引用本文
张福钢, 丁春光, 潘亚娟, 闫慧芳. 我国8省市一般人群尿中镓、铟、铊水平分布的研究[J]. 环境卫生学杂志, 2018, 8(2): 86-90, 98.
ZHANG Fugang, DING Chunguang, PAN Yajuan, YAN Huifang. Distribution of Urinary Gallium, Indium and Thallium of General Population in 8 Provinces of China[J]. Journal of Environmental Hygiene, 2018, 8(2): 86-90, 98.
我国8省市一般人群尿中镓、铟、铊水平分布的研究
张福钢1, 丁春光2, 潘亚娟3, 闫慧芳3     
1. 中国疾病预防控制中心化学安全与健康重点实验室;
2. 国家安监总局职业安全卫生研究中心;
3. 中国疾病预防控制中心职业卫生与中毒控制所
基金项目: 卫生部行业科研专项项目：突发化学中毒事件第一现场处置关键技术研究（200802020）；国家科技支撑计划项目：重金属和有机溶剂对工人健康损害的生物监测和预防控制研究（2006BAI06B02）
作者简介: 张福钢, 副主任技师, 主要从事理化研究工作
通信作者: 闫慧芳, 研究员, 主要从事理化研究; Email:yan_huifang@yeah.net
北京市西城区南纬路29号; 邮编:100050;Email:zfg6138@sina.com
摘要: 目的 了解我国一般人群尿中镓、铟、铊水平，分析其人群分布特征。方法 于2009-2010年，在我国东部、西部和中部8个省（市、自治区）的24个地区，采用分层整群随机抽样的方法抽取了18 120名（6～60）岁人群为研究对象，对其生活习惯和健康状况进行了问卷调查，并采集其尿液样品。应用电感耦合等离子体质谱法对尿样进行镓、铟、铊含量检测，统计分析性别、不同年龄人群尿中镓、铟、铊水平的分布。结果 我国一般人群尿镓第50百分位数 < LOD（0.08 μg/L）；第95百分位数为1.72 μg/L；男性和女性尿镓第50百分位数均 < LOD（0.08 μg/L），男性和女性人群尿镓检出率分别为26.5%，21.6%（χ2=43.478，P < 0.01）。一般人群尿铟第50百分位数为 < LOD（0.03 μg/L），第95百分位数为0.61 μg/L；男性和女性尿铟第50百分位数均为 < LOD（0.03 μg/L），男性和女性人群尿铟检出率分别为16.3%，18.1%（χ2=5.234，P < 0.05）；一般人群尿铊几何均值为（0.17±0.01）μg/L，第50百分位数为0.27 μg/L，第95百分位数为1.37 μg/L。男性和女性尿铊几何均值分别为（0.18±0.01）μg/L、（0.16±0.01）μg/L（Z=4.86，P < 0.01）；男性和女性人群尿铊检出率分别为84.0%，83.0%（χ2=2.577，P>0.05）。结论 本研究报道了我国2009-2010年一般人群尿中镓、铟、铊的含量和分布水平，为进一步开展镓、铟、铊的生物监测等研究提供基础数据。
关键词: 镓     铟     铊     尿     电感藕合等离子体质谱     横断面研究    
Distribution of Urinary Gallium, Indium and Thallium of General Population in 8 Provinces of China
ZHANG Fugang1, DING Chunguang2, PAN Yajuan3, YAN Huifang3     
Abstract: Objectives To evaluate the urinary gallium (Ga), indium(In) and thallium (Tl) level of general people in China and to analyze their population distribution. Methods A total of 18 120 subjects from general population aged 6～60 years were recruited from 24 districts in 8 provinces of eastern, central and western China from 2009 to 2010 by cluster random sampling method, and their urinary samples were collected. A questionnaire survey method was used to collect the information on their living environment and health condition. Inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP-MS) was applied to determine Ga, In and Tl level in urine samples, and the distribution of urinary Ga, In and Tl in different ages and genders was then analyzed. Results In general, the 50th percentiles of urinary Ga was 0.08 μg/L (< LOD), and the 95th percentile was 1.72 μg/L. The 50th percentile of urinary Indium in male and female were all 0.08 μg/L (< LOD). The detection rate of urinary Ga in male and female were 26.5% and 21.6% respectively (χ2=43.478, P < 0.01), The 50th percentile of urinary indium was 0.03 μg/L (< LOD), and the 95th percentile was 0.61 μg/L. The 50th percentile of urinary indium in males and females were all 0.03 μg/L (< LOD). The detection rate of urinary indium in male and female were 16.3% and 18.1%(χ2=5.234, P < 0.05)respectively. The geometric mean (GM) of urinary thallium was (0.17±0.01) μg/L, the 50th percentile was 0.27 μg/L and the 95th percentile was 1.37 μg/L. The geometric mean (GM) of urinary Tl in male and female were (0.18±0.01) μg/L and (0.16±0.01) μg/L (Z=4.86, P < 0.01). The detection rate of urinary thallium were 84.0% and 83.0% for male and female (χ2=2.577, P>0.05) respectively. Conclusions The concentrations and distribution of urinary gallium, indium and thallium in the general population in China reported in this study provided a basic data and evidence for further studies on biological monitoring gallium, indium and thallium in Chinese population.
Key words: gallium     indium     thallium     urine     ICP-MS     cross-sectional studies    

