1 引言(Introduction)

部分重金属元素是生物生命活动必要的营养元素, 当重金属浓度超过一定阈值, 则表现为毒害作用, 且易随食物链富集, 难以降解(江行玉等, 2001).森林生态系统中, 重金属污染会对植物生长产生抑制作用(曾锋等, 2001；陈益泰等, 2012).随着人类社会经济的发展, 重金属元素的来源更加多样且其在自然环境的输入量逐渐增加.工业和农业生产是重金属污染产生的主要原因, 具体表现在化石燃料的燃烧、矿产的开采和金属冶炼加工、电镀和印染等化工废物的排放、交通尾气的释放、施肥和污灌等过程(聂明等, 2011).重金属可以通过干、湿沉降和地表径流、地下水等过程进入森林生态系统.同时, 重金属造成的环境问题如土壤重金属污染难以治理, 危害较大(江行玉等, 2001).因此, 有必要研究其在森林生态系统中的迁移规律.

在湿润亚热带地区, 降水丰富, 水是最活跃的环境因子之一.雨水进入森林生态系统后, 首先经过林冠层, 产生截留部分, 随后形成林内雨(穿透雨和树干茎流)并到达地表, 经下渗达到饱和后再形成地表径流, 这一过程伴随着多种组分与植物的吸收、淋溶、交换等作用.最终, 雨水携带多种物质流出该地区(González-Arias et al., 2000；Chiwa et al., 2010).此外, 林型会对森林的水土保持功能及水溶性物质产生影响, 进而影响森林生态系统的生态服务功能(Yang et al., 2018).营林方式也会对森林植被类型、地表覆盖物、土壤结构等产生影响(胥超等, 2016).

Mn、Cu、Zn是常见且为植物生长所必需的微量重金属元素, 但当其过量输入, 会抑制植物生长且难以降解, 从而造成环境重金属污染(毕波等, 2012).本研究区域位于福建省三明市, 是我国重要的商品林分布区, 森林覆盖率高达76.8%, 近年来该地区原有的以常绿阔叶林为主的地带性植被被大量砍伐, 形成了人工林、次生林等森林类型(胥超等, 2017; 林莉平等, 2020).尽管相较国内其它地区, 本区工业开发活动不甚剧烈, 但近年来, 本市道路与交通设施用地面积显著增加, 本研究样地所在的瑞云山毗邻多条交通要道, 包括城市主干道、高速公路、铁路等.因此, 作为交通源污染的代表性重金属元素, 把Cu纳入研究具有重要的意义(卢欣等, 2020).且多项研究表明, Cu和Zn具较高同源性.此外, 重金属相关研究中针对Mn的研究较为薄弱, 但其对植物生长比较重要.因此, 本研究拟通过分析3种常见重金属元素Mn、Cu、Zn在不同林型降雨过程(穿透雨、树干茎流、地表径流)中表现出的动态特征, 探讨湿润亚热带森林降雨过程对重金属元素迁移特征的影响.

2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 研究区域概况

本研究实验地位于福建三明森林生态系统与全球变化研究站陈大观测点(26°19′N, 117°36′E), 距三明市区约12 km, 地形以低山丘陵为主, 平均海拔约300 m, 坡度为25°~45°.气候类型属于亚热带季风气候, 降雨量大且集中(Yang et al., 2005).亚热带常绿阔叶林是该区域天然优势植被.1958年以前, 以米槠(Castanopsis carlesii)为优势种的天然阔叶林是该地区主要植被类型, 自1958年起, 天然林逐渐被砍伐并为人工林取代, 人工林树种以杉木(Cunninghamia lanceolata)为首, 这是由于其生长率高且木质优良, 具有较高的经济价值(Duan et al., 2016).

为探究不同林型及营林方式对地表径流中重金属迁移的影响, 选择4种林型(米槠人工幼林、杉木人工幼林、米槠次生林和杉木人工成熟林)分别设置径流小区.其中, 米槠人工幼林和杉木人工幼林是在2012年3月炼山后播种形成的.米槠次生林和杉木人工成熟林都是自1976年在天然林的基础上形成的, 不同点在于米槠次生林是由天然林经择伐封山育林演替形成, 杉木人工成熟林则是营造的纯林, 遵循人工林的传统经营方式(Yang et al., 2018).

