感重点实验室, 合肥, 230031;
2. 寿县国家气候观象台, 寿县, 232200;
3. 合肥市气象局, 合肥, 230000;
4. 安徽省气象台, 合肥, 230031
摘要: 长三角4个省会(直辖市)城市(上海、南京、合肥、杭州)中,合肥与南京的PM2.5浓度演变有较高的一致性。应用聚类分析的方法对2013-2015年合肥非降水日(日降水量低于10 mm)100 m高度(代表近地层)和1000 m高度(代表边界层中上部)的72 h后向轨迹进行分类,结合合肥2013-2015年PM2.5日均浓度资料,探讨近地层和边界层中上部输送轨迹与长三角西部PM2.5浓度的关系。近地层和边界层中上部分别得到7组和6组不同的后向轨迹;不同输送轨迹对应的PM2.5浓度、重污染(重度以上污染,PM2.5日均浓度大于150 μg/m3)天数、能见度、地面风速、相对湿度等都有显著不同,尤其是在近地层。100 m高度,平均长度最短、来向偏东的轨迹组对应的PM2.5浓度均值最高(约是组内均值最低值的2倍)、重污染天数最多,且占比最高(30%),重污染日对应的气流在过去72 h下降高度均值仅28 m,明显低于其他PM2.5污染等级日;来向偏西北、长度较短的轨迹组,PM2.5浓度均值和重污染天数为第2高,这一类轨迹占比14%,气流到达本地前存在明显的下沉运动,反映了远距离输送加剧本地PM2.5重污染的特征。这两类轨迹常对应PM2.5日均浓度的上升。PM2.5平均浓度最低的2个轨迹组分别是来自东北和西南的较长轨迹组,所占比例分别为6.4%和10.3%,这2类轨迹往往对应着PM2.5日均浓度下降。1000 m高度的结果与100 m高度结果类似,但PM2.5平均浓度的组间差异不及100 m高度,与2001-2005年PM10浓度与输送轨迹的关系不同。对3 a中84个重污染日两个高度的后向轨迹进行聚类,近地层和边界层中上部各得到7类和6类PM2.5重污染日的天气形势。近地层92%的重污染日对应的海平面气压形势场上,从华北到华东属于均压区,气压梯度小,轨迹来向以偏东到偏北方向为主,垂直方向延伸高度在950 hPa以下。1000 m高度,77%的重污染日属于相对较短的轨迹组,对应的850 hPa高度场特征为从中国西北(新疆)到东南受高压控制,长三角或位于高压底部,或位于两高压之间的均压区。这对PM2.5浓度预报有较好的指示意义。
关键词: 长三角西部     后向轨迹     聚类分析     天气形势     PM2.5浓度    
Transport patterns of PM2.5 in the western Yangtze River Delta district, China
ZHOU Shuxue1,2, WANG Xing3, GONG Zhongqiang4, SHI Chune1,2     
1. Anhui Institute of Meteorological Sciences, Key Laboratory for Atmospheric Sciences and Remote Sensing of Anhui Province, Hefei 230031, China;
2. Shouxian National Climatology Observatory, Shouxian 232200, China;
3. Hefei Meteorological Bureau, Hefei 230041, China;
4. Anhui Meteorological Observatory, Hefei 230031, China
Abstract: The variations of daily PM2.5 concentration in the two capital cities (Hefei and Nanjing) in western Yangtze River Delta district are highly correlated. To investigate the impact of transport pattern on PM2.5 concentration in this area, the cluster analysis was used to categorize the daily 72 h back trajectories of Hefei at 100 m above ground level (AGL), which represents near surface, and 1000 m AGL, which represents the mid-high level of the boundary layer, on days with rainfall lower than 10 mm during 3 a period from 2013 to 2015. The back trajectories were divided into seven groups at 100 m and six groups at 1000 m. The relationship between PM2.5 concentration and the transport pattern was studied based on the results of cluster analysis in combination with daily averages of PM2.5 concentration, horizontal visibility, surface wind speed and relative humidity at ground level. The results are as follows: (1) The statistical results of PM2.5 concentration, visibility, wind speed, and relative humidity in different clusters were evidently different at both 100 and 1000 m levels. (2) At 100 m, the highest cluster-mean PM2.5 concentration, which was almost double of the lowest value, the severe PM2.5 pollution (daily mean PM2.5 concentration >150 μg/m3) and the lowest daily average visibility were found in the cluster with the shortest cluster-mean trajectory mainly coming from the east. More than 60% of total severe pollution days fell within this cluster, which accounted for about 30% of total days (the biggest percentage among all clusters). The air mass in this cluster moved to the studied area with very weak descending motions during the past 72 h, especially in those severe pollution days, the averaged descending height was only 28 m. The second highest daily mean PM2.5 concentration and the number of severe PM2.5 pollution days fell within the cluster with short trajectories from the northwest. The trajectories in this cluster accounted for 14% of the total. In thisv cluster, the air mass moved to the studied area with evident downward motion, indicating that the long-range transport of pollutants intensified local PM2.5 pollution. According to daily changes in PM2.5 concentration, the above two clusters usually corresponded to increasing daily average PM2.5 concentration. The two clusters with the lowest cluster-mean PM2.5 concentration had long trajectories from the northeast and southwest, which accounted for 6.4% and 10.3% of the total. They corresponded to decreasing daily average PM2.5 concentrations. (3) The results of statistics with clustering of trajectories at 1000 m were similar to those at 100 m. However, the differences in PM2.5 concentration among clusters were smaller than those at 100 m, and different from those for PM10 at the beginning of the 2000s. (4) The back trajectories on 84 severe PM2.5 pollution days during 2013-2015 were divided into seven groups by cluster analysis at 100 m and six groups at 1000 m. The distributions of sea level pressure and geo-potential height, which were conducive to the accumulation of fine particles in the western Yangtze River Delta, were obtained by composite analysis. At 100 m, around 92% of trajectories of severe PM2.5 pollution days were quite short, corresponding to slow moving weather systems. In vertical direction, those trajectories were below 950 hPa during the past 48 h, indicating that the transport mainly occurred in the near surface layer without evident upward or downward motions. Correspondingly, the sea-level pressure was homogeneous from North China to East China. At 1000 m, around 77% of severe pollution days belonged to short trajectory groups, while the broad region from Northwest China (Xinjiang) to Southeast China was controlled by high pressure systems at 850 hPa, and Anhui is located in the bottom of high pressure system or between two high systems. The results may be helpful for the forecast of PM2.5 pollution.
Key words: Western of Yangtze River Delta     Back trajectory     Cluster analysis     Weather pattern     PM2.5    
1 引言