镓, 铟, 铊为硼族稀散元素, 广泛存在于铁、铝、铜、锌等矿石中[1]。应用在日常生活中的各个领域—如半导体、合金、药品、温度计、杀虫剂和杀鼠剂等。镓和铟及其化合物属低毒或微毒类, 铊及其化合物属高毒类, 为强烈的神经毒物, 有蓄积性。其均可经呼吸道、消化道和皮肤吸收进入人体, 从而对健康造成危害。铊的蒸气和烟尘可通过呼吸系统吸收, 而可溶性铊盐通过消化系统和皮肤吸收[2]。镓主要由尿排出, 在最初的24 h排出50%, 以后3 d排出10%。吸收入体内的铟的排泄分两个时期, 开始为快排泄期, 持续约20 d, 之后则为长时间的缓慢排泄期。铊、铟主要由尿和粪排出。目前我国尚未有一般人镓、铟、铊的大样本调查数据, 因此对我国一般人群尿中镓、铟、铊的水平分布进行了横断面调查。本次项目收集了我国8省市一般人群尿液样本13 309份, 并对尿样中的镓、铟、铊含量进行了电感耦合等离子体质谱法测定与分析, 并统计描述了2009—2010年一般人群尿液中镓、铟和铊的分布, 为进一步开展环境与健康关系的基础理论研究和确认性研究提供可靠度基础数据。

1 材料与方法 1.1 调查对象

按照常规分类原则, 将我国划分为东部沿海地区、中部、西部地区, 采用多阶段分层整群随机抽样的方法, 从东部、中部、西部地区抽取研究对象, 共涉及8个省(自治区、直辖市), 24个地区, 18 120名研究对象。研究对象的纳入标准为①(6～60)岁之间; ②在该地区生活满5年; ③近期未服用微量元素类药物; ④现未患肝脏、肾脏、糖尿病、甲亢及肿瘤等慢性疾病; ⑤居住地无镓、铟、铊等重金属污染性企业; ⑥签署知情同意书。对调查对象开展问卷调查, 对符合要求的人员采集其尿样。本次研究已经通过中国疾病预防控制中心职业卫生与中毒控制所伦理审查委员会的审查。

1.2 仪器及试剂

ICP-MS(X SERIES 2型, 美国赛默飞), 硝酸(优级纯, 德国默克), 冻存管(美国Axygen公司), 去离子水(≥18.2 mΩ)。Ga单元素标准溶液(SPEX产), In单元素标准溶液(SPEX产), Tl单元素标准溶液(SPEX产), Y单元素标准溶液(SPEX产)。