为研究林型对林内雨(穿透雨和树干茎流)中重金属元素的影响, 选择杉木人工成熟林和米槠次生林设置林内雨实验装置.杉木人工成熟林林下植被以狗骨柴(Tricalysia dubia)、毛冬青(Ilex pubescens)、芒萁(Dicranopteris dichotoma)、紫金牛(Ardisia japonica)为主.米槠次生林以米槠(Castanopsis carlesii)、闽粤栲(Castanopsis fissa)、黄丹木姜子(Litsea elongata)、新木姜子(Neolitsea aurata)等为主要树种, 灌木层为木荚红豆(Ormosia xylocarpa)、褐毛石楠(Photinia hirsuta)、罗浮栲(Castanopsis fabri)等, 草本以狗脊蕨(Woodwardia japonica)、黑莎草(Gahnia tristis)、油草(Leptochloa chinensis)为主.

米槠次生林种植密度、郁闭度、森林叶面积指数均大于杉木人工成熟林, 前者分别为3788株·hm^-2、93.3%、4.0, 后者分别为2858株·hm^-2、89.5%、3.1.对于树木平均高度和胸径, 米槠次生林皆小于杉木人工成熟林, 前者分别为10.8 m和12.2 cm, 后者分别为18.2 m和15.6 cm(吕茂奎等, 2014).

2.2 样地布设与取样 2.2.1 穿透雨和树干茎流样地布设与取样

在杉木人工成熟林和米槠次生林中分别设置4个穿透雨采集装置及4个树干茎流采集装置.穿透雨采集方法: 在样地内随机设置4个口径为70 cm的漏斗装置, 下端连接内径30 cm、高60 cm的收集桶, 桶上有盖避免杂质进入和蒸发损失.

树干茎流采集方法: 在样地内先对林内树木划分径级, 然后选择标准木设置4个由聚乙烯管和盛水容器组成的采集器.安装方式为在树干离地面约1.3 m处用内径2.5 cm、长约150 cm的聚乙烯管蛇形环绕并固定在树干, 在聚乙烯管和树皮空隙处用玻璃胶密封以避免水量损失, 聚乙烯管末端连接雨水收集装置(同穿透雨).每次采样前测量桶内水深并记录.

采样时先用水样润洗500 mL聚乙烯瓶2~3次再取样.大气降水数据由林外小型气象站采集.

2.2.2 径流小区样地布设与取样

对4种林型(米槠人工幼林、杉木人工幼林、米槠次生林、杉木人工成熟林)分别设置3块长20 m、宽5 m的径流小区, 每个小区下部设立一个不锈钢蓄水池, 小区地块至蓄水池用混凝土排水槽连接.每次降雨后先测量并记录水深, 然后彻底搅动以确保水样混合均匀, 再将1.5 L的聚乙烯瓶润洗并装水样.每次采集后冲洗干净蓄水池.

2.3 样品处理与检测

本文所分析水样采集自2016年6月30日—2018年5月12日, 共13场雨.水样采集后先用0.45 μm的滤膜过滤, 后移至120 mL的样本杯, 最后将水样放入冰箱(4 ℃)储存.水样中重金属元素的检测使用电感耦合等离子体质谱仪(ICAPQ Thermo).

2.4 数据处理与分析

穿透雨的计算方法为对4个装置内的水量取平均值换算成该林地单位面积的穿透雨量(m³·hm^-2), 单位面积树干茎流的计算公式如式(1)所示.径流小区单位面积重金属输出量计算公式如式(2)所示.

(1)

(2)

式中, S为单位面积树干茎流量(m³·hm^-2), N为树干径级数, Q_i为径级i的树干茎流量(mL), M_i为径级i的树木株数, A_p为样地面积(m²), V为径流小区单位面积重金属输出量(mg·hm^-2), C为地表径流中重金属的浓度(μg·L^-1), A为径流小区的单位面积地表径流产量(m³·hm^-2).

运用SPSS 25进行数据统计分析(Wilcoxon配对符号秩检验、配对样本t检验、方差分析), 对比分析Mn、Cu、Zn在降雨过程中浓度、输出量、变异情况的差异, 显著性水平设为α=0.05.各图、表中数值以平均值±标准误形式表示.

