大气降水作为陆地水循环的输入项(宋献方等, 2007), 是陆地水资源的重要补给来源, 在生态系统水循环过程中发挥着重要作用(郝玥等, 2016)。全球气候变化背景下, 大气降水是水圈与大气圈之间物质能量交换最为活跃的因子(李广等, 2016), 常被作为描述气候变化的关键性指标(徐庆等, 2006; 陈婕等, 2016)。因此, 进行局部地区大气降水氢氧同位素特征的监测研究对于深入理解气候变化背景下的区域生态系统水循环过程变化具有重要意义。降水在形成过程中, 由于受到气象过程、水源区气候条件以及大尺度大气环流背景等因素的影响(董小芳等, 2017a), 与氢氧同位素平衡及动力分馏相关的过程(如水汽蒸发、冷凝及雨滴蒸发过程等)会发生改变(Ren et al., 2013), 进而导致氢氧同位素组成随之呈现出不同的时空变化特征。故可以通过研究大气降水氢氧稳定同位素组成、比率及其在不同时空效应的变化规律来反演、追踪大气环流过程及大气降水水汽来源(柳鉴容等, 2009)。此外, 大气降水稳定同位素特征还被广泛应用于古气候重建(孙晓双等, 2016)、大气模型相关参数的优化及天气预测(Yoshimura et al., 2014; Gryazin et al., 2014)等领域。

Craig(1961)运用全球大气降水同位素观测网络GNIP的同位素数据, 提出了全球大气降水线方程：δD=8 δ¹⁸O + 10。但不同地区因为地理环境、气候条件等差异, 会形成地区大气降水线LMWL(Hughes et al., 2013), LMWL用以表征地区大气降水中氢氧同位素的变化过程、复杂的气候和自然地理特征条件(陈婕等, 2016), 继而成为学者们关注的又一个焦点, 如在美国爱达荷州东南部(Ingraham et al., 1991)、摩洛哥西阿特拉斯山(Ettayfi et al., 2012)及澳大利亚悉尼地区(Hughes et al., 2013)的大气降水线均有研究。中国自1966年珠穆朗玛峰科学考察拉开了降水氢氧稳定同位素研究的序幕(章新平等, 1998)。近几十年来, 学者们相继对我国多个地区降水中的氢氧稳定同位素特征进行了分析(章新平等, 1998; 徐庆等, 2006; 宋献方等, 2007; 邓文平等, 2012; 高德强等, 2017)。然而, 我国地域辽阔, 气候类型、地貌环境复杂多样, 大气降水同位素组成差异较大，尤其是长江中下游地区, 水汽来源地较为复杂, 全年中降水会受到不同方向气团的影响, 进而导致局部区域降水同位素组成更为复杂。因此, 需要进一步深入研究安徽沿江地区大气降水氢氧稳定同位素特征, 为充分理解和完善长江中下游地区的大气降水来源和中国大气降水同位素观测网络(GNIP)提供数据支持。

安徽省安庆市位于我国气候变化敏感的长江中下游地区, 近几十年来, 由于降水格局发生变化, 洪涝灾害、干旱等极端气候事件频繁发生(陈辉等, 2001; 徐庆等, 2008; 梅智杰等, 2014)。研究该地区大气降水氢氧稳定同位素组成及其水汽来源, 将有助于了解安庆地区大气水循环过程、减缓洪涝灾害、合理利用和管理水资源。而前人的研究主要集中在长江中下游的上海、南京、武汉、宜昌及长沙等地区的降水同位素组成与来源(董小芳等, 2017a; 2017b;邓志民等, 2016; 武亚遵等, 2011; Wu et al., 2015), 对于安庆地区大气降水氢氧同位素特征及来源的研究还未见报道。本研究基于安庆市迎江区2015年6月至2017年6月2个水文年共155个大气降水的氢氧稳定同位素样品实测值, 结合该研究区HYSPLIT轨迹模型和环境因子, 分析该地区大气降水氢氧同位素组成及其与气象要素之间的关系, 探讨该区大气降水的水汽来源和运移过程, 以期揭示安徽沿江地区湿地森林生态系统水循环过程对气候变化的响应机制，为完善全国降水同位素监测网络数据库提供科学依据。

