2017, Vol. 75
中国气象学会主办。
文章信息
- 石春娥, 张浩, 弓中强, 张宏群, 杨元建, 吴文玉. 2017.
- SHI Chune, ZHANG Hao, GONG Zhongqiang, ZHANG Hongqun, YANG Yuanjian, WU Wenyu. 2017.
- 2013-2015年合肥市PM2.5重污染特征研究
- Characteristics of severe PM2.5 pollution in Hefei during 2013-2015
- 气象学报, 75(4): 632-644.
- Acta Meteorologica Sinica, 75(4): 632-644.
- http://dx.doi.org/10.11676/qxxb2017.037
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文章历史
- 2016-11-09 收稿
- 2017-03-22 改回
2. 寿县国家气候观象台, 寿县, 232200;
3. 安徽省气象台, 合肥, 230031
2. Shouxian National Climatology Observatory, Shouxian 232200, China;
3. Anhui Meteorological Observatory, Hefei 230031, China
PM2.5是大气中空气动力学直径≤2.5 μm的细颗粒物的简称，是大气复合污染最重要的特征污染物之一(朱彤等，2010)，是当前中国东部地区大部分城市的重要污染物。PM2.5的危害很多，不仅能降低大气能见度，造成霾天气，而且还能携带其他大气污染物和病菌，直接进入人体肺部，严重危害人体健康(吴兑，2013)；当PM2.5浓度达到一定水平时，可减少到达地面的太阳辐射，造成小儿佝偻病高发，影响植物光合作用(任义方等，2010)。因此，世界上很多国际组织与国家、地区都给出了PM2.5质量浓度的限值(吴兑，2013)。中国环境保护部2012年在新的环境空气质量标准(GB3095-2012) 中增设了PM2.5浓度限值(环境保护部，2012a)，在“环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)”(HJ633-2012) 中给出了各级空气质量对应的PM2.5浓度24 h平均的限值(环境保护部，2012b)，如重度污染对应的PM2.5日均浓度高于150 μg/m3。现今，PM2.5已成为中国大部分城市的首要污染物(如：统计显示2013—2015年合肥市大气重污染日的首要污染物均为PM2.5)。
鉴于PM2.5对人体健康、生态环境、天气气候等多方面的影响和危害，PM2.5离子组成、时空变化特征、形成机理等早就受到中外科学家的关注。中国较早开展PM2.5监测的有珠三角(吴兑等, 1994a, 1994b；吴兑, 1995, 2013)、北京(张晶等，1998；He，et al, 2001；Yao，et al, 2003)、上海(Feng，et al, 2006；Fu，et al, 2008)等经济较发达的城市。受条件所限，早期对PM2.5的监测时、空连续性均较差(李名升等，2016), 主要是专业人群从科学的角度进行研究。最近几年，随着政府对大气污染治理的不断深入，加之各种监测技术的进步、普及，对中国PM2.5的关注越来越大众化，对PM2.5的相关研究得到了蓬勃发展，已从经济发达的北京(刘庆阳等，2014；李令军等，2016；陈云波等，2016)、上海(Feng，et al, 2009；Du，et al, 2011；周敏等，2013；常炉予等，2016)、广州(Tao，et al, 2012)、南京(银燕等，2009；张秋晨等，2012；He，et al, 2014)、杭州(Jansen，et al, 2014)发展到二、三线城市，如成都(Tao，et al, 2013)、合肥(Deng，et al, 2016；石春娥等，2016b)。上述研究加深了对中国不同地区PM2.5化学组成、光学特性、吸湿特性及其与雾、霾天气及气象条件关系等的理解，并阐释了造成霾天气的大气气溶胶粒子的来源和各种影响，从而为加快制定大气污染治理政策提供了科学依据。但上述研究大部分属于个例研究，且高浓度PM2.5形成过程中，本地排放和区域输送均有重要作用(郑海涛等，2016；陈云波等，2016；常炉予等，2016)，而中国幅员辽阔，南北、东西跨度大，各地自然条件、工农业布局不同，PM2.5来源、组成和时空分布特征各异。因此，对不同城市的PM2.5重污染特征及成因必须开展针对性的研究。