PM2.5是大气中空气动力学直径≤2.5 μm的细颗粒物的简称,是大气复合污染最重要的特征污染物之一(朱彤等,2010),常用质量浓度表示,能荷载大量污染物和病菌,可直接进入肺部,严重危害人体健康(吴兑,2013),是造成中国霾天气增多的首要污染物(张小曳等,2013)。鉴于PM2.5对人体健康的危害,中国环境保护部在2012年版的环境空气质量标准(GB3095-2012)(中华人民共和国国家质量监督检验检疫总局等,2016)和“环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)”(HJ633-2012)(环境保护部,2016)中均增加了对PM2.5浓度的有关限值,使用的是PM2.5浓度24 h平均值。2013年,环境保护部在74个重点城市开始PM2.5的在线监测,并在网上实时发布监测结果。现今,PM2.5已成为中国大部分城市的首要污染物,如统计显示2013—2015年合肥市大气重污染日的首要污染物均为PM2.5(石春娥等,2017)。

尽管中国环境部门2013年才开始PM2.5浓度的业务化监测,实际上,中外很多科学家早就围绕大气气溶胶, 从不同角度开展了大量研究,其中包括PM2.5,如关于其对人体健康的危害(Tie,et al,2009)、对能见度和霾天气的影响(吴兑等,2012吴兑,2013)、物理化学特征(石春娥等,2016)、辐射特征(Tao,et al, 2012Wang,et al, 2014)、来源和形成机理(Wang,et al, 2005王跃思等,2014Pan,et al, 2016a, 2016bCheng,et al, 2015)及其与气象条件的相互作用。这些研究结果不仅加深了人们对PM2.5对人体健康(Tie,et al,2009)和天气、气候(Rosenfeld, et al, 2008Ding, et al, 2013)等方面的影响的认识,也了解到气象条件在PM2.5高浓度形成过程中的重要作用(张人禾等,2014王自发等,2014)。如Tie等(2009)研究发现,广州霾显著增加后7—8 a,肺癌死亡率明显升高;最新研究表明,霾天PM2.5中硝酸根、铵根和硫酸根离子浓度显著高于晴天(石春娥等, 2016a),而霾天气溶胶中的高浓度铵盐可能来源于化石燃料的燃烧,铵盐和高湿在霾天气溶胶形成中发挥着重要作用(Pan et al, 2016a, 2016bCheng, et al, 2015);有研究(Wang, et al,2016)指出,在高湿、有高浓度NH3存在的条件下,NO2可以促进SO2向硫酸盐的转化。张人禾等(2014)的研究表明,2013年1月中国中东部地区持续性强雾、霾天气演变过程中,气象因子可解释超过2/3的霾天气逐日变化的方差。即使是在静风稳定天气条件下形成的PM2.5污染,区域输送的作用仍然很显著(王自发等,2014)。对一些PM2.5重污染个例的数值模拟表明,高浓度PM2.5形成过程中本地排放和区域输送均有重要作用(郑海涛等,2016陈云波等,2016常炉予等,2016)。

高浓度PM2.5形成的内因是污染排放,外因是气象条件,包括局地气象条件(如湿度、风速)和区域尺度到大尺度输送条件,也就是说,PM2.5浓度演变与天气形势密切相关。在某些天气形势下,颗粒物可以随气流通过远距离输送影响下游地区的PM2.5浓度水平(Liu, et al, 2014)。如Barmpadimos等(2012)研究表明,偏东风会导致欧洲国家PM2.5污染事件;Kulkarni等(2015)Kim等(2016)的研究显示中亚和东亚都存在一定的PM2.5输送通道。因此,在假定污染源无大幅度变化的情况下,通过预测天气形势有助于准确预报PM2.5污染程度和演变趋势。中国幅员辽阔,南北、东西跨度大,各地自然条件、工农业布局不同,各种大气污染源分布极不均匀,如不同学者得到的东亚排放源分布都表明中国华北是SO2、NOx等大气污染物的排放高值区(Zhang, et al, 2009曹国良等,2011)。污染源强度的非均匀性决定了不同的天气形势在不同地区产生的污染物浓度输送效果不同。因此,针对不同地区高浓度PM2.5形成的天气形势必须专门研究。

