2025, Vol. 47
2. 哈尔滨工程大学烟台研究院，山东 烟台 264000
2. Harbin Engineering University Yantai Research Institute, Yantai 264000, China
为实现2050年IMO提出的温室气体净零排放的目标，全球船舶市场的发展逐渐朝着绿色、低碳的方向转型，目前已有液化天然气、甲醇、氨、氢以及电力驱动等新型动力船舶[1]。应用新型绿色燃料是船舶温室气体减排的重要解决方案。
在新型燃料中，氨（NH3）与氢（H2）一样，分子中不含碳元素，完全燃烧的产物只有氮气（N2）和水（H2O），可以做到“零碳”排放[2]。但在实际应用中，氨燃料发动机燃烧产物中会产生另一种增温潜势较高的温室气体−一氧化二氮（N2O），其可能削弱甚至颠覆氨燃料发动机相比于传统柴油机的低温室气体排放优势。因此，对氨燃料发动机的排放特性和后处理技术进行研究，是氨燃料发动机实现IMO温室气体净零排放目标的重要研究方向，对未来氨燃料发动机推广应用具有重要意义。
1 船用氨燃料发动机发展现状 1.1 氨燃料发动机技术路线 1.1.1 纯氨发动机纯氨发动机的研究多在早期探索期间，由于氨的自燃温度较高、火焰传播速度较慢且汽化潜热较大[3]，直接在发动机中使用纯氨存在一些问题。在压燃式发动机中，只能在处于超高压缩比（如35∶1～100∶1）时才能够稳定燃烧，而正常的柴油机压缩比在12∶1～24∶1之间[4, 5]，远低于纯氨的压燃需求。为了解决这一问题，研究人员对利用火花塞辅助点燃进行研究，发现一定程度上可以降低压缩比的需求。但总体依然存在诸如直喷氨的汽化、改造发动机结构等问题，解决成本过高，因此目前氨在发动机中的应用研究集中在混合燃料。
1.1.2 混合氨燃料发动机为了弥补单一氨燃料在缸内燃烧性能不足，混合氨燃料发动机成为了目前的研究重点，通过与其他燃料如氢气、天然气、柴油等混合使用，改善了氨在发动机内的燃烧性能。在点燃式发动机中，氨可以与氢气、汽油、天然气等混合燃烧。在压燃式发动机中，氨可以与柴油、二甲醚混合燃烧[6]，与各类燃料掺混后，氨燃料的能量占总燃料能量之比称为掺氨比。
对于氨/柴混合燃料发动机，有学者对利用柴油引燃氨的燃烧方式进行了研究，主要有高压缸内直喷和低压进气道喷射2种方式[7]。高压进气道喷射[8]是将高活性的柴油在临近上止点时喷入缸内作为引燃物，随即立刻喷入低活性的氨气，通过柴油引燃氨气。这个过程的燃烧方式类似于传统柴油机的扩散燃烧，燃烧更好，理论上能将掺氨比提高至97%，但是由于需要在缸盖上增加氨喷射装置，通常适用于大缸径的低速机。在排气特性方面，采用该方式的氨燃料发动机未燃NH3量与N2O排放量可以忽略不计（即两者均<2 mg/kWh），NOX排放量约为7 g/kWh[7]。
低压进气道喷射氨的技术难度较低，只需要对进气道进行改造，改动相对较少，因此近年来受到了越来越多的关注。在这种喷射方式中，氨气在进气冲程期间被喷射到进气歧管，随空气一同进入气缸，然后在压缩冲程结束时将柴油喷入气缸点燃混合物。燃烧方式与传统柴油机差别很大，既有柴油预混+扩散燃烧，又有氨气的火焰传播。尽管这一方式能够简化发动机的结构，但是导致氨气逃逸量较高。在低负荷运行时，氨气不能充分燃烧，这个问题会尤为明显。采用该方式的氨燃料发动机掺氨比通常在70%以下，掺氨比为70%时，未燃NH3量约为330 mg/m3，CO2排放量约为3%，NOX排放量约为
在实际应用方面，温特图尔发动机有限公司（WinGD）与比利时CMB.TECH签署了一项协议，目标是在2025年和2026年在中国造船厂建造的一系列10×
截至2024年6月，全球共有
传统发动机排放物中的NOX主要以NO、NO2为主，而在燃料中加入氨以后会引入一种新的污染物N2O，李建为[15]对不同掺氨比情况下，NO+NO2与N2O两类排放物的具体浓度进行了研究，该研究的数据来自一采用低压进气道喷射方式的氨/柴油双燃料重载单缸柴油机，在转速为
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图 1 不同掺氨比的NO+NO2和N2O排放浓度 Fig. 1 The emission concentrations of NO+NO2 and N2O at different ammonia-to-fuel ratios |