安徽位于长三角外围，根据2014年的监测，安徽属于PM2.5污染较重的区域(李名升等，2016)。省会城市合肥位于安徽省中部，2000年之后，霾日数上升迅速(张浩等，2010；邓学良等，2015；石春娥等，2016a)。受地理位置及季风气候的影响，合肥的大气颗粒物来源复杂，不仅与本地工农业活动有关，还与周边省份大气污染物输送密切相关(杨元建等，2013；石春娥等, 2014, 2016a)，甚至新疆、内蒙古等西北地区的沙尘暴活动对合肥的PM10浓度也有显著的影响(石春娥等，2008)，而PM2.5是PM10的重要组成部分。2012—2013年在代表性月份对合肥市气溶胶粒子理化特征进行观测研究，发现合肥雾、霾日往往对应着较高的PM2.5浓度(石春娥等，2016b)。2013年，环境保护部在74个城市开始PM2.5的常规在线监测，合肥市属于这74个城市之一，这为系统研究合肥PM2.5重污染特征提供了条件。文中利用环保部门的大气污染物浓度监测数据，结合安徽光学精密机械研究所(位于董铺岛)激光雷达探测数据、本课题组气溶胶离子组分分析数据，对2013—2015年合肥市PM2.5重污染特征进行系统分析，目的是了解PM2.5重污染出现的时空分布特征、影响因子，为开展PM2.5预测、预报和治理提供依据。
2 资料和方法 2.1 资料来源所用资料包括：
(1) 大气污染物浓度数据，包括CO、SO2、NO2、O3、PM2.5、PM10等6种成分的逐时浓度，来自中国国家环境保护部网站公布的监测数据(http://datacenter.mep.gov.cn/)。合肥市环境监测站在合肥市市区和郊区共设有10个监测站，自2013年1月开始实时监测并发布上述6种污染物浓度，其中，董铺水库站为清洁对照站，位于合肥市西北郊董铺水库中的董铺岛上。各测站观测仪器和观测方法一致，都是β射线法测量PM2.5质量浓度。
(2) 地面常规气象数据，包括逐时风向风速、相对湿度，一日3次(08、14、20时，北京时，下同)的目测能见度、天气现象和日降水量等，均来自安徽省气象局信息中心。
(3) 2013年董铺岛的激光雷达探测数据，每15 min一次的消光系数(Wu, et al，2011)，由中国科学院安徽光学精密机械研究所大气成分与光学重点实验室提供。
(4) 2012—2013年代表性月份合肥市气溶胶粒子分级采样离子成分分析结果(石春娥等，2016a)。环境监测站和气象观测站的位置如图 1。本研究的时段为2013年1月—2015年12月。
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| 图 1 合肥市环境监测站和气象站站点分布 Figure 1 Geographic distribution of monitoring sites in Hefei |
城市日均浓度计算方法参考“环境空气质量标准”(GB3095-2012)(环境保护部，2012b)。2013—2015年每年的有效天数均超过324 d。
在讨论PM2.5质量浓度与气象要素关系时，根据资料情况，能见度用08、14、20时3个时次的平均，相对湿度、风速的日均值是24 h平均。
为讨论PM2.5重污染特征，根据“环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)”(HJ633-2012)(环境保护部，2012a)对PM2.5日均浓度和气溶胶离子成分分析的样本进行分类。各级空气质量临界指数对应的PM2.5日均浓度阈值分别为：一级(优)：(0，35 μg/m3]；二级(良)：(35 μg/m3，75 μg/m3]；三级(轻度污染)：(75 μg/m3，115 μg/m3]；四级(中度污染)：(115μg/m3，150μg/m3]；五级(重度污染)：(150μg/m3，∞)。在此基础上比较分析不同PM2.5浓度等级日PM2.5浓度、风速和相对湿度等的日变化、气溶胶消光系数平均廓线、气溶胶水溶性无机离子组成。
3 合肥市PM2.5污染的总体特征 3.1 PM2.5浓度水平及季节变化2013—2015年，合肥市PM2.5浓度平均值为78.9 μg/m3(图 2)，高于环境部给出的二级浓度下限值(35 μg/m3)的2倍，低于北京2013—2014年的均值88.4 μg/m3(李令军等，2016)。PM2.5浓度的季平均值夏季(6—8月)最低，冬季(12—2月)最高，冬季略高于夏季的2倍，春(3—5月)、秋季(9—11月)比较接近。中位值略低于均值，与均值的季节变化趋势一致。中位值和均值几乎都位于样本数值范围的中间位置(即离上下四分位的距离接近)。从全年情况看，中位值为67 μg/m3，略低于日均浓度分级中轻度污染的界值(75 μg/m3)。PM2.5日均浓度最低可以到10 μg/m3以下，最大值超过350 μg/m3。
