2017, Vol. 75
中国气象学会主办。
文章信息
- 张华, 安琪, 赵树云, 谢冰, 刘茜霞. 2017.
- ZHANG Hua, AN Qi, ZHAO Shuyun, XIE Bing, LIU Qianxia. 2017.
- 关于硝酸盐气溶胶光学特征和辐射强迫的研究进展
- Advances in the research of optical properties and radiative forcing of nitrate aerosols
- 气象学报, 75(4): 539-551.
- Acta Meteorologica Sinica, 75(4): 539-551.
- http://dx.doi.org/10.11676/qxxb2017.043
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文章历史
- 2017-01-17 收稿
- 2017-04-10 改回
2. 中国气象局国家气候中心气候研究开放实验室, 北京, 100081;
3. 中国气象局国家气候中心, 北京, 100081
2. Laboratory for Climate Studies of China Meteoro logical Administration, National Climate Center, China Meteorological Administration, Beijing 100081, China;
3. National Climate Center, China Meteorological Administration(CMA), Beijing 100081, China
随着社会的发展，人类消耗越来越多的能源，人类活动向大气排放的温室气体和气溶胶颗粒物已经严重影响地球环境，造成全球气候变化(董俊玲等，2010)。有研究(罗云峰等，1998)表明，人类活动已经成为大气气溶胶最重要的来源。气溶胶既可以通过散射和吸收太阳短波辐射、地-气系统发射的近红外辐射引起气溶胶辐射相互作用的直接辐射效应，也可以作为云凝结核改变云的反照率和降水效率造成气溶胶-云相互作用的间接气候效应，成为影响气候和气候变化不可忽略的因子。
大气气溶胶主要包括以人为排放为主的硫酸盐、有机碳、黑碳、硝酸盐和铵盐等气溶胶，以自然排放为主的沙尘和海盐气溶胶。其中硫酸盐作为最早引起科学界注意的气溶胶，对其已进行了大量而细致的研究。如Haywood等(2000)总结了SO2的排放，指出全球SO2的排放量约为66.8—92.4 Tg[S]/a，其中约有72%来自化石燃料的燃烧，19%来自海洋浮游植物，9%来自火山喷发排放。Streets等(2003)研究表明，从1980年到2000年，亚洲SO2的排放明显增加，达到了17 Tg[S]/a，这主要是发展中国家为其经济的发展而大量使用含硫物质的结果。全球范围来说，Kiehl等(1993)得到硫酸盐气溶胶的全球年平均辐射强迫为-0.56 W/m2。Fischer-Bruns等(2009)的研究表明，硫酸盐气溶胶会在大气顶产生负的辐射强迫，将减弱未来变暖，且对北大西洋涛动有一定影响。同样也有许多学者对中国和东亚地区SO2与硫酸盐气溶胶的浓度变化特征做了相关研究。如盛立芳等(2002)发现渤海海面上空SO2浓度在夏季远低于中国一级标准；刘宇等(2002)分析了兰州城区低空风与SO2的关系；毛节泰(1992)利用酸沉降模式计算得到两广地区在低空排放的条件下(排放源在300 m以下)，城市污染源排放的硫污染物输送范围约在百千米量级，污染物的浓度及沉降量呈现非均匀分布；王喜红(2000)及王喜红等(2001)用数值模式对东亚地区SO2和硫酸盐气溶胶的输送机理、浓度分布和季节变化特征进行了分析，发现年平均的人为硫酸盐直接辐射强迫约为-0.7 W/m2，辐射强迫成双峰结构，分别出现在9月和5月，其中9月较大；高丽洁等(2004)利用中尺度气象模式与三维欧拉型排放/输送/转化/沉降模式，以及2000年污染源资料模拟了中国的硫酸盐气溶胶浓度与辐射强迫时空分布，计算得到直接辐射强迫全年平均值为-0.71 W/m2，间接辐射强迫全年平均值为-0.48 W/m2。
相比硫酸盐气溶胶，目前科学界对于硝酸盐气溶胶的相关研究不够充分，特别是针对中国的只有少数几个研究(Zhang, et al, 2012; Li et al, 2009, 2015; Wang, et al, 2010)。硝酸盐气溶胶是由大气中NOx转化而来的再生粒子。一般认为硝酸盐粒子的产生主要有两种途径：一是，NOx通过气粒转化形成硝酸，硝酸再与其他成分反应生成硝酸盐粒子；二是，在气溶胶粒子表面通过NOx的非均相氧化形成硝酸盐(张代洲，1996)。大气中硝酸盐气溶胶的含量主要与温度、相对湿度、NO2、SO2和NH3等前体物浓度有关(Wang, et al, 2006)。