反应式(1)～反应式(4)是与NH3、NO、NO2、N2O有关的主要化学反应[16, 17]。从原理上来说，反应(2)是柴油机掺氨燃烧后NOx排放浓度下降的原因，即部分NO与未燃NH3反应生成了N2，因此NO+NO2的排放浓度整体下降。反应(3)、反应(4)则解释了N2O排放浓度上升的原因，即在缸内的部分低温区，未燃烧的NH3与NO、NO2反应生成了N2O。
| $ \mathrm{NH_{\rm{X}}}+\mathrm{O_{\rm{X}}}\to\mathrm{NO}+\mathrm{NH_{\rm{X}}} $ | (1) |
| $ \mathrm{NH_{\rm{X}}}+\mathrm{NO}\to\mathrm{N_2}+\mathrm{OH} $ | (2) |
| $ \mathrm{NH_{\rm{X}}}+\mathrm{NO}\to\mathrm{N_2O}+\mathrm{H} $ | (3) |
| $ \mathrm{NH_{\rm{X}}}+\mathrm{NO_2}\to\mathrm{N_2O}+\mathrm{H} $ | (4) |
氨/柴混合燃料中，由于液氨含硫极低，氨发动机排气中的SOX浓度取决于用来引燃氨气的柴油中含硫量的多少。随着发动机掺氨比的提高，排气中的SOX含量随之减少。目前船舶氨/柴油双燃料发动机适用的引燃油含硫量通常≤0.1%，因此排气中的SOX含量可根据掺氨比计算。
2.1.3 PM排放Zhang等[18]对氨燃料发动机尾气中碳烟的比排放量受氨喷射量变化的影响进行了研究，液氨喷射量为0、62.3、81.4、103.7 mg/cycle，对应氨喷射信号脉冲分别为0、3、4、5 ms，如图2所示。可以看出，随着氨喷射量的增加，碳烟排放量明显降低，这是由于烟尘是在柴油燃烧的富集区产生，如果大幅减少柴油，缸内柴油稀薄，烟尘的生成量就会减少。
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图 2 碳烟随氨喷射量变化 Fig. 2 The variation of soot with ammonia injection amount |
但并非只要在燃料中添加氨就会减少碳烟的排放，Reiter等[19]指出，在20%的掺氨比下，由于氨的燃烧导致整体燃烧温度降低，缸内氧化不良，此时废气中的烟尘排放量会显著增加，甚至高于纯柴油时的排放量。
2.1.4 CO排放由于氨的火焰温度低于柴油，在燃料中掺入氨以后，发动机缸内的整体燃烧温度降低，也因此产生更多的CO排放量。Reiter等[19]对不同掺氨比下CO的比排放量进行了研究。试验结果如图3所示，在掺入少量氨后显著降低了燃烧温度，导致柴油不完全燃烧而引发了CO大幅度增加。随着掺氨量的升高，CO虽然会有所下降，但总体来说还是比纯柴油时高了至少一倍。
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图 3 不同柴油能量比例时CO排放量对比 Fig. 3 Comparison of CO emissions at different diesel energy ratios |
引入氨燃料最根本的原因，就是作为环境友好燃料，氨的燃烧不产生CO2，可以降低发动机排放物中的CO2含量。图4为Caterpillar 3401重型四冲程单缸柴油机经过改装后，通过进气道喷射氨的方式，在不同掺氨比下CO2的比排放量[20]。随着掺氨比的升高，CO2的排放量逐渐降低，在40%的掺氨比下，CO2的排放量相比于纯柴油降低了约38%。
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图 4 不同掺氨比下CO2的指示比排放量 Fig. 4 The CO2 emission ratio at different ammonia mixing ratios |
Reiter等[19]对更宽范围的掺氨比例下CO2的排放量变化进行了研究，如图5所示，当掺氨比达到80%时，CO2的排放量相比于纯柴油模式降低了约75%。