合肥位于安徽省中部,长江三角洲地区西部。2000年之后,霾日数上升迅速(张浩等,2010邓学良等,2015石春娥等,2016b),属于PM2.5污染较重的区域(李名升等,2016)。受地理位置及季风气候的影响,合肥的大气气溶胶来源复杂,不仅与本地工农业活动有关,还与周边省份大气污染物输送密切相关(杨元建等,2013石春娥等, 2014, 2016b),甚至新疆、内蒙古等西北地区的沙尘暴活动对合肥的PM10浓度也具有显著的影响(石春娥等,2008a)。Yin等(2014)的研究表明,安徽的硫酸盐和硝酸盐气溶胶不仅来源于本地排放,还来源于华北、华中和华东的输送。虽然PM2.5是PM10的重要组成部分,但目前并没有系统研究过合肥PM2.5受输送条件的影响。已有的研究表明,合肥的PM10浓度演变与长江三角洲地区另外3个省会(直辖市)城市(南京、上海、杭州)的PM10浓度演变有着很高的一致性,根据2014—2015年的逐日资料,计算得到合肥与南京、杭州的PM2.5日均浓度的相关系数分别为0.88和0.80。鉴于拥有合肥2013—2015年比较完整的PM2.5浓度监测资料,本研究应用后向轨迹分析-聚类分析-统计分析的方法,结合合肥市逐日PM2.5浓度观测资料研究不同输送形势与合肥地区PM2.5浓度的关系,从而可以定性地了解长江三角洲西部PM2.5的输送特征,对该地区PM2.5污染治理及浓度预报有较好的参考价值。

2 资料来源与研究方法 2.1 资料来源

PM2.5浓度数据来自中国国家环境保护部网站公布的监测数据(http://datacenter.mep.gov.cn/)。合肥市环保局在合肥市市区和郊区共设有10个监测站,自2013年1月开始实时监测并发布包括PM2.5在内的6种大气污染物浓度数据,其中,董铺水库站为清洁对照点,位于合肥市西北郊董铺水库中的董铺岛上,本研究用于统计的PM2.5日均浓度为市内9个站的平均。研究时段为2013年1月—2015年12月。城市日均浓度计算方法参考“环境空气质量标准”(GB3095-2012)(中华人民共和国国家质量监督检验检疫总局等,2016),2013—2015年每年的有效天数均超过324 d(石春娥等,2017)。

用于计算轨迹的格点资料为美国国家海洋和大气管理局(NOAA) GDAS1(global data assimilation system,分辨率:水平1°×1°,垂直方向从地面到20 hPa分为23层,逐3 h一次)。用于制作天气形势图的资料为中国气象局MICAPS系统的分析场。

地面气象资料来自安徽省气象信息中心。

2.2 研究方法

轨迹分析法常和聚类分析法一起用来研究输送条件对一个地区大气污染的影响(Merrill, et al, 2004)。石春娥等曾经用轨迹分析、聚类分析与统计分析相结合的方法研究输送条件对合肥PM10浓度(石春娥等,2008a)、安徽的气溶胶光学厚度(Deng, et al, 2013)、黄山降水化学(Shi, et al, 2014)和安徽的霾(张浩等,2010石春娥等,2014)等的影响,取得较好的效果。

本研究采用的分析方法包括轨迹分析、聚类分析、统计分析与合成分析。考虑到大气污染物主要集中在混合层内,一般认为污染物的输送主要发生在边界层内,以往的研究常把轨迹起始点高度设在1000 m左右,对应着边界层的中上部(石春娥等,2008a),近年来的一些研究表明,中国东部地区发生区域性重污染时,污染物的输送主要发生在近地层(石春娥等,2014; 张人禾等,2014)。因此,本研究在计算后向轨迹时起始高度分别取100和1000 m,以探讨近地层和边界层中上部输送条件对地面PM2.5浓度的影响。

首先,用HYSPLIT4轨迹模式(Draxler, et al,1997)计算2013年1月1日到2015年12月31日逐日72 h后向轨迹,轨迹的开始时间接近于日均浓度计算的中间时间——北京时间14时。然后用聚类分析的方法对日降水量在10 mm以下的样本(共计964个有效样本,PM2.5重污染样本84个)进行聚类。聚类分析根据“组间差异极大,组内差异极小”的原则对轨迹分类,根据组内所有轨迹与其所在组内平均轨迹之间的均方根偏差之和增加不超过5%的原则选取分组数目。具体方法详见石春娥等(2008a)Dorling等(1992)。第2步,对每一组内轨迹所对应的PM2.5浓度等进行统计分析,统计的要素包括PM2.5日均浓度和日增量(当天与前一天的平均浓度差值)、能见度、相对湿度、风速等,统计量包括平均值、中位值、标准偏差、最大值、最小值等。

为得到PM2.5重污染(即重度以上污染,包括重度和严重两个等级)日的输送形势,对84个重污染日的轨迹进行分类,并给出各组内重污染日合成的海平面气压场和850 hPa高度场。

3 合肥与长三角省会(直辖市)城市PM2.5浓度演变的一致性特征

用最小二乘法计算了长三角地区4个省会(直辖市)城市(上海、南京、合肥、杭州)2014—2015年PM2.5日均浓度的相关系数(表 1),样本数均大于670。由表可见,4个城市中,合肥与南京的PM2.5浓度相关最强,其次是南京与杭州,合肥与杭州的相关系数也达到0.8,仅上海与其他3市的相关略差,但也达到99%的置信水平。这与4个城市PM10浓度的相关类似(石春娥等,2008b)。相关性的结果反映了4个城市地理位置上的差异,如合肥和南京空间距离相对较近,且都属于内陆城市,上海和杭州为临海城市。