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| (三角表示最大值，下面的横线表示最小值；长方形中的星号表示中值，横线表示均值；长方形的下、上边分别为第一、三四分位值) 图 2 2013—2015年合肥市PM2.5日均浓度分布的盒须图 (the solid triangle ▲: maximum; the lower ‐: minimum; ― within the rectangles: mean; * within the rectangles: median; the upper and lower borders of the rectangels: the 25th and 75th) Figure 2 Box-plot of daily average PM2.5 concentration in Hefei |
根据PM2.5分指数，3 a间合肥各级空气质量等级出现天数分别为：123 d(优，日均浓度不超过35 μg/m3)、492 d(良，日均浓度在35—75 μg/m3)、281 d(轻度污染，日均浓度在75—115 μg/m3)、81 d(中度污染，日均浓度在115—150 μg/m3)和84 d(重度以上污染，日均浓度超过150 μg/m3)，优良天气占58%，重度以上污染占总天数的7.9%。
3.2 合肥市PM2.5浓度的空间分布合肥10个测站PM2.5年均浓度见图 3。2013—2015年，各站PM2.5年均浓度均呈下降趋势，这一方面说明污染控制措施有效，如根据中国统计年鉴，2014年安徽及周边省份的SO2排放量均低于2013年(http://www.stats.gov.cn/tjsj/ndsj/)，另外，2014年开始安徽省秸秆禁烧的政策执行得比以往更严了；另一方面，气象条件也有利于污染物的清除，2014、2015年合肥的年降水量呈增长趋势。对照图 1与图 3可发现合肥PM2.5浓度存在明显的空间差异，东北高、西南低，清洁对照站点(董铺水库)最低。2013年清洁对照站与市区站PM2.5平均浓度的差异最大，如瑶海区PM2.5平均浓度94.8 μg/m3，董铺水库PM2.5平均浓度76.3 μg/m3。与2013年相比，2015年清洁对照站与市区站间的差异显著缩小，仅庐阳区和瑶海区PM2.5平均浓度略高于70 μg/m3，其他市区站PM2.5平均浓度均低于70 μg/m3，董铺水库PM2.5平均浓度64.0 μg/m3。2015年，位于市中心的长江中路站排名上升。
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| (柱为天数，折线为PM2.5浓度) 图 3 合肥各站点PM2.5年均浓度和PM2.5重污染天数 (Columns denote severe pollution days; lines denote annual average PM2.5 concentrations) Figure 3 Comparison of severe PM2.5 pollution days among all sites in Hefei |
2013—2015年，合肥PM2.5日均浓度逐日变化的范围较大，在合适的气象条件下，日增幅和日降幅均可超过150 μg/m3，也就是说，空气质量等级的日际变化可以跨级，一天就可以从优良跨到重污染，也可以直接从重度污染变化到优良等级。从PM2.5日均浓度日际变化量的频率分布(图 4)可见，PM2.5日均浓度逐日变化量接近正态分布，峰值在-10—10 μg/m3，占比33%，变化幅度在-30—30 μg/m3的天数占比达到72%。3 a中，日增(减)量在50 μg/m3以上的天数分别为56 d(5.4%)和68 d(6.5%)。对照气象资料，可以发现PM2.5浓度的陡升往往对应着能见度下降，平均风速在1.0—2.0 m/s，且主导风向为偏南风以外的风向，或者平均风速低于1.0 m/s且无明显主导风向，这与合肥霾天的情况相似(石春娥等，2014)；PM2.5浓度的陡降往往对应着降水、大风，或者出现了偏南风，结合安徽及周边省份的污染源分布(Zhang, et al, 2009；曹国良等，2011)，这些结论一方面说明所用资料可靠，同时也对开展空气质量预报有指导意义。
