2021, Vol. 41
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2. 南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心, 应用气象学院, 南京 210044;
3. 山西省气象局机关服务中心, 太原 030002;
4. 天水市气象局, 天水 741018
2. Collaborative Innovation Center on Forecast and Evaluation of Meteorological Disasters, School of Applied Meteorology, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044;
3. Service Center of Shanxi Meteorological Bureau, Taiyuan 030002;
4. Tianshui Meteorological Bureau, Tianshui 741018
人类生产活动排放了大量悬浮颗粒物和污染气体, 叠加不利扩散的气象条件, 使得秋冬季霾天气频发(张小曳等, 2013), 对人类的身体健康以及生态环境等产生了很大的影响(Fu et al., 2020; Liu et al., 2020), 有研究显示, 20世纪80年代以来, 欧美国家的大气重污染得到了较好的控制(Chen et al., 2003), 而全球PM2.5的高风险地区广泛分布在印度和中国(Lim et al., 2020).我国学者对京津冀、长三角、珠三角等地霾天气的形成机理、变化特征等进行了广泛的研究(刘保献等, 2015; 朱书慧等, 2016; Zhou et al., 2016; 王文丁, 2016; Ming et al., 2017; Zhang et al., 2018; Lin et al., 2018).近年来, 汾渭平原的大气污染问题也广受关注, 研究显示该地区长期以来冬季霾污染总体呈上升趋势(Zhao et al., 2020), 2018年该地区被纳入大气环境污染防控重点区域后, 空气质量有所好转(张义学, 2019), 但临汾、咸阳、洛阳等城市空气质量仍较差, 污染形势依旧严峻(中国人民共和国生态环境部, 2019).霾的形成与污染物本地排放、前体物二次转化和区域传输均有关系, 汾渭平原煤炭消费占比高, 能源结构偏重, PM2.5的本地排放量较大是区域污染的主要原因(张小曳等, 2013), 同时PM2.5的前体物SO2、NO2等浓度也偏高(张岳军等, 2014)；另一方面, 区域空气质量还受关中平原西部以及京津冀等的输送影响(李雁宇等, 2020).
PM2.5污染过程大体可分为积累、持续和消散3个阶段(杨雪玲等, 2020), 其中污染物的积累过程对重污染天气的发生和持续有重要作用, 华北平原秋冬季在PM2.5积累阶段出现的“爆发性增长”加剧了气溶胶污染(吴进等, 2017; Wang et al., 2018; Wei et al., 2020).胡京南等(2019)研究指出, 爆发性增长是本地积累、区域传输和二次转化共同的结果, 并根据不同成因给出了具体的防控措施.随着大气防治的不断深入, 各地PM2.5浓度呈下降趋势, 为进一步减轻气溶胶污染, 应关注PM2.5快速增长过程对区域污染的作用；另一方面, 由于各地在经济结构、地形特征、气象条件等方面的差异, 不同地区对于PM2.5快速增长的标准也存在差异(吴进等, 2017；胡京南等, 2019), 因此, 量化不同地区PM2.5积累水平, 有助于深入了解各地PM2.5污染成因的差异, 明确大气污染防治的重点.Lou等(2016)针对长三角地区重污染天气的积累过程提出了一种用PM2.5累积程度来表征地区积累水平的方法, 但这种方法只针对重污染过程, 无法衡量地区长期积累水平, 本文基于汾渭平原11个地市2015—2019年秋冬季月份污染物观测资料, 从PM2.5积累速率的角度建立了评价快慢积累过程的评价指标, 量化不同城市PM2.5的积累水平, 以加深对汾渭平原城市群PM2.5的污染特征的区域性认识, 为大气污染防治提供科学依据.
2 资料和方法(Materials and methods) 2.1 研究区域概况汾渭平原是黄河流域汾河平原、渭河平原及其周边台原阶地的总称, 包括陕西省宝鸡、西安、咸阳、渭南、铜川, 河南省三门峡、洛阳以及山西省运城、临汾、吕梁、晋中11个地市, 境内有太原盆地、临运盆地、洛阳盆地和关中盆地等.2019年公布《中国生态环境状况公报》中汾渭平原11市PM2.5年平均浓度为55 μg·m-3, 较2018年上升1.9%, 其中以PM2.5为首要污染物的超标天数占总超标天数的51.6%(中国人民共和国生态环境部, 2020).图 1给出了汾渭平原地形图, 可以看出, 域内分布有多条山脉和谷地, 污染物扩散不易.