1.3 调查内容和样品采集

1.3.1 问卷调查

对研究对象进行问卷调查, 包括年龄、性别、文化程度、居住环境和生活习惯等。1.3.2尿液采集尿液采集和处理均要在洁净环境中进行。采集研究对象的中段尿作为样品, 测定尿比重并留取比重在(1.010～1.030)g/mL的尿样, 分装并编号保存, 制作样品空白。样品采用冷冻运输, 于-70℃冷冻储存。

1.4 样品检测

取尿液样品0.50 mL, 加入0.5%硝酸溶液4.50 mL, 混匀后, 用ICP-MS测定, 以钇(Y)溶液为内标, 浓度为10 μg/L, 测定样品中Ga69、In115、Tl205。具体仪器方法参数见电感耦合等离子体质谱方法检测全血中30种金属及类金属元素[3]。该方法的尿镓的准确度为102.3%～113.5%、尿铟的准确度为86.5%～96.3%、尿铊的准确度为94.6%～110.0%;尿镓的精密度为1.2%～6.9%、尿铟的精密度为1.3%～7.9%、尿铊的精密度为1.5%～4.4%;尿镓、尿铟、尿铊的方法检出限分别为0.08、0.03和0.02 μg/L。

1.5 实验过程的质量控制

本次研究的质量控制均按照课题组制定的现场采样及质量控制方案[4]进行。

1.6 统计分析

采用现场调查录入软件进行数据的录入与整理, 采用SPSS 17.0软件进行调查问卷和检测结果的统计分析。正态性检验结果显示人群尿镓、尿铟、尿铊样品检测结果分布均为非正态分布, 故采用几何均数(95% CI值)或百分位数进行描述分析。采用Mann-Whitney检验进行组间的几何均值数据差异进行了统计学检验, 采用Kruskal-Wallis H检验进行多重统计学比较, P < 0.05为差异具有统计学意义。利用交叉列联表卡方检验(Person chi-square检验), 对检出率的数据差异进行统计学比较, 以P＜0.05为差异具有统计学意义。数据统计中, 低于方法检出限的检测结果采用检出限/$ \sqrt 2 $给予赋值。

2 结果 2.1 调查对象一般情况描述

按照不同年龄段人群的社会活动方式、发育状态等差异如小学学生、初中学生、高中学生、大学生或工作青年人群、工作中年人群和中老年人群分为:(6～12)、(13～16)、(17～20)、(21～30)、(31～45)和(46～60)岁。根据调查问卷对采集的18 120名调查对象的尿样进行筛选, 最终获得13 309份(男性6 778, 女性6 531名)有效尿样并进行检测。

2.2 中国(6～60)岁不同性别、年龄一般人群尿中镓水平

13 309名调查对象检测结果显示尿镓第50百分位数 < LOD (0.08 μg/L); 第95百分位数为1.72 μg/L; 男性和女性尿镓第50百分位数均 < LOD (0.08 μg/L), 第95百分位数分别为2.66、1.18 μg/L; (6～12)、(13～16)、(17～20)、(21～30)、(31～45)和(46～60)岁年龄组第50百分位数均 < LOD (0.08 μg/L); 第95百分位数分别为3.95、1.07、0.42、1.16、2.00和16.86 μg/L。一般人群尿镓检出率为24.1%, 男性检出率为26.5%, 女性检出率为21.6%, 男性和女性人群尿镓、各年龄组尿镓检出率差异有统计学意义(P < 0.05)(表 1)。