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| (间隔20 μg/m3，所有有效天数) 图 4 合肥PM2.5浓度日均值变化(后一天日均值减去前一天日均值)幅度出现频率分布 Figure 4 The frequency distribution of changes (the average PM2.5 concentration at the present day minus that in the preceding day) in daily average PM2.5 |
大气中颗粒物种类繁多，来源复杂。既有自然源产生的沙尘颗粒、海盐、花粉粒子和人类活动直接排放的颗粒物(汽车尾气、秸秆焚烧、工厂燃煤)等一次颗粒物，又有气粒转换生成的硫酸盐、硝酸盐等二次颗粒物(吴兑，2013)。也就是说，PM2.5与CO、NO2、SO2、PM10等可以有共同的来源，NO2、SO2又是PM2.5的前体物，PM2.5本身又是PM10的主要组成部分，在PM2.5污染严重时PM10中PM2.5的占比更高(表 2)。因此，一般情况下，PM2.5浓度与上述污染物浓度存在显著的正相关，但与O3相关不明显(表 1)。从相关系数的季节变化看，PM2.5浓度与NO2、SO2和PM10浓度的相关均在春季最弱，秋季最强，这与处在季风转换期(春、秋两季)主导合肥的气团来向变化密切相关。合肥春季以西北、偏北风为主，春季又是西北地区沙尘暴高发季节，影响范围广的强沙尘暴82.5%发生在春季(周自江等，2003)，所以，春季是西北沙尘输送影响最强的季节(石春娥等，2008)；秋季，合肥地区低空主要受移动缓慢的局地气团和来向为偏东北方向的气团影响，远程输送的影响较小(石春娥等，2008)。因此，春、秋季影响合肥的气团不同，污染物来源也有不同，导致PM2.5浓度与NO2、SO2和PM10浓度的相关存在明显的季节变化。
| CO | O3 | NO2 | SO2 | PM10 | 能见度 | 风速 | |
| 全年 | 0.71 | -0.21 | 0.57 | 0.60 | 0.83 | -0.67 | -0.30 |
| 春季 | 0.52 | 0.13 | 0.35 | 0.22 | 0.64 | -0.61 | -0.20 |
| 夏季 | 0.48 | 0.12 | 0.34 | 0.54 | 0.83 | -0.67 | -0.45 |
| 秋季 | 0.52 | -0.12 | 0.59 | 0.56 | 0.86 | -0.66 | -0.29 |
| 冬季 | 0.79 | -0.07 | 0.49 | 0.48 | 0.90 | -0.63 | -0.20 |
| 注：每个季度样本数都在250 d以上，95%置信水平的临界相关系数为0.187，99%置信水平的临界相关系数为0.244。 | |||||||
| 项目 | CO | NO2 | SO2 | PM2.5 | PM10 | O3-1 h | O3-8 h | PM2.5/PM10 | 总天数(d) |
| PM2.5重污染日平均浓度 | 1.67 | 55.1 | 35.4 | 206.5 | 214.9 | 54.4 | 43.9 | 0.96 | 84 |
| PM2.5低浓度日平均浓度 | 0.66 | 22.2 | 11.5 | 26.2 | 51.5 | 66.2 | 57.1 | 0.51 | 123 |
| 2013—2015年平均浓度 | 0.99 | 34.6 | 20.0 | 78.9 | 109.1 | 65.9 | 56.3 | 0.72 | >1000 |
| 重污染日与3 a均值之比 | 1.69 | 1.59 | 1.77 | 2.62 | 1.97 | 0.83 | 0.78 | ||
| 重污染日与低浓度日之比 | 2.53 | 2.48 | 3.08 | 7.88 | 4.70 | 0.82 | 0.78 |
表 1也给出了PM2.5与部分地面气象要素的相关系数，为去除降水影响，计算PM2.5与能见度和风速的相关系数时去掉了日降水量10 mm以上的样本。总体上，PM2.5浓度与能见度和地面风速都成负相关。与能见度的相关很强，达到了99%的置信水平，且相关系数季节变化不大。低风速可导致局地产生的大气污染物积累，高风速有利于局地污染物的扩散和对外输送，因此，一般情况下，污染物浓度与风速成反相关。合肥PM2.5浓度与风速相关系数绝对值夏季最大，春季最小。由于受季风气候影响，合肥夏季盛行偏南风，而合肥以南地区污染物排放强度较合肥以北地区低(Zhang，et al, 2009；曹国良等，2011)，不论从输送的角度还是从局地污染物扩散的角度都是可以解释的，即风速增大有利于污染物的扩散；其他季节都是盛行偏北风，安徽的西北、北、偏东方向都是SO2、NO2等排放大值区，因此，这些来向的风作用比较复杂，既可造成外来污染物的输入，也可以加强本地污染物的扩散作用，所以相关性较弱。