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| 图 1 汾渭平原地形图 Fig. 1 Topographic map of Fenwei Plain |
收集了2015—2019年汾渭平原11市PM2.5、SO2、NO2浓度的逐时数据, 空气污染数据来源于中国环境监测总站的全国城市空气质量实时发布平台.
2.3 PM2.5积累的选取和标准划分方法胡京南等(2019)和吴进等(2017)分别以在5 h内升幅超过100 μg·m-3和8 h内升幅超过201 μg·m-3作为判定出现PM2.5爆发性增长的依据, 但这些标准是基于单一污染过程中PM2.5的变化, 并不能描述该地区的积累特征, 且对其他区域的适用性不高.由于大气边界层厚度、风速、温度的日变化过程以及人类活动影响等因素, PM2.5具有显著的日变化特征(Ye et al., 2018), 通常从傍晚到午夜期PM2.5极易发生积累, 因此, 取该段时间进行PM2.5积累特征的分析, 并且用积累速率(单位时间内PM2.5的增量)来表征不同的积累过程, 量化不同地区PM2.5的积累水平.
提取不同地区PM2.5日变化过程中最显著的积累时间段, 对其进行线性拟合, 用斜率表征积累速率, 由此得出PM2.5的逐日积累速率, 并用α表示, 同时将α>0的部分定义为α', 计算平均值α', 根据α的大小将积累过程分为3类：①α < 0, 表示受气象条件的影响显著, 为消散过程；②α < α'时, 表明积累过程较为缓慢, 为慢速积累过程；③α>α'时, 表明积累过程较为迅速, 为快速积累过程.
根据以上方法对汾渭平原各城市近5年来秋冬季污染较为严重的时段(1、2、10、11和12月)进行PM2.5的积累特征的分析.
2.4 后向轨迹分析运用HYSPLIT4模式来分析典型城市不同积累特征下后向轨迹的差异.HYSPLIT4模式是一种用来分析分析空气污染传输路径和来源的综合模式系统(Draxler et al., 1999), 在区域污染研究中广泛应用(Gao et al., 2015; 闫世明等, 2019).后向轨迹计算起始高度选取为300 m, 轨迹运行时间选择为72 h, 时间间隔取为1 h.
3 结果和讨论(Results and discussion) 3.1 PM2.5日变化特征及积累过程提取图 2a为汾渭平原11个地市2015—2019年秋冬季平均日变化特征, 各市PM2.5的日变化呈“W”型, 两个峰值出现在11:00和22:00左右, 且大多夜间峰值比上午高.从图中可以看出, 多数城市PM2.5浓度从17:00左右至夜间0:00前后均表现为显著的上升趋势, 因此, 取该段时间对其积累速率特征进行分析.
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| 图 2 汾渭平原各市PM2.5日变化及积累过程 Fig. 2 Diurnal changes and accumulation process of PM2.5 in the Fenwei Plain |
图 2b给出了2015—2019年秋冬季汾渭平原11城市PM2.5的积累过程, 并在表 1中列出了各个城市的积累时间段、平均积累速率和划分快慢速积累速率的阈值(α'), 为更好地描述积累过程, 积累的起始时间取为下午最低值.结果显示, 汾渭平原各城市都存在明显的PM2.5积累过程, 除铜川外, 积累开始时间为16:00—18:00, 结束时间为21:00—02:00, 其中宝鸡积累出现最早, 从16:00开始, 宝鸡为关中地区“喇叭口”地形的尾端, 受地形因素影响, 冬季主导风向为偏东风(鲁渊平等, 2006；刘引鸽等, 2019), 较封闭的地形和来自西安等地的区域传输共同影响了宝鸡的积累特征；西安、咸阳、渭南、三门峡、洛阳、临汾、晋中积累都是从17:00开始, 运城和吕梁的积累出现较晚, 从18:00开始；铜川市较为特殊, 下午并未表现出明显的扩散特征, 13:00浓度最低, 其后持续升高, 可能与该地秋冬季山谷风变化有关(黄少妮等, 2016)；从积累速率来看, 宝鸡的平均积累速率最高达到9.11 μg·m-3·h-1, 临汾和吕梁地区积累速率也较高, 积累速率最小的是三门峡市, 仅为1.56 μg·m-3·h-1, 洛阳和西安的积累速率也较低, 由于各城市PM2.5积累过程起始时的浓度值差异显著, 积累完成后浓度最高的城市是临汾其次是咸阳, 尽管吕梁市积累速率较高, 但由于初始浓度较低积累结束后浓度也最低.