表 1 2014—2015年合肥、上海、南京和杭州市PM2.5日均浓度的相关系数 Table 1 Correlation coefficients of daily mean PM2.5 from 2014 to 2015 between cities of Hefei, Nanjing, Shanghai and Hangzhou
合肥市 南京市 上海市 杭州市
合肥市 1
南京市 0.88 1
上海市 0.54 0.67 1
杭州市 0.80 0.83 0.64 1
4 不同高度输送轨迹对合肥PM2.5浓度的影响 4.1 100和1000 m高度的轨迹分组结果及平均轨迹分布

去掉占比不超过0.5%的轨迹组,100和1000 m高度的所有轨迹分别分为7和6组。各组平均轨迹的水平分量分布见图 1,轨迹水平分量经过的路线和方向表示气团在到达本地以前所经过的地区, 其长短反映气团移动的快慢, 长的轨迹对应快速移动的气团, 短的轨迹表示移动缓慢或者在本地打转的气团。各组对应的日均PM2.5浓度统计特征见图 2,能见度、风速、相对湿度的均值,以及各组重污染出现天数等统计结果见表 2。由图 1a可见,100 m高度的7组中有6组分别来自3个不同的主要来向,分别为偏东(E)、偏东北(NE)和偏西北(NW), 每个来向有长短两组。图 1b中,第1、6组和第2、5组分别来向接近,长度不同。因此,表 2中组号后用英文字母给出了各组轨迹的主要来向,并用下标L、S分别表示同一来向的长、短轨迹,本节为描述方便用表 2中的组号表示方法来指代各轨迹组,图 25的横坐标(G1—G7)对应着图 1中各组序号。

图 1 2013—2015年14时非降水日100 (a)和1000 (b) m高度后向轨迹聚类后各组轨迹的平均轨迹分布 (括号外的数字为分组序号,括号内左边数字为该组轨迹占总轨迹数的百分比,右边数字为该组轨迹中PM2.5达轻度以上污染天数的百分比,轨迹上空心圆表示6 h间隔,下同) Figure 1 Distributions of cluster-mean back trajectories: (a)100 m, (b)1000 m AGL (the number out of the parentheses at the end of each trajectory denotes the group number; The number inside the parentheses at the end of each trajectory denotes the percentage of trajectories in this group (left number) in all trajectories and the percentage of polluted days in all days in the group (right number), the circles in trajectories denote time interval 6 h, same as after)
图 2 各轨迹组对应的PM2.5日均浓度统计特征(a) 100 m、(b) 1000 m (长方形的上下边分别表示第三(75%)和第一(25%)四分位值,长方形中的星号表示中位值,长方形中的横线表示均值,长方形上下线端的三角形和横线分别表示最大值和最小值, 下同) Figure 2 Statistics of daily mean PM2.5 concentration by trajectory clusters (a) 100 m, (b) 1000 m (the solid triangle ▲: maximum; the lower -: minimum; ― within the rectangles: mean; * within the rectangles: median; the upper and lower borders of the rectangles: the 25th and 75th, same hereafter)
表 2 合肥市2013—2015年100、1000 m高度各类轨迹对应的能见度、相对湿度、风速的统计特征 Table 2 Cluster means of ground level visibility, relative humidity and wind speed
100 m 1000 m
组号-主要来向 重污染天数(d) 平均能见度(km) 平均风速(m/s) 相对湿度(%) 组号-主要来向 重污染天数(d) 平均能见度(km) 平均风速(m/s) 平均相对湿度(%)
G1-ES 52 6.8 1.7 75.5 G1-NL 5 10.3 2.1 62.8
G2-NEL 0 10.8 2.4 63.6 G2-NWL 3 9.7 2.0 63.3
G3-NES 10 8.0 2.0 75.1 G3-E 1 8.6 2.1 79.9
G4-EL 5 8.0 2.1 79.7 G4-SW 8 9.4 2.3 76.0
G5-S 1 11.2 2.5 73.5 G5-NWS 15 7.6 1.8 72.1
G6-NWS 14 8.0 1.8 68.7 G6-NS 51 6.8 1.7 76.9
G7-NWL 1 10.6 2.0 61.3
图 3 对应100(a)和1000(b) m轨迹组的PM2.5浓度增量变化范围 (与前一天相减,日均值) Figure 3 Statistics of daily PM2.5 increment by trajectory clusters (a) 100 m, (b) 1000 m
图 4 100 m高度各轨迹组内市内和市郊(董铺水库)对应的浓度与重污染天数对比 Figure 4 Comparison of mean and median of daily mean PM2.5 concentrations and severe pollution days by clusters between urban and rural sites of Hefei
图 5 PM2.5重污染高发组内不同PM2.5浓度等级对应的过去72 h内气流下沉平均高度 (a. 100 m,b. 1000 m; AQI 1—AQI 5对应PM2.5分指数从优到重度污染) Figure 5 Descending distances of back trajectories within the past 72 h averaged for different PM2.5 concentration levels in groups with at least 10 PM2.5 severe pollution days (a. 100 m, b. 1000 m; AQI 1 to 5 refer to air quality levels of 1 to 5)

