文章信息
- 赵蓉, 刘云根, 王妍, 赵立君, 任伟, 徐鸣洲
- ZHAO Rong, LIU Yungen, WANG Yan, ZHAO Lijun, REN Wei, XU Mingzhou
- 不同浓度砷沉积物对吸附磷的影响
- Effects of different concentrations of arsenic on phosphorus adsorption in sediments
- 南京农业大学学报, 2019, 42(3): 576-581
- Journal of Nanjing Agricultural University, 2019, 42(3): 576-581.
- http://dx.doi.org/10.7685/jnau.201808027
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文章历史
- 收稿日期: 2018-08-20
2. 西南林业大学石漠化研究院, 云南 昆明 650224;
3. 西南林业大学湿地学院, 云南 昆明 650224
2. Research Institute of Desertification, Southwest Forestry University, Kunming 650224, China;
3. Wetland College, Southwest Forestry University, Kunming 650224, China
湖滨湿地是湖泊的水陆交错区域, 在涵养水源、蓄洪防旱、维持生态平衡以及削减湖泊污染负荷等方面发挥重要作用[1]。湖滨湿地沉积物已成为污染物的重要储存库, 存在显著的二次污染风险。近年来, 高原湖泊砷污染问题突出, 阳宗海湖滨湿地沉积物砷含量为24.37 mg · kg-1[2]。湖滨湿地沉积物的砷形态转化及其对磷的吸附能力值得关注。目前, 研究者多以平原的水库、湖泊等为研究地点开展沉积物对磷的吸附试验。污染物在沉积物-水界面的迁移行为受沉积物性质、污染物性质、赋存形态以及多环境因子等多种耦合作用影响[3-4]。研究发现, 磷进入砷污染土壤, 可通过与砷的竞争吸附过程, 促进磷形态由惰性向活性转化, 提高其生物有效性及环境风险[5-7]。沉积物对吸附磷的能力取决于砷、磷浓度比, 土壤类型及基本理化性质。然而, 磷对湖滨湿地沉积物砷形态分布特征、转化过程的影响及不同浓度砷对沉积物吸附磷的规律及机制尚不清楚, 并且频繁变化的微环境条件导致磷对湖滨湿地沉积物砷形态的转化更为复杂[8], 相关研究亟待开展。
本研究以5种浓度砷沉积物为研究对象, 通过室内模拟试验, 探索不同浓度砷沉积物对磷吸附的影响, 以期为准确评估磷进入污染湖滨湿地后带来的富营养化及重金属污染生态风险提供科学依据, 为湖滨湿地和湖泊的保护提供理论支撑。
1 材料与方法 1.1 研究区概况2008年阳宗海发生了水体砷污染事件, 湖泊水体砷含量达0.19 mg · L-1, 超过地表水环境质量标准Ⅴ类水标准值(0.1 mg · L-1), 随后通过喷洒絮凝剂(铁盐)对水体砷污染进行治理, 湖水中砷含量大幅下降, 低于Ⅲ类水标准限值(0.05 mg · L-1), 但砷蓄积到沉积物中导致砷含量达1.84~24.37 mg · L-1[9]。选取阳宗海湖滨湿地南岸的典型区域为研究区(南岸湖滨湿地宽度和覆盖面积较大, 挺水植物完整, 其他湖岸因人为破坏或地形原因导致湖滨湿地均不完整)。采样点位于102°59′8″E, 24°51′45″N。
1.2 采样及处理利用有机玻璃柱状沉积物分层采样器采集沉积物样品。沉积物样品采集后自然风干, 挑出野草、石块等杂物, 研碎过筛(2 mm)备用。共设4个处理:称取12份沉积物(600±0.000 5)g于15 L的锥形瓶中, 分别加入5和50 mg · L-1七水合砷酸氢二钠(Na2HAsO4 · 7H2O, 以As计)600 mL溶液与沉积物充分混合, 于常温、黑暗的环境中分别静置30和60 d, 每个处理设置3个重复。在拟定的时间取出沉积物冷冻干燥, 测定各处理(3个重复样混合)沉积物中总砷和总磷及其各形态的含量。不同浓度砷及处理时间的沉积物分别记为A0(原土样)、A5-30(砷5 mg · L-1, 处理30 d)、A50-30(砷50 mg · L-1, 处理30 d)、A5-60(砷5 mg · L-1, 处理60 d)和A50-60(砷50 mg · L-1, 处理60 d)。