3 结果(Results) 3.1 杉木人工成熟林和米槠次生林中林内雨水量的比较

对穿透雨和树干茎流水量在两种林型间分别进行Wilcoxon配对符号秩检验, 发现两种林型的穿透雨水量无统计学差异(图 1a), 树干茎流水量在两种林型间有极显著差异(图 1b), 米槠次生林树干茎流水量全部大于杉木人工成熟林, 单位面积水量比值平均值为4.35, 介于2.24~9.39.

3.2 杉木人工成熟林和米槠次生林穿透雨中Mn、Cu、Zn浓度的比较

整体而言, 穿透雨中3种元素的浓度有不同的变异, Mn的变异系数最大(表 1), 两种林型都大于2, Zn次之, 大于1, Cu的变异系数最小且小于1.3种元素的浓度都表现为在米槠次生林中变异系数更小, 尤其是Mn, 杉木人工成熟林的变异系数是米槠次生林的2.77倍.表明穿透雨中重金属元素浓度的变异情况因元素不同有所差异, 这种变异同时受林型的影响.

穿透雨中Mn的浓度主要表现为在米槠次生林大于杉木人工成熟林(图 2a), 前者平均值是后者的3.54倍, 而穿透雨中Cu和Zn的浓度在两种林型间表现趋同(图 2c、2e), 数值差异不显著(表 1、图 2c、2e). 说明林型对穿透雨中Mn的浓度有一定影响, 对于Cu和Zn则作用不明显.Cu和Zn浓度峰值主要出现在旱季(9月—次年2月), 雨季(3—8月)则浓度较低.

3.3 杉木人工成熟林和米槠次生林树干茎流中Mn、Cu、Zn浓度对比

3种元素在树干茎流中浓度变异的差异与穿透雨类似, 变异系数从大到小依次为Mn>Zn>Cu, 不同点在于树干茎流中Mn的浓度在米槠次生林中变异更大, 变异系数是杉木人工成熟林的2.2倍(表 1).

3种元素树干茎流中的浓度基本都表现为在杉木人工成熟林大于米槠次生林(图 2b、2d、2f), 其中, Mn和Zn的浓度在两种林型表现显著差异, 杉木人工成熟林树干茎流中Mn、Cu、Zn平均浓度分别为米槠次生林的4.37、1.19、2.67倍, 表明林型对于树干茎流浓度有较大影响.

3.4 两种林型间穿透雨和树干茎流重金属元素浓度的比较

对于杉木人工成熟林, Mn、Cu、Zn在树干茎流与穿透雨中的浓度相除倍数分别为15.2、1.45和2.05倍, 米槠次生林中Mn、Cu、Zn在树干茎流与穿透雨相除倍数分别为0.99、1.21、0.90倍, 表明杉木人工成熟林的树干茎流重金属元素浓度相比穿透雨明显更高, 米槠次生林则无较大差异.

3.5 不同降雨强度等级下两种林型穿透雨和树干茎流中Mn、Cu、Zn浓度的比较

根据降雨量, 将降雨划分为小雨(0~9.9 mm)、中雨(10.0~24.9 mm)、大雨(25.0~49.9 mm)、暴雨(≥50.0 mm)(国家气象中心, 2012).选取实验期内4场符合上述标准的降雨作为研究材料(表 2).对穿透雨和树干茎流中3种元素的浓度在不同林型(杉木人工成熟林和米槠次生林)和降雨强度之间进行比较分析.

3种元素中, Cu在不同降雨强度等级和不同林型之间都没有表现出显著差异(图 3c、3d), Mn和Zn则表现出了不同水平的差异.

杉木人工成熟林树干茎流中Mn的浓度在不同降雨强度等级间表现出显著差异(图 3b), 其中, 中雨时浓度最大, 且与小雨、大雨、暴雨时具有显著性差异；中雨时, 杉木人工成熟林与米槠次生林在树干茎流中的Mn浓度具有显著差异.表明降雨强度等级和林型对树干茎流中Mn浓度产生影响.

