2. 内蒙古科技大学包头医学院;
3. 徐州医科大学公共卫生学院
, 流行病学研究表明空气颗粒物与心血管和呼吸系统疾病的发病和死亡相关[1-3]。多项欧美研究显示细颗粒物(PM2.5)的化学组分如元素碳、有机碳、硫酸盐、硝酸盐和微量元素等与不良健康影响显著相关[4-7]。国内在香港等城市开展的研究也取得了一致的结果[8-10]。美国科学院国家研究委员会(2004年)已将研究颗粒物成分的健康影响特征确定为研究重点。
PM2.5中元素成分健康影响的相关研究多是利用固定监测站点的空气污染物监测值来评估PM2.5中元素浓度与健康的关系，鉴于个体时间活动模式如室内外停留时间和交通所花费时间等以及室内源如烹饪、燃香和宠物等在不同调查对象之间会存在很大的差异[11-12]，尤其在室内有污染源的情况下，基于室外监测站点的元素成分浓度数据作为研究区域内研究个体的暴露水平，在一定程度上存在着偏差。目前调查对象随身佩戴便携式个体监测仪是较为准确的个体暴露PM2.5的监测方法，由于监测仪器与调查对象在监测期间均处于同一环境，监测数据能够反映调查对象实际PM2.5暴露量。但由于监测仪器昂贵、操作难度高和实施工作量大等原因难以开展大规模的个体暴露监测，这在一定程度上限制了其的应用。而利用固定监测站和个体监测的PM2.5及其中元素浓度建立模型，来相对准确的评估大人群的PM2.5及其中元素浓度能够在很大程度上节省人力、物力和财力。查阅室外固定站点与个体暴露PM2.5中元素浓度的关系及影响因素相关文献[11, 13-19]并分析文献中室外站点与个体暴露的PM2.5中元素成分的相关性以及两者关系的影响因素，为更好的评估个体PM2.5中元素成分的暴露量，开展相关的健康风险评估工作，推动相关政策的制定，保护人群健康提供支持。
1 PM2.5中元素成分的来源国内外有关学者利用富集因子和源解析的方法对PM2.5中元素的来源进行了归类：许悦等[20]认为铝(Al)主要来自土壤及地表尘的自然源；张晓茹等[21]认为铁(Fe)和钛(Ti)属于地壳元素，锡(Sn)主要来自工业排放，钴(Co)主要来自于道路尘；而Taiwo等[22]指出镉(Cd)和铅(Pb)同样主要来源于工业排放导致的人为污染；Pant等[23]指出铜(Cu)主要来源于机动车尾气的直接排放、交通引起的二次扬尘、汽车部件和轮胎磨损，锌(Zn)和铬(Cr)主要来自机动车尾气排放；Tian等和von Schneidemesser等[24, 25]认为锑(Sb)、砷(As)和锰(Mn)主要来自燃煤及其他工业排放；Kong等和张晓茹等[21, 26]分别在其研究中指出镍(Ni)主要来自电炉、烧结机或窑炉的燃烧排放和机动车尾气排放；Lu等[27]认为钒(V)属于燃料油或石油燃烧的标识物，这与张晓茹等[21]的观点一致，V来自机动车尾气排放。
2 室外与个体暴露的PM2.5中元素成分的关系 2.1 室外与个体暴露的PM2.5中元素成分的相关性多项关于室外大气与个体暴露的PM2.5中元素成分关系的研究利用Spearman相关系数说明两者关系，具体相关系数(r)及其他参数见表 1。在美国洛杉矶、休斯顿和伊丽莎白三个城市开展的RIOPA(Relationships of Indoor、Outdoor and Personal Air)研究中，同时监测室外和个体暴露的元素浓度，结果显示室外和个体硫(S)元素浓度的相关系数最大(0.84)，其次是V(0.82)和Se(0.65)，而锆(Zr)、Sb、氮(Cl)和硅(Si)的相关性很小(0.01、0.06、0.08和0.07)，Ti(-0.13)呈负相关[28]。Brunekreef等[29]在欧洲阿姆斯特丹和赫尔辛基开展的针对心血管患者的研究中发现，在阿姆斯特丹PM2.5中元素的室外浓度与个体暴露浓度的相关系数值中S最大(0.96)，其次是锌(Zn)(0.89)、Fe(0.71)和钾(K)(0.70)。Montagne等[18]于2010—2011年在欧洲乌特勒支、赫尔辛基和巴塞罗那3个城市也开展了类似研究，发现S和V的室外浓度与个体暴露浓度之间的相关性较强(r > 0.8)，Fe、K、Ni和Zn呈中等相关，Si和Cu呈弱相关[18]。在欧洲开展的另一项研究显示Fe、Zn和Pb的室外浓度和个体暴露浓度相关性分别是0.54、0.81和0.66[17]。在北京开展的一项调查同时监测了Mn、Al、钙(Ca)、Pb和Fe 5种元素的室外浓度和个体暴露浓度，结果显示Mn(0.67)和Pb(0.54)的室外浓度与个体暴露浓度相关性较强[16]。