近几十年来，由于工业生产排放、汽车尾气排放和农业生产活动排放的增加，大气中NOx的浓度迅速上升，在形成大气污染的同时，也会通过化学反应生成硝酸盐气溶胶，从而影响气候变化。在中国，导致大气中NOx净增长的主要是化石燃料燃烧、生物质燃烧、水泥生产、硝酸生产、农田施氮肥等(《气候变化国家评估报告》编写委员会，2007)。1979—1981年Diederen等在荷兰就曾做过2 a的观测实验(Diederen, et al, 1985)，其研究结果表明，除硫酸盐外，硝酸盐气溶胶的散射也非常重要(Brink, et al, 1996)。因此，如同硫酸盐，硝酸盐在具备明显环境效应的同时，也有着较强的气候效应(高丽洁等，2004)。
IPCC第5次评估报告(Boucher, et al, 2013)指出，2000—2100年，全球人为NOx和NH3的排放量将逐年上升，而SO2的排放量逐年下降，表明了硝酸盐气溶胶在人为气溶胶中的比例将逐渐上升。对细模态的硝酸盐气溶胶的地面观测表明，硝酸盐的高浓度出现在工业高度发达的地区，而低浓度一般出现在乡村地区(Malm, et al, 2004; Putaud, et al, 2004)。欧洲地区，颗粒状硝酸盐占总干气溶胶质量的10%—20%；近年来，SO2排放的大幅度减少导致了欧洲硫酸盐气溶胶浓度降低，硝酸盐气溶胶在总气溶胶中所占的比例却在增大(Myhre, et al, 2006)。
根据Bellouin等(2011)的研究，从2010年开始，SO2排放的全球平均值呈下降趋势，而且这种下降趋势会持续到2100年。Li等(2015)的研究表明，当代全球平均硫酸盐占人为气溶胶的比例约为66%，在欧洲和北美的比例甚至可以达到80%；到2100年，全球范围内硫酸盐的比例预计会降至50%；而全球和区域的硝酸盐气溶胶占人为气溶胶的比例则一直呈上升的趋势；尤其在东亚和欧洲，预计到了2100年硝酸盐的比例将会升至30%左右。这表明在21世纪末，硝酸盐的柱浓度与硫酸盐的柱浓度将更加接近。
IPCC第4次评估报告(Forster, et al, 2007)首次对硝酸盐气溶胶的直接辐射强迫进行了评估，结果为(-0.10±0.10) W/m2，不确定性很大。这是由于硝酸盐气溶胶的光学厚度不确定性很大，而光学厚度又依赖于气溶胶浓度、粒子谱分布、化学组成和相对湿度；而其排放源分布很不均匀，所以在区域尺度上研究硝酸盐气溶胶的辐射强迫可能更有意义(《气候变化国家评估报告》编写委员会，2011)。在国际气溶胶模式比较计划第2阶段(AeroCom Phase Ⅱ)结果(Myhre, et al, 2013)的基础之上，IPCC第5次评估报告(Boucher, et al, 2013)再次对硝酸盐气溶胶的辐射强迫进行了评估，其值约为-0.11(-0.3—-0.03) W/m2。总之，当前国际上对硝酸盐气溶胶综合气候效应的研究越来越重视，并且有些研究将硫酸盐-硝酸盐-铵盐作为一个体系来进行。作为一种重要的散射性气溶胶，在未来排放情景下，硝酸盐气溶胶对气候变化的影响将起到越来越重要的作用。因此，有必要结合硝酸盐气溶胶排放的实际情况及其特有光学性质来计算其辐射强迫及其气候效应，而之前的研究多是假定其与硫酸盐具有相同的光学性质来估算其辐射强迫，必然会对其辐射强迫和气候效应的认识带来不确定性和误差。
2 硝酸盐气溶胶的浓度近年来，硝酸盐气溶胶的排放量升高迅速。观测表明，在欧洲的一些地区，硝酸盐气溶胶的浓度甚至超过了硫酸盐(Schaap, et al, 2004)；在中国东部，硝酸盐气溶胶的柱浓度同样也很高(Wang, et al, 2010; Zhang, et al, 2012)。未来，硝酸盐气溶胶对气候的影响将会越来越重要(Bauer, et al, 2007)。
Adams等(2001)利用戈达德空间研究所大气环流模式(GCM Ⅱ-prime)，根据IPCC SRES A2的排放情景，模拟了工业革命前(1800年)、现在(2000年)和未来(2100年)硝酸盐气溶胶和硫酸盐气溶胶的浓度，结果表明，工业革命前硝酸盐和硫酸盐气溶胶的排放强度分别为0.10和0.74 Tg/a；现在分别为0.38和2.41 Tg/a；未来分别为1.79和2.23 Tg/a。未来硝酸盐气溶胶的浓度呈现升高趋势，而硫酸盐气溶胶的浓度则在未来呈现下降趋势。