南京农业大学学报  2021, Vol. 44 Issue (4): 675-685   PDF    
http://dx.doi.org/10.7685/jnau.202010029
0

文章信息

张皓然, 孙星, 卢海燕, 陶婷婷, 周蓓蕾, 宋雯, 张志恒, 刘贤金, 张存政
ZHANG Haoran, SUN Xing, LU Haiyan, TAO Tingting, ZHOU Beilei, SONG Wen, ZHANG Zhiheng, LIU Xianjin, ZHANG Cunzheng
水稻用药策略风险评估与安全性分析
Evaluation of pesticide application strategy in rice and risk assessment
南京农业大学学报, 2021, 44(4): 675-685
Journal of Nanjing Agricultural University, 2021, 44(4): 675-685.
http://dx.doi.org/10.7685/jnau.202010029

文章历史

收稿日期: 2020-10-25
水稻用药策略风险评估与安全性分析
张皓然1,2 , 孙星2 , 卢海燕2 , 陶婷婷2 , 周蓓蕾2 , 宋雯3 , 张志恒3 , 刘贤金2 , 张存政2     
1. 南京农业大学植物保护学院, 江苏 南京 210095;
2. 江苏省农业科学院农产品质量安全与营养研究所, 江苏 南京 210014;
3. 浙江省农业科学院农产品质量安全与营养研究所, 浙江 杭州 310021
摘要[目的]本文旨在对水稻全生育期使用的农药进行膳食暴露风险评估和土壤生态环境影响分析,以评估农药使用策略的合理性。[方法]对江苏省、江西省单季稻-双季稻种植区的农药使用情况及其在稻米和土壤的残留情况进行长期调查,对减施农药示范区和常规施药对照区的稻米和不同生育期(分蘖期、抽穗期和收获期)的稻田土壤进行残留监测,采用膳食暴露评估模型和生态相对风险模型(EcoRR)对急、慢性膳食暴露风险和生态环境风险进行评估。[结果]水稻上常规使用的51种农药,有4种在收获的稻米中检出,其中吡蚜酮和己唑醇具有较高的检出率,分别为93.00%和28.75%,毒死蜱和戊唑醇检出率为14.29%和7.14%。急、慢性膳食暴露风险评估表明:稻米中残留的吡蚜酮、己唑醇、毒死蜱和戊唑醇对不同年龄人群的食用安全风险较低,减施农药仍可进一步降低膳食暴露风险。对水稻不同生育期土壤中农药残留的调查表明,有13种农药在土壤中检出,其中三环唑、己唑醇和丙环唑检出率为100%,这与其较长的半衰期、使用频率以及在前茬作物的使用有关。生态风险评估表明:减施农药能够降低稻田生态环境风险,其中穗期减少吡蚜酮的施用量对稻田生态风险的降低效果最为显著,部分地区可由中等风险转变为低风险或无风险级别。生态风险贡献率分析表明:吡蚜酮的风险贡献率最高,在水稻分蘖期、抽穗期、收获期分别为54.16%~83.68%、19.07%~84.39%和0.00%~82.32%;其次是分蘖期丙草胺、抽穗期苯醚甲环唑和收获期丙环唑的使用,风险贡献率分别为0.00%~71.50%、0.00%~68.95%和1.12%~62.24%,亦是影响稻田生态风险的关键药剂。[结论]减少关键农药品种在水稻不同生长时期的使用,可以显著降低其生态环境风险,特别是吡蚜酮、苯醚甲环唑、丙环唑和丙草胺的合理使用,是调控稻田生态环境安全的关键。
关键词农药   膳食暴露风险   生态风险评估   水稻   土壤   
Evaluation of pesticide application strategy in rice and risk assessment
ZHANG Haoran1,2, SUN Xing2, LU Haiyan2, TAO Tingting2, ZHOU Beilei2, SONG Wen3, ZHANG Zhiheng3, LIU Xianjin2, ZHANG Cunzheng2    
1. College of Plant Protection, Nanjing Agricultural University, Nanjing 210095, China;
2. Institute of Food Safety and Nutrition, Jiangsu Academy of Agricultural Sciences, Nanjing 210014, China;
3. Institute of Food Safety and Nutrition, Zhejiang Academy of Agricultural Sciences, Hangzhou 310021, China
Abstract: [Objectives] This paper aimed to evaluate the validity of pesticides application strategy in rice, and analyse the risk of dietary exposure and ecological impact. [Methods] This study implemented long-term investigation on usage and residual details of pesticides using for pest control in single-season and double-season rice of Jiangsu and Jiangxi provinces. Investigation of pesticides residues in rice and soil had been conducted in the period of tillering, heading and harvesting stage, and the results had been compared between the pesticide reduction strategies adopted area and the regular integrated pest management(IPM) adopted area. Acute and chronic dietary exposed risk and ecological impact risks had been evaluated by using the dietary exposure risk assessment model and the ecology relative risk model(EcoRR). [Results] The results revealed that, 4 of total 51 pesticides used in rice for pest control, had been found in the harvest brown rice. Pymetrozine and hexaconazole were the most frequently found pesticides in all rice samples with the frequency up to 93.00% and 28.75%, followed by 14.29% and 7.14% for chlorpyrifos and pentazolidol, respectively. However, the risk assessment of acute and chronic toxicity that may be caused by these 4 pesticides through dietary exposure, was finalized to be negligible for all populations divided by age. Adopting pesticide reduction strategies could further low the risk of dietary exposure. As for the soil sampled from the period of tillering, heading, and harvesting stages of rice, 13 different kinds of pesticides were found, tricyclazole, hexaconazole and propiconazole with 100% detection rates in particular. It could be explained by the long half-life periods of these pesticides and the remains of previous residue. The ecological risk assessment showed that the reduction use of pesticides could decrease the ecological risks significantly, even down to low level from medium level risk. It was found that the most effective effort of reducing the ecological impact was to decrease the use of pymetrozine, as this pesticide played a key role to the contribution of ecological risks in the period of tillering, heading, and harvesting(54.16%-83.68%, 19.07%-84.39%, and 0.00%-82.32% respectively). Secondly, the use of pretilachlor at tillering stage, difenoconazole at the heading stage and propiconazole at the harvest stage was considered to be alternative key elements for the cause of ecological risk, with contributions of the risk ratios of 0.00%-71.50%, 0.00%-68.95% and 1.12%-62.24%, respectively. [Conclusions] Reducing the use of specific pesticides in the particular growth period of rice could reduce ecological impact and dietary exposure significantly. Pymetrozine plays a key role for ecological impact, followed by difenoconazole, propiconazole and pretilachlor, which should be used appropriately.
Keywords: pesticide    dietary exposure risk    ecological risk assessment    rice    soil   

