2. 山西省人民医院;
3. 太原市疾病预防控制中心
细颗粒物(PM2.5)是我国多个城市的首要污染物,由于其粒径小,在大气中悬浮时间长,且易富集有害化合物,被广泛认为是对人体健康危害非常严重的空气污染物[1-2]。多环芳烃(PAHs)是PM2.5的重要组分,具有致癌和致突变性,特别是苯并(a)芘(BaP)已经被确认是强致癌性物质。PAHs能在环境中长期稳定存在,对生态环境和人体健康构成严重威胁,受到国内外学者的广泛关注,环境空气中PAHs的健康风险评估相关研究也已在我国多个城市相继开展[3-5]。
太原市是我国空气污染比较严重的城市之一,钢铁、化工和机械等重工业是其经济发展的主要支柱。近年来,当地政府及环保部门采取了一系列节能减排措施,使得太原市空气质量有所好转[6-7]。生活燃煤和炼焦煤的使用,是太原市大气PAHs的主要来源[8]。此外,由于城市发展速度较快,机动车保有量持续增长,太原市大气污染特征已从典型的煤烟型污染逐渐演变成为煤烟-机动车尾气混合型污染,而PAHs的污染来源也发生了改变[8-10]。已有一些研究对太原市的PAHs污染水平进行了报道[3, 10-12],但关于太原市PAHs区域分布特征的研究仍相对较少,不同功能区的PAHs的污染特征可能有所差异[13-14]。
为了解太原市城区大气PM2.5上PAHs的时空分布特征,于2017—2018年夏冬两个季节在城区三个地点对大气PM2.5进行了连续监测采样,分析了PM2.5及其附着PAHs的污染特征,并对PAHs的来源进行了初步识别,以期为太原市大气污染防控和治理工作,以及大气PAHs的健康影响研究提供数据支持。
1 材料与方法 1.1 仪器TH-150C型中流量颗粒物采样器(武汉天虹仪表有限责任公司);Waters2695高效液相色谱仪附Waters 2475荧光检测器(美国Waters公司);恒温恒湿箱(德国Binder公司);SXZ-4-10型马弗炉(天津市科学器材设备厂);XS105DU型天平(瑞士Mettler公司);EDAA-2700T型超声波清洗器(昆山市超声仪器有限公司);BY-400C型低速离心机(北京白洋医疗器械有限公司),Milli-Q Reference超纯水系统(美国Millipore公司)。
1.2 试剂与材料多环芳烃(PAHs)混标溶液(美国O2SI公司),主要包括苊(Acy)、菲(Phe)、荧蒽(Flu)、芘(Pyr)、屈(Chr)、苯并(a)蒽(BaA)、苯并(b)荧蒽(BbF)、苯并(k)荧蒽(BkF)、苯并(a)芘(BaP)、茚并(1, 2, 3-c, d)芘(IcdP)、二苯并(a, h)蒽(DBA)、苯并(ghi)苝(BghiP);Waters多环芳烃专用色谱柱(4.6 mm×250 mm);色谱纯乙腈(美国Fisher公司);实验用高纯水;90 mm石英滤膜(美国Pall公司)。
1.3 PM2.5样品采集与处理 1.3.1 样品采集本研究开展于2017年6月—2018年1月,分夏、冬两个季节,分别在太原市尖草坪区十里铺(A点),迎泽区新建南路(B点)和双塔寺街(C点)设置了3个外环境采样点,采样点高度距地面(10~15) m,距主干道>50 m。四个采样时期分别是:2017年6月19日—25日(夏季第一期),8月7日—13日(夏季第二期),12月4日—10日(冬季第一期)和2018年1月14日—22日(冬季第二期)。三个采样点中B点和C点距离较近,在市中心区域,A点在市区偏北的地点,靠近太钢工业区。
每个采样点使用2台具备PM2.5切割头的中流量颗粒物采样器和石英滤膜采集大气中的PM2.5样品,采样器流量为100 L/min。在监测期间每日8:30~10:00启动采样器,连续采样(20~22) h,记录标况采样体积、平均气温和大气压等信息;采样后滤膜于-20℃冰箱冷冻保存。一台仪器的采样滤膜用于恒温恒湿后称重,分析PM2.5质量浓度,另一台仪器的采样滤膜直接用于分析PAHs。