4 合肥市PM2.5重污染特征 4.1 合肥市PM2.5重污染存在明显的月季变化和时间变化3 a间，合肥共计出现PM2.5重度以上污染日84 d，主要出现在秋、冬季节(10月至次年2月)，2013年最多，2015年最少，月变化趋势各站基本一致，1月和12月最多，5、6月也偶有出现(图 5)。由图 5b可以看出，各站点PM2.5重污染主要发生在秋、冬季，6月都会有2—5 d，除高新区以外的站点5月都有PM2.5重污染记录。从站点间差异情况看，1、11和12月各站间差异较大，其他月份，尤其是6月，差异较小。根据已有研究(杨元建等，2013)，5月底至6月初的夏收季节，秸秆焚烧活动对安徽江淮地区能见度、霾日数都有显著影响，因此，6月是一年中秋、冬季以外另一个霾的高发月份(张浩等，2010)。从本研究的统计结果也可以看出，受秸秆焚烧活动的影响，合肥可以在5、6月出现PM2.5重污染天气，而产生这种重污染天气的主因并不是城区污染物的排放、累积，常常是大范围的、区域性的。因此，城郊差异小。值得注意的是，2015年5、6月没有出现PM2.5重污染，这说明2015年秸秆禁烧效果显著。1月，作为清洁对照站的董铺水库站，重污染日数显著低于其他站点，说明1月的重污染以本地累积为主。
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| (a.市内平均，b.各站点) 图 5 2013—2015年合肥各月PM2.5重污染天数分布 (a. urban average, b. each individual site) Figure 5 Monthly distribution of severe PM2.5 pollution days in Hefei during 2013—2015 |
从年变化情况看(图 3)，各站都是2013年重污染天数最多，2015年最少，与年均浓度的变化趋势一致。
如果仍然以日均浓度的限值标准来定义小时空气质量等级，即以小时浓度超过150 μg/m3作为重污染判断标准，可以发现重污染的出现亦存在显著的日变化，傍晚到早晨高、午后低(图 6)。考虑到有资料缺测的情况，图 6同时还给出了重度污染出现的百分比(频率的时间变化)，由图可见，重污染出现频率跟出现次数的日变化一致，相对而言，午后重污染的出现频率较低，低至6%左右，早晚可超过10%。
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| 图 6 2013—2015年PM2.5逐时浓度≥150 μg/m3次数日变化 Figure 6 Diurnal variations of the time and frequency with hourly PM2.5≥150 μg/m3 during 2013—2015 |
由图 3可见，10个测站PM2.5重污染出现天数的空间分布与PM2.5年均浓度分布趋势一致。根据3 a中、重污染天数，10个测站可以分为4个等次：位于合肥东北部的瑶海区、三里街、庐阳区出现重污染天数最多，在90 d左右，分别为92、91和89 d；合肥市中心城区的包河区、长江中路、琥珀山庄和明珠广场第2多，为80 d左右，分别为82、76、83和76 d；位于合肥市西南外围的新城区(滨湖新区和高新区)排第3，在70 d左右，分别为68和71 d；位于合肥西北的清洁对照站(董铺水库)最低(47 d)，约为瑶海区的一半。
每一年重污染日数站点间排序略有变化：2013年，重污染天数居前3位的是瑶海区、庐阳区和三里街，最低的3个站点是董铺水库、高新区和长江中路；2014年，居前两位的是三里街、瑶海区，另外3站并列第3，最低的两位是董铺水库和滨湖新区，长江中路和高新区并列第2少；2015年，长江中路最多(19 d)，董铺水库仍为最少(11 d)，其他站点都在13—15 d，长江中路由前两年的较少变为2015年最多，且显著超过市区其他站点(与排第2的站点相比，超出26%)，如上所述，2015年长江中路站PM2.5平均浓度的排名也上升了，这可能与修建地铁等基建活动有关。2013年董铺水库站与市区站重污染日数差异最大，如瑶海区重污染天数为49 d，董铺水库站重污染天数才24 d。与2013年相比，2015年董铺水库站与市区站间的差异显著缩小，除长江中路外，其他市区站点，重污染天数最多的为15 d，董铺水库重污染天数11 d。
