基于北京市大气PM2.5中9种元素的环境健康风险评价
王琼, 董小艳, 杨璐璐, 王红伟, 方建龙     
中国疾病预防控制中心环境与健康相关产品安全所
摘要: 目的 了解北京市大气PM2.5中9种元素对不同人群的健康风险水平,为人群健康防护策略的制定提供数据支持。方法 基于北京市2014年3月-2015年2月连续监测的PM2.5中元素浓度,应用美国科学院提出的风险评估"四步法"计算针对不同人群、不同季节和不同污染水平下人群的非致癌及致癌风险。结果 北京市大气PM2.5中元素的非致癌风险数值由大至小为As > Cr > Co > Cd > Mn > Ni > Se > V,致癌风险数值由大至小为Cd > As > Cr > Pb,冬季大气PM2.5中元素的非致癌和致癌风险高于夏季,雾霾日大气PM2.5中元素的非致癌和致癌风险高于非霾日,PM2.5中元素对儿童的非致癌风险高于成人,对儿童的致癌风险略低于成人。结论 北京市大气PM2.5中元素的健康风险具有较为明显的季节变化趋势,冬季和雾霾日的人群健康风险应引起关注。
关键词: PM2.5     元素     暴露评估     健康风险评价    
Environment Health Risk Assessment on 9 Elements in PM2.5 in Beijing
WANG Qiong, DONG Xiaoyan, YANG Lulu, WANG Hongwei, FANG Jianlong     
Abstract: Objectives To explore the health risk level of 9 elements in PM2.5 in Beijing and provide basic data for formulating protection strategies on human health. Methods Based on continuous monitoring the concentration of elements in PM2.5 in Beijing from March 2014 to February 2015, non-carcinogenic risks and carcinogenic risks for different populations, seasons and pollution levels were calculated by using a "four-step" risk assessment method proposed by the American Academy of Sciences. Results The trend of non-carcinogenic risk level of elements in PM2.5 in Beijing was As > Cr > Co > Cd > Mn > Ni > Se > V, and the trend of carcinogenic risk level of elements in PM2.5 in Beijing was Cd > As > Cr > Pb. The non-carcinogenic and carcinogenic risk level of elements in PM2.5 in the winter was higher than that in the summer. The non-carcinogenic and carcinogenic risk level of elements in PM2.5 in haze days was higher than that in non-haze days. The non-carcinogenic risk level of elements in PM2.5 for children was higher than that for adults, but the carcinogenic risk level of elements in PM2.5 for children was lower than that for adults. Conclusions The health risk level of elements in PM2.5 in Beijing had a more obvious seasonal trend. Attention should be paid to the risk on people's health in the winter and haze days.
Key words: PM2.5     elements     exposure assessment     health risk assessment    

大气细颗粒物(PM2.5)作为我国主要城市大气污染的首要污染物,严重危害人群健康。有研究显示PM2.5中负载的重金属及类金属元素能够随细小粒径进入生物体后造成健康影响[1],主要对心脑血管系统[2]、呼吸系统[3]和神经系统[4]等造成损害。PM2.5中的砷(As)、铬(Cr)、镉(Cd)和铅(Pb)等元素具有致癌性,其中As、Cr和Cd属于1类已知的人类致癌物,Pb属于2B类可能的人类致癌物,吸入携带这类元素的颗粒物后会显著增加人体的致癌风险[5-7]。另外,PM2.5中的锰(Mn)、镍(Ni)和硒(Se)具有一定的非致癌风险[8-10],其中Mn和Se虽然为人体必需的微量元素,但过量摄入也会对人体产生不良影响。我国北方地区大气颗粒物污染严重,其健康影响形势依然严峻[11, 12],通过对颗粒物中元素成分的连续性监测,持续开展颗粒物中负载成分的人体健康风险评价,对充分认知颗粒物毒性的健康效应具有现实意义。

本研究选择北京为目标城市,在其长期监测PM2.5元素浓度数据的基础上,计算该地区不同类型人群、不同季节及不同污染条件下大气颗粒物上负载元素的非致癌风险和致癌风险,为更好的开展人群健康防护策略研究提供数据支持。

