1 引言(Introduction)

改革开放以来, 中国经济快速发展, 工业化和城市化不断推进, 由此带来的环境问题也日渐突出.近年来, 许多城市近地面臭氧(O₃)浓度不断增加, 从而引发了全社会的广泛关注.O₃在常温下是一种有着特殊臭味的淡蓝色气体, 大量存在于大气层的上部或者平流层, 对人类具有保护作用, 但多项研究表明, O₃在对流层中暴露对人类健康具有潜在风险：短期暴露于臭氧, 非意外死亡率和心血管死亡率较高(Yin et al., 2017)；臭氧暴露与慢性阻塞性肺病有关, 凉爽季节更为明显, 且老年人更易受影响(Huang et al., 2018)；暴露于环境O₃可能是导致老年人老花眼的重要危险因素(Lin et al., 2019)；臭氧暴露与中风发病风险具有相关性(Xue et al., 2019)；在全球变暖和排放情景RCP8.5下, 未来与臭氧相关的急性过量死亡率将增加(Chen et al., 2018).大气污染物的时空变化、人口暴露与其对人类健康的影响具有显著关联性(张昊, 2015；谢蓉, 2017), 因此, 探讨近地面O₃浓度及人口暴露风险的发展变化规律, 对相关部门制定和采取针对性防控政策和措施具有重要意义.

近年来, 对于不同时间、空间尺度的大气污染物变化与人口暴露的联合相关研究已有初步试探, 但主要集中于PM_2.5与其他气态污染物方面.例如, 邹滨等(2013)构建了人口暴露风险模型, 并通过对SO₂气态污染物的研究验证了其适用性；同丽嘎等(2017)利用该模型探讨了包头市不同年份、季节的PM_2.5人口暴露风险空间分布规律；张亮林等(2020)基于气溶胶光学厚度遥感反演的PM_2.5浓度和人口格网数据, 计算了2000—2016年中国PM_2.5人口暴露风险值, 并分析了PM_2.5人口暴露风险的时空变化特征；黄晓军等(2020)通过Theil-Sen趋势分析、空间自相关等方法探索了2000—2016年关中地区PM_2.5及其人口暴露风险的时空演化过程.然而目前对O₃污染的人口暴露风险研究相对较少, 仅赵辉等(2020)计算了2014—2017京津冀地区O₃的人口暴露比例及变化趋势.

成渝城市群作为新型国家城市群, 发展较为迅速, 自2008年人口总量总体呈增长趋势, 但由于成都与重庆的集聚效应, 造成其他城市人才流失严重, 导致人口过量集聚(张新帅, 2019).而近年来以成都市和重庆市为代表的城市O₃污染问题日渐突出(刘姣姣等, 2020；杨显玉等, 2020)；目前O₃已成为泸州市第二大污染物(薛京洲等, 2016)；卜兴兵等(2017)发现2015年资阳市在空气质量为良的基础上, 首要污染物仍是O₃(卜兴兵等, 2017)；曹庭伟等(2018)对2015—2016年成渝城市群O₃污染特征及自然影响因素进行了分析, 证明太阳辐射、气温、相对湿度及流场均是影响O₃浓度的重要因子.但目前仍缺乏大时间尺度的成渝城市群O₃浓度时空变化特征研究.

基于此, 本文以2015—2019年国控监测点O₃浓度和人口分布数据为基础, 引入人口暴露风险指数模型, 对近年来成渝城市群O₃浓度时空变化特征和人口暴露风险进行分析, 以期在完善前人研究的同时, 为成渝城市群O₃污染治理提供参考.