图 1表 2可见,不同轨迹组的来向或者长度存在显著差异,各组轨迹对应的PM2.5浓度达到轻度以上污染的比例、PM2.5重污染天数、能见度和风速等都有显著差异,尤其是PM2.5重污染天数和出现PM2.5污染的百分比。如100 m高度,有2组轻度以上污染比例接近或超过60%,一组来向偏东(G1-ES),一组来向偏西北(G6-NWS),重污染天气也主要出现在这2组,这两组出现PM2.5污染的百分比分别为63%和58%,而来向为南方的第5组(G5-S)和东北长轨迹(G2-NEL)对应的PM2.5污染的百分比不到20%。1000 m高度的东北来向的短轨迹(G6-NS)和西北来向的短轨迹(G5-NWS)对应的PM2.5污染的百分比分别为56%、55%,重污染主要出现在这两组,而来向偏东的第3组(G3-E)对应的PM2.5污染的百分比为25%。不同来向轨迹对应的PM2.5污染的百分比和重污染天数的差异说明输送条件对该地区PM2.5污染有重要影响,或者输送轨迹对PM2.5污染程度有非常好的指示意义。各组气象要素统计结果与图 1中轨迹长度有较好的一致性,如轨迹越短,意味着气团移动慢,对应的地面风速低,有利于污染物的累积,能见度下降,反之,气团移动快、地面风速高,有利于污染物的扩散,能见度上升。

4.2 不同输送条件对应的PM2.5浓度的统计特征

图 2a可见,不同来向的轨迹组、或者来向近似但长度不同的轨迹组,所对应的PM2.5平均浓度、浓度范围等都会有显著差异。

4.2.1 100 m高度

100 m高度(图 2a),各组浓度最低值都在30 μg/m3以下,但最大值有较大差异,除了第2组,都有重污染出现。各组PM2.5浓度均值按大小顺序排列为G1-ES>G6-NWS>G3-NES>G7-NWL>G4-EL>G2-NEL>G5-S, 中位值的排序与均值基本一致,差别在于第7、4组交换顺序。均值浓度最高的3组属于3个不同来向的短轨迹组,同一来向,轨迹短对应的PM2.5浓度高。浓度最高的均值约是最低均值的2倍。下面根据PM2.5浓度分布特征把这7组分成最高(G1-ES、G6-NWS)、最低(G5-S、G2-NEL)和居中(G3-NES、G7-NWL、G4-EL)3类,解析浓度与输送条件的关系。

PM2.5浓度均值排名第1、2的G1-ES组和G6-NWS组重污染天数也是第1、第2,分别占重污染总天数的62%和17%;这2组轨迹对应的中位值和均值都大于75 μg/m3(轻度污染的限值),说明这两组轨迹对应的天气有超过50%的几率出现PM2.5轻度以上污染。G1-ES主要是由经过安徽、山东及长三角地区的轨迹组成,组内轨迹都比较短,说明气团移动较慢,对应地,地面平均风速最低,安徽在内的东部地区气压梯度小(图略),相对湿度为第2高(75.5%),说明这一组属于“静稳、高湿的气团”。G6-NWS中轨迹主要来自偏西北方向,相对湿度各组中偏低,在过去72 h,主要经过安徽、河南、湖北、山东、山西,对应的海平面气压场上,东部地区气压梯度小,经天气图主观分析判断为安徽位于槽前弱高压区,说明这一组属于“静稳气团”。根据已有文献,河南、华北、长三角均是中国各类大气污染物源排放高值区(Zhang, et al, 2009曹国良等,2011),因此,这两类天气形势既有利于合肥本地污染物的累积,又有利于长三角和华北的高浓度污染物向本地的汇集,容易形成高浓度PM2.5污染。图 3a表明,这两类输送条件往往对应着合肥的PM2.5浓度上升,日增量的中位值分别为10和5 μg/m3。说明这两类输送条件易导致合肥出现高浓度PM2.5污染,这两类轨迹出现次数占比之和达44%,因此,从污染输送的角度,长三角西部处于很不利的地理位置。

PM2.5浓度最低的两组(G5-S、G2-NEL)均值和中位值都接近,均值约是G1-ES组的一半,仅出现1次PM2.5重污染,第三四分位值均低于75 μg/m3,说明这2组75%以上的样本不属于PM2.5污染日。这两组轨迹总体较长,G5-S轨迹主要来自华南,过去72 h路经各类污染物源排放相对较低的区域, 对应着移动较快的气团,组内平均风速最高,对应的能见度最高。海平面气压图上中国东南部等压线较密。图 3a表明,这一类输送条件也有近过半的几率对应着PM2.5浓度上升(中位值略大于0),但升降幅度不大。这一类轨迹占比10.3%。G2-NEL组过去72 h路经东北、华北及山东省,有污染物源排放高值区,与东北短轨迹(G3-NES)相比,路径略偏西,但这一组轨迹相对较长,最远能伸到蒙古国,说明对应着移动较快的气团,组内平均风速较高,不利于污染物的累积,这一组对应的能见度较高,相对湿度偏低(63%),未见重污染天气,海平面气压图上,安徽位于高压前部,且华东到东海洋面上等压线较密。图 3a表明,这一类输送条件(天气形势)超过75%的样本对应着合肥的PM2.5浓度下降。但这一类轨迹占比仅6.4%。