同样在IPCC SRES A2的排放情景下，Liao等(2005)利用戈达德空间研究所大气环流模式Ⅱ′(GISS GCM Ⅱ′)，模拟了工业革命前、现在和未来(2100年)硝酸盐气溶胶的浓度，结果表明，工业革命前、现在和未来硝酸盐气溶胶的排放强度分别约为0.18、0.48和1.97 Tg/a，与Adams等(2001)的结果一致，即未来硝酸盐气溶胶的浓度仍然呈现升高趋势；现在和未来硝酸盐的浓度在欧洲、中国东部和北美地区存在高值区，且在一定的化学反应条件下，上述地区硝酸盐气溶胶的体积混合比在现代和未来分别会超过1×10-9和3×10-9。Myhre(2006)利用奥斯陆国际气候与环境研究中心研发的全球化学传输模式(Oslo CTM2) 分析了海盐对硝酸铵气溶胶浓度和光学厚度的影响，结果表明，有海盐时细模态的硝酸铵全球年平均柱浓度为0.068 mg(NO3)/m2，没有海盐时细模态的硝酸铵柱浓度为0.086 mg(NO3)/m2，说明海盐会使细模态硝酸铵的柱浓度降低；且海洋上细模态硝酸铵气溶胶的柱浓度非常低，这是因为海洋上氨含量较低造成的。Bauer等(2007)认为，周围环境的氨(NH3)和NOy(NOy=NOx+硝酸+硝酸盐)都会影响硝酸盐气溶胶的生成，2000—2030年它们排放的增加，将会导致中国近地面硝酸盐气溶胶浓度升高3 μg/m3，使之成为硝酸盐气溶胶柱浓度增加最显著的区域；欧洲和印度浓度升高约1 μg/m3；在美国中部地区反而会略微降低。细模态硝酸盐气溶胶的全球平均值将会从0.11 Tg[N]/a升至0.14 Tg[N]/a；依附于沙尘上的硝酸盐浓度将会从0.41 Tg[N]/a升至0.53 Tg[N]/a，但是其全球分布情况并未改变。Bellouin等(2011)采用第2代哈得来地球环境系统模式(HadGEM2 ES)对硝酸盐气溶胶进行研究，发现1860年(图 1a)硝酸盐气溶胶柱浓度的全球平均值仅为0.02 mg[N]/m2，主要分布在印度；到了2000年(图 1b)，硝酸盐的柱浓度则是1860年水平的7.5倍，为0.15 mg[N]/m2，浓度高值区主要位于欧洲、印度和中国(图 1)；到2090年，硫酸盐和硝酸盐的变化将取决于二氧化硫和氨气的相对变化，其中硫酸盐的全球平均柱浓度将比2000年下降30%—50%；而硝酸盐柱浓度则约会是2000年水平的两倍；区域最大值将会出现在非洲。尽管Bellouin等(2011)发现未来在欧洲和北美地区硝酸盐的浓度呈下降趋势，但是在大多数情景下，其柱浓度依然超过了硫酸盐的柱浓度。Li等(2015)的研究表明，2000年北半球硝酸盐气溶胶柱浓度的高值主要分布在工业化地区，包括北美、欧洲、南亚和东亚地区，其中欧洲中部和中国东部的最高值甚至超过了5 mg/m2，远高于全球平均值(0.15 mg/m2)。对东亚、欧洲、北美地区的硝酸盐柱浓度进一步研究发现，从19世纪50年代开始，这些地区的硝酸盐气溶胶的柱浓度开始了显著的增长；未来在RCP6.0和RCP8.5情景下，全球平均硝酸盐柱浓度将分别达到0.25和0.32 mg/m2 (图 2)，且主要工业区的硝酸盐柱浓度会远高于全球平均值，尤其在东亚地区。Li等(2015)还发现，硝酸盐气溶胶浓度的最大值出现在冬季，因为此时温度较低，有利于硝酸盐的形成。除对硝酸盐气溶胶的全球浓度状况分析以外，中国学者还对中国的硝酸盐气溶胶进行了分析研究。沈钟平(2009)利用Zhang等(2003, 2006a, 2006b)改进的辐射传输模式结合由区域大气模式系统(RAMS)和区域大气质量模式系统(CMAQ)耦合的空气质量模式系统产生的硝酸盐气溶胶浓度资料(Zhang, et al, 2007)，对中国硝酸盐气溶胶的柱浓度进行了模拟研究，发现中国春、夏、秋、冬四个季节硝酸盐气溶胶平均柱浓度分别为20.26、5.13、20.67、20.47 mg/m2。Li等(2009)利用区域气候化学模式系统(RegCCMS)对中国硝酸盐气溶胶模拟发现，1月硝酸盐气溶胶近地表浓度主要分布于河北、河南、山东和四川，最大值可达29 mg/m3；而7月则主要分布在河南、河北、山东、湖北、安徽和江苏，最大值为8 mg/m3；1月，硝酸盐气溶胶柱浓度的高值区主要集中在四川、河南、山东和江苏，其中最大值为27 mg/m2；7月则分布于河南、山东、湖北和辽宁，最大值为3.8 mg/m2。中国夏季硝酸盐气溶胶的浓度比冬季低很多，这主要是由于夏季的降水较多，气溶胶湿沉降较强，夏季的高温也不利于硝酸盐的生成，而且受亚洲季风和地形影响，夏季的东南季风会将污染物吹向中国的西北部，使得东部地区硝酸盐气溶胶的浓度降低，与沈钟平(2009)的研究结果一致。Wang等(2010)利用区域气候化学模式系统(RegCCMS)对中国硝酸盐气溶胶的地表浓度和柱浓度进行了模拟，结果表明硝酸盐气溶胶年平均地表浓度主要集中在工业地区，其中河南、山东、河北、北京和四川的地表浓度较高，最大值可达12 μg/m3；其柱浓度高值区主要位于四川、山西、河南和山东，最大值可达20 mg/m2，甚至会超过硫酸盐气溶胶。硝酸盐气溶胶地表浓度与柱浓度的地理分布略有不同，这是由于前者主要受排放源的影响，而后者则主要受大气输送与扩散过程的影响，如500 hPa高度，硝酸盐气溶胶可以由西风带进行长距离的输送。
