水是所有生命体必须的物质，饮水水源来自于泉水、溪水、湖水、蓄水池和地下水等，其放射性水平与所在地的地理分布和土壤岩石等特征有关，也与人工放射性污染物的排放有关^[1]。少量放射性核素的摄入或者吸入会导致严重的健康风险，水中与人体健康相关的最重要的放射性核素是²²²Rn、通过²³⁸U衰变而来的²²⁶Ra和²³⁴U、以及²³²Th衰变系列的²²⁸Ra，其中毒性和危害性最大的是²²⁶Ra和²²⁸Ra，人类长期内暴露会导致骨癌和鼻窦癌^[2]。准确地测量饮用水中的放射性活度水平是决定人体暴露的重要步骤^[3]。对水中总α和总β放射性水平的测量能够反映放射性污染的总体水平，也是WHO确定的水质放射性监测的重要指标^[4]。

为全面了解昆山市水源水、出厂水、末梢水、深井水和桶装水的放射性污染水平，保障人民群众的饮用水安全，本文对上述水体共176份水样进行了总α和总β放射性水平监测。

1 材料与方法 1.1 仪器和标准源

检测仪器为CLB-102型低本底α、β放测量仪，该仪器定期由中国计量科学院检定并颁发检定证书，同时每年参加中国疾病预防控制中心辐射防护与核安全医学所组织的全国比对能力考核，并取得合格证书。该仪器分别选用国家标准物质²⁴¹Am和KCl，活度分别为14.7 Bq/g和14.1 Bq/g(均购于中国计量科学研究院)作为标准源定期进行校核。样品的测量时间为180 min，仪器的探测效率总α为4.33%，总β为21.22%。

1.2 采样

2013年2月到2014年2月，采集昆山自来水集团有限公司下属3个水厂的水源水、出厂水、覆盖城乡的末梢水，全市备用深井水和在昆山产的市售桶装水样品共176份，并进行总α和总β放射性监测。分别设置水源水监测点3个、出厂水监测点3个、末梢水监测点14个和深井水监测点16个，另外检测全市23家售桶装水厂的样本各1份。合计检测样本176份。

1.3 样品处理与测量

按照《生活饮用水标准检验方法放射性指标》(GB/T 5750.13-2006)^[5]规定的方法，用聚乙烯扁桶采集3~5 L水样，混匀，用量筒取水样(桶装水取5 L，水源水、末梢水、出厂水和深井水取1 L)分多次置于2 L的不锈钢烧杯中，使水样体积不超过烧杯容积的1/2，在电磁炉上进行加热蒸发，调节加热温度使烧杯中的水样不溅出，浓缩至约10 mL，将其全部转移到恒重的瓷蒸发皿内(坩埚恒重m₁)，并用超纯水清洗数次，洗液一并转入瓷蒸发皿内，将坩埚放置于红外灯下加热蒸干，然后将瓷蒸发皿放入干燥器中冷却，冷却后称重(残渣和瓷蒸发皿恒重m₂)，算出水样残渣质量m=m₂-m₁。将所得干残渣从瓷蒸发皿内壁上刮下，研细混匀，称取约100 mg干残渣于样品盘中，加入适量无水乙醇晃动样品盘使残渣均匀平铺充满整个样品盘，在红外灯下加热烘干，冷却后放入低本底α、β放射仪中测定，测定条件同标准源测定。

1.4 统计分析方法

采用SPSS 19.0软件包进行统计学分析。水样的放射性水平通过均数、标准差进行描述性分析；采用方差分析比较不同地点、时间、类型水样的放射性水平的差异，P＜0.05说明差异有统计学意义。

1.5 质量控制方法

依据《生活饮用水标准检验方法》(GB/T 5750.13-2006)^[6]对总α和总β放射性水平进行分析，整个过程严格按照监测规范执行；在每一批样品的测量前先进行本底测定，用标准源校正仪器，本底和效率达到要求后再进行样品测定；取10%样品进行平行样分析，平行样测量值均在允许误差范围内。

2 结果 2.1 水源水监测结果

分别于2013年6月、8月和11月对昆山市3个水厂的水源水进行监测，总α放射性平均值为1.96×10^-2 Bq/L，总β放射性均值为8.41×10^-2 Bq/L(表 1)。由于我国《地表水环境质量标准》(GB 3838 -2002)^[7]中并没有对水源水的放射性水平做出规定，但参考《生活饮用水卫生标准》(GB 5749 -2006)^[8](以下简称“标准”)中总α放射性低于0.5 Bq/L、总β放射性低于1 Bq/L的限值要求，所测水源水样本均满足标准要求。3个水厂间的水源水总α放射性水平差异无统计学意义(P＞0.05)，总β放射性水平差异无统计学意义(P＞0.05)。

2.2 出厂水检测结果

分别于2013年6月、8月、11月和2014年2月对3个水厂的出厂水进行采集，总α放射性平均值为4.22×10^-2Bq/L，总β放射性均值为11.31×10^-2Bq/L，所测样本均满足标准对放射性水平的限值要求(表 2)。经方差分析，3个水厂间的出厂水总α放射性水平差异无统计学意义(P＞0.05)，总β放射性水平差异无统计学意义(P＞0.05)。