1 材料与方法 1.1 采样地点及数据来源

本研究分析所用数据样品采集地点位于北京市朝阳区东南二环外,采样仪器架设于距离地面约15 m的一栋五层建筑楼顶,采样点远离交通主干道,其周围无明显污染源及障碍物。为了获得持续的监测数据,2014年3月—2015年2月期间每月10日开始连续采集7天PM2.5滤膜样品[13]。采集样品期间记录北京气象局公布的雾霾情况,将中度霾及以上雾霾天气记为雾霾日,其他天气记为非雾霾日。

本研究所用数据分析方法见文献[13],采用重量法测定PM2.5浓度,采用微波消解法进行样品前处理,采用ICP-MS测定样品中的元素含量。PM2.5中元素的方法检出限为(0.01~0.80) ng/m3,加标回收率为91.2~105.7%[13],全程质控以保证质量。本研究所用原始浓度数据见文献[13],选择其中对人体有较明显健康影响的钒(V)、铬(Cr)、锰(Mn)、钴(Co)、镍(Ni)、砷(As)、镉(Cd)、铅(Pb)和硒(Se)共9种元素作为研究对象分析其健康风险。

1.2 风险评价模型

具有不同毒性效应的污染物其危害性质不同,一般以其致癌性区别为非致癌污染物和致癌污染物。对于非致癌污染物常采用有阈值的风险评价方法,而对于致癌污染物则采用无阈值的风险评价方法,本研究选用美国环保局(US EPA)推荐的健康风险评价模型,计算大气颗粒物中元素通过吸入途径进入身体后的健康影响。一般应用公式(1)计算成人的非致癌污染物吸入暴露剂量,应用公式(2)计算儿童的非致癌污染物吸入暴露剂量,应用公式(3)计算成人的致癌污染物吸入暴露剂量,应用公式(4)计算儿童的致癌污染物吸入暴露剂量,应用公式(5)评价单一非致癌污染物的健康风险模型,应用公式(6)评价多种非致癌污染物的健康风险,应用公式(7)评价单一致癌污染物的健康风险,应用公式(8)评价多种致癌污染物的健康风险[14-17]

$ AD{{D}_{adult}}=\frac{C\times I{{R}_{adult}}\times \text{ }E{{F}_{adult}}\times E{{D}_{adult}}}{B{{W}_{adult}}\times \text{ }A{{T}_{adult}}} $ (1)

式中:ADDadult —成人呼吸途径的非致癌污染物日均暴露剂量,mg/(kg ·d);

C—污染物长期日均暴露浓度,mg/m3

IRadult —成人呼吸速率,m3/d,取值14.5 m3/d[17]

EFadult — —成人暴露频率,d/a,取值350 d/a[17]

EDadult —成人暴露持续时间,a,取值24 a[17]

BWadult —成人体重,kg,取值56.8 kg[17]

ATadult —成人平均暴露时间,d,取值ED×365 d[14]

$ AD{{D}_{children}}=\frac{C\times I{{R}_{children}}\times \text{ }E{{F}_{children}}\times E{{D}_{children}}}{B{{W}_{children}}\times A{{T}_{children}}} $ (2)

式中:ADDchildren —儿童呼吸途径的非致癌污染物日均暴露剂量,mg/(kg ·d);

C—污染物长期日均暴露浓度,mg/m3

IRchildren —儿童呼吸速率,m3/d,取值7.5 m3/d[17]

EFchildren —儿童暴露频率,d/a,取值350 d/a[17]

EDchildren —儿童暴露持续时间,a,取值6 a[17]

BWchildren —儿童体重,kg,取值15.9 kg[17]

ATchildren —儿童平均暴露时间,d,取值ED×365 d[14]

$ LAD{{D}_{adult}}=\frac{C\times I{{R}_{adult}}\times \text{ }E{{F}_{adult}}\times E{{D}_{adult}}}{B{{W}_{adult}}\times \text{ }A{{T}_{C-adult}}} $ (3)

式中:LADDadult —成人呼吸途径的致癌污染物日均暴露剂量,mg/(kg ·d);