4.3 PM2.5重污染日浓度峰值出现时间推后了解污染物浓度日变化对人们安排日常生活有重要意义，也有助于了解污染物的来源。由图 7可见，除了一级空气质量日(优)，PM2.5浓度均存在明显的日变化，且污染等级越高，PM2.5浓度日变化曲线越明显，在轻度以上污染日，日变化曲线呈现明显的双峰分布，两个峰值分别在09时前后和21时，谷值出现在15—16时。两个峰值差别不大，峰值与谷值的差值分别为27(轻度污染日)、39(中度污染日)和33 μg/m3(重度污染日)。峰值的出现时间恰与早晚上下班高峰时段重合，交通高峰时人为排放相对增多，这个时间近地层逆温层尚未消失或正在形成、大气混合层高度较低，不利于污染物的扩散；而谷值出现时是一天中湍流发展最为旺盛、混合层厚度发展最为成熟、扩散条件最好的时段，且交通高峰尚未开始，交通造成的污染源相对较低。这说明大多数情况下合肥的PM2.5污染是这二者结合造成的。
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| (AQI 1—5对应PM2.5分指数从优到重度污染, 下同) 图 7 各级空气质量日合肥市PM2.5浓度日变化 (AQI 1 to 5 refer to air quality levels from 1 to 5, same hereafter) Figure 7 Diurnal variations of PM2.5 concentration on days with different PM2.5 levels |
图 7显示中、重污染日PM2.5浓度呈明显的双峰型变化，即使在午后谷底，平均浓度也在170 μg/m3以上，超过重污染日平均浓度的限值(150 μg/m3)。另外，值得注意的是，随着污染程度加重，PM2.5浓度早上峰值出现时间略有推后，如轻度污染日峰值出现时间为08时，中度污染日为09时，重度及以上污染日为10时，而谷值出现时间基本一致，都是16时。重污染日早上峰值时间推后可能与重污染主要出现在冬季有关，另外，也说明重污染与稳定大气边界层之间可能存在相互促进的作用，具体机制有待进一步研究。
4.4 PM2.5重污染日O3以外的气态污染物浓度亦显著上升了解PM2.5重污染日与低浓度日(PM2.5浓度≤35 μg/m3)污染物浓度及其对应的气象条件的差异，有助于理解重污染的形成机制。表 2给出了PM2.5重污染日、PM2.5低浓度日和3 a所有有效日各污染物平均浓度的比较，表中O3-1 h和O3-8 h分别指臭氧最大1 h浓度和最大8 h滑动平均浓度。与3 a均值相比，PM2.5重污染日的O3浓度较低，高浓度气溶胶颗粒会显著减弱到达近地面的紫外辐射，光化学反应减弱，因而会降低近地层臭氧浓度；其他污染物浓度都升高，重污染日CO、SO2、NO2平均浓度是3 a均值的1.6—1.8倍，PM2.5和PM10浓度是3 a均值的2.6和2.0倍。除了O3，其他污染物在PM2.5重污染日的平均浓度是低浓度日平均浓度的2.5—7.9倍，从PM2.5低浓度日到PM2.5重污染日，PM2.5浓度增长倍数最多，其次是PM10和SO2。说明这些污染物可能有共同的来源或有共同的影响因子。
4.5 PM2.5重污染日对应着低能见度、小风的静稳天气从天气现象记录看(表 3)，重污染日往往对应着霾和轻雾天，也会出现降水和雾；而在清洁日，雾、霾天很少，往往对应着降水或者大风(平均风速3 m/s以上)，出现降水的比例高达75%，这可以解释为什么图 7中清洁日PM2.5浓度日变化不明显。PM2.5重污染日都对应着低能见度、小风(2 m/s以下)的所谓“静稳天气”，同时相对湿度偏高。重污染日对应的日均能见度在0.7—8 km，73%的样本低于5 km；日均相对湿度的变化范围为40%—98%，92%的样本高于60%，中位值为76%。用安徽6个城市2015年的观测资料分析发现接近80%的重污染时次对应着相对湿度在70%以上(石春娥等，2017)；日均风速的变化范围为0.63—3.33 m/s，中位值为1.52 m/s，仅4例日均风速大于3 m/s，如上所述，风对污染输送的作用比较复杂，不同污染等级日风速均值差异也不是特别明显。PM2.5重污染且日均能见度高于5 km往往对应着低相对湿度( < 60%)。
| PM2.5浓度等级 | 气象参数均值 | 天气现象出现频率(%) | 总天数(d) | ||||||
| 风速(m/s) | 相对湿度(%) | 能见度(km) | 降水 | 霾 | 雾 | 轻雾 | |||