| 作者 | 室外与个体暴露的元素成分的关系 | 影响因素 |
| Ryan et al. (2015) | 1.个体与室外浓度相关性：Ti(-0.13)最小，S(0.84)最大，V(0.82)、Se(0.65)、Cl(0.08)、Si(0.07)、Sb(0.06)、Zr(0.01) 2.室外与个体浓度比值(P/O)：银(Ag)、Al、钡(Ba)、Ca、Cl、Cr、Cu、Fe、K、Ni、Si、Sn、锶(Sr)、Ti、Zn和Zr的比值大于1，As、溴(Br)、S、Sb、Se和V小于或是约等于1 |
|
| Adgate et al. (2007) | 共检测23种元素，除了Ca、Al和Na，其余元素个体暴露浓度大于室外浓度 | 季节对于个体暴露水平的影响大于空间地理位置的影响 |
| Chen XC et al. (2018) | 个体与室外浓度相关性(Pearson’r)：夏季(0.58)；秋季(0.65)；上班族群体(0.69)；学生群体(0.73)；家庭主妇(0.53)；非上班族(0.46) | 1.室外元素浓度是个体暴露的最大贡献者(除了Mg和V) 2.Mg和V的个体暴露水平主要受打扫的影响；S和Ca主要受室外浓度、室内停留时间的影响；K主要受室外浓度、季节的影响；Ti和Fe主要受室外浓度、交通时间的影响 |
| Hsu et al. (2012) | 1.S、V、Se和Ni的个体浓度与室外浓度相关性较强 2.土壤源元素(Si)的个体暴露浓度高，个体与室外浓度比值约是2.6；非室内源元素(S和Ni)，个体暴露浓度低于室外浓度；Na和Cl的个体浓度高于室外 |
|
| Meng QY et al. (2009) | 1.S元素主要受到室外浓度、壁炉使用、燃香和木材加工作业的影响；Ca元素主要受到室外浓度、打扫、旅行、烹饪和柴油机的影响；K主要受到室外浓度、打扫、燃香、烹饪和木材加工作业的影响；V主要受到室外浓度、居室油炉、烤箱、壁炉、烹饪及磨沙机使用，以及链锯使用的影响 2.除了Ca以外，其他元素模型的所有预测因子中，室外浓度贡献最大 |
|
| Brunekreef et al. (2005) | 1.相关性：在阿姆斯特丹，S、Zn、Fe、K、Ca、Cu、Si和Cl的个体与室外浓度的相关性是0.96、0.89、0.71、0.70、0.52、0.27、0.36和0.52 2.个体与室外浓度比值(P/O)：S、Zn、Fe和Cl的比值小于1 |
1.S和Zn、Fe元素的个体暴露水平受到烟草暴露的影响；Cu元素主要受到室内除尘的影响 2.在阿姆斯特丹，S、Fe和Ca元素主要受到交通时间的影响；S、Ca和Si主要受到室外停留时间的影响；S、Zn、K和Ca主要受到室外浓度的影响 |
| Landis et al. (2001) | 将所研究的元素归类为地壳类金属元素与其他金属元素两大类，两者的个体暴露水平均主要受到室外浓度的影响 | |
| Du Xet al. (2010) | 1.相关性：Mn、Al、Ca、Pb和Fe 5种元素的个体暴露浓度与室外浓度相关性依次是0.67、0.14、0.2、0.54和0.29 2.5种元素的P/O比值均小于1 |
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| Molnar et al. (2006) | 1.相关性：Fe、Zn和Pb的个体暴露浓度与室外浓度的相关性是0.54、0.81和0.66 2.Cl、K、Ca、Ti、Fe和Cu的P/O大于1；Cl、K、Ca、Ti、V、Fe、Ni、Cu和Zn的个体暴露浓度大于城市背景值 |