1 研究区概况

安庆市(115°46′—117°44′E, 29°47′—31°17′N)位于安徽省西南部, 长江中下游北岸, 地势平坦, 地理位置独特, 总面积13 590 km²。该区位于我国东亚季风区南部，属于典型的亚热带季风性湿润气候, 年日照时数为2 030 h, 年太阳辐射总量407~491 kJ·cm^-1a^-1, 全年无霜期250天, 年均气温17 ℃, 年均降水量1 300~1 500 mm(梅智杰等, 2014)。春季(3—5月)降水量占全年降水量的34.5%, 夏季(6—8月)降水量占40.6%, 秋季(9—11月)占14.5%, 冬季(12月至翌年2月)占10.4%(安庆气象局提供)。研究区植被以人工林为主，主要树种有杨树(Populus)、池杉(Taxodium ascendens)及枫香(Liquidambar formosana)等，林下草本主要有益母草(Leonurus artemisia)、水芹(Oenanthe javanica)、苦麦菜(Cichorium endivia)、雀麦(Bromus japonicus)、白苏(Perilla frutescens)及蛇莓(Duchesnea indica)等。研究区土壤为河流冲积物，呈中性或弱酸性(梁纯庆, 2016)。

2 研究方法 2.1 降水样品采集

2015年6月至2017年6月, 在安徽省安庆市迎江区新洲乡湿地森林附近空旷地随机放入3个雨量筒(在雨量筒上部放一漏斗, 并在漏斗中放置1个乒乓球, 以防止水分蒸发)。每次降雨结束后, 立即用采样瓶收集降水样品, 迅速拧紧盖子并用Parafilm封口膜密封。共收集到25个月155个降水样品。所有水样在野外条件下用保温箱低温(－5~0 ℃)保存, 带回实验室后置于－5 ℃以下冰柜中保存。研究区日降水量、气温和空气相对湿度等气象数据均由野外实测获得。

2.2 同位素样品测试

大气降水氢同位素(δD)、氧同位素(δ¹⁸O)的测定在清华大学地学中心稳定同位素实验室进行。利用MAT 253同位素比率质谱仪和Flash 2000 HT元素分析仪测定(δD的测定精度为1‰, δ¹⁸O的测定精度为0.2‰)。同位素比值用相对于维也纳标准平均海洋水(V-SMOW)的千分差(‰)表示：

$ \delta =[({R_{\rm{s}}}/{R_{\rm{d}}}) - 1] \times 1\;000\rm{‰} 。$

式中：δ为氢(氧)同位素比值；R_s为样品中的D/¹H(¹⁸O/¹⁶O)稳定同位素组成；R_d为V-SMOW中的D/¹H(¹⁸O/¹⁶O)稳定同位素组成。

2.3 水汽来源模型

大气气团传输途径和过程运用美国国家海洋和大气管理局开发的拉格朗日积分轨迹模型HYSPLIT的后向轨迹法进行模拟(Draxler et al., 1998; 宋春阳等, 2015), 美国国家环境预报中心NCEP为该模型提供气象资料。本研究模拟并计算了研究区上空垂直高度500，1 000和1 500 m处降水168 h之前的大气气团传输途径。

2.4 数据处理

运用SPSS21.0统计分析软件对数据进行统计分析, 用Origin 9.1制图软件作图。

3 结果与分析 3.1 安庆地区大气降水δD和δ¹⁸O组成、气温及日降水量的动态变化

从图 1中可以看出, 安庆地区的降雨在春、夏季分布较多, 秋、冬季较少。在研究期内共发生降水155次, 降水总量为2 761.20 mm。该区气温呈现明显的季节变化特征, 夏高冬低, 日气温为－4~33 ℃。基于研究区2015年6月至2017年6月间大气降水氢氧稳定同位素值发现(图 2)：大气降水中δD值较大, 为－168.3‰~－2.8‰, 均值为－47.6‰；δ¹⁸O值相对较小, 为－21.66‰~－1.41‰, 均值为－7.23‰。