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| 图 1 HadGEM-ES模式计算得到的硝酸盐气溶胶浓度全球分布(mg[N]/m2) (a)和(b)分别为1860和2000年硝酸盐气溶胶的柱浓度，(c)—(f)分别表示在不同RCP排放情景下，2090年硝酸盐气溶胶的柱浓度(Bellouin，et al, 2011) Figure 1 Distributions of nitrate aerosol burden (in mg[N]/m2) in HadGEM2-ES simulations (a) and (b) shows the nitrate aerosol loading in 1860 and 2000, respectively, (c)-(f) shows the nitrate aerosol loading under four RCPs in 2090 (Bellouin, et al, 2011) |
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| 图 2 相对于1850年，大气中(a)硫酸盐和(b)硝酸盐气溶胶柱浓度的变化(Li, et al，2015) Figure 2 Changes in (a) atmospheric sulfate loading, (b) nitrate loading relative to 1850 (Li, et al, 2015) |
《气候变化国家评估报告》编写委员会(2011)指出，2006—2007年中国城市大气硝酸盐气溶胶年平均的日均值多在10—24 μg/m3，接近或略高于南亚、东南亚和美国城市，但高于东亚、南美和欧洲城市。中国城郊农村观测到的区域混合较充分的硝酸盐浓度水平在2—10 μg/m3，相当于美国城郊的浓度水平，但比亚洲城郊和欧洲城郊浓度高，这可能与中国大气中存在较高浓度的NH3等和较强的大气氧化能力有关。
3 硝酸盐气溶胶的光学性质 3.1 硝酸盐气溶胶粒子的光学性质同硫酸盐气溶胶一样，硝酸盐气溶胶也是散射性气溶胶，它们的散射性质相似，且都具有吸湿性。因此，当前许多研究利用硫酸盐的光学性质来代替硝酸盐的光学性质估算硝酸盐的直接辐射强迫(DRF)(Zhang, et al, 2012)，如van Dorland等(1997)使用硫酸盐气溶胶在相对湿度(RH)为80%时的光学性质计算硝酸盐气溶胶的直接辐射强迫；Liao等(2004)利用硫酸盐的光学性质计算硝酸盐的直接辐射强迫；Wang等(2010)基于硫酸盐的复折射指数进行订正，计算硝酸盐的辐射强迫。有些研究对于硝酸盐气溶胶的复折射指数进行了简单处理，如Adams等(2001)忽略了硝酸盐复折射指数的虚部，仅用其在0.58 μm处的实部计算硝酸盐气溶胶的直接辐射强迫。然而，硝酸盐与硫酸盐的光学性质是有明显差别的，用硫酸盐的光学性质来计算硝酸盐的辐射强迫会带来一定的误差。沈钟平(2009)指出，用硫酸盐的光学性质计算硝酸盐的辐射强迫会使其强迫值偏小，而且在辐射强迫越大的地方，误差也越大。Zhang等(2012)对其在中国地区导致的误差进行了模拟，发现用硫酸盐光学性质计算得到的硝酸盐直接辐射强迫，将比用硝酸盐光学性质计算得到的结果最大低估约6.2%(1月)，在中国中部地区，差别可达0.16 W/m2。
气溶胶的复折射指数由实部和虚部两部分组成，分别表征气溶胶粒子的散射和吸收能力。气溶胶辐射强迫的正负在很大程度上取决于复折射指数虚部的大小(刘文菁等，2002；Yamamoto, et al, 1971)。沈钟平(2009)发现，在短波区，硝酸盐和硫酸盐复折射指数的实部随波长的变化趋势一致，均在2.8 μm处出现最小值，但硝酸盐复折射指数的实部略大于硫酸盐；而在长波区，两者复折射指数的实部有很大的差别，总体上硝酸盐复折射指数的实部小于硫酸盐。两种气溶胶的消光作用主要体现在可见光和紫外区，在此波段范围内，硝酸盐的散射性质大于硫酸盐。因此，若用硫酸盐的光学性质代替硝酸盐的光学性质进行计算，会低估硝酸盐气溶胶的辐射强迫。Zhang等(2012)的研究表明，在不同的相对湿度条件下，硝酸盐与硫酸盐的复折射指数实部之比在波长小于2.8 μm时均随着波长的增长而增大，在波长超过2.8 μm后随着波长的增长而逐渐降低。