ATC-adult—成人的平均致癌物暴露时间,d,取值70×365 d[14],其他参数同公式(1)。

$ LAD{{D}_{children}}=\frac{C\times I{{R}_{children}}\times E{{F}_{children}}\times E{{D}_{children}}}{B{{W}_{children}}\times A{{T}_{C-children}}} $ (4)

式中:LADDchildren —儿童呼吸途径的致癌污染物日均暴露剂量,mg/(kg ·d);

ATC-children—儿童的平均致癌物暴露时间,d,取值70×365 d[14],其他参数同公式(2)。

$ HQ=\frac{ADD}{RfD} $ (5)

式中:HQ—污染物非致癌危害墒值,无量纲;

ADD—非致癌污染物长期日均暴露剂量,mg/(kg ·d);

RfD—污染物的参考剂量,mg/(kg ·d)。

$ HI=H{{Q}_{1}}+H{{Q}_{2}}+\cdots +H{{Q}_{i}} $ (6)

式中:HI—多种污染物非致癌危害指数,无量纲;

HQi—第i种污染物的非致癌危害墒值,无量纲。

$ CR=LADD\times SF $ (7)

式中:CR—致癌污染物的终生超额危险度,无量纲;

LADD—致癌污染物长期日均暴露剂量,mg/(kg ·d);

SF—污染物致癌斜率因子,[mg/(kg ·d)]-1

$ R=C{{R}_{1}}+C{{R}_{2}}+\cdots +C{{R}_{i}} $ (8)

式中:R—多种致癌污染物的终生超额危险度,无量纲;

CRi—第i种致癌污染物的终生超额危险度,无量纲。

1.3 元素的参考剂量及致癌斜率因子的选择

通过查找美国能源部风险评价信息系统[18]和美国加州环保局化学品信息网[19]获得各元素的RfDSF值如表 1所示。

表 1 风险评价模型中相关元素RfDSF参数值
元素 RfD
[mg/(kg·d)]
SF
[mg/(kg·d)]-1
V 5.04×10-3 -
Cr 3.00×10-3 5.00×10-1
Mn 2.40×10-2 -
Co 3.00×10-4 -
Ni 2.00×10-2 -
As 3.00×10-4 1.50
Cd 1.00×10-3 1.50×101
Se 5.00×10-3
Pb - 8.50×10-3
注:“-”为数据库中无相应的参数

1.4 数据分析

采用Excel 2007进行数据整理和分析,根据不同分类下的污染物浓度均值计算健康风险。

2 结果 2.1 大气PM2.5中9种元素的健康风险评价

依据风险评价模型,计算北京市成人和儿童暴露于大气PM2.5上9种元素的非致癌及致癌健康风险,并计算多种污染物健康风险之和HIR(表 2)。由表可知,对于成人来说,其元素HQ值由大到小的趋势为As>Cr>Co>Cd>Mn>Ni>Se>V,元素CR值由大到小的趋势为Cd>As>Cr>Pb,同时单一元素的非致癌风险HQ和8种元素的多种非致癌风险HI均小于1,但是Cd和As元素的致癌风险CR及Cd、As、Cr和Pb 4种元素的多种致癌风险R均大于1.00×10-6。对于儿童来说,8种元素HQ值及4种元素的CR值由大到小的趋势与成人一致,单一元素的非致癌风险HQ和8种元素的多种非致癌风险HI亦均小于1,但是Cd元素的致癌风险CR及Cd、As、Cr和Pb 4种元素的多种致癌风险R大于1.00×10-6

表 2 大气颗粒物中9种元素非致癌及致癌健康风险评价值
元素 HQ CR
成人 儿童 成人 儿童
V 1.96×10-4 3.62×10-4 - -
Cr 1.62×10-3 3.00×10-3 8.35×10-7 3.86×10-7
Mn 6.64×10-4 1.23×10-3 - -
Co 7.01×10-4 1.29×10-3 - -
Ni 6.18×10-4 1.14×10-3 - -
As 9.47×10-3 1.75×10-2 1.46×10-6 6.75×10-7
Cd 6.97×10-4 1.28×10-3 3.58×10-6 1.66×10-6
Se 2.95×10-4 5.45×10-4 - -
Pb - - 7.72×10-8 3.57×10-8
HI 1.43×10-2 2.64×10-2 - -
R - - 5.96×10-6 2.75×10-6
注:“-”为缺少参数,无计算结果