3.2 大气降水δD和δ¹⁸O的关系

本研究基于安庆地区2015年6月至2017年6月2个水文年(25个月)的大气降水δD和δ¹⁸O实测值, 利用最小二乘法拟合得出该区各季节大气降水线(图 3)。从图 3可以看出, 安庆地区春季大气降水线斜率略低于全球大气降水线(δD=8δ¹⁸O + 10)及全国大气降水线(δD=7.9δ¹⁸O + 8.2), 表明该地区春季存在一定的二次蒸发现象。该研究区各季节降水线截距均接近全球大气降水线, 且大于全国大气降水线, 表明该地区湿润多雨。研究区全年大气降水线方程的斜率和截距接近于全球降水线, 表明安庆地区气候相对湿润, 主要受海洋水汽影响。

安庆位于我国长江中下游地区, 该地区气候湿润多雨。通过整合长江中下游地区大气降水线(表 1)进一步发现, 除上海外, 包括安庆在内的其他地区大气降水线斜率、截距均接近或高于全球/全国大气降水线, 表明这些地区降水主要来自海洋水汽。水汽从海洋表面蒸发运移到陆地形成降水的过程中, 沿途水汽中的重水分子优先冷凝降落地表, 因此剩余水汽形成的降水中重同位素越来越贫化(董小芳等, 2017a)。而上海地区的大气降水线斜率、截距远低于全球/全国大气降水线, 这表明上海地区在降水过程中受到了不平衡的二次蒸发作用(董小芳等, 2017a), 致使雨水中富集大量重同位素。

3.3 过量氘值的季节变化

降水发生过程中伴随着蒸发，产生动力分馏作用，该作用可破坏氢氧稳定同位素的平衡分馏，导致降水δD和δ¹⁸O的关系出现一个差值，Dansgarrd(1964)称之为过量氘(d): d=δD－8δ¹⁸O，全球降水过量氘平均值在10‰左右。安庆地区降水中过量氘值存在一定的波动，为3.5‰~16.1‰, 均值为10.25‰, 接近全球平均值(10‰), 表明该地区水汽主要来源于海洋气团。由图 4可以看出, 该研究区过量氘月均值在全球均值上下浮动, 表明该地区云层下的空气湿度较高, 雨水中的重同位素含量相对较低, 水汽多来自于海洋。因此, 本研究引入空气相对湿度加以验证, 发现二者显著正相关(P < 0.01)(图 5)。此外, 从各季节降水中d(D-excess)均值来看, 研究区过量氘值季节变化不大(春、夏、秋、冬季均值分别为10.9‰，9.8‰，10.3‰和9.9‰), 除春季稍高于全球过量氘值外, 其他季节均在全球降水过量氘值附近(图 6)。

3.4 温度和降水量效应

将研究区降水δD和δ¹⁸O分别与日均气温(T)和日降水量与进行线性回归分析, 结果表明：该地区降水δD和δ¹⁸O与气温均显著负相关，δD=－1.187T-27.007 (R²=0.096, P < 0.01, n=155)，δ¹⁸O=－0.143T-4.758 (R²=0.091, P < 0.01, n=155)；δD和δ¹⁸O与日降水量均无显著相关关系(P > 0.05)。