表 1 中国(6～60)岁不同性别、年龄一般人群尿镓的不同百分位数分布
μg/L
特征 调查数/人 P50 P75 P90 P95 检出率/% 检验值 P值
性别
 男性 6 778 < LOD 0.09 0.43 2.66 26.5(1 798) χ2=43.478a 0.000b
 女性 6 531 < LOD < LOD 0.32 1.18 21.6(1 413)
年龄/岁
 6～ 2 292 < LOD 0.08 0.53 3.95 25.3(581) χ2=164.472a 0.000b
 13～ 2 316 < LOD < LOD 0.34 1.07 21.0(487)
 17～ 2 108 < LOD < LOD 0.22 0.42 21.1(444)
 21～ 2 171 < LOD < LOD 0.33 1.16 21.0(455)
 31～ 2 296 < LOD 0.17 0.47 2.00 34.0(780)
 46～60 2 126 < LOD < LOD 0.91 16.86 21.8(464)
合计 13 309 < LOD < LOD 0.37 1.72 24.1(3 211)
注:尿镓LOD为0.08 μg/L。采用Person chi-square检验, 检验值为卡方(χ2)值a; 有显著性差异(P＜0.05)b
表选项

2.3 中国(6～60)岁不同性别、年龄一般人群尿中铟水平

13 309名调查对象检测结果显示尿铟第50百分位数为 < LOD(0.03 μg/L); 第95百分位数为0.61 μg/L; 男性和女性尿铟第50百分位数均为 < LOD(0.03 μg/L), 第95百分位数为男性为0.70 μg/L, 女性为0.47 μg/L。(6～12)、(13～16)、(17～20)、(21～30)、(31～45)和(46～60)岁年龄组尿铟第50百分位数均为 < LOD(0.03 μg/L), 第95百分位数尿铟为0.68、0.37、1.01、0.83、0.42和0.32 μg/L。一般人群尿铟检出率为17.6%, 男性检出率为16.3%, 女性检出率为18.1%, 男性和女性人群和各年龄组差异均有显著意义(P < 0.05)(表 2)。

表 2 中国(6～60)岁不同性别、年龄一般人群尿铟不同百分位数分布
μg/L
特征 调查数/人 P50 P75 P90 P95 检出率/% 检验值 P值
合计 13 309 < LOD < LOD 0.15 0.61 17.2(2 288)
性别
 男性 6 778 < LOD < LOD 0.15 0.70 16.3(1 106) χ2=5.234a 0.022b
 女性 6 531 < LOD < LOD 0.15 0.47 18.1(1 182)
年龄/岁
 6～ 2 292 < LOD 0.06 0.34 0.68 28.8(661) χ2=408.508a 0.000b
 13～ 2 316 < LOD < LOD < LOD 0.37 10.0(231)
 17～ 2 108 < LOD < LOD 0.18 1.01 16.2(342)
 21～ 2 171 < LOD < LOD 0.56 0.83 21.6(468)
 31～ 2 296 < LOD < LOD 0.07 0.42 16.1(369)
 46～60 2 126 < LOD < LOD 0.03 0.32 10.2(217)
注:尿铟LOD为0.03 μg/L, 采用Person chi-square检验, 检验值为卡方(χ2)值a; 有显著性差异(P＜0.05)b
表选项

2.4 中国(6～60)岁不同性别、年龄一般人群尿中铊水平

13 309名调查对象尿铊几何均值为(0.17±0.01) μg/L, 第50%分位数为0.27 μg/L, 第95%分位数为1.37 μg/L。男性和女性尿铊几何均值分别为(0.18±0.01)和(0.16±0.01) μg/L, 一般人群OL性别尿铊几何均值差异有统计学意义(Z=4.86, P < 0.01), 男性高于女性。不同年龄组人群差异有统计学意义(χ2=114.71, P < 0.01)。一般人群尿铊检出率为83.5%, 男性检出率为84.0%, 女性检出率为83.0% (χ2=2.577, P＞0.05)差异无统计学意义。各年龄组检出率差异有统计学意义(χ2=78.699, P < 0.01)。(6～12)、(13～16)、(17～20)、(21～30)、(31～45)和(46～60)岁年龄组尿铊几何均值分别为(0.16±0.02)、(0.18± 0.03)、(0.20±0.02)、(0.19±0.02)、(0.18±0.02)和(0.13±0.02) μg/L(表 3)。