水稻是中国的主要粮食作物之一, 种植面积约占世界总量的20%, 占中国耕地总面积的23%, 全国约有65%的人口以水稻为主食[1-2]。水稻的种植与高产量离不开农药和化肥的使用, 2018年我国稻谷产量21 212.90万t, 约占粮食总产量的1/3[3], 相应的农药使用量为150.36万t[4]。但农药的过度使用同样会引发食品安全问题与环境生态问题。目前我国农药平均利用率仅为35%, 仅有10%的药剂到达靶标, 而约有90%以上的农药散落到环境中, 通过径流、渗漏、飘移等流失, 使农田生态环境、耕地土壤、水体环境受到污染与影响[5]。农药、化肥的过度使用会改变土壤理化性质和微生物群落结构, 造成土壤退化, 因此科学合理的使用农药、化肥是保障土壤健康和农业可持续发展的关键。Gallivan等[6]和Lammoglia等[7]研究表明, 减少农药使用可显著降低对人体的健康风险; Qu等[8]研究表明, 农药使用越多对环境的生态风险越大, 导致土壤中无脊椎动物多样性减少[9]; Jepson等[10]研究表明, 减少高毒农药的使用可以缓解对人类健康的急性和慢性风险以及环境风险。世界各国先后开展了农药减量使用研究与实施计划, 法国在2008年采取农药减施环境政策, 目标是到2018年农药使用量减少50%[11], 但尚未实现这一目标, 计划推迟至2025年[12]; 日本颁布《农药取缔法》和《持续农业法》, 推行“环境保全型”农业制度, 逐步减少农药的使用, 但成本过高, 农户参与度较低[13]; 欧洲联盟成员国制定国家行动计划减少农药的使用, 美国、加拿大等国建立了减少食用农产品上使用农药的计划, 但农户因担忧亏损风险, 对减药措施存在一定的排斥, 需要政府补贴来激励减药计划的实施[14]; 我国于2016年开始实施“农药使用零增长”计划, 在保障粮食产量与食品安全的同时, 实现对环境的友好与农业的可持续发展是我国农业生产面临的一个重要课题, 如何科学、合理使用农药, 如何科学评价减肥、减药措施的合理性是关键。

本研究从食品安全风险与生态健康风险的角度, 对水稻生产中使用的51种农药进行了调查与风险评估, 以期找出关键风险点与关键风险药剂, 为水稻科学用药提供依据。项目选取单季稻和双季稻作为长江中下游水稻种植模式与区域的典型代表[15-16], 在南方水稻生产大省江苏和江西省, 从食品安全角度对稻米中农药残留进行膳食暴露风险分析, 对不同年龄段的人群进行急性和慢性膳食暴露风险评估与风险判断; 从稻田生态环境安全角度对农药进行生态风险评估, 分析用药方案是否会对土壤环境改善产生向好的趋势; 为科学合理减肥减药提供依据, 保护土壤环境健康、农业可持续发展以及稻米的食用安全性, 找出水稻生产过程中的关键风险因素与关键风险点, 调整水稻生产中农药的使用。

1 材料与方法 1.1 田间试验、样品采集与信息调查

试验地点设在江苏省单季稻和江西省单季稻-双季稻的种植区, 江苏省为常州市金坛区朱林镇、南通市海安市李华村、泰州市姜堰区桥头镇、淮安市洪泽区三河镇, 江西省为吉安市新干县界埠镇、丰城市荣塘镇店里村和马口村、宜春市上高县新界埠镇和泗溪镇。每试验小区面积约1 400 m2, 地形平整, 地力均匀, 每个区均设置减施农药化肥区和正常施用农药化肥区2个处理, 3次重复。试验小区排列为2个分区, 即3个减施农药化肥区和3个常规施用农药化肥区, 排在一起, 小区之间用田埂隔开, 田埂用塑料薄膜覆盖, 以防止小区之间稻田水串流和渗透。每小区设置5个采样点, 分别在水稻分蘖期、抽穗期和收获期在示范区和对照区分别采集0~20 cm土层的土壤样品, 采集后样品混合均匀; 采集收获期稻谷样品后脱壳。每1 000 m2取点20 m2, 进行5点随机取样。调查试验地区历史与现用农药信息, 共计51种农药在水稻生产中使用过。