2 数据与方法(Data and methods) 2.1 研究区概况

成渝城市群(101°56′~109°15′E, 27°40′~33°02′N)位于长江上游、四川盆地, 总面积为185000 km², 属亚热带季风气候, 东部和南部地形以山地与丘陵为主, 北部和西部地形以平原为主.成渝城市群是中国第4个国家级城市群, 也是西南地区社会经济发展最快的经济区, 且第二产业发达, 工业排放量较大.参考《成渝城市群发展规划》及结合实际监测点位分布情况, 本研究选取四川省成都市、达州市、德阳市、广安市、乐山市、泸州市、眉山市、绵阳市、南充市、内江市、遂宁市、雅安市、宜宾市、资阳市、自贡市及重庆市部分区县作为成渝城市群的研究区域.

2.2 数据来源

本研究所使用的O₃空气质量数据为中国环境监测总站在全国城市空气质量实时发布平台(http://106.37.208.233:20035/)提供的2015—2019年成渝城市群地区O₃地表监测数据, 监测点位分布如图 1所示.行政边界矢量数据来自1 ∶ 100万全国基础地理数据库.空间人口数据来源于LandScan全球人口格网分布数据(https://landscan.ornl.gov/), 空间分辨率为1 km, 也是目前全球最为准确、可靠, 且基于地理位置的、具有分布模型和最佳分辨率的全球人口动态统计分析数据库.已有多位学者基于LandScan人口数据在中国不同区域开展了相关研究, 验证了其精度和适用性(张亮林等, 2020).成渝城市群人口数量、人口密度、民用车辆拥有量、油料能源消耗总量和部分气象数据来源于四川省统计年鉴(http://tjj.sc.gov.cn/)和重庆市统计年鉴(http://tjj.cq.gov.cn/), 部分气象数据来源于中国气象数据网(http://data.cma.cn/).

2.3 数据处理

根据《GB3095—2012环境空气质量标准》(国家环境保护部, 2012)和《HJ663—2013环境空气质量评价技术规范》(试行), 本研究以O₃日最大8 h滑动平均值(点位一个自然日内8：00—24：00所有8 h滑动平均浓度中的最大值, 以下简称O₃_8 h_max)来判定当日的污染情况, “日评价”以O₃ 1 h平均值判定污染情况, “逐月变化评价”以O₃_8 h_max的第90百分位数判定污染情况, “不同季度评价”以O₃ _8 h_max的第90百分位数判断污染情况(春季为3—5月, 夏季为6—8月, 秋季为9—11月, 冬季为12月—次年2月), “年际变化评价”以O₃_8 h_max的第90百分位数判断污染情况.本研究将成渝城市群地区归为二类环境功能区, 选用O₃_8 h_max限值160 μg · m^-3作为评价标准, 同时, 将一级标准限值100 μg · m^-3作为参考标准.

2.4 研究方法 2.4.1 空间自相关分析

本研究采用全局莫兰指数(Global Moran′s I)来表征87个国控点不同年份O₃质量浓度在研究区域尺度上的空间自相关性, 并利用冷热点(Getis-Ord G_i^*)指数进行高低聚类检验.公式如下：

(1)

式中, N为监测点总数；X_i和X_j分别为监测点i和j的O₃质量浓度；X为O₃质量浓度均值；W_ij为空间权重矩阵, 采用邻接标准来定义(相邻为1, 不相邻则为0).Global Moran′s I的取值范围为[-1, 1], 当I < 1时, 空间单元之间呈空间负相关, 且I值越接近-1, 空间单元之间的属性差异越大；当I=0时, 空间单元呈随机分布状态；当I>0时, 空间单元呈正相关, I值越接近于1, 空间相关性越强(蔺雪芹等, 2016；姜建芳等, 2019).

(2)

式中, n为监测点位个数；X_j为监测点位j的属性值；W_ij为空间权重矩阵, 且：

(3)

(4)

G_i^*统计表示Z值得分, 若Z(G_i^*)显著且大于0, 则表明空间单元i周围的值高于均值, Z得分越高, 高值聚集越显著；若Z(G_i^*)显著且小于0, 表明空间单元i周围的值低于均值, 且Z得分越低, 低值聚类越显著(李霄阳等, 2018).