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图 5 不同柴油比例下CO2的浓度变化与纯柴油对比 Fig. 5 The concentration of CO2 under different diesel ratios compared to pure diesel |
传统柴油机排气中的NH3来源于选择性催化还原（SCR）装置与NOX未完全反应的逃逸氨，且在排气中占比极少，而氨燃料发动机排气中的NH3主要源自未燃的燃料氨。根据李建为[15]的研究，随着掺氨比的增加，未燃氨的排放量迅速增加，这是由于在低压进气道喷射的情况下，缸内随着进气首先充斥氨气，之后柴油喷射后进行扩散燃烧。在远离扩散燃烧区域内的氨气，尤其是在近壁区，在燃烧后期随着活塞向下移动，温度和压力急剧下降而可能失火，尤其是中高速机转速快，氨气燃烧时间不足，因此会导致大量的未燃NH3排放。如图6所示，掺氨比50%时的未燃NH3排放量已经到达了
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图 6 不同掺氨比下未燃NH3和HC排放浓度 Fig. 6 The emission concentrations of unburned NH3 and HC under different ammonia blending ratios |
N2O是一种无色、有甜味的气体，能够稳定存在于室温下，高温时分解为氮气与氧气，N2O增温潜势是CO2的273倍（以100年时间尺度计算）[21]，且理化性质稳定，能够稳定存在于大气中150年，已经成为在CO2和CH4之后的第三大温室效应气体[22]。
Niki等[23]对一进气道喷射NH3的中速单缸柴油机在不同氨质量流量下N2O的排放进行了研究，如图7所示，随着氨喷射量的增加，N2O的排放逐渐升高。虽然采用氨燃料可以降低CO2的排放量，但N2O排放量升高也会导致当量CO2排放升高，如图8所示[15]。因此，在高掺氨比下，减少N2O排放对减少氨燃料发动机排气的温室效应有重大影响。
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图 7 不同氨喷射量下N2O排放 Fig. 7 N2O emissions at different ammonia injection levels |
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图 8 不同掺氨比下CO2与当量CO2排放浓度 Fig. 8 CO2 and equivalent CO2 emission concentrations at different ammonia blending ratios |
减少发动机尾气中污染物含量，宏观上有2种途径：一是从形成的机理上，通过发动机性能参数优化，减少污染物的生成；二是从形成后的处理上，将已经生成的污染物通过后处理的方式去除。
3.1 发动机性能参数优化氨燃料发动机尾气中含有NH3的根本原因是氨燃料的不完全燃烧，Chen等[24]的研究显示，在20%、40%、60%、80%、90%的不同掺氨比下，未燃氨占总氨燃料的量比例几乎处于恒定的10%左右，且随缸内压力的增加，该数据变化不大。Niki等[23]对此也有类似的结论，随着氨喷射量从0增加到13.3 L/min，未燃氨占总氨燃料的比例基本稳定在15%左右。未燃氨的来源有：一是来自余隙容积处等柴油火焰难以接近的区域，二是来自氨的不完全燃烧。因此可以推断这个基本恒定的数据很大程度上取决于发动机的燃烧室设计。
由于难以通过改变发动机结构来减少未燃氨，因此Niki等[23]提出了一种预喷策略，通过预喷部分柴油，令柴油在缸内的分布面积更大，改善氨的燃烧，试验结果显示当预喷正时在−80°BTDC时，NH3排放量相比单次喷射减少了近50%。Yousefi等[20]也对预喷策略进行了研究，试验结果显示，预喷策略可以减少高达83.5%的NH3排放。
然而未燃氨与NOX排放之间存在权衡关系。采用预喷策略，可以优化缸内燃烧，减少未燃氨的排放，但会导致生成更多NOX，李建为[15]、Mi等[25]、Shin等[26]的研究均证明了这点。可通过增大当量比、掺氨比，提高负荷，提高转速等降低NOx排放。