1.2 样品处理与分析

采用Agilent液相色谱质谱联用仪检测稻谷和土壤样品中的农药, 色谱柱选用Poroshell 120 EC-C18色谱柱(2.1 mm×150 mm, 2.7 μm)。稻谷和土壤样品中农药残留检测方法参照文献[17]。

1.3 风险评估 1.3.1 稻米中农药残留膳食暴露慢性风险评估

农药残留慢性风险是指长期暴露于某种农药后, 在较低剂量条件下对人体产生的不良影响[18]。参考农药残留联合专家会议(JMPR)提出的农药残留膳食摄入和风险评估原理来评估稻谷中残留农药的慢性风险。以估计每日摄入量(EDI)与每日允许摄入量(ADI)的比例进行风险计算, 采用Origin进行数据整理和绘图, 用SPSS 22软件采用单因素方差分析(one-way ANOVA)进行风险数据的显著性方差分析(P<0.05)。公式如下:

式中: EDI为国际每日估计摄入量(mg · kg-1 · d-1); STMR为监督试验中位数残留(mg · kg-1); AP为平均食物消耗量(kg); w为体重(kg)。

式中: ADI为每日允许摄入量(mg · kg-1 · d-1)。

当慢性健康风险值小于100%时, 风险可接受; 当慢性健康风险值大于100%时, 风险不可接受。

1.3.2 稻米中农药残留膳食暴露急性风险评估

参考世界卫生组织(WHO)农药残留急性风险评估方法[18], 以估计短期内摄入量(EST)和急性参考剂量(ARfD)进行风险计算。具体公式如下:

式中: EST为估计短期内摄入量(mg · kg-1 · d-1); LP为大份食物质量(kg); HR为最大残留量(mg · kg-1); v为变异系数, 根据世界卫生组织JMPR数据库赋值为3。

式中: ARfD为急性参考剂量(mg · kg-1 · d-1)。当急性健康风险值小于100%时, 风险可接受; 当急性健康风险值大于100%时, 风险不可接受。

本文采用2014年国家体育总局公布的对不同年龄及性别人群的体重调查数据[19], 居民大米食用调查数据来自2016版《中国居民膳食指南》推荐的谷物类食品每天建议摄入量[20]。数据经过推算后取各年龄段不同性别的平均值进行计算, 具体见表 1。ARfD和ADI来源于FAO/WHO农药残留专家联席会议(JMPR)数据库[21], 具体见表 2

表 1 受调查人口特征与稻米膳食摄入量 Table 1 Characters of the population and dietary intake of rice
年龄Age 体重/kg Body weight 日平均稻米消费量/(g·d-1) Dietary intake of rice 年龄Age 体重/kg Body weight 日平均稻米消费量/(g·d-1) Dietary intake of rice
3~6岁3-6 years old 19.14 150 20~59岁20-59 years old 64.03 300
7~19岁7-19 years old 45.47 225 60~69岁60-69 years old 63.28 250
表 2 用于风险评估的毒性数据 Table 2 Summary of toxicological dose and endpoints of pesticides for use in risk assessment
农药Pesticide ADI/(mg·kg-1·d-1) ARfD/(mg·kg-1·d-1) 农药Pesticide ADI/(mg·kg-1·d-1) ARfD/(mg·kg-1·d-1)
吡蚜酮Pymetrozine 0.030 0.1 毒死蜱Chlorpyrifos 0.010 0.1
己唑醇Hexaconazole 0.005 N/A 戊唑醇Tebuconazole 0.030 0.3
注: N/A表示数据库缺少该数据; ADI: 每日允许摄入量; ARfD: 急性参考剂量。
Note: N/A means the database lacks the data; ADI: Acceptable daily intake; ARfD: Acute reference dose.
1.3.3 稻田土壤生态风险评估

生态风险评估是评估环境因接触化学品、土地变化、疾病、入侵物种和气候变化等1个或多个环境压力因素而受到影响的可能性过程。通过确定保护的生态实体、暴露的程度和接触水平以及分析对生态实体构成的可能风险进行评估[22]

采用生态相对风险模型(EcoRR)通过计算农药的风险熵(RQ)来评估生态风险, 采用Origin进行数据整理和绘图, 用SPSS 22软件采用单因素方差分析(one-way ANOVA)进行数据的显著性方差分析(P<0.05)。计算土壤风险熵时, 需要考虑单个农药和多个农药的风险[23]。单一农药生态风险熵计算公式如下:

式中: MECsoil为土壤中单个农药的残留浓度; PNECmss为由土壤中生物毒性数据[无作用浓度(NOEC)或致死中浓度(LC50)]除以相应的评估因子(AF)得来, 作为最敏感终点。评估因子的选择依据如下: 1)若每个营养级中至少有1种生物的LC50可用, 则将评估因子设为1 000, 若缺少该数值, 则公式不成立; 2)若仅有1种生物的NOEC数据, 则将评估因子设为100;3)若有2个营养级的2种生物或3个营养级的3种生物的NOEC数据, 则分别采用50或10的评估因子; 4)若有3种以上生物的NOEC数据, 则采用物种敏感曲线(SSD)法, 评估因子为1~5。土壤中混合农药的风险熵是假设混合农药中各组分之间只存在浓度加成效应, 计算公式如下:

单种农药在混合农药中的风险贡献率, 以单个农药的风险熵除以总风险熵计算的, 公式如下:

以蚯蚓作为生态环境风险评估的对象, 用NOECLC50除以AF作为PNEC值, 51种农药的NOECLC50由欧盟及农药特性数据库(Pesticide Properties DataBase, PPDB)获得[24-25]。根据单个农药或混合农药风险熵, 把风险分级标准分为4个等级: 无风险(风险贡献率<0.01)、低风险(0.01≤风险贡献率<0.1)、中等风险(0.1≤风险贡献率<1)和高风险(风险贡献率≥1)。

2 结果与分析 2.1 稻米中农药残留与膳食暴露评估 2.1.1 稻米中农药残留情况调查

对江苏、江西各减药示范区和常规种植对照区稻谷的检测结果表明: 稻谷中残留农药检出有吡蚜酮、己唑醇、毒死蜱和戊唑醇, 其中吡蚜酮检出率高达93%, 除江苏洪泽示范区外, 其他地区均有检出。吡蚜酮是防治稻飞虱的主要农药, 在水稻生长周期中多次施用, 其中江西吉安示范区与对照区以及丰城对照区使用次数高达4次, 江西丰城示范区施用过3次, 并且大部分施药时间是在孕穗期、抽穗期和灌浆期。较多的使用次数和穗期、灌浆期施用可能是导致吡蚜酮高残留的原因。己唑醇的检出率为28.75%, 主要在江苏姜堰示范区、江西上高示范区和对照区以及吉安对照区。可能原因为己唑醇在土壤中半衰期很长(225 d)[25], 以及前茬作物使用, 且己唑醇作为内吸型杀菌剂容易被植物体吸收, 在稻谷中积存。戊唑醇在洪泽对照区的稻谷中检出, 毒死蜱在上高对照区和吉安对照区检出, 但施药方案中并未施用这2种农药, 实际用药情况与施药方案有出入。不同地区稻谷中51种农药残留量均未超过国家标准限量值[26]

2.1.2 稻米中吡蚜酮和己唑醇膳食暴露评估

研究结果表明: 两省总体的膳食暴露急、慢性风险较低。吡蚜酮的慢性健康风险值对不同地区不同年龄段人群的风险为0.14%~0.85%, 慢性风险极低; 吡蚜酮急性健康风险值为0.13%~0.75%, 表明急性饮食摄入量风险较低。由于缺少己唑醇的ARfD值, 未能进行己唑醇的急性风险评估; 己唑醇慢性风险评估风险值为0.87%~12.23%, 处于低风险, 但不同地区之间差距较大, 吉安对照区的己唑醇对3~6岁儿童的慢性风险相对偏高。戊唑醇的急、慢性暴露风险值为0.53%~1.05%和0.16%~0.31%, 风险较低。吉安对照区毒死蜱慢性健康风险值为10.97%, 整体处于低风险, 但相对于3~6岁儿童风险相对偏高, 毒死蜱急性健康风险值为1.07%~3.29%, 暴露风险较低。

根据示范区和对照区稻米中膳食暴露风险对比, 发现金坛和吉安示范区吡蚜酮急、慢性风险均小于对照区, 结合施药方案发现, 两地均是减少了吡蚜酮的使用, 其中金坛示范区减少吡蚜酮的施药1次, 吉安示范区减少25%的施药量; 吉安市示范区的己唑醇慢性风险显著低于对照区(P<0.05), 通过对比施药方案发现吉安示范区减少己唑醇20%的用药量, 效果显著。

2.2 土壤中农药残留情况调查

分别对江苏、江西各示范区和对照区的分蘖期、抽穗期和收获期的土壤进行取样调查, 结果见图 1图 1-A表明: 土壤中有13种农药检出, 其中三环唑、己唑醇和丙环唑在江苏及江西各地稻田土壤中均有检出, 三环唑作为防治稻瘟病的主要药剂, 除江西丰城未使用外, 其他地区均有使用。

图 1 江苏省和江西省各示范区和对照区土壤中农药残留检出率 Fig. 1 Detection rate of pesticides in the soil of each demonstration group and control group in Jiangsu and Jiangxi provinces A.示范区和对照区整体情况; B. 洪泽; C. 金坛; D.上高; E. 姜堰; F. 海安; G. 丰城; H. 吉安。 A. Overall situation of demonstration group and control group; B. Hongze; C. Jintan; D. Shanggao; E. Jiangyan; F. Hai'an; G. Fengcheng; H. Ji'an.

根据农药使用方案, 仅江西上高、丰城以及江苏金坛、海安4个示范区和4个对照区使用丙环唑, 江苏海安对照区、江西吉安对照区、丰城示范区和对照区使用过己唑醇, 其他地区均未使用此2种农药。但这2种农药在所有地区水稻不同生育期的土壤中检出率为100%。分析其原因可能是前茬作物施药的残留, 加之丙环唑和己唑醇半衰期较长(71.8 d, 225 d)[25], 导致这2种农药在稻田土壤中检出。