最后对监测点数据进行克里金插值, 将插值后的栅格像元值按照成渝城市群区域的县级尺度进行赋值, 再通过HotSpotAnalysis(Getis-Ord G^*)工具, 分别对2015—2019年成渝城市群各县级O₃浓度数据进行空间尺度上的冷热点分析, 具体公式与式(2)~(4)一致.

2.4.2 人口暴露风险模型分析

传统污染物人口暴露评估方法多为基于超标污染物浓度的面积占比和城市人口数量的暴露比例评价或通过人口密度与污染物浓度乘积进行评价.前者不能在区域尺度上量化的污染人口暴露强度, 后者在空气污染健康危害风险程度评估方面存在一定缺陷.因此, 本研究引用人口暴露风险模型(邹滨等, 2013), 可在空间尺度上量化成渝城市群地区O₃污染的人口暴露风险程度, 并结合Getis-Ord G_i^*指数分析空间集聚特征.人口风险模型公式如下：

(5)

式中, R_i为栅格i的O₃人口暴露风险指数, POP_i为栅格i内的人口数量, C_i为栅格i内O₃的质量浓度值, n为研究区域的栅格数量.

3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 总体污染状况

2015—2019年成渝城市群15个地级市和1个直辖市O₃_8 h_max范围为1~300 μg · m^-3, 所有城市总超标比例为6.9%, 其中, 2015、2016、2017、2018、2019年超标比例分别为6.4%、6.6%、7.4%、8.4%、5.9%(图 2), 整体呈先上升再下降的趋势.统计成渝城市群16个城市不同年份O₃_8 h_max的第90百分位数的超标情况, 2015年成都市、德阳市、广安市和眉山市4个城市超过二级标准限值(>160 μg · m^-3), 2016年成都市、德阳市2个城市超过二级标准限值, 2017年成都市、德阳市、眉山市、重庆市4个城市超过二级标准限值, 2018年成都市、眉山市、重庆市、自贡市4个城市超过二级标准限值, 2019年全部达标.其中, 仅雅安市在2015年低于一级标准限值(≤100 μg · m^-3).故从总体上看, 2015—2019年成渝城市群总体上达标城市个数逐渐增多, 且2019年达标情况较好, 但距离整体达到一级标准限值还有较大空间.

3.2 时间变化特征 3.2.1 年际变化特征

由图 3a可知, 从16个城市总体上看, 2015—2018年成渝城市群O₃浓度年际变化呈上升趋势.已有研究表明, 近地面O₃浓度的变化与大气中日照时数、气温呈正相关, 与相对湿度在一定范围内呈负相关(曹庭伟等, 2018), 社会因素中与人口密度、汽车保有量呈显著正相关(易睿等, 2015；王鑫龙等, 2020).结合表 1和图 4可以看出, 2015—2018成渝城市群年平均日照时数、人口数量、人口密度、民用车辆拥有量及与机动车排放相关的油料能源消耗总量均呈逐年上升趋势, 说明4年来成渝城市群臭氧浓度的上升与日照时数、人口与机动车排放有关.同时, 近年来由于气候变化的影响, 四川盆地上空高压天气的增加和低压天气的减少显著增加了O₃浓度(Ning et al., 2020), 而成渝城市群大部分城市地处四川盆地, 说明2015年后的O₃浓度上升趋势与此有关.图 3b为2015—2019年成渝城市群单一城市O₃浓度年际变化, 可以看出2015—2018年重庆市、达州市、南充市、宜宾市、自贡市O₃浓度整体呈上升趋势, 说明这5个城市对2015—2018年成渝城市群O₃浓度的增多有更高的贡献率.从图 3可以看出, 2019年成渝城市群无论是从整体还是单一城市上看, O₃浓度都呈现出下降趋势, 而年平均日照时数在2019年同样出现显著下降趋势(图 4), 说明日照时数对2019年O₃浓度的下降具有一定的贡献, 同时, 也能说明近两年来政府推行的臭氧污染防治政策和措施已初见成效.从图 3a还可以看出, 2015—2019年O₃浓度的分布区间逐渐从离散走向集聚, 初步说明5年来各个城市之间O₃污染的相互影响能力及空间集聚性逐渐上升.