2.2 不同季节条件下大气PM2.5中9种元素的健康风险评价

基于北京市不同季节PM2.5中元素浓度水平,分析不同季节下成人和儿童暴露于上述污染物的非致癌及致癌健康风险,并计算一年四季多种污染物健康风险之和HIR(表 3表 4)。由表可知,同一元素不同季节的HQ值均有所不同,主要趋势为冬季>春季和秋季>夏季,这与污染物浓度的季节变化趋势一致。同一元素不同季节的CR值也有所不同,一般冬季元素的CR值较高,夏季CR值较低。无论成人还是儿童,不同季节单一元素的非致癌风险HQ和8种元素的多种非致癌风险HI均小于1。对于成人,不同季节Cd和春、秋、冬季As元素的CR值及4种元素的R值均大于1.00×10-6,对于儿童,不同季节Cd元素的CR值和4种元素的R值均大于1.00×10-6,应予以关注。

表 3 不同季节大气颗粒物中9种元素非致癌及致癌健康风险评价值(成人)
元素 HQ CR
春季 夏季 秋季 冬季 春季 夏季 秋季 冬季
V 2.19×10-4 1.69×10-4 1.82×10-4 1.82×10-4 - - - -
Cr 1.81×10-3 9.41×10-4 1.61×10-3 1.98×10-3 9.28×10-7 4.84×10-7 8.28×10-7 1.02×10-6
Mn 6.48×10-4 5.10×10-4 6.05×10-4 9.57×10-4 - - - -
Co 6.39×10-4 5.24×10-4 8.12×10-4 9.28×10-4 - - - -
Ni 6.71×10-4 5.20×10-4 5.87×10-4 6.36×10-4 - - - -
As 8.74×10-3 5.16×10-3 1.17×10-2 1.34×10-2 1.35×10-6 7.97×10-7 1.81×10-6 2.07×10-6
Cd 6.49×10-4 4.64×10-4 7.68×10-4 1.03×10-3 3.34×10-6 2.39×10-6 3.95×10-6 5.32×10-6
Se 3.23×10-4 1.90×10-4 3.03×10-4 3.29×10-4 - - - -
Pb - - - - 7.78×10-8 4.47×10-8 8.91×10-8 9.68×10-8
HI 1.37×10-2 8.48×10-3 1.66×10-2 1.95×10-2 - - - -
R - - - - 5.69×10-6 3.71×10-6 6.67×10-6 8.50×10-6
注:“-”缺少参数,无计算结果

表 4 不同季节大气颗粒物中9种元素非致癌及致癌健康风险评价值(儿童)
元素 HQ CR
春季 夏季 秋季 冬季 春季 夏季 秋季 冬季
V 4.05×10-4 3.13×10-4 3.36×10-4 3.37×10-4 - - - -
Cr 3.34×10-3 1.74×10-3 2.97×10-3 3.66×10-3 4.29×10-7 2.24×10-7 3.82×10-7 4.70×10-7
Mn 1.20×10-3 9.43×10-4 1.20×10-3 1.77×10-3 - - - -
Co 1.18×10-3 9.68×10-4 1.50×10-3 1.71×10-3 - - - -
Ni 1.24×10-3 9.61×10-4 1.08×10-3 1.17×10-3 - - - -
As 1.61×10-2 9.54×10-3 2.17×10-2 2.48×10-2 6.23×10-7 3.68×10-7 8.36×10-7 9.57×10-7
Cd 1.20×10-3 8.57×10-4 1.42×10-3 1.91×10-3 1.54×10-6 1.10×10-6 1.82×10-6 2.46×10-6
Se 5.97×10-4 3.51×10-4 5.61×10-4 6.08×10-4 - - - -
Pb - - - - 3.59×10-8 2.06×10-8 4.12×10-8 4.47×10-8
HI 2.53×10-2 1.57×10-2 3.07×10-2 3.60×10-2 - - - -
R - - - - 2.63×10-6 1.71×10-6 3.08×10-6 3.93×10-6
注:“-”缺少参数,无计算结果