吡蚜酮在水稻抽穗期土壤中的检出率为100%, 远高于分蘖期与收获期的检出率。用药分析发现, 除江苏洪泽示范区和对照区以外, 其他地区均在抽穗期使用过吡蚜酮, 但在洪泽示范区和对照区的土壤中均检出吡蚜酮(图 1-B), 由于吡蚜酮半衰期较短(22.6 d)[25], 所以受前茬小麦作物施用吡蚜酮残留影响较小, 可能的原因是实际用药情况与施药方案不符。苯醚甲环唑检出率随着水稻生长周期延长而升高, 因其在抽穗期及齐穗期防治水稻纹枯病使用; 分蘖期和抽穗期土壤中二甲戊乐灵检出率为42.86%, 主要在金坛和洪泽示范区及对照区有检出(图 1-BC), 符合分蘖期施药方案, 但在抽穗期间并未施用该农药, 检出率却与分蘖期相同, 可能是由于二甲戊乐灵较长的半衰期(100.6 d)[25]导致。分蘖期土壤中丙草胺和灭草松检出率均为28.57%, 金坛和洪泽对照区与示范区在水稻封闭以及分蘖期施用这2种农药, 由于它们半衰期较短(30和20 d)[25], 易降解, 所以在抽穗期和收获期未检测出这2种农药(图 1-BC)。噻嗪酮在水稻抽穗期和收获期均有检出, 戊唑醇在水稻抽穗期有检出, 金坛示范区和对照区施用噻嗪酮防治稻飞虱, 姜堰示范区和对照区施用戊唑醇防治纹枯病和稻瘟病, 符合施药方案(图 1-ACE)。海安示范区与对照区稻田土壤中仅有5种农药检出, 种类少于其他地区, 且未施用除草剂, 仅在分蘖期和抽穗期用药, 施药周期短, 是农药检出种类较少的主要原因(图 1-F)。

2.3 稻田土壤生态环境风险评估 2.3.1 水稻分蘖期稻田土壤生态环境风险评估

分析农药对水稻各生育期土壤的生态风险与风险排序, 找出高风险农药品种和关键时期。结果(图 2)表明: 除江西上高对照区生态风险低于示范区外, 其他地区对照区的风险均高于示范区, 示范区风险熵为0.01~0.13, 对照区为0.06~0.14, 差异显著(P<0.05), 表明分蘖期大部分地区的减药使用方案能够降低生态风险; 上高示范区、吉安示范区和对照区为中等风险, 风险熵分别为0.12、0.13和0.14, 高于0.10, 应考虑修正施药方案, 其他地区风险均为低风险。

图 2 分蘖期稻田土壤农药残留风险熵 Fig. 2 Risk entropy of pesticide residue in paddy soil at tillering stage *P<0.05. The same as follows.

图 3可知: 分蘖期稻田生态风险主要来源为吡蚜酮、丙环唑和丙草胺。其中, 土壤中吡蚜酮残留对生态风险的贡献率为0.00%~71.94%, 丙环唑为4.79%~49.79%, 风险贡献率较高。吉安示范区和对照区风险以吡蚜酮为主, 与分蘖期施用吡蚜酮有关; 上高示范区风险也是吡蚜酮为主, 但是减药方案中并未施用吡蚜酮; 江苏金坛示范区与对照区和洪泽示范区与对照区生态风险以丙草胺为主, 风险贡献率为34.67%~71.50%, 结合施药方案分析, 与其在水稻封闭施用除草剂防治杂草有关; 其他低风险地区中, 海安示范区以及丰城示范区风险主要以丙环唑为主, 海安对照区、姜堰示范区和对照区以及江西上高对照区和丰城对照区风险以吡蚜酮为主。因此, 应考虑减少吡蚜酮在水稻分蘖期的使用次数与剂量。

图 3 分蘖期稻田土壤农药残留风险贡献率 Fig. 3 Risk contribution rate of pesticide residue in paddy soil at tillering stage 1.示范区Demonstration group; 2.对照区Control group.
2.3.2 水稻抽穗期稻田土壤生态环境风险评估

图 4结果显示: 金坛示范区与对照区、海安示范区与对照区以及江西丰城示范区和吉安示范区风险熵为0.07~0.09, 为低风险; 其他几个地区风险熵为0.10~0.37, 为中等风险, 其中洪泽示范区、对照区以及吉安对照区的风险熵分别为0.30、0.32和0.37。江苏洪泽示范区风险熵与对照区相近, 表明抽穗期减药措施并未起到生态改善作用; 分析江苏洪泽减药方案发现, 虽然示范区比对照区每667 m2少施10%~20%的农药, 但用药基数过高以及使用风险较高药剂, 导致土壤中农药的生态风险差异不大。江西吉安示范区与对照区风险熵分别为0.09和0.37, 生态风险改善显著, 示范区处于低风险级别; 对比分析施药方案, 发现示范区与对照区施药种类相同, 主要使用氟铃脲、吡蚜酮、己唑醇、三环唑、烯啶虫胺和吡唑醚菌酯, 但示范区比对照区每667 m2少施20%~50%药量, 关键药剂的减施对降低生态风险效果显著(P<0.05)。从风险贡献率(图 5)来看, 江西吉安示范区和对照区土壤中吡蚜酮的生态风险贡献率最高, 分别为79.9%和66.1%, 减少吡蚜酮的施用量可以显著降低土壤的生态风险; 土壤中残留农药吡蚜酮和苯醚甲环唑风险贡献率分别在18.99%~83.18%和0.00%~68.95%, 生态风险贡献率最高; 结合施药方案分析发现, 多地在抽穗期防治稻飞虱和纹枯病均使用了这2种农药, 而这2种农药是导致抽穗期水稻稻田土壤生态风险的高风险农药品种, 应考虑减量使用或调整。

图 4 抽穗期稻田土壤农药残留风险熵 Fig. 4 Risk entropy of pesticide residue in paddy soil at heading stage
图 5 抽穗期稻田土壤农药残留风险贡献率 Fig. 5 Risk contribution rate of pesticide residue in paddy soil at heading stage 1.示范区Demonstration group; 2.对照区Control group.
2.3.3 水稻收获期稻田土壤生态环境风险评估