3.5 降水水汽来源轨迹模型

为了进一步验证安庆地区大气降水氢氧稳定同位素表征的大气降水水汽来源的可靠性, 本研究选择该区2个水文年中的12次典型降水事件(春、夏、秋、冬季各3次不同降水量降水事件), 利用HYSPLIT模型进行气团轨迹模型模拟。垂直方向选取海拔500，1 000和1 500 m作为模拟的3个初始高度, 模拟该次降水发生前7天的气团运动轨迹(图 7)。从图 7可以看出, 在春季, 研究区水汽主要来自于我国华北、华南地区的大陆性气团及局地蒸发水汽。当降水量较大时, 水汽同时也会受到我国南海水汽及太平洋东南季风的影响。夏季和秋季相似, 降水主要受到印度洋西南季风以及太平洋东南季风的影响。而在冬季, 研究区水汽主要来自我国南海。这一结果与氢氧同位素组成及过量氘的分析结果基本一致。

4 讨论 4.1 大气降水线

与全球及全国大气降水线相比, 安庆地区大气降水线斜率在春季较低, 其他3个季节均在全球降水线附近, 说明该区春季有一定的二次蒸发作用。分析原因, 可能是由于该区春季气候干燥进而引起二次蒸发。与之邻近的南京地区(王涛等, 2013), 秋季大气降水线斜率(四季分别为9.28，8.11，7.65和8.85)低于全球大气降水线斜率, 这表明秋季该地区存在二次蒸发。南京地区各季节大气降水线截距(四季分别为18.57，12.56，11.43和23.72)高于安庆地区, 表明南京气候较安庆更为湿润。但安庆、南京地区截距均接近或大于全国及全球大气降水线, 表明两地区的空气相对湿度均较大

从地理位置分析，安庆、南京均属于我国东亚季风区，受季风气候影响显著。但是，二者的大气降水线与我国东亚季风区大气降水线差异较大(δD=7.46δ¹⁸O + 0.90, 柳鉴容等, 2009)。究其原因，可能有以下2个方面：第一，柳鉴容等(2009)的研究基于我国东亚季风区17个站点，分布于我国东北、华北和华南地区，经纬度跨度大，其大气降水线方程所代表的地域广，而安庆、南京隶属于东亚季风区南部地区，仅代表小范围的大气降水线；第二，在安庆、南京及东亚季风区的大气降水线研究中，3者的采样时间不一致，得出的大气降水线方程可能存在年际差异。

4.2 温度、降水量效应

Dansgaard(1964)定义的经典大气降水稳定同位素理论中, 温度效应指同位素的组成与温度呈正相关关系。这种效应在全球许多地区都得到了验证, 如斯里兰卡热带岛屿及波兰弗罗茨瓦夫地区均发现了类似的结果(Edirisinghe et al., 2017; Gorka et al., 2017)。但在中国青藏高原阿里地区(Guo et al., 2017)及澳大利亚悉尼地区(Hughes et al., 2013)降水中氢氧稳定同位素的温度效应却较弱。本研究中, 安庆地区δD和δ¹⁸O值与气温显著负相关, 表现出反温度效应。这可能与研究区所处的纬度有关。一般而言, 温度效应主要体现在高纬度地区, 而对于低纬度及部分中纬度地区, 由于受显著季风气候、冷凝时的温度、云下蒸发、空气湿度等因素的综合影响, 氢氧同位素的温度效应可能被掩盖(李广等, 2016)。安庆地区位于中低纬度交界处，受到显著季风气候影响，地表湿度较大且温度较高，加之其南邻长江，地表蒸发水汽及长江水汽混入云团，增加了降水量，对温度效应产生干扰，进而表现出反温度效应。这种反温度效应在我国贵州安顺(毛庆亚等, 2017)、广西桂林(朱晓燕等, 2017)、云南蒙自(李广等, 2016)及湖北武汉(邓志民等, 2016)等地区均有发现。

类似于温度效应, 同位素理论中的降水量效应是指同位素的组成与降水量呈负相关关系。但是, 安庆地区未表现出明显的降水量效应。在国内外其他一些地区, 同样也有类似发现：如重庆北碚区(胡菡等, 2015)、祁连山西北部排露沟(Feng et al., 2017)及印度梅加拉亚邦(Breitenbach et al., 2010)等。造成降雨量效应不显著的原因，可能有以下三点：1)单次降水更容易受到风速、湿度、水汽来源等短期天气因素的影响, 导致降水中的δD和δ¹⁸O离散程度高, 与降水量相关性减弱(毛庆亚等, 2017)；2)局部地区受温度的影响过大, 掩盖了降水量效应(陈中笑等, 2010)；3)地区的水汽来源地较为复杂, 不同来源的水汽组合引起降水量差异显著, 从而导致降水同位素值也表现出差异(胡菡等, 2015)。