米槠次生林穿透雨中的Zn浓度在大雨时最高, 且与小雨、中雨时都具有显著性差异(图 3e).树干茎流中的Zn浓度, 在杉木人工成熟林中, 大雨和暴雨时具有显著性差异；中雨时, 杉木人工成熟林与米槠次生林具有显著性差异(图 3f).表明降雨强度等级和林型对穿透雨和树干茎流中Zn的浓度都产生影响.

3.6 4种林型地表径流产量的比较

对4种林型地表径流水量进行单因素方差分析, 结果表明, 林龄较小的两种人工林(米槠人工幼林和杉木人工幼林)地表径流水量显著大于林龄较老的两种林型(米槠次生林和杉木人工成熟林), 因此, 林龄可能是影响地表径流产量的重要因素, 对水分涵养有较大影响.整体来看, 地表径流水量在夏季达到峰值(图 4).

3.7 不同林型地表径流中Mn、Cu、Zn元素输出量的比较

对4种林型(米槠人工幼林、杉木人工幼林、米槠次生林、杉木人工成熟林)地表径流中重金属元素单位面积输出量进行单因素方差分析, 结果表明, Mn元素在不同林型间差异明显, 米槠次生林中Mn的单位面积输出量显著高于其它3种林型, 具统计学意义, 而在其它3种林型之间则差异不显著.4种林型地表径流中Mn的单位面积输出量都在雨季达到峰值(图 5a).Cu在4种林型地表径流中的输出量存在差异, 但规律性较弱, 季节性波动不明显(图 5b).地表径流中Zn的输出量在不同林型之间的差异比较显著, 主要表现为: 林龄较老的米槠次生林、杉木人工成熟林与其它两种幼林(米槠人工幼林、杉木人工幼林)相比, 地表径流中Zn的输出量更多, 多次表现出具有统计学意义的差异, 说明林龄可能是影响地表径流中Zn的输出量的因素(图 5c).此外, Zn在地表径流的输出量表现出与Mn相反的季节性规律, 即各林型在冬季的输出量明显高于夏季.

4 讨论(Discussion) 4.1 影响林内雨及地表径流水量分配的因素

水是重金属迁移过程中最重要的介质(张金池等, 2001), 雨水在森林中的再分配直接影响重金属的迁移, 是本研究首要考虑的问题.前述分析表明, 米槠次生林树干茎流水量极显著大于杉木人工成熟林, 两者的穿透雨量无统计学差异.影响树干茎流的因素较为多样, 包括植被类型、林冠结构、胸径、树皮光滑程度、树干分枝角度、叶片形态、降雨条件等(Liu et al., 2019；韩春等, 2019).米槠次生林树木较矮, 平均胸径细, 树皮光滑, 分枝多向上生长, 叶片较大且枝叶繁茂.杉木则树形高大, 按照只收树干的营林方式移除底部树枝只留嫩枝.因此, 在形成树干茎流的过程中, 米槠次生林的树木外形特征更利于降水汇集到主干, 导致其茎流水量显著多于杉木人工成熟林, 从而影响树干茎流中重金属的浓度和迁移.

对于径流小区的4种林型, 前述分析表明, 林龄较老的林型(米槠次生林和杉木人工成熟林)地表径流水量低于林龄较小的两种人工林(米槠人工幼林和杉木人工幼林), 进一步佐证不同林型对雨水入渗能力有主导性的影响(吕一河等, 2015).已有研究表明, 随着林龄增加, 地被物(林下灌丛和枯枝落叶层)对降雨的截留和吸附作用增强(梁宏温等, 2014).因此, 林龄对土壤和地被物蓄水能力的影响作用于地表径流的产生, 进而影响重金属的迁移和输出.

4.2 影响Mn、Cu和Zn在林内雨中浓度变异的因素

3种重金属元素在林内雨中浓度的变异系数Mn最大, Zn次之, Cu最稳定, 与已有研究(罗绪强等, 2017)在植物叶片中重金属元素含量的分析中得出的Mn、Zn的变异程度较其它重金属元素更大的结论相近.此外, Mn的变异系数之所以最大, 可能由于其在大气沉降中主要来源为自然源, 如周围土壤扬尘, 导致大气沉降过程中气溶胶和颗粒物中含Mn较多, 随降雨的淋洗进入林冠层.在森林小环境中, 土壤扬尘的产生具有较高的不确定性, 因此, Mn在林内雨中表现出较大的变异(戴青云等, 2018).