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| Montagne et al. (2014) | 1.相关性：S和V的室外浓度与个体暴露浓度呈强相关(r > 0.8)，Fe、K、Ni和Zn中等相关，Si和Cu弱相关 2.赫尔辛基Cu和V的个体暴露浓度大于室外浓度*，且大于监测站浓度；乌特勒支Cu、K、Ni和V的个体暴露浓度大于监测站浓度；巴塞罗那Cu、K和V的个体暴露浓度大于监测站浓度 |
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| Johannesson et al. (2011) | Cl和Zn的个体暴露浓度主要受城市背景值影响；K和Ti主要受烟草接触影响；Fe主要受季节、室外污染物浓度和交通花费时间影响；Pb主要受季节、城市背景值影响 | |
| 注：*室外浓度为调查期间在住宅外(如阳台上、窗户外及房屋临近街道一侧)临时设置的监测仪所测浓度，其余部分室外浓度则指固定站点所测浓度 | ||
综上所述，由于个体所处微环境中的S元素大部分来自室外燃煤污染[30]，V、Zn和Pb主要来源于机动车尾气排放和工业排放[31-33]，在各地区研究中这类元素室外浓度与个体浓度的相关性较强(r>0.5)，此外，由于Fe和K大部分来自土壤和地表尘等自然源[31, 34]，在部分研究中两者室外浓度与个体浓度的相关性也较强。
2.2 室外与个体暴露的PM2.5中元素浓度的绝对值比较个体暴露和室外元素浓度的比值(P/O值)经常用于比较个体暴露与室外元素浓度的大小，如P/O值大于1，则个体暴露元素浓度大于室外浓度，P/O值小于1，则个体暴露元素浓度小于室外浓度。在Molnar等[17]的研究中Cl、K、Ca、Ti、V、Fe、Ni、Cu和Zn 9种元素的个体暴露浓度大于城市背景值，背景值由污染物监测城市背景站点测得，站点一般设置在不受人为活动影响的清洁地区，反映当地空气质量本底水平。其中Cl、K、Ca、Ti、Fe和Cu的个体暴露浓度大于室外浓度[17]。Montagne等[18]在对欧洲3个城市的研究中发现，不同元素的P/O值在各城市之间存在很大差异。赫尔辛基Cu和V的个体暴露浓度大于室外浓度，同时也大于城市中心站点浓度；乌特勒支Cu、K、Ni和V的个体暴露大于站点浓度；巴塞罗那Cu、K和V的个体暴露大于站点浓度[18]，由此可见，Cu和V两元素的个体实际暴露量大于室外站点监测值。在Brunekreef等[29]所研究的11种元素S、Zn、Fe、Ni、Mn、V、K、Ca、Cu、Si和Cl中，只有S、Zn、Fe和Cl 4种元素的个体暴露与室外浓度比值小于1[29]。在美国明尼阿波利斯和圣保罗开展的研究中发现了类似的结论，该研究共检测23种元素，除了Ca、Al和Na，其余20种元素(Ag、Cd、Co、Cr、铯(Cs)、Cu、Fe、K、镧(La)、Mg、Mn、Ni、Pb、S、Sb、钪(Sc)、Ti、铊(Tl)、V和Zn)的个体暴露浓度均高于室外浓度[13]。Ryan等[28]利用收集到的个体暴露和室外空气样本共检测了24种元素(Ag、Al、As、Ba、Br、Ca、Cl、Cr、Cu、Fe、K、Mn、Ni、Pb、S、Sb、Se、Si、Sn、Sr、Ti、V、Zn和Zr)，除了As、Br、S、Se和V 5种元素，其它元素的个体暴露浓度均高于室外浓度。而在DuX等[16]的研究中，Mn、Al、Ca、Pb和Fe 5种元素的站点浓度均大于个体暴露浓度。
目前国内外相关研究均涉及了多种元素组分，且大部分元素的个体暴露浓度大于室外浓度或城市背景值，而Ca、Al和Fe等元素的个体暴露浓度在某些研究中却小于相应室外浓度。较高的个体暴露浓度可能是由于室内源引起污染物浓度较高所致，如餐馆、棋牌室及交通等微环境的元素浓度远远大于室外大气浓度，而相比之下Ca、Al和Fe等地壳元素的个体暴露水平受周围环境的影响较小，所以在某些研究中其室外浓度较高。