1.3 不同浓度砷沉积物对磷的吸附试验选用50 mL加盖圆柱形玻璃瓶, 向每个玻璃瓶中放入(1±0.000 5)g沉积物, 分别加入40 mL不同质量浓度(0、1、5、10、20和40 mg · L-1)磷(K2HPO4, 以P计)溶液, 每个处理3个重复。置于旋转混合器充分混合(一直处于泥水混合状态), 混合24 h后, 3 000 r · min-1离心15 min取上清液(即上覆水), 测定砷和磷的含量。
1.4 测定指标与方法沉积物中各种形态磷采用连续提取方法[10]。提取的各种形态磷分别为:磷酸二钙(Ca2-P)、磷酸八钙(Ca8-P)、磷酸铝盐(Al-P)、磷酸铁盐(Fe-P)、闭蓄态磷(O-P)、磷酸十钙(Ca10-P)。采用1 mol · L-1碳酸氢钠溶液提取Ca2-P; 采用1 mol · L-1乙酸铵溶液提取Ca8-P; 采用0.5 mol · L-1氟化铵溶液提取Al-P; 采用0.5 mol · L-1氢氧化钠与0.5 mol · L-1碳酸钠混合溶液提取Fe-P; 采用0.3 mol · L-1柠檬酸钠、1 g连二亚硫酸钠、0.5 mol · L-1氢氧化钠、饱和氯化钠的混合溶液80~90 ℃水浴至溶液蒸干, 再加入三酸(H2SO4、HClO4、HNO3的体积比为1 : 2 : 7)高温消解后, 提取O-P; 采用王水(浓盐酸、浓硝酸的体积比为3 : 1)高温消解后, 提取Ca10-P。采用钼酸盐紫外分光光度法测定上覆水磷含量, 采用钼酸铵紫外分光光度法测定沉积物中总磷及各种形态磷含量。
沉积物各种形态砷的提取采用连续提取法[11]。提取的砷分别为弱酸提取态砷、可还原态砷、可氧化态砷、残余态砷, 采用0.11 mol · L-1 HAc溶液提取弱酸提取态砷, 采用0.5 mol · L-1 NH2OH · HCl溶液提取可还原态砷; 采用30% H2O2, 85℃水浴后再入1.0 mol · L-1 NH4Ac溶液提取可氧化态砷; 采用王水高温消解后提取残渣态砷。采用氢化物发生原子荧光法测定总砷、各种形态砷的含量及上覆水中砷的含量。
1.5 数据处理与分析磷的吸附等温线模型拟合采用Sigmaplot 10.0软件, 采用Canoco 5.0软件进行冗余分析, 用SPSS 21.0软件进行相关性分析。研究过程涉及的计算公式、模型公式如下:
吸附平衡时吸附量计算式:
(1) |
Freundlich吸附模型:
(2) |
Langmuir吸附模型:
(3) |
固水分配系数:
(4) |
式中:Qe为吸附平衡时沉积物磷的吸附量(mg · kg-1); C0为起始磷质量浓度(mg · L-1); Ce为吸附平衡时上覆水磷质量浓度(mg · L-1); V为溶液体积(mL); m为沉积物质量(mg); Kf为吸附系数; n为非线性指数; Q0为饱和吸附容量(mg · kg-1); A为半饱和常数(mg · L-1); Kd为固水分配系数(L · kg-1)。
2 结果与分析 2.1 不同砷处理沉积物中砷和磷的总量及其各形态含量的变化由图 1可知:随处理时间的延长(30~60 d), 沉积物Ca2-P含量增加4.1~10.4 mg · L-1; Ca8-P含量增加6.6~14.4 mg · L-1; Al-P和Fe-P含量降幅分别为5.8~5.1 mg · L-1和13.9~11.1 mg · L-1; O-P和Ca10-P的含量变化范围为4%~5%。随砷处理浓度的增加, 沉积物各种形态磷的含量均有不同程度的变化。沉积物Ca2-P和Ca8-P的含量呈增加趋势; Al-P和Fe-P的含量呈下降趋势; O-P含量先降低后升高; Ca10-P的含量呈先升高后降低的趋势。随砷处理浓度的增加, 沉积物中非活性态磷向活性态磷转化。