Mn在穿透雨中的浓度表现为杉木人工成熟林变异系数大于米槠次生林, 而树干茎流的情况则相反.可能是因为: 米槠次生林中阔叶树种占主导地位且森林郁闭度和叶面积指数较杉木人工成熟林更高, 因而林冠层对雨水的截留、淋洗作用相对更均一, 而杉木人工成熟林种植密度低, 林冠空隙多, 林冠层的截留、淋洗作用更不稳定, 因而导致穿透雨中Mn的变异比米槠林更高.两种林型树干茎流中Mn的浓度变异系数之所以有较大差异可能与树干茎流水量的变化及树干表皮特征有关系.米槠次生林树干茎流水量显著大于杉木人工成熟林, 而且季节波动更大.米槠次生林树干表皮较薄且光滑, 雨水汇集到树干后会快速流下, 而杉木人工成熟林平均胸径更粗且树干表皮厚实、粗糙, 雨水停留时间长, 与树皮发生吸附、交换, 因此, 树干茎流中Mn浓度的变异系数在米槠次生林大于杉木人工成熟林.

Cu元素无论在不同林型穿透雨和树干茎流浓度的比较, 还是不同降雨强度的影响下(亦或在4种林型地表径流的输出量), 都表现为波动最小, 且没有明显的季节变化, 与已有研究(陈书军等, 2007)在中亚热带的结论一致.Zn的变异系数大于Cu, 但在两种林型林内雨的浓度变异系数无明显波动.可能与Cu和Zn元素本身的特性及植物生理代谢有关, 有待将来继续研究.

4.3 Mn、Cu和Zn在穿透雨和树干茎流中浓度的影响因素 4.3.1 穿透雨中重金属浓度的影响因素

已有研究表明, 植物对重金属的截获主要体现在叶片对粉尘、颗粒物的物理阻滞, 另一方面体现在叶片气孔的吸收(吴海龙, 2012).同一树种对不同元素的吸附能力不同.已有研究表明(毕波等, 2012), 叶片中Mn含量分别与Zn、Cu含量呈负相关；叶面尘和地表灰尘中Cu和Zn的相关性显著, 同源可能性较高(戴斯迪等, 2013；张俊叶等, 2019).这在一定程度上佐证了本文前述分析中关于穿透雨中Cu和Zn的浓度在季节波动方面具有一致性的结果.

穿透雨中Mn的浓度在米槠次生林比杉木人工成熟林更高, 可能是由于, 一方面研究区域工业开发较少, 人为扰动相对弱, 重金属在研究区域的来源主要是自然源, 而Mn是土壤扬尘中的代表性重金属元素；另一方面, 米槠林建群种为阔叶树, 叶片相比针叶林更大, 更利于承接大气沉降和叶片吸收, 且米槠次生林密度、郁闭度、叶面积指数皆大于杉木林, 林下植被丰富, 生物量大, 茂密的树冠及复层结构产生的阻力利于滞留含有重金属的尘土和颗粒物, 因此, 经淋洗后形成的穿透雨中Mn元素浓度更高(Liisa et al., 2014；张俊叶等, 2019).

大气沉降到林冠层的重金属在雨季常被雨水冲刷, 所以旱季穿透雨中重金属浓度更高, 出现浓度峰值.

4.3.2 树干茎流中重金属浓度的影响因素

在树干茎流中重金属元素浓度的比较中, 3种元素基本都表现为在杉木人工成熟林大于米槠次生林, 表明林型对于树干茎流浓度有较大影响.前述分析表明, 米槠次生林树干茎流水量极显著大于杉木人工成熟林, 从而使得米槠次生林树干茎流重金属浓度更低.此外, 在重金属沉降过程中, 杉木树皮粗糙, 且平均胸径更粗, 是米槠次生林的1.28倍, 平均树高是米槠次生林的1.69倍, 致使在杉木树干易沉积更多重金属；且雨水流经杉木时间更长, 有助于将树皮上的重金属淋洗出来并随雨水携带至根际土壤.因此, 杉木人工成熟林树干茎流中的重金属浓度更大.