3.2.2 逐月变化特征

由图 5可知, 2015—2019年成渝城市群O₃浓度逐月变化趋势基本一致, 呈“双峰型”, 1—5月O₃浓度逐渐增加, 5月达到峰值, 5年浓度均值高达170.6 μg · m^-3, 6月有所下降, 8月再次达到峰值, 5年浓度均值高达178.7 μg · m^-3, 之后逐月下降, 12月达到最低, 证明成渝城市群O₃污染主要集中在4—8月.统计成渝城市群不同月份的气象数据(图 6), 发现与O₃浓度呈正相关的日照时数于6月出现谷值, 呈负相关的相对湿度于6月出现峰值, 故O₃浓度逐月变化特征呈现“双峰型“的原因之一是成渝城市群6月日照时数的减少和相对湿度的增大.同时, 有研究表明, 春季大气层内容易出现对流层折叠效应, 导致平流层与对流层产生空气交换, 使平流层中的O₃交换到近地面大气中(Monks, 2000)并使O₃浓度升高, 因此, 5月的O₃浓度比6月更高.由图 5b可以看出, 2015—2019年成渝城市群O₃浓度季节性变化明显, 呈现“夏季＞春季＞秋季＞冬季”的变化特征, 5年各季平均浓度分别为175.6、159.2、112.6、88.0 μg · m^-3.一方面是由于成渝地区夏季和春季的太阳辐射、温度较秋冬季更强(图 6), 导致夏季和春季的光化学污染频发, O₃生成速率更快、产生量更多；另一方面是由于春夏两季城市热岛效应突出, 容易使O₃在城区聚集、不易扩散(闫静, 2013).

3.2.3 日变化特征

由图 7可知, 成渝城市群O₃浓度日变化规律明显, 呈“单峰单谷”特征, 0：00—8：00 O₃时均浓度呈下降趋势, 8：00—9：00达到最低值, 之后持续上升, 15：00—17：00达到最高值, 然后持续下降.9：00后的上升趋势是由于城市早高峰导致汽车尾气集中向大气中排放VOCs(陆思华等, 2006)和NO_x(唐智亿等, 2020), 同时日出后太阳辐射增强, 两者作为光化学污染的生成条件, 导致大气中光化学作用增强, 从而使O₃浓度上升.然而, 由于O₃为二次污染物, 存在一定的滞后影响(刘培桐, 1985), 因此, O₃浓度出现上升趋势的时间不是7：00—8：00的早高峰时段.17：00以后, 由于太阳辐射减弱, 光化学污染反应条件不足, 同时夜间NO和O₃发生滴定反应(钱悦等, 2021), 导致O₃浓度呈现出下降趋势, 直至第2天7：00—8：00.从图 7中还可以看出, 4个季节O₃浓度日变化曲线趋势基本相似, 春夏季节O₃浓度达到最低值的时间略早于秋冬季节, 各个时段O₃浓度均具呈现“夏季＞春季＞秋季＞冬季”的特征, 原因同3.2.2节.