PM2.5浓度居中的3组(G3-NES、G7-NWL、G4-EL)对应的浓度均值差别不大,均值和中位值均低于75 μg/m3,说明出现PM2.5污染的几率不到50%。G3-NES轨迹平均轨迹南北跨10个纬距,超过G5-S,但对应的PM2.5浓度为第3高,且有10次重污染(占总数的12%),该组轨迹主要来自偏北方向,来向相对集中,在过去72 h主要经过安徽、河南、山东及长三角、华北,最远可到东北,地面平均风速2.0 m/s,各组中居中(表 2),对应的海平面气压场上东部地区气压梯度小(图略)。这一类输送条件虽然天气形势不算静稳,但这一类轨迹到达合肥之前所经过的地区属于各类大气污染物排放高值区,同时风速并不是很大,有利于将华北和长三角的高浓度污染物向本地的输送、汇集,容易形成高浓度PM2.5污染。图 3a表明,这一类输送条件中有过半的几率对应着合肥的PM2.5浓度上升(中位值大于0),这一类轨迹出现次数占比19%,仅次于G1-ES。G7-NWL、G4-EL都是起始于源排放较低的区域,但在到达合肥之前都经历了源排放较高的区域,区别在于,G7-NWL来自干旱的内陆地区,G4-EL来自湿润的洋面。相应地,相对湿度分别为各组中最低和最高,两组的PM2.5浓度较接近,但两组的能见度差异显著,来自洋面的轨迹对应的能见度比来自内陆的轨迹对应的能见度低2 km,这与相对湿度有关。

4.2.2 1000 m高度

与100 m高度类似,1000 m高度各组浓度最低值都在30 μg/m3以下,最大值有较大差异,但都大于150 μg/m3(图 2b)。各组PM2.5浓度均值按大小顺序排列为G6-NS>G5-NWS>G2-NWL>G1-NL>G4-SW>G3-E, 中位值排序与均值基本一致。与100 m高度一样,均值浓度最高的两组属于两个不同来向的短轨迹组,同一来向(如NW和N),轨迹越短对应的PM2.5浓度越高。西北来向轨迹的这种关系与2001—2005年PM10浓度与1000 m高度轨迹长短的关系不同,这说明PM2.5与PM10的主要来源不同。

1000 m高度各组轨迹对应的地面PM2.5日均浓度存在明显差异,但差异程度不及100 m高度各组差别大,说明PM2.5的输送更多地取决于近地面的输送条件。仍然根据PM2.5浓度分布特征将这6组分成高(G6-NS、G5-NWS)、低(G3-E、G4-SW)和居中(G2-NWL、G1-NL)3类,分别说明地面PM2.5日均浓度与边界层中上部输送条件的关系。

G6-NS和G5-NWS对应的PM2.5浓度均值和中位值最高,中位值均超过75 μg/m3,说明一半以上的天数达到轻度以上污染,分别有61%和19%的重污染天气出现在这两组。G6-NS对应的平均能见度最低、风速最小、相对湿度中等(表 2),由图 2b可见,该组平均轨迹最短,从组内轨迹分布看,这一组轨迹来向混乱,总体平均来向偏北,对应的850 hPa高度场上,包括安徽在内的东部地区为高压内的均压区。G5-NWS的PM2.5浓度均值略低于G6-NS,能见度仅高于G6-NS,但比G6-NS高近1 km, 可能与主要来向为西北方向、相对湿度略低有关。图 3b显示,这两组轨迹对应的PM2.5浓度的增量中位值均接近10 μg/m3,意味着在这种输送形势下,过半的情形对应着PM2.5浓度的上升。这两组轨迹出现的次数占总样本数的49%。

G2-NWL、G1-NL轨迹平均最长,组内轨迹来向相对集中,且都来自北方,对应的组内相对湿度较低。虽然轨迹较长,由于路经中国污染物源排放较高的地区,对应的PM2.5浓度并不低,均值都超过70 μg/m3,中位值在60—65 μg/m3,由于相对湿度较低,对应的能见度相对较高。这两组轨迹对应的PM2.5浓度的增量均值和中位值均小于0,意味着在这种输送形势下,过半的情形对应着PM2.5浓度的下降(图 3b)。这两组轨迹出现的次数占总样本数的22%。

G3-E、G4-SW PM2.5浓度中位值最低且接近,低于60 μg/m3。G3-E均值最低,且第三四分位值为75 μg/m3,说明该组有约75%的天数为优良等级。这2组以及100 m高度的第4、5组轨迹来向相对集中,也有经过长三角等高排放区,但对应的PM2.5浓度相对较低,这可能与这2个来向的轨迹主要发生在夏季有关(石春娥等,2008a),夏季是中国大气污染较轻的季节。

4.3 不同输送条件下的PM2.5浓度的城郊差异

为考察不同输送条件下合肥市区与郊区PM2.5污染的差异,图 4给出了100 m高度各组轨迹对应的市区与董铺水库PM2.5均值、中位值及重污染天数的比较。由图 4可见,除了第5组(G5),都是市内均值和中位值大于董铺水库,第1、6组,市内重污染天数明显多于董铺水库,同样也可以得到1000 m高度的第5、6组董铺水库的浓度均值和重污染天数显著低于市内。说明在易于出现PM2.5污染的输送形势下,本地排放的累积作用也比较大。