3 PM2.5中元素成分个体暴露水平的影响因素PM2.5中元素成分个体暴露水平会受到室外元素成分、室内源和个体活动模式等的影响。Meng等[14]在RIOPA研究中发现，除了Ca以外，对于其它元素室外浓度是个体暴露浓度的最主要预测因素，同时室内源和个体活动模式也会影响到元素的个体暴露量，比如壁炉、燃香和烹饪等。从每个元素的分析结果中可看出，S元素的个体暴露浓度受到壁炉、燃香和木材加工作业的影响；Ca元素的个体暴露水平受到室内打扫、交通时间、烹饪，以及柴油机接触的影响；K元素主要受到打扫、燃香、烹饪和木材加工作业的影响；V元素主要受到油炉、烤箱、壁炉、烹饪、磨沙机，以及链锯使用的影响。Brunekreef等[29]在其研究中发现，S元素个体暴露浓度主要受到烟草暴露、交通时间和户外时间的影响；Ca元素个体暴露水平主要受到交通时间和户外时间的影响；Fe元素主要受到烟草暴露和交通时间的影响；Si元素主要受到户外时间的影响。在诸多协变量中，烹饪对于个体元素暴露的影响均无意义。在中国香港开展的以48名成年人为调查对象的定群研究中，共检测了Mg、Si、S、K、Ca、Ti、V和Mn等19种元素。除了Cl和V两种元素，其余元素的室外浓度是个体暴露浓度的最大贡献者。此外，室内打扫可影响Mg和V的个体暴露浓度；室内停留时间可影响S、Ca的个体暴露浓度；季节可影响K的个体暴露水平；交通时间可影响Ti和Fe的个体暴露浓度[35]。此外，在美国阿波利斯与圣保罗开展的研究中，Adgate等发现季节对元素K的个体暴露水平的影响较为明显[13]。
影响个体PM2.5中元素成分暴露的因素较多，可分为室外浓度、室内源以及个体活动模式等。但从目前研究中可以看出，各元素个体暴露量的影响因素并不是完全一致的，但对大多数元素来说，室外元素浓度对个体暴露的影响最大。其他影响因素如室外停留时间、交通时间、烟草暴露和开窗情况、壁炉使用，以及油烟机使用等也会对个体元素暴露水平有影响。Ca、K和Mg主要来自土壤和地表尘[34]，V主要来自机动车尾气排放和工业排放[31-32, 36]，这4种元素受室内除尘、烹饪和燃香等室内源的影响较大。Fe元素主要来自于地壳等，其主要受到交通时间和烟草暴露的影响。K元素部分由生物质燃烧产生，一些地区由于冬天使用煤炭、木材等生物质取暖[37]可能导致个体K元素暴露水平在不同季节差别较大。S主要来自于燃煤污染[30-31]，个体S元素暴露浓度主要受室外S浓度以及个体室内外停留时间和室内源等的影响。由于目前现有研究大多只是局限于(1~2)个季节，只对成年人的个体元素暴露浓度进行监测，未见针对儿童等易感人群的研究，另外研究点位较少，调查对象数量不足等都导致元素室外浓度与个体暴露浓度的关系及影响因素的分析不够全面。
4 结论与展望由于地区、季节和人群等方面的差异，导致无法得到室外PM2.5中元素浓度和个体暴露浓度关系的一致结论，且不同的研究中室外元素浓度、个体活动模式和室内源等对于个体元素暴露的影响也不相同。但是通过对相关文献的综合分析能够得到以下结论：①大部分PM2.5中元素的个体暴露浓度值大于相应的室外浓度值和/或城市背景值；②PM2.5中元素室外浓度是个体暴露的主要贡献者；③在室内源与个体行为活动模式中，室内源对Ca、K和Mg等地壳元素以及交通和工业源特征元素V的个体暴露水平影响较大，而个体在交通、户外和室内所停留的时间会影响燃煤污染标志性元素S的个体暴露水平。
综上所述，室外与个体暴露PM2.5中元素浓度的相关性在不同元素之间差异较大，且两者关系受室外元素浓度、室内源和个体活动影响较为明显。因此，未来PM2.5中元素成分的健康效应研究应首先考虑精确的个体暴露监测，其次，使用室外大气浓度代替个体暴露浓度应当基于充分考虑了个体活动和室内源影响的精准预测模型。另外，对于个体活动和室内源两种影响因素的调查可以更加深入，如吸烟量精确到具体的烟草种类和每天吸食的支数，烹饪用时、室外各种微环境(如餐馆、广场、棋牌室等)的停留时间等精确到小时或者分钟。无论使用直接法检测个体元素暴露还是使用模型估计个体元素暴露水平都可以准确评估个体元素的暴露水平，在此基础上开展PM2.5中元素的人群健康风险评估可为制定相关的健康防护政策和措施等提供技术支持。
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