3.3 臭氧污染空间变化特征 3.3.1 空间分布特征

本研究基于普通克里金方法对成渝城市群监测站点年内各日O₃_8 h_max的第90百分位数计算后进行插值, 得到图 8.可以发现, 2015年O₃高浓度地区主要集中于成都、资阳及其西北方向周边城市, 而2015年后O₃高浓度区间整体向南部扩散, 至2017年逐渐形成了以成都市和重庆市为首尾的“带状”分布格局.图 9为统计2016—2019年成渝城市群地区气象监测站数据后得出的风频图, 可以看出该地区风向主要以北风为主, 说明2016年后O₃高浓度区域向南部扩散的原因之一可能是区域输送.由表 2可以看出, 位于南部区域的泸州市日照时数(与O₃浓度呈正相关)增长率较高, 相对湿度(与O₃浓度负相关)增长率较低, 自贡市和宜宾市的民用汽车拥有量增长率相对其他城市较高, 这都对南部城市O₃浓度的上升具有促进作用.相关研究表明, 宜宾市近地面O₃浓度的人为移动贡献率高达37%, 工业排放占21%, 其中, 化工产业的贡献达到67.4%(王波等, 2017；徐晨曦等, 2018), 细化了南部城市O₃浓度上升的原因.值得关注的是, 重庆市作为经济发达、人口数量高的大型城市于2016年后才呈现出高浓度O₃空间格局, 这是由于重庆市地形复杂, 气流运动较成都平原更为丰富, 故对污染物的扩散能力更强.但由于2016年后, 重庆市大气氧化性不断升高, 加剧了VOCs和NO_x的光化学反应, 同时乡村生物源VOCs排放量较高(刘姣姣等, 2020), 以及湖北、湖南等地区的外来输送(王文丁等, 2020), 导致2016年后重庆市O₃浓度不断攀升, 超过了主体的自净能力, 逐步形成了以成都市和重庆市为O₃污染中心的空间格局.

3.3.2 空间集聚特征

为分析空间的集聚和变化趋势, 对87个环境监测点位进行空间自相关检验, 计算结果见表 3.可以看出, 全局Moran′s I指数均大于0且2019年最高, 说明成渝城市群O₃浓度空间分布5年间均呈正相关且有上升趋势，空间自相关性较强，可能存在空间集聚特征，需要进一步分析和讨论.

为进一步讨论O₃浓度空间尺度上的集聚性, 对局部地区的相似性和关联性进行分析, 本文以县级单元为基础对城市群O₃浓度进行冷热点(Getis-Ord G_i^*)成图分析, 结果见图 10.可以看出, 2015—2016年成渝城市群热点地区主要集中在成都市及周边地区, 冷点地区主要集中在南充市、达州市一带, 其他地区集聚情况不显著, 这说明2015—2016成都市及周边地区O₃污染的空间关联性明显；2017—2019年热点地区主要集中在成都市和重庆市及周边城市, 冷点地区主要集中在南充市、达州市、雅安市一带, 其他地区集聚情况不显著, 且2018年集聚特征最为突出, 呈现出成都市、内江市、重庆市的带状集聚特征, 这说明2016年后除成都市及周边地区外, 重庆市及周边地区的O₃污染空间关联性也越发明显.而综合2015—2019年的空间集聚变化趋势可以看出, 雅安市、达州市、南充市形成了稳定的低值集聚特征, 说明这两部分区域低O₃浓度空间关联性较强, 且不易受到高浓度区域的影响.

3.4 臭氧污染人口暴露风险评价 3.4.1 人口暴露风险空间特征

为从空间尺度上研究成渝城市群O₃污染的人口暴露, 探讨O₃浓度变化与人口暴露的关联性, 本研究基于公式(5), 结合成渝城市群2015—2019年O₃克里金插值浓度和LandScan人口网格数据, 将人口暴露程度量化为人口暴露风险指数；同时参考相关研究(张亮林等, 2020；黄晓军等, 2020), 将O₃人口暴露风险划分为6个等级, 极低风险(R_i=0)、低风险(0 < R_i≤1)、较低风险(1 < R_i≤2)、较高风险(2 < R_i≤3)、高风险(3 < R_i≤5)和极高风险(R_i >5).