表 3 中国(6～60)岁不同性别、年龄一般人群尿铊几何均值及不同百分位数分布
μg/L
特征 调查数/人 几何均数(95% CI) P5 P25 P50 P75 P95 检出率/% 检验值 P值
合计 13 309 0.17±0.01 < LOD 0.05 0.27 0.60 1.37 83.5(11 117)
性别
 男性 6 778 0.18±0.01 < LOD 0.06 0.29 0.64 1.32 84.0(5 696) Z=4.86 < 0.01a
 女性 6 531 0.16±0.01 < LOD 0.04 0.26 0.55 1.45 83.0(5 421)
年龄/岁
 6～ 2 292 0.16±0.02 < LOD 0.03 0.26 0.64 1.34 80.3(1 840) χ2=114.71 < 0.01b
 13～ 2 316 0.18±0.03 < LOD 0.05 0.28 0.70 1.70 84.0(1 946)
 17～ 2 108 0.20±0.02 < LOD 0.07 0.31 0.73 1.42 85.0(1 792)
 21～ 2 171 0.19±0.02 < LOD 0.08 0.28 0.55 1.21 88.3(1 917)
 31～ 2 296 0.18±0.02 < LOD 0.05 0.31 0.61 1.44 83.8(1 925)
 46～60 2 126 0.13±0.02 < LOD 0.03 0.22 0.43 1.05 79.8(1 697)
注:a使用Mann-Whitney U检验, 检验值为Z值; b使用Kruskal-Wallis H检验, 检验值为χ2值, 尿铊LOD为0.02 μg/L
表选项

3 讨论

人体尿液中的镓、铟、铊, 可反映人体内含量的实际水平。由于镓、铟、铊均可由尿排出, 可判断人体内镓、铟、铊的排泄量的指标。国内尚无镓、铟、铊大样本含量分析数据, 而本次分析样品量已达到18 120人份, 具有一定代表性。

镓在工业和医学领域很常用, 工业中, 镓被认为是一种重要的半导体元素, 在医学领域, 放射性镓被用于核医学中, 以检测和定位恶性肿瘤细胞[5]。在自然界, 镓伴生于其他矿物中[6]。铟是一种多用途的稀散金属[7]。常被称为材料行业的"味精"。铟广泛用在航空及汽车工业的防腐涂层、低熔合金、催化剂等方面。中国的铟资源和铟产量为全球之冠, 主要在云南地区[8]。铊是一种高度分散的稀有金属[9], 广泛应用于化工、电子、医药、航天、高能物理和超导材料等行业。我国是一个铊资源较丰富的国家, 随着经济开发的大力推进, 含铊资源的开发利用不断扩大, 铊进入环境的途径和范围日益开放, 铊环境累积量大有失控趋势。铊[9]在海水中的丰度为0.019 μg/L, 淡水中丰度范围为(0.01～0.05) μg/L, 世界各地土壤铊含量为(0.1～0.8) μg/L, 平均在0.2 mg/kg左右。美国土壤铊值(< 0.2～0.5) mg/kg。表土中铊在(0.2～2.8) mg/kg。我国土壤样本铊的背景值范围在(0.29～1.17) mg/kg, 平均值在0.58 mg/kg左右。1996年WHO提出无明确铊接触史, 如尿铊浓度高于正常参考值(0.3～0.4)μg/L 15倍时, 机体可出现铊接触后异常症状。尿铊低于5 μg/L时, 吸收的铊可能对人体健康不会产生损害亦无临床症状。当尿铊浓度升至(5～500) μg/L时, 体内铊有可能对人体构成危害, 机体可出现异常表现, 尚无中毒症状, 尿铊浓度高于500 μg/L时, 人体表现出明显的铊中毒临床症状[10]。我国没有正常人群镓和铟的生物接触限值和职业接触限值。正常人群尿铊生物接触限值(正常参考值)为5 μg/L; 职业接触者尿铊生物接触限值为20 μg/L; 尿铊大于200 μg/L可作为诊断铊中毒的可靠参考指标[11]。