图 6结果表明: 江苏洪泽对照区的生态风险熵最高为0.26, 处于中等风险; 洪泽示范区、上高示范区和吉安示范区的生态风险熵为0.10、0.10和0.20, 分别处于低风险与中等风险临界处、中等风险, 其中, 洪泽示范区和对照区风险差异较大。风险贡献率(图 7)分析表明, 对照区吡蚜酮使用较多, 风险贡献率较高, 是导致风险的关键药剂。姜堰示范区的风险熵最低, 为0.008, 风险可忽略, 而姜堰对照区风险熵为0.09, 处于低风险, 风险级别转变显著。对比姜堰示范区与对照区的施药方案, 发现在收获期前两者均施用了等量的三环唑和氯虫苯甲酰胺, 但对照区额外施用了吡蚜酮, 表明减少关键药剂吡蚜酮的施用可以显著降低生态风险。江西吉安示范区和上高示范区风险明显高于对照区, 研究发现与实际用药情况不符, 这是由于关键致风险药剂(吡蚜酮)的不科学使用造成的。各地区收获期稻田土壤农药残留风险贡献率主要以吡蚜酮和丙环唑为主, 分别为0.00%~82.32%和1.12%~62.24%, 金坛对照区、海安示范区与对照区、姜堰对照区以及江西吉安示范区和对照区的风险贡献率主要以吡蚜酮为主(图 7)。其中, 江西吉安示范区的吡蚜酮生态风险贡献率高达82.32%, 结合施药方案分析表明, 吉安示范区在抽穗期至收获期间多次使用吡蚜酮, 是该地区的风险高于其他地区的主要原因, 减量使用吡蚜酮将降低对水稻土壤的生态影响。洪泽示范区和对照区风险差距较大, 对照区吡蚜酮的风险贡献率为52.92%, 示范区为0.00%(未检出吡蚜酮), 是造成生态风险差异的主要原因。

图 6 收获期稻田土壤农药残留风险熵 Fig. 6 Risk entropy of pesticide residue in paddy soil at harvest stage
图 7 收获期稻田土壤农药残留风险贡献率 Fig. 7 Risk contribution rate of pesticide residue in paddy soil at harvest stage 1.示范区Demonstration group; 2.对照区Control group.
3 讨论

本研究对江苏省、江西省单季稻区和双季稻区(实际多改为单季稻种植)水稻种植过程的农药减量使用策略进行了大范围调查及研究, 从稻米食用安全性和稻田生态环境风险的角度, 对其科学性、合理性进行评估。结果表明: 减量施药与常规用药对稻米的食用安全性影响较小, 但减少水稻生产中吡蚜酮、己唑醇的施用是降低生态风险的关键。稻米中吡蚜酮检出率最高, 与其在水稻生长周期中使用频率较高相关, 其次是己唑醇、毒死蜱和戊唑醇。膳食暴露风险评估表明: 稻谷中农药残留对人体造成急、慢性风险较小, 即使是最为敏感的婴幼儿群体风险亦较小。同时分析发现, 减少吡蚜酮和己唑醇的施用, 仍可降低膳食暴露风险。相似的研究也表明减少农药的施用次数[27]和施用量[28]及增加安全间隔期[29]可以降低农药残留的膳食暴露风险。除此之外, 稻米的加工、淘洗和蒸煮处理也会降低农药残留量, 从而降低风险[29-30]

调查发现, 土壤中的农药残留量与水稻生产中的用药次数和用量成正相关。环境生态风险评估表明: 减少农药的施用可以有效降低生态环境风险, 特别在水稻生产过程中吡蚜酮的施用是影响稻田生态环境风险的重要因素, 减少吡蚜酮的施用量可以显著减少水稻田的生态风险。风险贡献率分析表明: 吡蚜酮是风险的主要贡献因素, 因此建议各水稻种植区根据本地区的病虫害发生特点, 在做好病虫害测报与预防、掌握病虫害的发生规律与抗性水平的基础上, 精准防治与合理用药, 减少水稻整个生育周期中吡蚜酮的使用, 以减少生态风险。例如, 根据地区害虫抗性水平, 调整吡蚜酮在水稻分蘖期的用量(0.03 g · m-2), 在抽穗期和孕穗期与烯啶虫胺混合使用防治害虫, 也可以用生态风险更低的溴氰虫酰胺复配, 或部分替代吡蚜酮防治稻飞虱; 水稻不同生育期中吡蚜酮的使用频率建议不多于2次, 可以与其他药剂进行统防、兼治, 结合生物、生态防治措施进行替代, 或减少其使用次数与用量。此外, 施用低毒农药替代高毒农药以减缓环境压力[31], 结合高排水门的间歇灌溉方案, 施药后缩短蓄水期也可减少稻田土壤中农药残留, 降低稻田的生态风险[32]

减少农药使用可以保护环境和人类健康, 然而大幅减施农药是否会降低作物产量和盈利能力尚无定论。研究表明, 在法国77%的农场中未发现低农药使用率与高生产率和高盈利能力之间的冲突, 估算减少42%农药总使用量, 对59%的农场的生产率和盈利能力没有任何负面影响[33]。水稻种植中农户统一使用低毒农药, 防治效果好于单独分散用药, 且可以减少施药量, 降低用药成本, 提高经济效益[27]。此外, 农业生物防治和物理防治等方式的采用, 可以弥补化学农药减施导致的防治能力下降的问题[34-35]; 与化学农药防治相结合, 可减少农药的使用, 降低风险。

化肥的减量施用效果以及对水稻产量和土壤微生物的影响未在本研究中体现, 历年的气候条件与外部环境因素的变化亦会影响评估的结果, 仍需进行长时间跨度的验证, 以确定科学、精细化的水稻用药策略。