气溶胶的消光效率因子(Qe)代表了消光截面与等效几何截面的比值。Zhang等(2012)发现，硝酸盐气溶胶的消光效率因子随着波长的增长而减小，且受相对湿度的影响较小。在0.2—0.8 μm波段，Qe大于2.0；而在2.0—4.2 μm波段则要小于0.5(仅在2.8 μm处和相对湿度40%时除外)。在较低的相对湿度( < 37%)条件下，当波长小于2.8 μm时，硝酸盐的消光效率因子高于硫酸盐，当波长大于2.8 μm时，情况则恰恰相反。单次散射反照率(ω)是很重要的光学性质，代表了散射系数与消光系数之比。Zhang等(2012)还发现，硝酸盐气溶胶的ω会随着相对湿度的增大而增大；在所有相对湿度条件下，ω的最小值均出现在2.8 μm波段；在绝大多数波段以及同样的湿度条件下，硝酸盐的ω大于硫酸盐，尤其在2.8 μm处，相对湿度 < 40%时，硝酸盐气溶胶的ω比硫酸盐气溶胶的ω大40%。
综上所述，用硫酸盐的光学性质代替硝酸盐的光学性质，会低估硝酸盐气溶胶的辐射强迫。
3.2 硝酸盐气溶胶的光学厚度气溶胶光学厚度(AOD)的定义为沿辐射传输路径，单位面积上所有吸收和散射气溶胶粒子产生的总削弱，是表征大气浑浊度的重要物理量，对于评价大气污染、研究气溶胶的辐射效应都具有重要的意义。
Liao等(2004)利用GISS GCM Ⅱ′得到当代硝酸盐气溶胶光学厚度的全球平均值为0.008；Myhre等(2006)利用Oslo CTM2模拟分析了当代海盐对硝酸铵气溶胶光学厚度的影响，发现海盐使硝酸盐气溶胶柱浓度降低的同时，也会使硝酸盐气溶胶光学厚度减小，尤其在大陆西部和大多数海岸地区。从全球范围看，考虑海盐时细模态硝酸铵气溶胶的平均光学厚度为0.001，不考虑海盐时则为0.0013。区域范围看来，不考虑海盐时印度地区硝酸盐气溶胶光学厚度的最大值将会超过0.1，欧洲和美国则分别会超过0.05和0.04。Bellouin等(2011)的结果表明1860—2000年硝酸盐气溶胶光学厚度的全球平均值约增加0.006(约占人为气溶胶造成的光学厚度的23%)，增量的高值区主要分布于欧洲、印度、中国和美国中部；在RCP4.5情景下，1860—2090年总人为气溶胶的光学厚度和硝酸盐气溶胶的光学厚度有所减小，但后者在前者中的比重有所增大，可达56%。Li等(2015)的研究表明，21世纪初，硝酸盐气溶胶的光学厚度增大区域主要位于美国东部、欧洲和中国东部，与硝酸盐气溶胶的浓度分布基本一致；到21世纪90年代，虽然总人为气溶胶的光学厚度是减小的，但硝酸盐气溶胶的光学厚度在北半球仍然是增大的。人为气溶胶与硝酸盐气溶胶光学厚度的全球平均值在表 2中给出。沈钟平(2009)发现，硝酸盐在可见光波段(0.455—0.833 μm)的年平均光学厚度在整个中国地区为0.032，东亚地区为0.011，均大于Liao等(2004)给出的全球平均值0.008，这是因为东亚是全球NOx的高排放区域，且中国在东亚地区排放量较大。关于其季节变化，发现冬季(1月)硝酸盐气溶胶光学厚度的范围和强度都是最大的，高值区出现在陕西南部、湖北西部和重庆东北部一带，最大值可达0.125；夏季(7月)分布范围最小，强度最弱。
| 2000年 | 2090年 | |
| 不包含硝酸盐总气溶胶光学厚度 | 0.020 | 0.004 |
| 包含硝酸盐总气溶胶光学厚度 | 0.026 | 0.009 |
| 硝酸盐气溶胶光学厚度 | 0.006 | 0.005 |
| 年代 | 人为气溶胶光学厚度(不含硝酸盐) | 人为气溶胶光学厚度(包含硝酸盐) | 硝酸盐气溶胶光学厚度 |
| 21世纪最初10年 | 0.0146 | 0.0156 | 0.0010 |
| 21世纪90年代(RCP4.5) | 0.0034 | 0.0041 | 0.0007 |
| 21世纪90年代(RCP6.0) | 0.0055 | 0.0066 | 0.0011 |
| 21世纪90年代(RCP8.5) | 0.0054 | 0.0069 | 0.0015 |
光学厚度作为气溶胶最基本的光学特性，是衡量气溶胶粒子对太阳辐射衰减能力的一个重要参数，常被应用于研究气溶胶的变化特征和区域气候效应。通过上述研究可以发现其分布与气溶胶柱含量的分布具有很好的一致性，多分布于工业发达的地区，说明硝酸盐气溶胶主要是由于人类活动产生。
4 硝酸盐气溶胶的辐射强迫IPCC第4次评估报告(Forster, et al, 2007)沿用了IPCC第2次和第3次评估报告中辐射强迫的概念，即在地面与对流层温度和状态保持不变的情况下，平流层温度重新调整到辐射平衡后，外部强迫造成的对流层顶的净辐射通量(向下为正，短波+长波)的变化。在没有其他方式的热交换时，净辐射的变化决定了物体(地-气系统)是升温还是降温。因此，辐射强迫可以很好地用来定量衡量和比较不同气候因子对气候的影响(赵树云，2015)。