| 优 | 2.5 | 80.3 | 12.0 | 74.7 | 2.4 | 0.8 | 53.7 | 123 | |
| 良 | 2.1 | 74.4 | 9.1 | 46.1 | 26.2 | 1.2 | 71.1 | 492 | |
| 轻度污染 | 1.8 | 73.9 | 6.8 | 30.2 | 68.7 | 3.9 | 85.4 | 281 | |
| 中度污染 | 1.6 | 74.7 | 5.3 | 28.4 | 76.5 | 4.9 | 87.6 | 81 | |
| 重污染日 | 1.6 | 76.0 | 3.8 | 14.3 | 79.8 | 13.1 | 82.1 | 84 | |
图 8给出了不同等级PM2.5浓度日相对湿度和风速日变化。由图可见，虽然表 3中相对湿度均值在重污染日与其他等级日差异不大，但白天重污染日的相对湿度明显高于清洁日以外的等级日，尤其是08—14时，如上所述，清洁日往往有降水，受降水天气影响，相对湿度较大。重污染日的风速在中午前后明显低于其他浓度等级日。这些特征对重污染的预报有一定的参考价值。
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| 图 8 不同等级PM2.5浓度日相对湿度(a)、风速(b)日变化 Figure 8 Diurnal variations of relative humidity (a) and wind speed (b) on days with different PM2.5 levels |
为探讨不同PM2.5浓度等级日风向的差异，首先计算了每日主导风，然后计算了各风向作为主导风的次数及在该类样本中的占比(图 9)。可以看到，PM2.5重污染日的主导风以西北风、东北风和东东南风最多，无南风到西南西风，静风和无主导风也有一定的比例。而在PM2.5低浓度日的主导风向以东北风最多，其次就是南风到西南风，没有静风。与其他各浓度等级相比，PM2.5重污染日的西北风频率显著增大(达23.8%)；与PM2.5低浓度日相比，重污染日西北风和东南偏东风显著增多，南风和西南偏南风明显减少。另外，也注意到，中度污染时，东东南风到南东南风显著增多。不同等级PM2.5浓度日地面主导风的这种变化与已有的关于输送条件对霾的影响研究(石春娥等，2014)结论一致。
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| 图 9 不同等级PM2.5浓度日主导风向频率分布 Figure 9 Percentages of dominant wind direction on days with different PM2.5 levels |
为了解PM2.5重污染时大气气溶胶在垂直方向上的分布特征，图 10给出了不同等级PM2.5浓度日合肥董铺岛上14时和02时的平均消光系数廓线。由图可见，白天轻度以上污染日的消光系数与良好日的差别主要发生在800 m以下，重污染日的消光系数在600 m以下显著大于其他污染等级日，且其峰值高度更低，说明大气层结较稳定；晚上，轻度以上大气污染日气溶胶消光系数随高度递减，说明轻度以上污染日夜间的大气层结均比较稳定，扩散条件差，污染物被限制在近地层。
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| (AQI 1—5对应PM2.5分指数从优到重度污染) 图 10 不同等级PM2.5浓度日14时(a)和02时(b)的平均消光系数廓线 Figure 10 Vertical profiles of extinction coefficient at 14:00 BT (a) and 02:00 BT (b) averaged on days with different PM2.5 levels |
在公益性行业(气象)专项(GYHY201206011) 的支持下，在合肥市进行大气气溶胶分级采样和水溶性离子成分分析，共获得26个有效样本(石春娥等，2016b；Deng, et al, 2016)。根据PM2.5浓度对样本进行分类(受仪器切割头影响，分级采样只能得到PM2.1，为了统一，用PM2.5表示)，然后统计各级浓度等级日PM2.5水溶性无机离子浓度的均值，计算了一些比值(表 4)。图 11为各水溶性无机离子占PM2.5质量浓度的百分比。由于中度污染等级(115 μg/m3 < PM2.5≤150 μg/m3)仅1个样本，因此，这里把中度污染等级与重度污染等级合并计算。