4.4 重污染高发轨迹组不同等级空气质量对应的气流垂直运动特征

已有的研究表明,区域范围霾天颗粒物的输送主要发生在近地层(张人禾等,2014石春娥等,2014)。本研究的结果表明,100 m高度各组轨迹对应的PM2.5浓度差异大于1000 m高度,也说明PM2.5浓度与近地层的天气形势关系更密切。但也有研究发现污染物被远距离输送时,存在污染物从源地上升经过远距离输送在受地下沉加剧受地的颗粒物污染的情况。如吴兑等(2011)的研究表明,北方沙尘暴造成的浮尘粒子可经远距离输送到华南,加剧华南的粗颗粒物污染;石春娥等(2008a)也发现,西北沙尘暴造成的沙尘粒子在源地上升后经远距离输送后在长江下游地区下沉,造成合肥出现高浓度PM10。因此,为了解不同来向气团在到达本地前72 h垂直运动对PM2.5浓度的影响,对表 2中重污染天数不少于10 d的各组,根据对应的PM2.5浓度等级分类计算过去72 h内气团下降的平均高度(图 5),每一个平均值对应的样本数不低于10。由图 5a可见,100 m高度,水平伸展长度最短、出现PM2.5污染比例最高的第1组,过去72 h内气流总体下降高度最低,且随着污染等级加重,气流下降高度下降,重污染对应的下降高度均值仅28 m,约是中度污染等级下降高度的六分之一,可见,这一类轨迹对应的重污染天气下大气的水平和垂直运动均弱。第3组轨迹在到达本地前有明显的下沉,下沉高度均超过750 m,但重污染时的下沉高度比其他等级时低至少200 m,总体上重污染对应的气流也一直是在边界层内运动。西北来向的第6组轨迹对应的下沉高度总体较高,但与第1、3组不同的是,重污染对应的下沉高度超过中度污染的下沉高度,超过1000 m,这说明这一类轨迹造成的受地PM2.5重污染属于高空下沉。1000 m高度(图 5b)气流垂直下沉高度与100 m高度一致,水平延伸范围短的第6组对应的下沉距离低,且重污染对应的下沉高度明显低于其他等级,而西北来向且伸展范围较大的第5组,各等级对应的平均下沉高度都在1000 m以上,但中度以上污染下沉的高度超过轻度污染。可见,偏东来向的气流导致的颗粒物的输送主要发生在近地层,而西北来向的气流导致的颗粒物输送属于颗粒物从源地上升,到受地高空下沉所致。

5 PM2.5重污染型近地层输送路径

在环保部门常规监测项目增加PM2.5后,很多城市空气质量达轻度以上污染天数大增。政府和公众比较关注出现重污染的天气条件,如气象和环保部门制定的预警标准或者说发布预警的条件都是针对重度以上污染。因此,有必要对出现PM2.5重度以上污染(本文用重污染表示)的输送条件进行研究。

5.1 后向轨迹特征

对合肥市3 a间出现的84个PM2.5重污染日的100和1000 m后向轨迹进行聚类,去掉仅1条的轨迹组, 分别得到7和6组,各组平均轨迹的水平分量见图 6,垂直分量见图 7。由图 6a可见,100 m高度,第1—5组天数之和为77 d,占总天数的91.7%。这5组轨迹水平延伸范围小,主要来向以偏东到偏北方向为主,除第5组外,各组内轨迹过去72 h延伸的范围主要为安徽、江苏、山东、上海;从垂直方向看,这5组过去48 h都不超过950 hPa,第2、5组有下沉趋势(图 7a),其他各组几乎都是在同高度平流,说明气流一直在近地层平流运动。来自西北方向的第6、7组水平较长且垂直方向跨度较大,在过去72 h内有明显的下沉过程,但这2组次数较少,都发生在冬季。这再次说明西北地区的沙尘气溶胶中的细粒子经远距离输送到东部地区可以加剧受地PM2.5污染。由图 7a还可以看到,在到达本地区之前的24 h内,各组轨迹的垂直分量都在950 hPa以内。在过去72 h到24 h,第6、7组存在显著的下沉运动,平均下沉高度分别为2717和2207 m;第1—5组的平均下沉高度分别为43、732、130、43、270 m。

图 6 合肥市2013—2015年PM2.5重污染日14时100(a)和1000(b) m高度后向轨迹聚类后各组轨迹的平均轨迹分布 (轨迹末端括号外为分组序号,括号内为各组轨迹天数) Figure 6 Cluster-mean back trajectories for severe PM2.5 pollution days at 100 (a) and 1000 (b) m AGL (the number at the end of each trajectory denotes group number (out of the parentheses) and the number of days in the group (inside the parentheses))
图 7 合肥市2013—2015年PM2.5重污染日14时100(a)和1000(b) m高度后向轨迹聚类后各组轨迹的垂直分量 Figure 7 Vertical components of cluster-mean back trajectories for PM2.5 heavy pollution days at 100 (a) and 1000 (b) m AGL

图 6b可见,1000 m高度有4组(第1、4、5、6组)平均轨迹水平分量长度约为另外两组(第2、3组)的一半,甚至更短,这4组天数之和为65 d,占总天数的77%,第2、3组平均轨迹水平方向72 h伸展达到了新疆或蒙古国。从组内轨迹分布看(图略),第5、6组的轨迹来向有些混乱,围绕本地打转的较多,其他各组来向基本一致。另外,1000 m高度各组轨迹在垂直方向上的分布比较比较分散,平均来看,水平分量较长的2、3组和西北来向的第5组,垂直方向跨度比较大,有明显的下沉过程,下沉运动主要发生在72—24 h, 从第3组还能看出源地的上升趋势。

为了解造成本地区PM2.5重污染的近地面和低空天气形势特征,利用MICAPS气象数据分别计算了100 m高度各组轨迹对应的平均海平面气压和1000 m高度各组轨迹对应的850 hPa平均高度场,同时用MICAPS系统逐个分析了重污染日不同高度的影响系统。

5.2 重污染日近地层天气形势

图 8给出了100 m高度第1、3、4、5组轨迹对应的平均海平面气压分布,第2组与第3组相似。

图 8 重污染输送型的平均海平面气压 (a.第1组,b.第3组,c.第4组,d.第5组;单位:hPa,圆点是合肥) Figure 8 Spatial patterns of sea-level pressure favorable for PM2.5 accumulation in Hefei (a. group 1, b. group 3, c. group 4, d. group 5; unit: hPa, round dot denotes Hefei)