由于硝酸盐气溶胶的不稳定性与复杂性，当前的研究着重于分析其造成的直接辐射强迫(DRF)。Adams等(2001)根据IPCC SRES A2排放情景，利用GCMⅡ-prime模式在线模拟了2001和2100年硝酸盐和硫酸盐气溶胶的直接辐射强迫，发现2001年二者的全球年平均直接辐射强迫分别为-0.19和-0.95 W/m2；2100年，由于NOx和NH3排放的增加以及SO2排放的减少，将导致硝酸盐和硫酸盐气溶胶的全球年平均直接辐射强迫分别增加和减少(针对绝对值而言)为-1.28和-0.85 W/m2。由此可以看出，硝酸盐气溶胶的直接辐射强迫呈增大的趋势，表明其对气候的影响越来越重要，而硫酸盐气溶胶的影响则相对减小。Jacobson(2001)的研究表明，当前人为活动产生的和总的硝酸盐气溶胶直接辐射强迫分别为-0.05和-0.07 W/m2；这与Andreae(1995)模拟的-0.04和-0.06 W/m2相近。Liao等(2005)同样根据IPCC SRES A2排放情景，利用了GISS GCM Ⅱ′模式，对2005和2100年硝酸盐气溶胶的直接辐射强迫进行了模拟研究，结果表明，2005年硝酸盐气溶胶在大气顶造成的直接辐射强迫为-0. 16 W/m2，到了2100年，则会增大到-0. 95 W/m2。Myhre等(2006)则对包含海盐的细模态硝酸盐气溶胶进行了模拟，得到其全球年平均辐射强迫值为-0.016 W/m2，区域最大值可达-1.5 W/m2。与Adams等(2001)和Liao等(2005)不同的是，Bauer等(2007)选择了SRES A1B排放情景，利用GISS气候模式对2000与2030年的硝酸盐气溶胶瞬时辐射强迫进行了模拟，模拟的2000年全球平均值为-0.11 W/m2，2030年为-0.14 W/m2，即这30年间硝酸盐气溶胶的瞬时辐射强迫呈上升趋势。2000年硝酸盐气溶胶造成的辐射强迫主要还是位于北半球，在中国和欧洲一些地区，甚至可以达到-1 W/m2。用2030年的数据与2000年对比发现，硝酸盐气溶胶瞬时辐射强迫的增强都发生在北半球，尤其是欧洲和亚洲地区。其中，硝酸盐气溶胶在中国造成的辐射强迫甚至可以达到-4 W/m2。这也说明这些地区未来硝酸盐气溶胶排放将增加。Bellouin等(2011)则采用IPCC RCP4.5的排放情景对硝酸盐气溶胶的辐射强迫进行了模拟。研究指出，硝酸盐气溶胶在2000年所造成的直接辐射强迫为-0.12 W/m2，若考虑第一间接效应，则硝酸盐气溶胶造成的总强迫在2000年为-0.17 W/m2；在2090年硝酸盐气溶胶的总强迫为-0.36 W/m2，表明未来硝酸盐气溶胶将会成为一种很重要的强迫因子。对于2090年各排放情景下对应的强迫值(考虑第一间接效应)在表 3中给出。Xu等(2012)利用IMPACT全球气溶胶和化学模式发现，现代(2000年)硝酸盐和铵盐气溶胶在大气顶的直接辐射强迫为-0.14 W/m2；而自工业革命(1850年)以来，人为硝酸盐和铵盐气溶胶在大气顶和地面的直接辐射强迫则分别为-0.12和-0.16 W/m2；Xu等(2012)还研究了包括气态硝酸盐在内的总的硝酸盐和铵盐的第一间接效应，发现它们的辐射强迫约为-0.23 W/m2；上述强迫的高值区基本分布在工业化地区，如欧洲、东亚和美国等地。Makkonen等(2012)利用全球气溶胶-气候模式ECHAM5.5-HAM2分析了硝酸盐气溶胶对云反照率效应的影响和它的总间接效应，得到的强迫值分别为-0.32和-0.46 W/m2。Hauglustaine等(2014)利用LMDz-INCA(Laboratoire de Météorologie Dynamique, version 4-INteraction with Chemistry and Aerosols, version 3) 全球模式的计算结果表明，自工业革命以来，硝酸盐气溶胶的直接辐射强迫全球平均值达到-0.056 W/m2，高值区主要位于欧洲中部、中国东部、马来西亚及新加坡等地，非洲中部存在一个相对较弱的高值中心。
| 情景 | 硝酸盐气溶胶辐射强迫 |
| RCP3-PD | -0.6 |
| RCP4.5 | -0.4 |
| RCP6.0 | -0.5 |
| RCP8.5 | -0.7 |