从图 2可知:不同浓度砷处理的沉积物中总砷含量随砷处理浓度的增加呈上升趋势。原土样A0的总砷含量为9.87 mg · kg-1, A5-30、A5-60、A50-30和A50-60处理总砷的含量分别为12.41、18.72、12.80和21.05 mg · kg-1。A0中弱酸提取态砷含量为0.004 mg · kg-1, 可还原态砷含量为0.209 mg · kg-1, 可氧化态砷含量为2.493 mg · kg-1, 残渣态砷含量为7.17 mg · kg-1。与原土样相比, 4个不同浓度砷沉积物中各种形态砷的含量均随砷处理浓度的增加而增加。沉积物中弱酸提取态砷含量增加76.3%, 沉积物中可还原态砷含量增加57.8%, 各个处理沉积物中可氧化态砷含量增加24.2%, 沉积物中残渣态砷含量增加37.0%。砷浓度增加对沉积物中可氧化态砷和残渣态砷含量的影响较小。随砷处理浓度增加和处理时间的延长, 沉积物中弱酸提取态砷占总砷的比例为0.11%~0.29%, 可还原态砷占总砷的比例为2.52%~5.25%, 可氧化态砷占总砷的比例为15.94%~26.37%, 残渣态砷占总砷的比例为71.14%~79.68%, 活性态砷(弱酸提取态砷、可还原态砷和可氧化态砷)占总砷的比例为2.52%~26.37%。弱酸提取态砷、可还原态砷的比例增加幅度较小, 可氧化态砷的比例逐渐减少, 残渣态砷的比例逐渐增大, 表明砷进入沉积物后会逐渐变为稳定态砷。
2.2 不同浓度砷沉积物对磷的吸附特征的差异磷在不同浓度砷沉积物上的吸附能力存在差异。当磷质量浓度为1~20 mg · L-1, 沉积物对磷的吸附能力从大到小的处理依次为:A0、A5-30、A50-60、A5-60、A50-30; 当磷质量浓度为40 mg · L-1, 沉积物对磷的吸附能力从大到小的处理依次为:A5-60、A0、A5-30、A50-60、A50-30; 随磷浓度升高, A5-30和A50-60处理对磷的吸附效率呈下降趋势, A0和A5-60处理对磷的吸附效率呈增加趋势。
沉积物磷的吸附等温线进行Langmuir和Freundlich模型拟合。拟合参数如表 1所示, 2种模型均拟合较好, R2为0.905~0.994。Freundlich模型拟合的吸附系数大小与低磷浓度(1~20 mg · L-1)的吸附顺序一致, 说明该模型能较好地反映吸附达饱和前的状况。n值越小说明沉积物高能吸附点位数量越多, 沉积物的高能吸附点位数量从大到小的处理依次为A5-60、A50-60、A0、A50-30、A5-30。Langmuir模型拟合结果显示:沉积物的饱和吸附容量(Q0)值从大到小的处理依次为A0、A5-30、A5-60、A50-60、A50-30, 饱和吸附容量越大说明吸附点位的总数越多。当磷浓度升高时, 沉积物的半饱和常数(A值)从大到小的处理依次为A0、A5-30、A50-30、A50-60、A5-30。
处理 Treatment |
Freundlich | Langmuir | |||||
Kf | n | R2 | Q0 | A | R2 | ||
A0 | 235.2±25.62 | 0.379 1±0.029 5 | 0.987 | 1 303.0±184.20 | 11.270±4.912 | 0.939 | |
A5-30 | 219.4±23.46 | 0.399 1±0.028 4 | 0.994 | 1 285.0±220.20 | 10.360±6.903 | 0.942 | |
A50-30 | 186.8±36.84 | 0.383 2±0.069 1 | 0.947 | 659.2±104.70 | 2.724±1.616 | 0.905 | |
A5-60 | 240.4±39.15 | 0.336 2±0.044 3 | 0.960 | 1 027.0±74.95 | 7.111±2.041 | 0.969 | |
A50-60 | 206.3±21.28 | 0.345 6±0.031 2 | 0.984 | 777.5±91.87 | 4.467±2.124 | 0.931 | |
注: Kf:吸附系数Adsorption coefficient; n:非线性指数Nonlinear index; Q0:饱和吸附容量Saturated adsorption capacity; A:半饱和常数Semi-saturation constant. |
由图 3可知:沉积物中砷的含量越高, 向上覆水中释放砷的浓度越大。沉积物砷的释放量由大到小的处理依次为:A50-60、A50-30、A5-60、A5-30、A0。随磷浓度的增加, 沉积物砷的释放量均呈上升趋势。当磷浓度在1~20 mg · L-1时, 沉积物向上覆水释放的砷浓度均值为0.004 mg · L-1, 低于地表水质量环境标准Ⅲ类水标准值, 不同浓度砷处理沉积物砷的释放量之间差异不显著(P>0.05)。当上覆水磷浓度为40 mg · L-1时, 沉积物向上覆水释放的砷浓度均值为0.056 mg · L-1, 超过地表水质量环境标准Ⅲ类水标准值(0.05 mg · L-1)。随上覆水磷浓度的增加, A0和A5-60处理中砷释放量始终低于Ⅲ类水标准值, A5-30、A50-30、A5-60处理砷的释放量超过Ⅲ类水标准值(0.05 mg · L-1)。