图 11a为经模型计算后2015—2019年成渝城市群O₃人口暴露风险平均值的空间分布图, 可以看出, 极高风险和高风险地区主要位于成都市、内江市、自贡市、德阳市、重庆市主城区、泸州市北部及零散分布于其他城市的市中心地区, 其中, 成都市有明显的“蜘蛛网”状分布特征, 极高风险和高风险地区覆盖面积最大.一方面是由于成都市、自贡市、重庆市主城区的人口密度和地区生产总值能耗指数位居成渝城市群前三, 整体工业能源燃烧、汽车尾气排放等使得O₃浓度较高, 而这些区域也是人口密集区, 导致O₃暴露风险较高；另一方面是由于近年来城镇化率不断提高, 使得城市人口密度不断上升, 且城市中心的汽车尾气排放量远高于乡村, 导致各个城市的市中心基本都为O₃暴露高风险地区.同时, 较低风险区域主要集中于以内江市为中心的西南片区及绵阳市南部, 而低风险区域主要分布于东西片区、绵阳市北部及成渝城市群边界, 这些区域人口相对较少, 产业规模较大中型城市较为稀疏, 人均汽车保有量较高风险地区少, 故O₃人口暴露风险较低.

为进一步讨论O₃人口暴露风险在空间上的关联性, 对成渝城市群O₃人口暴露风险平均值以县级区划为单位赋值, 进行冷热点(Getis-Ord G_i^*)分析, 结果见图 11b.可以看出, 成都市和重庆市主城区分别存在99%置信度的高风险集聚特征, 存在很强的相似性和关联性；而其他地区虽具有高风险分布特征, 但不存在明显的空间聚类特征.

3.4.2 人口暴露风险时间变化特征

由表 4可以看出, 2015—2019年成渝城市群年平均O₃人口暴露风险指数年际变化不大, 维持在1.46~1.48之间, 处于较低风险水平.图 12为2015—2019年成渝城市群16个城市的人口暴露风险指数, 按照5年平均值从小到大的顺序依次排列.可以看出, 虽然平均风险指数年际变化不明显, 但城市之间的差异较大, 且变化趋势不同, 成都市5年平均人口暴露风险指数最高, 雅安市最低；呈明显上升趋势的是重庆市、自贡市、宜宾市, 与这3个城市O₃浓度的逐年上升趋势基本一致.对比2015和2019年的人口暴露风险空间分布图(图 13), 可以看出中部地区O₃人口暴露高风险范围有向西南方向转移的趋势, 重庆市南部有从高风险向极高风险转移的趋势

4 结论(Conclusions)

1) 成渝城市群O₃浓度日变化规律明显, 上午8：30左右开始升高, 下午16：00左右到达峰值, 之后逐渐衰减, 逐月变化呈现出“双峰”特征, 但整体符合“春夏高、秋冬低”的季节性特点.2015—2018年成渝城市群O₃浓度年际变化呈上升趋势, 2019年有所好转, 但由于光化学污染频发于春、夏两季, 故O₃污染的防治仍不可忽视.

2) 2015—2019成渝城市群O₃浓度空间变化特征明显, 由2015、2016年以成都及周边城市为污染中心的空间格局逐步发展为以成都市和重庆市为首尾的“带状”污染空间格局.成渝城市群O₃浓度空间自相关性较强, 2015、2016年呈现出成都市及周边城市的高值集聚, 2016年后发展为成都市和重庆市双中心的高值集聚, 建议对聚类明显的城市开展联合臭氧污染防治.

3) 成渝城市群O₃人口暴露风险有明显的空间分布格局, 极高风险和高风险地区主要位于人口密度高、产业集中的大中型城市, 且成都市和重庆市存在显著的高值聚类特征.2015—2019成渝城市群平均人口暴露风险指数基本一致, 但单一城市的年际变化较为明显.建议政府部门进一步落实城市群的联合发展概念, 提升大中型城市对中小型城市的带动作用, 拉动人口回归, 缓解成都市、重庆市主城区的高人口密度、工业及生活源排放, 降低O₃人口暴露风险.