研究期间因滤膜破损、采样器故障等原因导致采样失败的滤膜有3张,最终得到75张用于分析PAHs的滤膜样品。
1.3.2 滤膜称重采样前,将空白石英滤膜放置在450℃马弗炉中烘烤4 h,去除滤膜上的挥发性组分;然后将滤膜放入恒温恒湿箱(温度:25℃,湿度:50%)平衡24 h以上,除静电后使用天平(精度0.01 mg)进行2次称量(时间间隔为1 h),2次称量质量之差应不大于0.04 mg,以2次称量的平均值作为滤膜重量。采样后用于分析PM2.5质量浓度的滤膜在相同条件的恒温恒湿箱中平衡24 h,并进行称量。
1.3.3 PM2.5浓度计算利用采样前后的滤膜重量和记录单中的标况采样体积,参照公式1计算三个采样点的PM2.5浓度。
$ \rho =\frac{\left( w2-w1 \right)}{Vs}\times 1\ 000 $ | (1) |
式中:ρ—PM2.5质量浓度,μg/m3;
w2—采样后滤膜的质量,mg;
w1—采样前滤膜的质量,mg;
Vs—标况采样体积,m3。
1.4 多环芳烃含量分析 1.4.1 样品前处理采用滤膜切分器,取1/4用于分析PAHs的石英滤膜,向内对折,使用陶瓷剪刀剪碎后放入15 mL具盖离心管中,加入2.5 mL乙腈,盖拧紧后在水浴中超声60 min(温度不超过35℃),然后放置在低速离心机中3 500转/min离心5 min,以孔径0.45 μm的针式过滤器过滤萃取液,取过滤后的1 mL萃取液放入1.5 mL样品瓶中待测。
超声提取过程中密切观察水温,当水温升高较多时,选择冰浴方法进行超声提取;在处理每10个样品滤膜的同时,放置现场空白及滤膜空白进行空白试验,用以检查采样、运输和实验室分析过程是否有污染。
1.4.2 样品测定在实验条件下平衡仪器及色谱柱不少于30 min后,然后取10 μL待测样品注入高效液相色谱仪中,以乙腈和水作为流动相,流速1 mL/min,柱温25℃,记录色谱峰的保留时间和峰高(或峰面积),参考标准曲线方程计算出多环芳烃的溶液浓度(ρi),标准曲线和检出限见表 1,其中低于检出限的结果按二分之一检出限处理。仪器条件、精密度和准确度实验等信息可见于已发表文献[15]。
多环芳烃 (PAHs) |
标准曲线 | R2 | 方法检出限/ (ng/m3) |
苊 | y=491 148 451x+1 282 855 | 0.999 9 | 0.005 |
菲 | y=120 601 295x+1 076 208 | 0.999 9 | 0.015 |
荧蒽 | y=210 462 214x+2 191 970 | 0.999 9 | 0.012 |
芘 | y=264 952 142x+2 672 822 | 0.999 9 | 0.006 |
屈 | y=485 060 390x+5 725 435 | 0.999 9 | 0.006 |
苯并(a)蒽 | y=98 555 041x+1 154 017 | 0.999 9 | 0.007 |
苯并(b)荧蒽 | y=300 270 619x+3 421 201 | 0.999 9 | 0.007 |
苯并(k)荧蒽 | y=2 967 123 652x+35 486 893 | 0.999 9 | 0.009 |
苯并(a)芘 | y=427 454 200x+4 894 061 | 0.999 9 | 0.009 |
二苯并(a, h)蒽 | y=721 452 780x+8 387 779 | 0.999 9 | 0.014 |
苯并(g, h, i)苝 | y=341 522 094x+3 869 198 | 0.999 9 | 0.020 |
茚并(1, 2, 3-c, d)芘 | y=131 564 726x+1 608 043 | 0.999 9 | 0.021 |
1.4.3 PAHs质量浓度的计算
按公式2计算PM2.5样品中PAHs的质量浓度:
$\rho = \frac{{{\rho _i} \times V \times DF}}{{{V_s}}} $ | (2) |
式中:ρ—样品中多环芳烃的质量浓度,ng/m3;
ρi—从标准曲线得到的多环芳烃的溶液浓度,ng/mL;
V—样品的浓缩体积,mL;
Vs—标准状况下的采样总体积,m3;
DF—稀释因子(目标化合物的浓度超出标准曲线范围时,进行稀释的倍数)。
1.5 统计分析采用SPSS 22.0统计软件包对数据进行统计与分析,采用t检验进行夏冬两季节的PM2.5和PAHs浓度的差异性检验,采用方差分析对三个采样点浓度结果进行比较,检验水准α=0.05。
PAHs的来源复杂多样,但其中某些组分之间的相对含量往往比较稳定,可以通过组分之间的特征比值对PAHs的来源进行初步判定[16-24]。本研究选用4环PAHs/(5环PAHs+6环PAHs)比值、BaA/(BaA+Chr)比值和BaP/BghiP比值,对太原市PM2.5上PAHs的来源进行识别。4环PAHs/(5环PAHs+6环PAHs)用以识别本地来源与外来源,BaA/(BaA+Chr)和BaP/BghiP的具体参考值和指示的可能来源见表 2。
2 结果 2.1 太原市夏冬两季PM2.5和PAHs污染特征
研究期间太原市PM2.5平均浓度为91.9 μg/m3,夏季时PM2.5浓度平均值为69.2 μg/m3,冬季为111.9 μg/m3,冬季PM2.5浓度显著高于夏季。研究期间PAHs质量浓度的分布情况可见表 3,夏季时总多环芳烃(PAHs)的浓度分别4.33 ng/m3,冬季时为39.71 ng/m3,9种PAHs和总PAHs的浓度均是冬季显著高于夏季,与PM2.5浓度的季节性差异一致。PM2.5上PAHs中BbF的浓度最高,Pyr、BaA和BaP的浓度也处于较高水平,它们也是PM2.5上PAHs的主要组成部分,超过一半的滤膜样品中DBA、Acy和Phe未检出,因此这三种多环芳烃的结果未展示在表 3中。
总平均* | 夏季 | 冬季 | |
PM2.5/(μg/m3) | 91.9 | 69.2 | 111.9 |
Flu/(ng/m3) | 1.68 | 0.42 | 2.78 |
Pyr/(ng/m3) | 3.89 | 0.26 | 7.07 |
Chr/(ng/m3) | 1.65 | 0.21 | 2.90 |
BaA/(ng/m3) | 3.43 | 0.34 | 6.13 |
BbF/(ng/m3) | 4.25 | 0.92 | 7.16 |
BkF/(ng/m3) | 1.06 | 0.32 | 1.71 |
BaP/(ng/m3) | 3.00 | 0.43 | 5.26 |
BghiP/(ng/m3) | 2.08 | 0.59 | 3.38 |
IcdP/(ng/m3) | 1.92 | 0.50 | 3.16 |
PAHs/(ng/m3) | 23.20 | 4.33 | 39.71 |
3ring/(ng/m3) | 0.17 | 0.30 | 0.06 |
4ring/(ng/m3) | 10.72 | 1.38 | 18.89 |
5ring/(ng/m3) | 8.29 | 1.58 | 14.15 |
6ring/(ng/m3) | 4.03 | 1.07 | 6.62 |
*注:总平均是指整个研究期间的各污染物的平均浓度值 |
根据12种PAHs的苯环数量,将它们汇总分类为3环(Acy+Phe)、4环(Flu+Pyr+Chr+BaA)、5环(BbF+BkF+BaP)、6环(DBA+ BghiP +IcdP)。从表中可以看出,夏季时PM2.5上不同环数的PAHs平均浓度排序是5环>4环>6环>3环,冬季时4环>5环>6环>3环。冬季PM2.5上的4、5和6环PAHs均显著高于夏季。