| 表 1 汾渭平原各市积累时间段和积累速率 Table 1 Accumulation time period and accumulation rate in Fenwei Plain |
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从不同城市达到快速积累时的积累速率阈值来看, 城市间差异显著, 阈值较高的城市是临汾、宝鸡、吕梁和晋中, PM2.5小时增长率超过9 μg·m-3才能达到该地区快速积累的标准；阈值较低的城市为三门峡和西安, PM2.5小时增长率分别为3.7和4.5 μg·m-3, 显著低于高增长率的城市, 咸阳PM2.5小时增长率超过7 μg·m-3, 铜川、渭南、洛阳和运城则在7 μg·m-3以下.阈值越大, 表明该地区PM2.5短时间内快速增长的能力越强.
3.2 各城市积累速率分布图 3给出了汾渭平原11市不同积累速率出现天数的分布图(对每天的积累速率进行四舍五入取整), 从图中可以看出, 各城市积累速率整体分布特征较为相似, 均表现为随着积累速率的加快, 出现的天数逐渐下降的趋势；但各城市积累速率的分布有明显差异, 西安和三门峡的集中程度较高, 西安积累速率总体分布在13 μg·m-3·h-1以内, 80%的时间积累速率在7 μg·m-3·h-1以内, 三门峡积累速率多在10 μg·m-3·h-1以内, 80%的时间积累速率在6 μg·m-3·h-1以内；咸阳、渭南、铜川、运城、洛阳5个地区积累速率的分布也比较集中, 80%的时间积累速率分别在11、10、10、9和11 μg·m-3·h-1以内, 较为接近；而宝鸡、临汾、吕梁、晋中则较为分散, 这4个地区积累速率在10 μg·m-3·h-1以上的天数分别为306、238、249和211 d, 占比分别为44.1%、37.4%、36.5%和33.4%, 积累速率超过20 μg·m-3·h-1以上天数分别为52、109、65和49 d, 而临汾、吕梁、晋中均有积累速率大于30 μg·m-3·h-1以上天数分别为45、8和17 d.
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| 图 3 汾渭平原各市积累速率出现天数分布 Fig. 3 Distribution of days of accumulation rate in Fenwei Plain |
根据这些地区的平均积累速率和积累速率分布, 大致可以将11个地市的积累水平分为较强(宝鸡、临汾、吕梁、晋中)、中等(咸阳、渭南、铜川、运城、洛阳)和较弱(西安、三门峡), 积累水平高的城市, 更应关注快速积累过程的出现、形成原因及对整体污染水平的影响.
3.3 不同浓度水平下的积累速率变化特征根据《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》(HJ 633—2012)对污染等级的划分, 可以将PM2.5污染分为6个等级：优(V1): < 35 μg·m-3；良(V2): 35~75 μg·m-3；轻度污染(V3): 75~115 μg·m-3；中度污染(V4): 115~150 μg·m-3；重度污染(V5): 150~250 μg·m-3；严重污染(V6): ≥250 μg·m-3.为了了解积累速率与PM2.5污染水平的关系, 计算了不同PM2.5污染等级时汾渭平原各市的积累速率(图 4), 从图中可以看出, 随着污染程度的上升, PM2.5积累速率也呈增加趋势, 但不同城市存在明显差异, 西安市随着污染程度的增加PM2.5积累速率增加幅度最小, 积累速率稳定；吕梁、临汾、铜川、洛阳、渭南、运城、咸阳随着污染程度的增加, PM2.5积累速率持续增加, 其中吕梁和临汾最为显著；宝鸡达到轻度污染以上后(V3), 随着污染水平的提升, PM2.5积累速率基本保持不变, 晋中在V3~V4水平下PM2.5积累速率基本保持不变, 但随后积累速率持续增加, 需要指出的是, 宝鸡市出现严重污染时, 积累速率反而出现了下降的趋势, 原因可能是宝鸡出现严重污染时, 其日变化减弱明显, 即污染持续期间宝鸡白天的大气扩散过程减弱, PM2.5积累的起点变高, 造成积累速率变慢, 表明宝鸡严重污染天气发生以持续性重污染过程为主, 较长时间维持高浓度使得积累速率变缓.三门峡在V1~V5水平下, 随着PM2.5浓度升高, 积累速率增长不显著, 当达到严重污染时, 积累速率显著升高, 同样吕梁也表现出类似的变化特征, 表明这两个地区在严重污染时, 白天的大气扩散过程仍然明显, PM2.5积累的起点较低, 在夜间异常不利气象条件、区域传输等共同作用下, 出现了PM2.5的快速增长因此导致了严重污染, 另一方面, 吕梁严重污染天气仅出现1 d, 三门峡也仅出现8 d, 这两个地区严重污染天气比例极低, 属散发个例, 与宝鸡的持续性污染天气不同.