杉木人工成熟林树干茎流中重金属元素浓度相比穿透雨表现出有明显的升高, 米槠次生林则无该影响也可以用两种林型树木形态特征的差异解释.杉木人工成熟林相比米槠次生林, 郁闭度、叶面积指数更低, 林地空隙多, 树干高大, 树皮粗糙, 枝叶部分的生物量较少.因此, 在杉木人工成熟林形成树干茎流的过程中, 雨水可携带更多重金属, 使得树干茎流浓度明显高于穿透雨.

4.4 不同林型对地表径流重金属元素输出量的影响

本研究中, Mn元素在米槠次生林的输出量明显大于其他3种林型, 其原因可能与林下土壤理化性质有关.雨水降落到地面, 先通过表层土壤孔隙进入土层, 再沿土壤孔隙渗透、扩散, 达到饱和才产生地表径流(张彪等, 2009).对于林龄较高的森林, 淋溶(淋洗)作用比土壤侵蚀更重要.淋溶作用与土壤酸度、有机质的络合作用密切相关, 因此, 随凋落物进入地表是重金属迁移的重要路径(曾锋等, 2001).

米槠次生林枝叶茂密, 林下灌丛生物量大, 故米槠次生林地上部分对Mn元素有更强的吸附能力, 随着凋落物到达地面, 重金属也进入土壤表层；另一方面枯落物层丰富的有机质会增强土壤胶体对重金属的吸附, 使得重金属被富集到土壤.同时, 有机质的分解使土壤微生物和酶的活性更高, 易分泌有机酸, 可能改变重金属在土壤中的形态, 进而促进重金属元素的释放(曾锋等, 2001；张胜利, 2009；雷丽群等, 2016).

前述分析表明, 林龄较高的林型(米槠次生林和杉木人工成熟林)地表径流量更低.根据已有研究, 米槠次生林(阔叶林)相比杉木人工成熟林具有更高的林下土壤渗透率(Jiang et al., 2019), 故雨水在下渗过程中将土壤表层物质充分浸润, 使金属易解吸、溶解, 可能是米槠次生林中Mn随地表径流的输出量显著大于其它3种林型的影响因素之一.

在已有研究中(聂明等, 2011), 林龄较大的森林土壤中重金属含量普遍高于低林龄森林, 原因可能是森林根系对重金属长期的固定作用所致, 这与本研究地表径流中Zn在不同林龄森林地表径流输出量的表现一致, 因此, 较高的林龄可能会使得地表径流中重金属含量更高.

不同元素的地表径流单位面积输出量出现峰值的季节不同, 可能与元素本身的特性及植物生理代谢有关, 有待将来继续研究.

5 结论(Conclusions)

1) Mn、Cu、Zn在森林降雨过程中的特征表明, 重金属元素随降雨分配的迁移不仅与元素各自的来源、特性有关, 也与不同林型的森林特征、土壤理化性质及降雨的动态变化有关.

2) 森林的冠层结构、树木外形、林龄及地表枯落物层的差异对雨水的再分配具有较大影响, 直接作用于降雨过程中重金属的浓度变化和迁移.米槠次生林树干茎流水量极显著大于杉木人工成熟林, 故米槠次生林树干茎流的重金属浓度低于杉木人工成熟林.

3) 对于林内雨, 穿透雨中重金属浓度在米槠次生林(阔叶林)浓度更高, 树干茎流中重金属浓度则在杉木人工成熟林(针叶林)更高.影响因素主要有重金属元素的来源、树木形态特征、降雨强度等.整体而言, 林内雨的重金属浓度在旱季高于雨季, 表现出明显的季节差异.

4) 不同林型对地表径流的影响比较复杂, 地上植被类型、林龄、土壤理化性质等都有较大影响.在本研究中, Mn随地表径流的输出量在米槠次生林显著大于其它3种林型, 而Zn在较大林龄的米槠次生林和杉木人工成熟林有较大的输出量.

5) 在湿润亚热带森林的穿透雨、树干茎流、地表径流等降雨过程中, Mn、Cu、Zn浓度及输出量的变异表现为Mn最大, Zn次之, Cu最稳定, 可能与元素本身的来源、形态及植物生理代谢有关.