2.2 PM2.5与PAHs的趋势分析对整个研究期间3个采样点的每日PM2.5和PAHs浓度进行趋势分析,趋势图见图2。从图中可以看出,三个采样点间的PM2.5和总PAHs浓度趋势较为一致,季节变化趋势较为明显;夏季时,PM2.5和PAHs均处于较低水平,冬季时污染水平相对较高,3个采样点的PM2.5和PAHs浓度的峰值均出现在2018年1月18日,该日为中度污染天气,3个点PM2.5平均浓度为188.9 μg/m3,总PAHs平均浓度为147.00 ng/m3。
2.3 不同采样点PM2.5和PAHs的污染特征表 4显示三个采样点分季节的比较结果,发现夏季时三个采样点的PM2.5和总PAHs的平均浓度无显著差异;冬季时A采样点的PM2.5和总PAHs的平均浓度均略高于B点和C点,但差异无显著性。对夏季和冬季不同采样时期的各采样点结果进行比较发现,夏季两期和冬季第二期时A、B、C三个采样点的PM2.5和PAHs仍无显著性差异,但冬季第一期时A点的BaP、BghiP和总PAHs浓度显著高于B点和C点,4环、5环和6环PAHs浓度也有相同的区域性差异。采样点A点位于太钢工业区附近,且靠近太原北站,周围交通干道较多,工业排放和机动车尾气排放水平高于市中心的B点和C点。夏季时由于无燃煤供暖,PM2.5及PAHs污染水平相对较低,可能导致3个采样点间差异不显著。冬季时由于燃煤供暖和不利天气条件的影响,城市空气污染水平显著增加,特别是工业污染区。冬季第二期为污染期,整个期间太原市区的污染程度均较高,可能导致各采样点的区域性差异不显著。
采样点 | 夏季 | 冬季 | ||||||
平均值 | 第一期 | 第二期 | 平均值 | 第一期 | 第二期 | |||
A | 67.9 | 59.7 | 76.1 | 125.1 | 96.9 | 142.7 | ||
PM2.5/(μg/m3) | B | 67.7 | 57.5 | 78.0 | 108.4 | 71.1 | 131.8 | |
C | 72.1 | 61.2 | 81.1 | 102.9 | 68.1 | 129.0 | ||
A | 0.34 | 0.15 | 0.52 | 6.47 | 2.34 | 9.04 | ||
BaP/(ng/m3) | B | 0.43 | 0.21 | 0.64 | 4.33 | 0.32 | 6.84 | |
C | 0.53 | 0.08 | 0.91 | 4.99 | 0.27 | 8.53 | ||
A | 0.49 | 0.36 | 0.63 | 4.03 | 1.44 | 5.65 | ||
BghiP/(ng/m3) | B | 0.61 | 0.49 | 0.74 | 2.91 | 0.12 | 4.65 | |
C | 0.67 | 0.25 | 1.03 | 3.21 | 0.18 | 5.48 | ||
A | 3.57 | 2.24 | 4.90 | 45.71 | 19.38 | 62.17 | ||
PAHs/(ng/m3) | B | 4.32 | 2.85 | 5.79 | 33.38 | 3.18 | 52.25 | |
C | 5.18 | 1.38 | 8.34 | 40.02 | 2.57 | 68.11 | ||
A | 1.18 | 0.86 | 1.51 | 20.30 | 9.43 | 27.10 | ||
4-ring/(ng/m3) | B | 1.35 | 1.04 | 1.65 | 15.88 | 1.92 | 24.60 | |
C | 1.64 | 0.45 | 2.64 | 20.37 | 1.39 | 34.61 | ||
A | 1.22 | 0.63 | 1.81 | 17.23 | 6.75 | 23.78 | ||
5-ring/(ng/m3) | B | 1.60 | 0.93 | 2.27 | 11.81 | 1.03 | 18.55 | |
C | 1.97 | 0.44 | 3.24 | 13.46 | 0.76 | 22.99 | ||