参考文献(References)
[1]
章家恩. 我国水稻安全生产存在的问题及对策探讨[J]. 北方水稻, 2007, 37(4): 1-7.
Zhang J E. The issues and countermeasures for safe production of rice in China[J]. North Rice, 2007, 37(4): 1-7 (in Chinese with English abstract). DOI:10.3969/j.issn.1673-6737.2007.04.002
[2]
Frolking S, Qiu J J, Boles S, et al. Combining remote sensing and ground census data to develop new maps of the distribution of rice agriculture in China[J]. Global Biogeochemical Cycles, 2002, 16(4): 1-10.
[3]
国家统计局. 2018年粮食和稻谷产量[EB/OL]. (2018-12-14)[2020-04-06]. http://data.stats.gov.cn/.
National Bureau of Statistics. 2018 grain and rice production[EB/OL]. (2018-12-14)[2020-04-06]. http://data.stats.gov.cn/(in Chinese).
[4]
郭利京, 王颖. 我国水稻生产中农药过量施用研究: 基于社会和私人利益最大化的视角[J]. 生态与农村环境学报, 2018, 34(5): 401-407.
Guo L J, Wang Y. Study on overdose of pesticides in rice production in China: based on the perspective of maximizing social and private interests[J]. Journal of Ecology and Rural Environment, 2018, 34(5): 401-407 (in Chinese with English abstract).
[5]
中华人民共和国农业农村部. 到2020年农药使用量零增长行动方案[EB/OL]. (2015-02-17)[2020-03-04]. http://www.moa.gov.cn/ztzl/mywrfz/gzgh/201509/t20150914_4827907.htm.
Ministry of Agriculture and Rural Affairs of the People's Republic of China. Action plan for zero growth in pesticide use by 2020[EB/OL]. (2015-02-17)[2020-03-04]. http://www.moa.gov.cn/ztzl/mywrfz/gzgh/201509/t20150914_4827907.htm (in Chinese).
[6]
Gallivan G J, Surgeoner G A, Kovach J. Pesticide risk reduction on crops in the Province of Ontario[J]. Journal of Environmental Quality, 2001, 30(3): 798-813. DOI:10.2134/jeq2001.303798x
[7]
Lammoglia S K, Kennedy M C, Barriuso E, et al. Assessing human health risks from pesticide use in conventional and innovative cropping systems with the BROWSE model[J]. Environment International, 2017, 105: 66-78. DOI:10.1016/j.envint.2017.04.012
[8]
Qu C S, Chen W, Bi J, et al. Ecological risk assessment of pesticide residues in Taihu Lake wetland, China[J]. Ecological Modelling, 2011, 222(2): 287-292. DOI:10.1016/j.ecolmodel.2010.07.014
[9]
Beketov M A, Kefford B J, Schäfer R B, et al. Pesticides reduce regional biodiversity of stream invertebrates[J]. Proc Natl Acad Sci USA, 2013, 110(27): 11039-11043. DOI:10.1073/pnas.1305618110
[10]
Jepson P C, Murray K, Bach O, et al. Selection of pesticides to reduce human and environmental health risks: a global guideline and minimum pesticides list[J]. The Lancet Planetary Health, 2020, 4(2): e56-e63. DOI:10.1016/S2542-5196(19)30266-9
[11]
Hossard L, Philibert A, Bertrand M, et al. Effects of halving pesticide use on wheat production[J]. Scientific Reports, 2014, 4: 4405.
[12]
Lamichhane J R, Dachbrodt-Saaydeh S, Kudsk P, et al. Toward a reduced reliance on conventional pesticides in European agriculture[J]. Plant Disease, 2016, 100(1): 10-24. DOI:10.1094/PDIS-05-15-0574-FE
[13]
焦必方, 孙彬彬. 日本环境保全型农业的发展现状及启示[J]. 中国人口·资源与环境, 2009, 19(4): 70-76.
Jiao B F, Sun B B. Development and enlightenment on the agriculture for sustaining and environmental preseruation in Japan[J]. China Population, Resources and Environment, 2009, 19(4): 70-76 (in Chinese with English abstract). DOI:10.3969/j.issn.1002-2104.2009.04.014
[14]
Chèze B, David M, Martinet V. Understanding farmers' reluctance to reduce pesticide use: a choice experiment[J]. Ecological Economics, 2020, 167: 106349. DOI:10.1016/j.ecolecon.2019.06.004
[15]
段居琦, 周广胜. 中国双季稻种植区的气候适宜性研究[J]. 中国农业科学, 2012, 45(2): 218-227.
Duan J Q, Zhou G S. Climatic suitability of double rice planting regions in China[J]. Scientia Agricultura Sinica, 2012, 45(2): 218-227 (in Chinese with English abstract). DOI:10.3864/j.issn.0578-1752.2012.02.003
[16]
段居琦, 周广胜. 我国单季稻种植区的气候适宜性[J]. 应用生态学报, 2012, 23(2): 426-432.
Duan J Q, Zhou G S. Climatic suitability of single cropping rice planting region in China[J]. Chinese Journal of Applied Ecology, 2012, 23(2): 426-432 (in Chinese with English abstract).
[17]
中华人民共和国国家质量监督检验检疫总局. 粮谷中486种农药及相关化学品残留量的测定液相色谱-串联质谱法GB/T 20770-2008[S]. 北京: 中国标准出版社, 2008.
General Administration of Quality Supervision, Inspection and Quarantine of the People's Republic of China. Determination of 486 pesticides and related chemicals residues in grains-LC-MS-MS method GB/T 20770-2008[S]. Beijing: China Standard Press, 2008(in Chinese).