虽然出现重污染日的轨迹长度有差异,但1、3组轨迹对应的海平面气压分布仍有共同之处,主要表现为:在蒙古国中西部((45°N, 102°E)附近)有一个闭合的低压系统;在内蒙古中东部((45°N, 115°E)附近)有一个高压系统,华北到华东气压等值线稀疏,梯度小。华北到长江三角洲地区属于内蒙古东部高压系统南边的均压场,等值线稀疏、气压梯度小。第5组,内蒙古中部高压中心位置略偏西、偏南,安徽西北部省份气压等值线相对密集。第4组对应的海平面气压图上,内蒙古中部的高压最强,华北和东海洋面的气压等值线较密,比较之下,河北南部到安徽中北部等值线较稀疏。

根据天气图的主观判断,各组对应的影响安徽的系统为:第1组主要是高压系统和低槽过境,第2、3组主要是冷高压,第4组为反气旋和槽,第5组为低槽,第6、7组为低槽和反气旋。

5.3 重污染日低层天气形势

图 9给出了1000 m高度第1、4、5、6组对应的08时850 hPa平均高度场,第2、3组形势与第1组相似,总体上,与2001—2005年合肥市出现PM10轻度污染的轨迹和分布形势相似(石春娥等,2008a)。第1—3组,从中国西北到东南都被大陆高压控制,高压主体位置略有不同,长三角均位于高压的东侧;第5、6组形势与第1—3组也相似,即从中国西北到东南沿海等高线稀疏、气压梯度小,但是除了西北地区一个高压中心外,在中国东南地区也有一个高压中心,长三角位于两高压之间的均压区;以上各组的共同特点是,从西北到东南沿海等高线稀疏,850 hPa高度主导风向以西北风到偏北风为主,偶尔有东南风,或者风向不确定(第6组)。第4组与上述各组差别较大,存在2个高压,一个中心位于新疆北部,另一个位于东南洋面上,从华北到西南地区有一个低压槽,安徽位于槽前,主导风向为西风到西南风,从安徽到华南地区等高线较密,气压梯度较大。

图 9 重污染输送型的850 hPa平均高度场 (a.第1组,b.第4组,c.第5组,d.第6组; 单位:dagpm,圆点是合肥) Figure 9 850 hPa geopotential height in each cluster that is favorable for PM2.5 accumulation in Hefei (a. group 1, b. group 4, c. group 5, d. group 6; unit: dagpm, round dot denotes Hefei)

根据天气图的主观判断,850 hPa高度,各组对应的影响安徽的系统为:第1—3组为槽后、低槽过境;第4组为槽前和低槽过境;第5组种类较多,包括脊和高压、槽后,低槽过境;第6组以低槽过境为主,也有低涡、高压。

6 结论与小结

分析发现,长三角4个省会(直辖市)城市(上海、南京、合肥、杭州)中,合肥与南京的PM2.5浓度演变有较高的一致性,两市2014—2015年日均值的相关系数为0.88。应用轨迹分析和聚类分析的方法, 结合2013—2015年合肥逐日PM2.5平均浓度,研究了长三角西部地区近地面(100 m高度)和低层(1000 m高度)输送条件对PM2.5浓度的影响。通过对所有有效日轨迹的聚类,100和1000 m高度分别得到7组和6组不同轨迹,分别代表近地层和边界层中上部的输送路径。各组气象要素统计结果轨迹长度有较强的一致性,短轨迹对应的地面风速低、PM2.5浓度高、能见度低,但100 m高度组间差异更大。

两个高度均有2组轨迹对应的轻度以上污染比例较高(接近60%),一组来向偏东或东北,另一组来向偏西北。其中偏东北来向的轨迹总数最多,因而,对应着绝对多数的重污染天数,这一组轨迹总体上水平延伸范围小,气流在到达本地前72 h内垂直下降高度低,重污染天对应的下降高度明显低于其他PM2.5污染等级日;西北来向的轨迹组水平延伸范围相对较长,气流到达本地前存在明显的下沉运动,反映了远距离输送加剧了本地PM2.5重污染的特征。这两组均对应着PM2.5浓度上升、城郊重污染天数和PM2.5浓度差别最大,说明这种重污染天气的形成既与本地污染物累积密切相关,也与污染物的外来输送有关。

对3 a中84个重污染日两个高度的后向轨迹进行聚类分析,各得到7和6类PM2.5重度污染的天气形势。其中,100 m高度,92%的重污染日轨迹水平长度短,垂直方向跨度小,输送主要是发生在近地层的平流输送,来向主要集中在偏东到偏北方向;对应的海平面气压形势:从华北到华东属于均压区,或者气压梯度较小;约8%的重污染日轨迹来自西北方向,水平延伸较远,存在明显的下沉运动,属于远程输送。1000 m高度,77%的重污染日轨迹水平方向伸展较近,对应的850 hPa高度场特征为从中国西北(新疆)到东南受高压控制,长三角或位于高压底部,或位于两高压之间的均压区,余下的重污染日轨迹水平方向72 h可达到新疆、蒙古国,且存在明显的下沉过程。

虽然本研究的结论主要基于统计分析,只能是定性结论,但这对PM2.5浓度预报有较好的指示意义。

致谢: 感谢上海市城市环境气象中心的周广强博士和江苏省气象台的刘端阳博士提供了部分污染物浓度资料。
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