A | 0.88 | 0.48 | 1.28 | 8.07 | 2.91 | 11.29 | ||
6-ring/(ng/m3) | B | 1.08 | 0.65 | 1.51 | 5.67 | 0.19 | 9.09 | |
C | 1.25 | 0.38 | 1.98 | 6.15 | 0.35 | 10.50 |
2.4 PAHs的污染源识别
4环PAHs为半挥发有机物,在气固两种形态中均能稳定存在,容易进行远距离传输,5环以上PAHs分子量较大,多以固态形式吸附在颗粒物上,4环/(5环+6环)的比值可用来初步判断PM2.5上PAHs主要来自于本地来源还是外来源。本研究中夏季时3个采样点4环/(5环+6环)的平均值是0.56,范围为0.49~0.63,冬季时平均值是0.92,范围是0.87~0.97,两季节的4环/(5环+6环)比值均小于1,提示研究期间PM2.5上的PAHs主要来自太原市本地污染源。
BaA/(BaA+Chr)比值可用以区分PAHs的石油源和燃烧源,从表 5中结果可以看出,各采样点在夏冬季节BaA/(BaA+Chr)比值均大于0.35,对比表 2中的参考值后,结果表明太原市大气PM2.5上PAHs主要来源于燃烧源。苯并g, h, i苝是典型的机动车尾气的代表性物质,BaP/BghiP比值常被用来区分机动车尾气和燃煤排放[20-24]。表 5结果显示,夏季时BaP/BghiP比值的平均值是0.60,三个采样点的范围的平均值是0.55~0.63,提示夏季时机动车尾气和燃煤为太原市PM2.5上PAHs的主要来源;冬季时BaP/BghiP比值的平均值是1.80三个采样点的平均值,范围为1.64~2.00,表明冬季时PAHs的主要来源于燃煤排放。
采样点 | 夏季 | 冬季 | |
4环/(5环+6环) | 点平均值 | 0.56 | 0.92 |
A点 | 0.63 | 0.87 | |
B点 | 0.56 | 0.97 | |
C点 | 0.49 | 0.93 | |
BaA/(BaA+Chr) | 点平均值 | 0.61 | 0.64 |
A点 | 0.62 | 0.57 | |
B点 | 0.62 | 0.72 | |
C点 | 0.59 | 0.63 | |
BaP/BghiP | 点平均值 | 0.60 | 1.80 |
A点 | 0.55 | 1.64 | |
B点 | 0.63 | 2.00 | |
C点 | 0.62 | 1.77 |
![]() |
图 1 不同采样点的PM2.5与总PAH的趋势图 |
3 讨论
既往研究指出,近年来太原市环境空气污染物水平呈下降趋势,环境空气质量逐步改善,并且产生了一定的健康效益[6-7, 10]。本研究中,夏季PM2.5日均浓度为69.2 μg/m3,小于《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)[25]中PM2.5日均浓度的二级限值(75 μg/m3),但冬季时PM2.5日均浓度为111.9 μg/m3,显著高于夏季,这可能是由于冬季的燃煤取暖产生大量燃烧产物,排放入空气中,导致PM2.5污染水平显著升高,表明太原市冬季的空气污染状况仍不容乐观。太原市PM2.5污染的季节性差异在其它研究[3, 26]中也有报道,高宇钊等[26]对太原市2013年6月—2014年11月的外环境PM2.5浓度的监测数据进行分析,也发现夏季6月—8月期间PM2.5浓度最低,10月—次年2月大气PM2.5保持较高水平。本研究中还发现PAHs污染水平也具有季节性差异,冬季时4环、5环的PAHs,BghiP和IcdP以及总PAHs的浓度均显著高于夏季。金银龙等[3]对2009年6月和12月太原市PM2.5滤膜样品进行比较分析,发现12月份PAHs的浓度远高于6月份。Rui-jin等[11]对太原市2013年1月重污染天气下的PM2.5中PAHs含量进行测定,得到PM2.5平均浓度为161.4 μg/m3,总PAHs平均浓度为119.8 ng/m3,本研究的冬季第二期也为污染期,PM2.5和总PAHs的平均浓度分别为134.5 μg/m3和60.84 ng/m3,低于上述研究结果,但冬季第二期中2018年1月18日为研究期间污染最重的一天,PM2.5和总PAHs的平均浓度分别为188.9 μg/m3和147.04 ng/m3,表明在PM2.5污染天气下太原市城区大气中PAHs的污染状况及健康危害仍然需要重视。