Li等(2015)发现自工业革命以来，不论是全球还是区域范围，硝酸盐气溶胶的直接辐射强迫都呈增长状态(图 3)。从全球来看，未来最高排放情景是RCP8.5(特别是对硝酸盐气溶胶)，硝酸盐气溶胶直接辐射强迫的增加会一直持续到2100年，将达到-0.053 W/m2；在RCP6.0情景下，硝酸盐气溶胶直接辐射强迫的增加将持续到21世纪70年代，然后开始出现下降，峰值为-0.042 W/m2；在RCP4.5情景下，硝酸盐气溶胶直接辐射强迫将在21世纪40年代达到顶峰，为-0.033 W/m2。东亚地区硝酸盐的直接辐射强迫在20世纪80年代之后超过了欧洲，并且成为3大工业区(东亚、欧洲、北美)的主要贡献者。表 4给出了未来不同排放情景下，全球硝酸盐气溶胶直接辐射强迫相对于21世纪最初10年的变化，发现在RCP6.0和RCP8.5情景下，全球范围内的硝酸盐气溶胶直接辐射强迫值都是加强的，预计在21世纪末期，硝酸盐气溶胶直接辐射强迫相对于2000年的全球平均值将会分别增加56%和96%。Li等(2015)分析了大气顶晴空与全天条件下硝酸盐气溶胶造成的直接辐射强迫。发现云的散射作用会削弱硝酸盐气溶胶的直接辐射强迫(硝酸盐气溶胶全天直接辐射强迫见图 4)。硝酸盐气溶胶直接辐射强迫的季节变化与其浓度和光学厚度一样，最大值也出现在冬季。但并非局地浓度与直接辐射强迫有着完全对应的关系。例如，1月，硝酸盐柱浓度最大值出现在东亚，但是欧洲地区硝酸盐气溶胶光学厚度和晴空直接辐射强迫值却高于东亚地区。这是由于除了大气柱浓度外，区域性的气象条件同样会影响到气溶胶光学厚度和直接辐射强迫的大小与分布，比如相对湿度、云等。
|
| (GL：全球，EA：东亚，EU：欧洲，NA：北美) (Li, et al，2015) 图 3 相对于1850年，硝酸盐气溶胶的全天直接辐射强迫变化曲线 (GL: Global, EA: East Asia, EU: Europe, NA: North America) (Li, et al, 2015) Figure 3 The change of nitrate DRFs relative to 1850 |
| 年代 | RCP4.5 | RCP6.0 | RCP8.5 |
| 21世纪30年代 | -0.006 | -0.008 | -0.018 |
| 21世纪50年代 | -0.008 | -0.012 | -0.023 |
| 21世纪90年代 | -0.000 | -0.014 | -0.024 |
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| (a)和(b)分别表示不包含和包含硝酸盐气溶胶时的强迫值，(c)表示其差别(Li, et al，2015) 图 4 相对于19世纪50年代，21世纪最初10年和21世纪90年代(3种不同排放情景下)人为气溶胶造成的全天直接辐射强迫(单位：W/m2) (a) and (b) are for nitrate aerosols excluded and included, respectively; (c) show their differences (Li, et al, 2015) Figure 4 Global distributions of anthropogenic aerosol DRFs (W/m2) at all-sky TOA relative to 1850s for the 2000s and 2090s under different RCPs |
沈钟平(2009)着重研究中国地区硝酸盐气溶胶的直接辐射强迫。年平均看来，中国地区硝酸盐气溶胶晴空直接辐射强迫为-3.47 W/m2，高值区主要分布在工业比较发达的地区，例如华中、华东和华北等地；季节平均看来，中国地区硝酸盐气溶胶的晴空直接辐射强迫在冬季(1月)，整体较大，最大值位于中部地区；而夏季(7月)受降水增加导致的湿沉降加强的影响，其晴空直接辐射强迫的强度和范围都明显减小；月平均看来，发现中国地区硝酸盐气溶胶的晴空直接辐射强迫在7月最小，为-1.17 W/m2；最大值出现在2月，为-3.67 W/m2。至于硝酸盐气溶胶的全天直接辐射强迫，与晴空直接辐射强迫在空间分布上基本一致，但由于云对硝酸盐气溶胶的直接辐射强迫有很强的削弱作用，导致其强度明显减小，年平均值约为-1.37 W/m2，高值区主要位于华北、华中地区(图 5)。Li等(2009)则分析了中国地区硝酸盐气溶胶的间接辐射强迫：1月中国间接辐射强迫平均值为-1.63 W/m2，7月为-2.65 W/m2。这是因为气溶胶的间接辐射强迫值不仅与其浓度有关系，也与云量、地表反照率、辐射强度及其他影响因素有关。其中，云量是很关键的因素。由于7月云量多于1月，导致7月间接辐射强迫值更高一些。Wang等(2010)利用区域气候化学系统模式(RegCCMS)模拟了中国硝酸盐气溶胶的直接与间接辐射强迫及其对温度与降水的影响，发现硝酸盐气溶胶的直接、第一间接和总辐射强迫分别为-0.88、-2.47和-2.52 W/m2。中国硝酸盐气溶胶的直接辐射强迫大于全球平均值(van Dorland, et al, 1997; Adams, et al, 2001; Liao, et al, 2005)，且与中国硫酸盐气溶胶的直接辐射强迫(-0.92 W/m2)(Wang, et al, 2003)有相同的量级。其中硝酸盐气溶胶直接辐射强迫的高值区主要分布于四川、山东、河南和湖北等地，最大值可达-3 W/m2；硝酸盐气溶胶第一间接辐射强迫高值区主要集中在西南部，尤其是重庆、四川和贵州地区，最大值可达-7 W/m2。简单将直接辐射强迫与第一间接辐射强迫叠加，其结果大于总辐射强迫，显示了气候系统明显的非线性特征；由于第一间接辐射强迫大于直接辐射强迫，总辐射强迫的分布与第一间接辐射强迫类似。