由图 11可见，在“优”等级日(优)，水溶性无机离子中占比最高的是Ca2+(12.4%)，其次是SO42-(11.8%)，NO3-的占比为8.2%，随着PM2.5浓度等级增加，Ca2+的比例持续下降，在中、重度污染时占比仅3%；从“优”到“良”，SO42-的占比增幅最大，成为最高(18.9%)，NO3-的占比增加不多，为9.8%；然而从“良”到“轻度污染”、“中、重度污染”，占比增幅最大的都是NO3-，在“中、重度污染”日其比例高达29.7%，成为占比最高的离子，超过SO42-(24.5%)。由表 4可见，随着PM2.5浓度等级上升，(SO42-+NO3-)占PM2.5的比值上升，在“优”等级日，仅占20%，到中、重度污染日，其占比超过50%。而在这两种离子中，NO3-的比例上升更快，表现为NO3-与SO42-之比上升，在中、重度污染时，NO3-与SO42-之比为1.35，而在优良等级时，该比值低于0.7。可见，PM2.5重污染的形成与硝酸盐离子的增多密切相关。另外，随着PM2.5浓度等级的增加，占比稳定且显著增加的离子还有NH4+，在中、重度污染等级其占比达13.4%。联系上文，PM2.5重污染日白天相对湿度明显偏高，说明高湿有利于SO42-、NO3-和NH4+三种无机离子的形成(Pan，et al, 2016)，是否如Wang等(2016)提出的硫酸盐气溶胶生成机理“在高湿、有高浓度NH3存在的条件下，NO2可以促进SO2向硫酸盐的转化”导致上述结果，还需要进一步深入分析。PM2.5浓度升高时，水溶性离子浓度比例更大，这与北京(Cheng，et al，2015)、长三角(Fu，et al, 2008)、珠三角(Tan，et al，2009)的情形一致，同时也与表 1中冬季PM2.5浓度与NO2相关性最强一致。
| 样本数 | (NO3-+SO42-)/PM2.5 | NO3-/SO42- | |
| 一级(优) | 3 | 0.20 | 0.69 |
| 二级(良) | 11 | 0.29 | 0.55 |
| 三级(轻度污染) | 8 | 0.37 | 0.96 |
| 四、五级(中、重度污染) | 4 | 0.54 | 1.35 |
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| 图 11 不同等级污染日PM2.5水溶性无机离子组分占PM2.5浓度百分比变化 Figure 11 Percentages of water-soluble inorganic ions in PM2.5 averaged on days with different PM2.5 levels |
综合利用气象部门、环保部门以及科学实验获得的资料分析了合肥市2013—2015年PM2.5重污染特征，结论如下：
(1) 2013—2015年，合肥市PM2.5浓度和重污染日均具有明显时空分布特征。时间上，夏季最低，冬季最高，白天低、早晚高。空间上，东北部高、西南低，位于西郊的董铺水库站最低；3 a中，董铺水库站的重污染日数约是东北部测站的一半。PM2.5浓度日际变化幅度大，变化幅度接近正态分布，峰值在-10—10 μg/m3。
(2) PM2.5浓度日变化成双峰型，随着PM2.5污染加重(浓度等级增大)，早上PM2.5浓度峰值出现时间推后，重污染日的PM2.5浓度早上峰值出现时间为10时，比良和轻度污染等级日的峰值时间晚2 h。
(3) PM2.5重污染日，O3以外的其他气态污染物浓度约是3 a均值的1.6—1.8倍。
(4) PM2.5重污染日往往对应着低能见度、小风的静稳天气。与其他PM2.5浓度等级日相比，重污染日白天湿度偏高、风速偏低，低层消光系数显著增大且峰值高度降低。
(5) 随着PM2.5浓度等级增大，PM2.5中NO3-、NH4+和SO42-的占比稳定上升，Ca2+的占比稳定下降，其他离子浓度占比变化不大，从轻度污染到中、重度污染，NO3-的占比显著增大，重污染日PM2.5中NO3-的占比最大。
致谢: 感谢上海市城市环境气象中心的周广强博士提供了部分污染物浓度资料。| 曹国良, 张小曳, 龚山陵, 等. 2011. 中国区域主要颗粒物及污染气体的排放源清单. 科学通报, 56(8): 781–788. Cao G L, Zhang X Y, Gong S L, et al. 2011. Emission inventories of primary particles and pollutant gases for China. Chinese Sci Bull, 56(8): 781–788. (in Chinese) |
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