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三氯化铁基少层石墨烯插层化合物边界处的新奇性质

少层石墨烯插层化合物是将不同的 原子或分子插入少层石墨烯层间,形成 一层新的插层剂层的复合材料。插层剂 的存在使得石墨烯层间距增大,同时不 同插层剂也让石墨烯层的自由载流子发 生迁移,从而得到具有不同电学、热学和 磁学等性质的化合物。同时,由于少层 石墨烯拥有与单层石墨烯近似的优越的 机械、电学、光学等性质,因此少层石墨插 层化合物在电极、超导、催化剂、储氢、电 池、显示器等新型材料的研制方面具有重 要价值。FeCl3基的插层化合物在空气中 较为稳定,载流子转移保持更加稳定,掺 杂性质保持较好,不容易被氧化。因此, 对于少层的石墨烯插层化合物来说,利用 FeCl3对石墨烯插层进行掺杂得到的化合 物更加稳定,更容易实现应用。

早期对石墨插层化合物的动力学过 程研究表明,通过两室气相传输法将FeCl3插入到石墨层间时,容易在石墨层间 边缘处形成不均匀插层掺杂的岛状结 构。石墨烯G 带拉曼峰可以表征石墨烯 自由载流子浓度,FeCl3的插层掺杂使得 石墨烯层的自由载流子浓度发生变化, 引起G 带拉曼峰的蓝移。通过对FeCl3 的插层样品进行拉曼实验发现,少层石 墨烯的插层同样会在石墨烯边界处形成 不均匀的岛状结构。这些岛状的FeCl3 分子层周围石墨烯的自由载流子浓度与 没有插层FeCl3 的自由载流子浓度存在 明显的差异。所以在掺杂样品在边界 处,由于存在不均匀的岛状插层结构,其 G 带拉曼峰会多出一个本征G0峰。另一 方面,由于双层石墨烯中各石墨烯层的 插层掺杂状态一致,而三层及以上少层 石墨烯底层和顶层石墨烯与中间层石墨 烯的插层掺杂状态不一致,其G 带拉曼 峰内部会出现表征不同载流子浓度的蓝 移的G 带双峰结构,而边界处则为三峰 结构。

少层石墨烯插层化合物G 带拉曼峰 的结构位置说明,对于充分插层掺杂的 少层石墨烯而言,自由载流子在石墨烯 层与掺杂层间的转移并不均匀,石墨烯 层间及其内部区域由于附近插层分子的 差异,性质存在明显差异。这对于制备 各向异性的不同载流子浓度的石墨烯器 件具有重要的意义。

《科技导报》2015 年第5 期第13~17 页刊登了陈闰堃和陈佳宁的“三氯化铁 基少层石墨烯插层化合物的拉曼光谱” 研究论文,论文通过对经过FeCl3插层掺 杂的少层石墨烯进行拉曼实验,发现掺 杂石墨烯样品边缘及中心部分具有显著 差异的G带拉曼峰结构,揭示了掺杂的少 层石墨烯具有不均匀掺杂浓度的层间结 构以及边缘处不均匀掺杂的岛状结构。

本期封面表现为边缘处具有不均匀 掺杂岛状结构的1 阶FeCl3插层掺杂的双 层石墨烯3D 结构,石墨烯层与FeCl3 分 子层间的电子转移以及边缘处的G 带拉 曼峰结构。图片由陈闰堃提供。本期封 面由王静毅设计。

(责任编辑 陈华姣)