不同功能区PM2.5和PAHs的污染水平可能有所差异。付饶等[27]对哈尔滨市污染区(工厂多)和对照区的PM2.5和PAHs进行比较分析发现,采暖期污染区PM2.5和PAHs的浓度均显著高于对照区,但非采暖期两区域PM2.5和PAHs的浓度均无显著性差异。彭林等[13]等对太原市不同功能区大气颗粒物中PAHs浓度进行比较发现,太钢工业区的PAHs浓度显著高于市区居民区。本研究在不同季节对三个采样点的PM2.5和PAHs浓度也进行了比较,其中A点处于太钢工业区附近的污染区,B点和C点在市中心区域,比较结果也发现夏季不同区域PM2.5和PAHs浓度无显著性差异。冬季第一期各采样点结果比较发现,工业污染区的A点的PAHs浓度显著高于市区的B点和C点,同时A点PM2.5浓度也稍高于B和C点,但差异无显著性,表明了太原市PAHs污染特征存在区域性差异。
4环/(5环+6环)的比值可用于初步判断PM2.5上的PAHs主要来自本地源或外来源,本研究夏季和冬季的4环/(5环+6环)的比值均小于1,低于李杏茹等[28]的研究结果,远低于Hou等[29]在沙尘暴天气下得到的5.9,表明研究期间太原市PAHs主要来源于本地污染源。BaA/(BaA+Chr)比值可用于识别PAHs是否主要来自燃烧源。郭利利等[17]对太原市2012年采暖期PAHs进行了检测,得到BaA/(BaA+Chr)比值为0.59,与本研究的结果比较接近,本研究冬季BaA/(BaA+Chr)比值的平均值为0.64,研究结果提示太原市PAHs仍主要来源于燃烧源。也有一些研究应用特征比值BaP/BghiP来识别PAHs的来源[20-24]。张洪等[22]利用特征比值BaP/BghiP对2014年采暖期太原市城中村大气PAHs的来源进行识别,计算出BaP/BghiP比值为2.75,得出采暖期PAHs污染来源主要为煤炭燃烧。本研究对不同季节的BaP/BghiP比值也进行了计算,冬季BaP/BghiP比值平均值1.80,与上述研究的结果相当,表明太原市冬季PAHs的主要来源仍是煤炭燃烧;但夏季BaP/BghiP比值平均值仅为0.60,表明了夏季机动车尾气是太原市PAHs的重要来源,机动车尾气对多环芳烃的贡献也不容忽视。
本研究对太原市冬夏两季和不同功能区的PM2.5及其附着PAHs的浓度进行了比较分析,结果表明太原市PM2.5和PAHs污染存在季节性和区域性差异。利用特征比值进行了PAHs来源的初步识别,发现太原市城区冬季PAHs主要来源于燃煤,夏季机动车尾气是PAHs的另一重要污染来源。此外,本研究也存在有一些局限性:首先本研究的功能区种类较少,污染点-A点靠近工业区域,但其周围交通主干道也比较多,无法观察工业排放和交通污染所致PAHs的差异;其次,本研究未对过渡季-春秋季的PM2.5和PAHs的污染特征进行观察,无法全面反映太原市PM2.5和PAHs污染水平在四个季节的连续变化情况;此外,本研究仅采集和分析了颗粒物上的PAHs,并未对气态的PAHs进行采集,也无法分析PAHs在两相间的分布特征。本研究对2017年6月—2018年1月夏冬两季太原市城区PM2.5及PAHs污染状况进行了调查和分析,可以为太原市后续大气污染防控和治理工作以及PAHs的健康风险评估提供数据支持。
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