3 讨论砷和磷在天然水体、土壤/沉积物中具有多种存在形态, 从溶解性的角度可分为溶解态和颗粒态, 从化学成分上分为有机态和无机态, 而从与土壤或沉积物的结合程度又可分为可交换态、碳酸盐结合态、有机结合态、Fe-Mn氧化物结合态和残渣态[12]。从砷和磷可能产生的健康风险考虑, 研究者比较关注的是溶解态的无机砷和无机磷, 因为它们可被生物直接利用, 存在较大的健康及环境风险(致癌作用及水体富营养化)[13]。在土壤或沉积物的孔隙水中, 砷主要以砷酸盐[As(V)]和亚砷酸盐[As(Ⅲ)]的形式存在, 而磷则主要以正磷酸盐的形式存在。溶解态的无机砷和磷在土壤或沉积物上的吸附作用非常重要, 这决定了它们在环境中的迁移和归趋, 以及可能产生的环境和健康风险。砷和磷是元素周期表中的同主族元素, 具有相似的电子层结构和化学性质, 它们在土壤或沉积物上存在竞争吸附的机制。影响砷和磷在土壤或沉积物上吸附的主要因素包括砷和磷的浓度比、反应时间、土壤或沉积物的类型(土壤中矿物的种类、表面电位、土壤有机质含量、阳离子交换量、土壤质地、土壤的比表面积)、微环境因子(pH、温度、氧化还原电位、溶解性有机质、电导率、竞争性阴离子)等[14-15]。在自然环境中的土壤或沉积物, 特别是湿地沉积物, 一些特殊的驱动力可以通过改变以上提到的影响因素来干扰砷和磷在沉积物上的吸附作用, 从而改变它们在湿地环境体系中的迁移和归趋。这些特殊的过程包括各种因素引起的水位变化、外来物质(有机物、磷及砷)的输入、沉积物的扰动等。
沉积物吸附磷的点位包括高能和低能吸附点位或区域[16], 在高能吸附区, 结合能常数较高, 磷酸根离子主要进行化学吸附; 在低能吸附区, 结合能常数较低, 则以物理吸附吸持在沉积物表面[17]。非线性指数(n)值反映沉积物吸附点位能量的均一程度, 半饱和常数(A)越大说明吸附点位结合磷能力越差。在本研究中, A0处理的n值为0.37、A为11.27, A5-30处理的n值为3.99、A为10.36, A5-60处理的n值为0.33、A为7.11, A50-30处理的n值为0.38、A为2.72, A50-60处理n值为0.34, A为4.46。从沉积物吸附磷的模型拟合的n值和A值可以看出, 沉积物吸附磷时高能吸附点位均被占据后, 饱和吸附容量(总吸附点位数量)起主导作用, A0、A5-30处理沉积物吸附磷能力的优势显现出来。综合考虑高能及总吸附点位数, A50-30处理沉积物吸附磷的能力最差, A0和A5-60处理沉积物吸附磷的能力较强。
水体中低浓度磷不会影响砷的释放[18-19]。当上覆水中磷浓度小于5 mg · L-1时, 磷的竞争吸附对砷的迁移影响较小。天然湖滨湿地非事故排放条件下磷的浓度远低于5 mg · L-1, 因此短期内磷的竞争吸附对于砷污染的湖滨湿地沉积物中砷的释放影响不大。当水体的水动力、pH值、氧化还原条件、竞争离子(如PO43-浓度)、有机质含量以及土壤微生物等环境条件发生变化时, 沉积物中砷的物理化学性质会发生改变, 导致其重新被释放至水体, 沉积物又可以成为水体砷的污染源[20-22]。在本研究中, 为了进一步探究磷在不同浓度砷处理沉积物上的吸附, 进行了冗余分析(RDA), 结果表明, 沉积物吸附磷的参数Kf、Qe和A与弱酸提取态砷、可还原态砷极显著负相关(P < 0.01), 沉积物中活性态砷的含量越高对磷的吸附能力越强。沉积物对磷的吸附与沉积物中总砷含量呈显著负相关关系(Pv0.01), 沉积物总砷的含量较高时, 会导致沉积物截留磷的能力减弱。磷酸盐(PO43-)和砷酸盐(AsO43-)竞争沉积物上吸附位点, 发生交换吸附而解吸出砷[23]。沉积物中一些功能微生物(如厌氧氨氧化菌[24]、汞甲基化微生物[25]等)对污染物迁移转化过程起到调控作用。Ehrlich[26]认为只有原核生物(含真细菌和古细菌)才能在大尺度上对金属产生氧化还原作用, 改变其形态, 并产生环境效应。因此, 对于阳宗海湖滨湿地的调控机制研究有待进一步加强。
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