2.3 末梢水检测结果

分别于2013年2月、6月、7月、8月、11月和2014年2月对覆盖全市城乡的14个末梢水监测点进行采集，末梢水的总α放射性为3.32×10^-2Bq/L，总β放射性均值为9.77×10^-2Bq/L，所测样本均满足标准对放射性水平的限值要求(表 3)。经方差分析，末梢水总α放射性水平在不同采样地点的变动差异无统计学意义(P＞0.05)，总β放射性水平变动差异无统计学意义(P＞0.05)。

2.4 深井水

按照昆山市水务主管部门提供的应急供水水源井名单，共调查全市应急水源井16座，分别于2013年4月、8月和11月份采集水样，总α放射性均值为2.34×10^-2Bq/L，总β放射性均值为8.12×10^-2 Bq/L，所测样本均满足标准对放射性水平的限值要求(表 4)。不同月份总α放射性水平差异无统计学意义(P＞0.05)，总β放射性水平差异有统计学意义(P＜0.05)。

2.5 桶装水

于2014年3月统一调查昆山市以市政自来水为原水生产桶装水的企业共23家，所有企业桶装水厂均采用“过滤—反渗透—杀菌”的工艺进行生产，生产水样为纯净水，在过滤过程中使用石英砂、活性炭等进行过滤，存在使放射性增高的可能。采集水样23份，总α放射性均值为7.95×10^-2Bq/L，总β放射性均值为10.92×10^-2Bq/L，所测样本均满足标准对放射性水平的限值要求(表 5)。

2.6 5种水样间的比较

昆山市饮用水中总α放射性水平依次为：桶装水＞出厂水＞末梢水＞深井水＞水源水，总β放射性水平依次为：出厂水＞桶装水＞末梢水＞水源水＞深井水，而经方差分析统计得总α放射性水平差异有统计学意义，F=17.45，P＜0.05，采用LSD法进行两两比较，桶装水总α放射性水平与出厂水、水源水、末梢水和深井水总α放射性水平差异有统计学意义，出厂水与深井水差异有统计学意义，水样间其他组合差异无统计学意义(表 6)。5种水体间的总β放射性水平差异无统计学意义，F=1.425，P =0.217，P＞0.05。

3 讨论

本次调查2013年2月—2014年2月昆山市末梢水、水源水、井水、出厂水及桶装水总α放射性及总β放射性水平均满足国家标准对放射性水平的限值要求。末梢水、出厂水与全国平均水平相比处于较低水平^[9]。井水的总α放射性活度以及总β放射性活度分别为2.34×10^-2 Bq/L和8.12×10^-2Bq/L，低于2006年河南省调查水平^[10]，远低于我国井水调查中发现的最高值3.1 Bq/L和2.4 Bq/L^[9]，同时也低于2006年昆山市的浅井水中总α放射性活度为8.48×10^-2 Bq/L和总β放射性活度为22.2 ×10^-2Bq/L的水平^[5]。水源水中的总α放射性活度以及总β放射性活度分别为低于2006年昆山市水源水中总α放射性活度6.74×10^-2 Bq/L和总β放射性活度为23.4×10^-2 Bq/L的水平^[5]。表明昆山市各类饮用水处于正常的天然放射性本底水平，没有受到人工放射性核素的污染。

昆山市饮用水中总α放射性水平依次为：桶装水＞出厂水＞末梢水＞深井水＞水源水，桶装水总α放射性水平与出厂水、水源水、末梢水和深井水总α放射性水平差异有统计学意义，出厂水与深井水差异有统计学意义；5种水样的总β放射性活度水平差异无统计学意义。由于桶装水使用末梢水为原水，而水源水放射性水平较低，所以桶装水总α放射性水平较高可能与其处理工艺有关。有研究表明桶装水的总α、总β活度与矿物盐量之间有一定的联系，而矿物盐量却与水源及水的处理工艺相关^[11-12]，因此不同厂家瓶装水或不同处理工艺的纯净水的放射性活度会有差别，经调查得知，昆山地区所有桶装水厂均采用“过滤—反渗透—杀菌”的工艺，具体为使用石英砂过滤器、活性炭过滤器和软化器进行过滤，RO膜进行一级和二级反渗透处理，最后使用臭氧杀菌后罐装，其中的过滤过程可能导致桶装水总α放射性浓度增高，具体原因有待于进一步分析。一般认为，水中总α放射性的贡献主要来自U、Th、²²⁶Ra，总β放射性核素主要是⁴⁰K^[9]。本次调查发现水源水和深井水放射性水平较低，可能与目前昆山地区对于放射性污染源控制比较严有关，也有可能由于与2006年以后农业种植面积大大减少，农药的使用也相应减少有关。由于农药中含有⁴⁰K，因此随着农药使用的减少，水中由于受农药污染而存在的总β放射性活度也随之减少。

由于本次调查中不同水体样品采集量和采集时间不同，而自然气候条件是影响饮用水放射性水平的影响因素^[13]，加之本研究调查得到的放射性水平总体较低，得到的放射性水平及不同水样间的差异规律需要进一步的确认。虽然调查发现昆山市不同饮用水水样总α和总β放射性水平处在较低水平，但为保障饮水安全，应继续对居民饮用水中总α及总β放射性进行监测。