目前, 一些国家已经建立了一般人群镓、铟、铊负荷水平的连续性生物监测资料。法国[12]于2005年报道了100人的尿中镓的中位数为0.07 μg/L, 德国[13]于2005年报道了72个儿童及87个成人的尿中镓几何均数均＜0.019 μg/L; 英国[14]还于2014年报道了132个成人尿中镓的中位数为0.08 μg/L, 第95百分位数为0.33 μg/L; 本研究显示我国8省市一般人群尿中镓第50百分位数<LOD (0.08 μg/L); 第95百分位数为1.72 μg/L。德国[13]尿中铟几何均数均＜0.014 μg/L; 英国[14]尿中铟的中位数和第95百分位数均小于LOD(0.031 μg/L); 本研究显示一般人群尿中铟第50百分位数为 < LOD(0.03 μg/L); 第95百分位数为0.61 μg/L。德国[13]尿中铊几何均数分别为0.1和0.069 μg/L; 法国[12]尿中铊的中位数为0.15 μg/L, 美国[15]于2011年报道了2007年2 627人的尿铊几何均值0.146 μg/L。英国[14]尿铊中位数为0.17 μg/L, 第95百分位数为0.44 μg/L; 本研究显示尿中铊几何均值为(0.17±0.01)μg/L, 第50百分位数为0.27 μg/L, 第95百分位数为1.37 μg/L。

镓、铟、铊及其化合物可以通过污染的水、大气、蔬菜等途径进入人体。铊[9]慢性中毒区土壤、水和植物中铊的含量比较高, 中毒途径主要是食用高铊蔬菜和食物, 长期积累, 导致慢性中毒在含铊矿床附近的植物, 其根和叶中富集了铊。本研究结果显示一般人群尿镓、铟、铊的检出率分别为24.1%、17.2%、83.5%。尿镓男性检出率为26.5%, 女性检出率为21.6%, 男性和女性人群尿镓、各年龄组尿镓检出率差异有统计学意义(P < 0.05), 男性高于女性。尿铟男性检出率为16.3%, 女性检出率为18.1%, 男女差异有显著意义(P < 0.05)。各年龄组检出率差异有统计学意义(P < 0.05)。尿铊男性检出率为84.0%, 女性检出率为83.0%。男性和女性人群尿铊检出率差异无统计学意义(P＞0.05)。各年龄组检出率差异有统计学意义(P < 0.05)。由于镓、铟、铊是人体非必需元素, 现有资料不支持检出率结果, 相关研究需要进一步深入。

4 结论

本研究覆盖了2009—2010年全国8省市的24个地区(6～60)岁人群, 数据真实可靠, 有代表性, 为环境与健康关系的基础理论研究和确认性研究提供可靠性基础数据。

参考文献
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DOI: 10.13421/j.cnki.hjwsxzz.2018.02.002
中国疾病预防控制中心主办。
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张福钢, 丁春光, 潘亚娟, 闫慧芳
ZHANG Fugang, DING Chunguang, PAN Yajuan, YAN Huifang
我国8省市一般人群尿中镓、铟、铊水平分布的研究
Distribution of Urinary Gallium, Indium and Thallium of General Population in 8 Provinces of China
环境卫生学杂志, 2018, 8(2): 86-90, 98
Journal of Environmental Hygiene, 2018, 8(2): 86-90, 98
DOI: 10.13421/j.cnki.hjwsxzz.2018.02.002

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