Yousefi等[20]研究了柴油喷射正时对氨燃料发动机N2O排放的影响。由图9可知，提前柴油喷射正时可以提高燃烧温度，将柴油喷射正时由−14°CA提前到−24°CA后，N2O生成量降低约50%。
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图 9 柴油喷射正时对N2O排放的影响 Fig. 9 The effect of diesel injection timing on N2O emissions |
上述讨论都是基于中、高速机低压进气道喷射氨的方式，即使通过预喷部分柴油的策略，在发动机进、排气阀重叠时刻，难以避免会有未燃氨的逃逸，因此，需要另辟道路。高压缸内直喷氨的方式就是当前各大发动机厂商正在开发的技术：即氨喷射器布置在缸盖，燃烧阶段先提前喷射柴油，而后立即喷射氨，避免了扫气阶段的NH3逃逸[27]。Li等[9]对缸内直喷氨与进气道喷射氨条件下NH3逃逸进行数值模拟，结果表明，进气道喷射氨方式下，80%掺氨比时，NH3逃逸量约为527 mg/m3，而通过高压缸内直喷氨的方式，在最高97%掺氨比下，NH3逃逸仅有94 mg/m3，NH3逃逸比例减少约82%。
3.2 排放后处理技术 3.2.1 NOX后处理技术当前对于NOX的后处理已经有了非常成熟的技术，如SCR技术和废气再循环（EGR）技术。由于氨发动机本身燃烧温度足够低，氨燃料发动机中的热力型NOX占比不高，故EGR技术不适合氨发动机，推荐采用SCR技术对氨发动机的NOX排放进行后处理。
SCR技术一般通过加热尿素水溶液，使尿素分解产生的NH3作为还原剂，在排气温度及催化剂的作用下有选择性的与排气中的NOX发生化学反应，从而达到去处NOX的目的。
在SCR反应中，NH3与NOX的化学计量比是1∶1，因此在氨燃料发动机中，SCR装置的NH3来源可以根据排气中的NH3浓度采用不同的模式。当排气中NH3浓度大于NOX时，直接利用排气中的NH3对NOX进行还原，既能够同时脱除排气中的一部分NH3，又能够节省SCR的运营成本。当排气中NH3浓度小于NOX时，可以通过控制模块计算缺少的NH3量，通过尿素溶液进行补充。
3.2.2 NH3后处理技术常见的氨气处理方法包括物理吸附、氨气吸收、氨气燃烧、催化氧化等技术[28]。考虑到船舶不同于陆地应用场景，结合氨发动机氨逃逸浓度，物理吸附与氨气燃烧法不适用在船舶上，氨气燃烧和催化氧化法推荐用于船舶。
氨燃料发动机应首先通过SCR装置，利用SCR反应同时去除NOx及NH3排放。当NH3对于SCR反应过量时，可通过加装催化氧化装置去除逃逸NH3，反应温度通常需要在400℃以上。当逃逸NH3浓度过高时，也可使用水洗的方式对NH3进行吸收，吸收氨气的水通过加热再次分离出氨气，通过氨气再液化使氨作为燃料重新利用。
3.2.3 N2O后处理技术目前N2O处理的主要措施包括高温分解法、直接催化分解法和催化还原法[29]。N2O在室温下非常稳定，直到900 K时才开始分解，采用高温分解法耗能巨大，现已被淘汰。实际应用以直接催化分解法和催化还原法为主。
直接催化分解法是使N2O在催化剂的作用下直接分解为N2和O2而不产生其他物质，不会引起二次污染。早期催化剂多为贵金属，Ohnishi等[30]使用Al2O3负载贵金属（Ir、Rh、Ru、Pd）制备催化剂。后期考虑到贵金属催化剂过高，研究人员又发现金属氧化物对催化分解N2O也有很好的效果，Pasha等[31]研究发现负载Cs的Co3O4催化剂在Cs/Co摩尔比为0.05时，在无杂质气体的情况下，250℃时就能将N2O完全分解。然而以上研究均为试验室环境下研究结果，氨发动机排气中存在水蒸气、氧气、少量颗粒物等杂质，均会对N2O催化分解效果产生影响。
催化还原法是在通入NH3、CH4、CO等还原剂的情况下，加入催化剂，在相对较低的温度下将N2O还原为N2。以NH3作为还原剂时，其反应方程式[32]为：
| $ \mathrm{N_2O}^*\to\mathrm{N_2}+\mathrm{O}^* $ | (5) |
| $ 2\mathrm{NH_3}+3\mathrm{O}^*\to\mathrm{N_2}+3\mathrm{H_2O}+3^* $ | (6) |