4.3 过量氘值及其与空气相对湿度的关系

地区大气降水中的过量氘值变化取决于水汽源地的气象条件, 如空气相对湿度、风速、水体表面温度等(李广等, 2016)。因此可以通过过量氘值推断降水的水汽来源。就安庆地区而言, 春季降水过量氘值略高于10‰, 表明春季存在一定不平衡蒸发, 水汽来源于相对湿度较低的干燥区，而其他3个季节降水过量氘值接近10‰, 表明其主要受海洋气团的影响。

本研究同时还发现, 安庆大气降水过量氘值与该区空气相对湿度显著正相关, 表明空气相对湿度是影响过量氘值的重要因素之一(Breitenbach et al., 2010)。与该结果相似, Crawford等(2017)在澳大利亚干旱区及Ren等(2013)在青藏高原玛多地区的研究也发现了这种现象。出现这种正相关关系的原因可能是随着湿度增加，尤其是达到85%时, 水汽循环会引起高过量氘富集(Ren et al., 2013)。安庆地区月均空气相对湿度为72%~88%，较高的湿度加速了水汽循环，从而引起过量氘富集。但是, 一些关于北大西洋海岸水汽的研究却表明, 过量氘值与空气相对湿度显著负相关(P < 0.01)(Benetti et al., 2014; Steen-Larsen et al., 2014; 2015)。这可能是由于较低的空气相对湿度加速了蒸发速率, 动力分馏过程随之加剧, 从而导致过量氘富集(Dansgaard, 1964; Benetti et al., 2014)。

4.4 水汽来源

从过量氘及HYSPLIT气团轨迹模型结果可以看出, 春季时, 安庆大气降水的水汽主要来源于大陆性气团的输送, 也有局地再蒸发水汽及近源海洋水汽的补充。由于大陆性气团较稳定, 沿途发生的降水事件少, 加上近源海洋水汽以及局地再蒸发水汽的运移路径较短(李广等, 2016)。因此, 重同位素经历的冲刷作用并不强烈, 水汽到达安庆地区形成降水后使得其中氢氧稳定同位素值整体偏高。而在其他3个季节, 安庆地区降水水汽主要来源于远源海洋水汽的输送, 印度洋的东南季风及太平洋西南季风是安庆地区湿季降水的重要水汽来源。由于远源海洋水汽经过长距离的运移输送, 沿途经历了多次降水事件, 水汽团中的重稳定同位素不断被淋洗(李广等, 2016), 所以当水汽抵达安庆地区形成降水时, 降水中氢氧同位素值也普遍偏低。

5 结论

安庆地区大气降水线方程和拉格朗日积分轨迹模型结果均表明该地区降水过程由海洋水汽主导。但该区水汽来源也存在季节变化：春季的水汽主要来源于我国华北、华南地区的大陆性气团及局地蒸发水汽, 降雨量较大时也会受到太平洋东南季风的影响, 夏、秋、冬季的水汽主要受我国南海气团、印度洋的西南季风及太平洋的东南季风的影响。

与传统大气降水稳定同位素理论中的温度效应不同的是, 安庆地区呈现出显著的反温度效应, 这可能与其所处纬度有关, 表明不同地理位置会对大气降水的氢氧稳定同位素组成产生影响, 有些地区的大气降水稳定同位素不符合经典同位素理论, 以后研究中需加以区分。

安庆地区过量氘与空气相对湿度显著正相关, 表明空气相对湿度是影响过量氘值的重要因素之一, 后续研究需重视这一指标。