2.3 不同污染条件下大气PM2.5中9种元素的健康风险评价

根据采样期间记录的气象信息,计算雾霾日和非雾霾日成人和儿童暴露于上述污染物的非致癌健康风险HQHI和致癌健康风险CRR(表 5)。结果显示,雾霾日各元素的致癌及非致癌健康风险均高于非霾日,其中非致癌HQHI均小于1。同时,雾霾日PM2.5中As的成人及儿童CR值均大于1.00×10-6,而无论雾霾日还是非雾霾日PM2.5中Cd的成人及儿童CR值亦均大于1.00×10-6,并最终导致雾霾日和非雾霾日PM2.5的成人及儿童R值也大于1.00×10-6,应予以关注。

表 5 不同污染条件下大气颗粒物中9种元素非致癌及致癌健康风险评价值
元素 HQ CR
成人 儿童 成人 儿童
雾霾 非雾霾 雾霾 非雾霾 雾霾 非雾霾 雾霾 非雾霾
V 3.31×10-4 1.58×10-4 6.11×10-4 2.93×10-4 - - - -
Cr 2.06×10-3 1.50×10-3 3.81×10-3 2.77×10-3 1.06×10-6 7.72×10-7 4.89×10-7 3.57×10-7
Mn 1.16×10-3 5.27×10-4 2.14×10-3 9.74×10-4 - - - -
Co 1.09×10-3 5.96×10-4 2.02×10-3 1.10×10-3 - - - -
Ni 2.21×10-4 2.02×10-4 4.08×10-4 3.73×10-4 - - - -
As 2.29×10-2 5.75×10-3 4.23×10-2 1.06×10-2 3.53×10-6 8.88×10-7 1.63×10-6 4.10×10-7
Cd 1.42×10-3 4.97×10-4 2.63×10-3 9.18×10-4 7.31×10-6 2.56×10-6 3.38×10-6 1.18×10-6
Se 6.47×10-4 1.97×10-4 1.20×10-3 3.65×10-4 - - - -
Pb - - - - 1.62×10-7 5.36×10-8 7.50×10-8 2.48×10-8
HI 2.98×10-2 9.43×10-3 5.51×10-2 1.74×10-2 - - - -
R - - - - 1.21×10-5 4.27×10-6 5.58×10-6 1.97×10-6
注:“-”缺少参数,无计算结果

3 讨论

为了应对日益严重的环境污染对人群健康的损害和生态环境的破坏,评价其风险、制定管理对策,环境健康风险评价自上世纪40年代起逐渐发展起来,近些年在我国得到了广泛应用。大气颗粒物是一种负载多种有机和无机物质的污染物,因此分析健康风险时不但要分析其浓度水平也应分析上述负载物质的健康风险,以更全面的了解污染物对人体的健康危害。本研究通过分析北京市一年来PM2.5中9种元素的健康风险显示,不同元素的非致癌风险由高到低的变化趋势不同于其浓度的变化趋势,9种元素的浓度水平由高到低排序为Pb>Mn>Ni>Cr>As>Se>V>Cd>Co[13],但上述元素的非致癌风险HQ和致癌风险CR值排序则分别为As>Cr>Co>Cd>Mn>Ni>Se>V及Cd>As>Cr>Pb,浓度水平靠后及居中间水平的Cd和As元素具有较高的非致癌和致癌风险,这与Cd和As偏高的毒性水平有关,趋势结果与其他研究相似[8, 10, 20]

基于当前的研究结果,北京市具有非致癌毒性的8种元素对成人和儿童的HQHI均小于1,在可接受的范围内,这一结果与张恒等研究结果一致[9]。但是对于儿童来说,其HQHI均大于成人,这主要是因为儿童呼吸速率相对偏快,但体重明显低于成人,因此儿童单位体重的日均污染物暴露剂量显著高于成人,造成的健康风险也较成人更高,需要引起关注。具有致癌性的4种元素,其中Cd对成人和儿童的CR分别为3.58×10-6和1.66×10-6,As对成人的CR值为1.46×10-6,同时成人和儿童的总致癌风险R值分别为5.96×10-6和2.75×10-6,均超过了最大可接受风险水平1.00×10-6[21]。因此,在当前污染水平下,应采取一定的政策措施和健康防护策略以保护人群健康,特别是应加强对儿童等敏感人群的防护。