早期，Bernard等[33]使用Fe-Beta作为催化剂，NH3作为还原剂研究了同时催化还原NO和N2O，发现在2 vol%O2，氨氮比NH3∶（NO+N2O）为1时，NO和N2O的转化率在400℃下分别可以超过90%和75%。Zhang等[34]制备的Fe交换分子筛催化剂，利用NH3对N2O进行催化还原，在模拟硝酸厂尾气条件下处理NO和N2O，在700 K时NO和N2O的转化率便能达到100%。以上研究表明，催化还原法需要400℃以上的温度条件才能有较高的N2O的去除效率，而船舶低、中速发动机排气难以满足该温度要求。
3.3 NH3、NOX与N2O协同脱除技术目前已有可借鉴的排放后处理技术均针对单一污染物减排治理，不能同时针对NH3、NOx及N2O协同处理。且氨发动机的排气温度、排气中各污染物成分占比对排放后处理系统的减排效率有重要影响，采用单一类型的催化剂或在载体涂覆不同涂层的催化剂均不能针对排气成分灵活、高效、定量的去除排放物。莫杰[29]提出一种两级催化剂耦合处理N2O的方法，通过铁基分子筛与尖晶石型复合金属氧化物进行串联，利用铁基分子筛先对NO进行脱除，减少杂质气体对N2O催化分解的影响，使得N2O催化剂能够在相对较低的温度下对N2O进行分解，同时少部分NH3也能以催化还原的形式参与N2O的分解反应。在200～300℃的温度范围内，Fe-Bate分子筛脱硝效率整体在94%左右，且在300℃时，N2O脱除效率可超过88%，为开发适应氨燃料发动机排气特性的多污染物协同脱除技术提供了一种思路。但该研究使用配气进行催化剂小试，并未考虑尾气中水蒸气以及SO2的存在对N2O催化分解效果的影响，因此在发动机烟气条件下的催化剂性能仍有待研究和验证。
因通过后处理的方式去除N2O较困难，推荐优先采用发动机性能参数优化的方式，使得NH3、N2O排放最低。再通过SCR技术去除NOX以满足排放法规要求。船舶氨/柴油双燃料发动机需兼顾柴油模式下使用含硫柴油的脱硝需求，钒基SCR催化剂仍为船舶氨/柴油双燃料发动机使用的主流脱硝催化剂。因此，针对船舶氨/柴油双燃料发动机最具可行性的排放控制技术为采用缸内高压直喷氨的方式，对发动机性能参数进行优化，并联合“被动SCR技术”，使NOX、N2O、NH3得以协同脱除。以氨/柴油双燃料低速机为例，采用缸内直喷氨方式，通过调整引燃油喷射器和氨喷射器的数量、布置、喷嘴规格，改变引燃油和氨的喷射正时、喷射持续期，可将N2O排放控制在较低水平（≤20×10−6），因此无需再对N2O进行后处理。在TierIII排放控制区，通过使用SCR技术，使NOX满足TierIII法规限值，同时NH3逃逸控制在10×10−6以内。在TierII排放控制区时，仍需启动SCR装置，通过SCR反应将逃逸的NH3脱除，而非以脱NOx为目的。在TierII排放控制区启用SCR装置的控制策略称为“被动SCR技术”，也是当前氨/柴油双燃料低速机主流的排放控制技术。
4 结 语本文对船用氨燃料发动机排放物特性进行介绍。与传统柴油机相比，使用氨/柴油混合燃料后，由于氨燃烧温度的降低，NOX排放降低，CO排放升高；随着掺氨比的升高，CO2的排放量逐渐降低。氨燃料发动机产生的非常规排放物主要为未燃NH3及氨不完全燃烧产生的N2O，未燃NH3的逃逸与发动机余隙容积有关。相比低压进气道喷射氨的方式，采用高压缸内直喷氨的方式可以减少82%左右的未燃NH3排放。
N2O的排放控制对氨燃料发动机的应用十分重要。采用氨燃料的初衷是减少温室气体的排放量，虽然氨发动机的CO2排放得以降低，但是若N2O排放不加以控制，可能使氨发动机的当量CO2排放总量不降反增。通过后处理的方式去除N2O较困难，水和SO2对催化剂有较高的抑制作用，目前尚未见到成熟的适用于船舶氨/柴油双燃料发动机的多污染协同脱除的催化剂文献报导。通过采用缸内高压直喷氨的方式，对发动机性能参数进行优化，并联合“被动SCR技术”，可使NOX、N2O、NH3得以协同脱除，将N2O排放控制在20×10−6左右，NH3排放控制在10×10−6以内，NOx满足IMO TierIII限值。
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