[18]
FAO/WHO. Principles and Methods for the Risk Assessment of Chemicals in Food[M]. Roman: Food and Agriculture Organization of the United Nations and the World Health Organization, 2009.
[19]
国家体育总局. 2014年国民体质监测公报[EB/OL]. (2015-11-25)[2020-03-05]. http://www.sport.gov.cn/n16/n1077/n1422/7331093.html.
General Administration of Sport of China. Bulletin on national physical fitness monitoring in 2014[EB/OL]. (2015-11-25)[2020-03-05]. http://www.sport.gov.cn/n16/n1077/n1422/7331093.html(in Chinese).
[20]
中国营养学会. 中国居民膳食指南: 2016科普版[M]. 北京: 人民卫生出版社, 2016.
Chinese Nutrition Society. Dietary guidelines for Chinese residents(2016)[M]. Beijing: People's Medical Publishing House, 2016 (in Chinese).
[21]
Joint Meeting On Pesticide Residues. Joint meeting of experts on pesticide residues database[EB/OL]. (2008-09-09)[2020-04-06]. https://apps.who.int/pesticide-residues-jmpr-database.
[22]
Rai P K, Lee S S, Zhang M, et al. Heavy metals in food crops: health risks, fate, mechanisms, and management[J]. Environment International, 2019, 125: 365-385.
[23]
Vaši Ač1 ková J, Hvězdová M, Kosubová P, et al. Ecological risk assessment of pesticide residues in arable soils of the Czech Republic[J]. Chemosphere, 2019, 216: 479-487. DOI:10.1016/j.chemosphere.2018.10.158
[24]
EFSA. European Food Safety Authority[EB/OL]. (2019-10-11)[2020-04-06]. Peer review of the pesticide risk assessment. https://www.efsa.europa.eu.
[25]
PPDB. Pesticide Properties DataBase[EB/OL]. [2020-04-06]. http://sitem.herts.ac.uk/aeru/ppdb/en/atoz.htm.
[26]
中华人民共和国国家卫生健康委员会. 食品安全国家标准食品中农药最大残留限量GB 2763-2019[S]. 北京: 中国标准出版社, 2020.
National Health Commission of the People's Republic of China. National food safety standard: maximum residue limits for pesticides in food GB 2763-2019[S]. Beijing: China Standard Press, 2020(in Chinese).
[27]
何健, 吴文铸, 孔德洋, 等. 农药风险评价技术在农药减量化中的应用[J]. 生态与农村环境学报, 2016, 32(6): 1008-1011.
He J, Wu W Z, Kong D Y, et al. Application of pesticide risk assessment techniques to pesticide pollution control[J]. Journal of Ecology and Rural Environment, 2016, 32(6): 1008-1011 (in Chinese with English abstract).
[28]
van Eerdt M M, Spruijt J, van der Wal E, et al. Costs and effectiveness of on-farm measures to reduce aquatic risks from pesticides in the Netherlands[J]. Pest Management Science, 2014, 70(12): 1840-1849. DOI:10.1002/ps.3729
[29]
张存政, 张心明, 田子华, 等. 稻米中毒死蜱和氟虫腈的残留规律及其暴露风险[J]. 中国农业科学, 2010, 43(1): 151-163.
Zhang C Z, Zhang X M, Tian Z H, et al. Degradation of chlorpyrifos and fipronil in rice from farm to dining table and risk assessment[J]. Scientia Agricultura Sinica, 2010, 43(1): 151-163 (in Chinese with English abstract).
[30]
湛立伟, 沈峰平, 沈立, 等. 稻谷加工过程中4种常用杀虫剂残留的消解规律[J]. 农药学学报, 2018, 20(4): 477-486.
Zhan L W, Shen F P, Shen L, et al. Degradation regularity of four field-incurred insecticides in rice during processing[J]. Chinese Journal of Pesticide Science, 2018, 20(4): 477-486 (in Chinese with English abstract).
[31]
Vieira D C, Noldin J A, Deschamps F C, et al. Ecological risk analysis of pesticides used on irrigated rice crops in southern Brazil[J]. Chemosphere, 2016, 162: 48-54. DOI:10.1016/j.chemosphere.2016.07.046
[32]
Inao K, Watanabe H, Karpouzas D G, et al. Simulation models of pesticide fate and transport in paddy environment for ecological risk assessment and management[J]. Japan Agricultural Research Quarterly, 2008, 42(1): 13-21. DOI:10.6090/jarq.42.13
[33]
Lechenet M, Dessaint F, Py G, et al. Reducing pesticide use while preserving crop productivity and profitability on arable farms[J]. Nature Plants, 2017, 3: 17008.
[34]
陈学新, 冯明光, 娄永根, 等. 农业害虫生物防治基础研究进展与展望[J]. 中国科学基金, 2017, 31(6): 577-585.
Chen X X, Feng M G, Lou Y G, et al. Recent developments and perspective in basic researches on biological control of agricultural insect pests[J]. Bulletin of National Natural Science Foundation of China, 2017, 31(6): 577-585 (in Chinese with English abstract).
[35]
姚英娟, 曾小军, 舒平平, 等. 有机水稻病虫害防控措施研究进展[J]. 江西农业学报, 2010, 22(10): 80-82.
Yao Y J, Zeng X J, Shu P P, et al. Research advance in control technology of pests and diseases in organic rice[J]. Acta Agriculturae Jiangxi, 2010, 22(10): 80-82 (in Chinese with English abstract).