不同季节由于气象条件不同及大气污染来源的不同,导致PM2.5中成分浓度水平有所不同,基于不同季节污染水平下的长期暴露健康风险也不同。本研究显示不同季节的非致癌风险HQ和总非致癌风险HI均小于1,夏季的风险值更低,因此在当前风险模型和毒理学参数的选择下,对不同人群的非致癌风险均在可接受的范围内。无论对于成人还是儿童来说,不同季节Cd、Cr、As和Pb 4种元素的总致癌风险均大于1.00×10-6,超过了最大可接受风险水平。不同污染条件下污染物浓度的不同,导致长期暴露此水平下的健康风险有所差异。雾霾期间无论成人还是儿童,其非致癌风险和致癌风险均处于最高水平,因此在污染防治时既要加强污染的长期控制也要关注高污染水平的治理。

近些年,我国采取了多项大气污染防治政策,大气污染程度总体上趋于好转。本研究中Pb、Mn、As和V的年均浓度分别为(108.19±48.94)、(65.13±48.94)、(11.61±12.89)和(4.03±3.10) ng/m3[13],有研究显示北京市2011~2012年Pb、Mn、As和V的年均浓度分别为(212.64±182.06)、(85.96±47.00)、(17.13±19.02)和(4.92±3.38) ng/m3[22]。由此可以,大气污染治理已见成效,但是计算大气PM2.5中元素成分的健康风险可知北京大气颗粒物中元素的健康风险依然处于较高水平,为了进一步保护人群健康仍需持续加强大气污染防治工作。

当前国内分析空气污染物的健康风险大部分是应用经呼吸途径进入人体的非致癌物暴露剂量(ADD)与参考剂量(RfD)比较计算非致癌风险,应用经呼吸途径进入人体的致癌物暴露剂量(LADD)与致癌斜率因子(SF)相乘计算非致癌风险。本研究也是采取上述方法进行健康风险评价,在应用过程中存在两方面局限性。一方面,在风险评价过程中,均采用了PM2.5中各元素的实际浓度,但是不同元素进入生物体后的生物利用度存在差别,如美国能源部风险评价信息系统的毒理报告记录经吸入暴露的Cd吸收率约为30%~60%,经吸入暴露的Pb颗粒吸收率约为30%~50%[18]。因此,本研究采用颗粒物中元素浓度直接计算健康风险的结果可能高估了风险值。另一方面,通过查阅相关资料可知,无论RfD值还是SF值的数据来源都表示了其为经口暴露的毒理学参数[5],而对于同一污染物其经呼吸暴露的参考浓度(RfC)和吸入单位风险因子(IUR)均有不同。例如,对于As来说,其RfD为3.00×10-4 mg/(kg ·d),RfC为1.50×10-5 mg/m3SF为1.50[mg/(kg ·d)]-1IUR为4.30×10-3 [μg/m3]-1[18]。相对而言,经呼吸暴露的毒理参数要求更为严格,基于RfCIUR值计算的北京市成人As的HQ(0.77)和CR(1.65×10-5),远高于基于RfDSF值计算的北京市成人As的HQ(9.47×10-3)和CR(1.46×10-6)。相关研究和指南建议经呼吸途径暴露的健康风险选择RfCIUR更为适宜[10, 23-24],目前应用RfDSF的相关研究可能低估了大气污染物的人群健康风险。为了更好的保护人群健康,科研工作者和政府管理者应进一步研究和规范不同暴露途径不同人群的健康风险评价模型的构建和使用,为我国人群健康提供更切实的保护。

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中国疾病预防控制中心主办。
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王琼, 董小艳, 杨璐璐, 王红伟, 方建龙
WANG Qiong, DONG Xiaoyan, YANG Lulu, WANG Hongwei, FANG Jianlong
基于北京市大气PM2.5中9种元素的环境健康风险评价
Environment Health Risk Assessment on 9 Elements in PM2.5 in Beijing
环境卫生学杂志, 2018, 8(3): 197-203
Journal of Environmental Hygiene, 2018, 8(3): 197-203
DOI: 10.13421/j.cnki.hjwsxzz.2018.03.007

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