Myhre等(2013)指出，第2阶段国际气溶胶观测与模式比较计划(AeroCom Phase Ⅱ)中多模式模拟的硝酸盐气溶胶柱浓度变化范围(与硫酸盐、黑碳、有机气溶胶相比)非常大，从0.14 mg/m2到0.90 mg/m2不等，全球分布与硫酸盐气溶胶类似；其1850—2000年的辐射强迫处于-0.12—-0.02 W/m2，平均值为-0.08 W/m2。IPCC第4次评估报告(Forster, et al, 2007)首次对硝酸盐气溶胶的直接辐射强迫进行了评估，结果为(-0.10±0.10) W/m2，不确定很大(IPCC AR4)；IPCC第5次评估报告(Boucher, et al, 2013)在AeroCom Phase Ⅱ的基础之上，对硝酸盐气溶胶与辐射相互作用导致的辐射强迫(RFari，对应于IPCC AR4中的直接辐射强迫)进行了评估，其值为-0.11(-0.30—-0.03) W/m2。上述研究的结果，基本都在此范围之内。
5 小结和未来研究展望与硫酸盐、黑碳气溶胶相比，科学界对硝酸盐气溶胶的研究相对较少，但这并不意味着可以忽略其对气候的影响。研究表明硝酸盐气溶胶的散射性几乎与硫酸盐气溶胶相当(Brink, et al, 1996)，是非常重要的(Diederen, et al, 1985)。虽然不同的研究结果显示的未来硝酸盐排放量有所差异，但都表明了硝酸盐气溶胶在未来人为气溶胶中的比重会逐渐上升，也意味着未来硝酸盐气溶胶对气候变化的影响越来越重要。
硝酸盐气溶胶的浓度不但与NOx有关，同时还会与SO2和NH3等物质一同参与到化学反应中，它们在一定程度上决定着硝酸盐气溶胶的浓度，Adams等(2001)曾将硫酸盐-硝酸盐-铵盐-水汽作为一个体系来研究。海盐、沙尘也会影响到硝酸盐气溶胶的消光性质(Liao, et al, 2006; Myhre, et al, 2006)。其他气象条件如硝酸盐的大气垂直分布、相对湿度、云量、地表反照率等以及微物理因素如云滴有效半径等都会对硝酸盐气溶胶造成的直接辐射强迫和间接辐射强迫产生影响(沈钟平，2009；Li, et al, 2009)。由于硝酸盐的复杂性，大多数研究都针对其造成的直接辐射强迫进行分析，上述介绍的成果中，其直接辐射强迫值都介于-0.2 W/m2到0，与IPCC第4次和第5次评估报告给出的范围基本吻合。
硝酸盐气溶胶浓度与其光学厚度的相关要高于与直接辐射强迫的相关(沈钟平，2009)，这是因为直接辐射强迫除了受浓度影响之外，还与其在大气中的垂直分布、下垫面性质及气象场条件有关。从空间范围来看，硝酸盐气溶胶的浓度、光学厚度、直接辐射强迫分布于主要的工业区，包括东亚、欧洲和北美地区。到了21世纪末期，硝酸盐气溶胶对欧洲和北美的影响会有所减缓，但对东亚和印度半岛造成的影响却大大加剧。从季节变化来看，硝酸盐气溶胶造成的直接辐射强迫最大值发生在冬季，这是由于冬季气温低，有利于硝酸盐的形成；最小值发生在夏季，因为夏季温度高，容易导致硝酸盐分解，而且夏季降水较多，对硝酸盐的清除作用也更大。当然气象场也起到了一定作用，影响到硝酸盐气溶胶的扩散等。
除上述模式研究外，An等(2002)和Zhang等(2007)也对硝酸盐气溶胶的观测结果进行过分析，总的来说，科学界对于硝酸盐气溶胶的研究还不够完善，尤其是针对中国的观测和模拟研究。由于硝酸盐和硫酸盐气溶胶共有的前体物的复杂性，使得利用IPCC第5次评估报告提出的最新有效辐射强迫(ERF)概念来获取硝酸盐气溶胶的有效辐射强迫成为未来的研究难点；同时，对其间接辐射强迫和气候效应的研究是未来的重点和方向。即使是对直接辐射强迫的研究，也依然存在着较大的不确定性。对硝酸盐气溶胶的观测在未来也是需要加强的，如地表浓度、飞行器观测和海洋观测等。因此，未来有必要更深入地分析硝酸盐气溶胶前体物排放、化学反应、光学性质、吸湿性、沉降过程及其参与的云凝结过程等所有可能会影响硝酸盐气溶胶生成与光学性质的因素，从而更加准确地估算和模拟硝酸盐气溶胶的直接和间接辐射强迫及其气候效应。最后，要加强模式结果与观测结果的对比分析，尽可能降低模式模拟的不确定性。
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