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| 图 4 不同PM2.5污染程度下积累速率分布 Fig. 4 Accumulation rate distribution under different levels of PM2.5 pollution |
汾渭平原11市PM2.5秋冬季的年变化如图 5所示, 西安、咸阳、渭南、运城、吕梁的PM2.5浓度在2015—2017年期间增加, 2018年开始显著下降；宝鸡、铜川、洛阳、临汾、晋中在2015—2016年增加, 从2017年开始下降, 总体上2018年秋冬季浓度最低, 11市平均值同比2017年下降18.6%.2019年临汾和吕梁的PM2.5浓度继续降低, 但大多数城市的污染物浓度出现反弹, 有研究指出2018—2019年秋冬季汾渭平原气象条件转差, 从而导致PM2.5浓度在2019年初出现上升(史旭荣等, 2020).
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| 图 5 汾渭平原各市秋冬季PM2.5污染水平 Fig. 5 PM2.5 pollution levels in Fenwei Plain in autumn and winter |
图 6为11城市2015—2019秋冬季积累特征分布图, 从图中可以看出, 不同积累过程占比的地域差异明显.从消散过程来看, 宝鸡、铜川、三门峡和临汾的年变化不显著, 而西安、咸阳、渭南、洛阳、吕梁, 晋中的年际差异较大, 宝鸡消散过程占比仅为5%~7%, 吕梁为5%~11%, 三门峡消散过程占比最高, 接近30%；洛阳的消散过程占比也较多, 甚至在2015年所占比例达34%.慢速积累过程占比的年变化特征显著, 但区域之间占比相差不大, 且在3种积累过程中占比最多, 三门峡慢速积累过程平均占比最少为46%, 临汾和吕梁的慢速积累过程平均占比最高为53%和54%；除三门峡(42%~47%)和铜川(47%~56%)的年变化特征不显著之外, 其余城市慢速积累过程占比的年变化波动较大.快速积累过程占比的地域差异较为显著, 平均占比最少的是三门峡和洛阳, 分别为26%和27%, 占比最多的是宝鸡, 为46%, 其余城市的占比差异不大.从年变化来看, 宝鸡、临汾、晋中、洛阳和渭南快速积累过程占比以2016年为最高, 其后呈明显的逐年下降趋势；西安、咸阳、运城和吕梁快速积累过程占比以2017年为最高, 其后明显下降；铜川和三门峡快速积累过程在2018年以后也有所降低, 但整体变化幅度较小.结果表明, 2017年以后, 特别是近两年来, 汾渭平原各城市秋冬季PM2.5的快速积累呈明显的下降趋势, 表明在大气污染治理工作的不断深入下, 城市大气污染物的排放总量有了明显的下降, 在极端静稳天气出现时, PM2.5积累速率有明显的下降, 出现了快速积累向慢速积累转变的趋势.另一方面, 快速积累和慢速积累过程占比年变化趋势多呈此消彼长的态势, 而快速积累对PM2.5浓度影响更加显著, 当快速积累比例异常偏高时, 城市PM2.5浓度也较高.Zhang等(2019)研究指出, 污染物短期变化主要受气象条件的影响, 而年际变化与非气象因素引起的变化较为一致, 排放是影响空气质量长期变化的决定性因素, 在排放因素的年际变化幅度还远大于气象因素时, 减排能够显著改善空气质量, 但短期的减排效果可能被气象条件的变化屏蔽, 尽管2019年受气象条件影响多地PM2.5浓度出现反弹, 但从积累速率的角度可以看出, 各地2019年快速积累速率的占比较2018年有明显的下降趋势, 因此污染物排放量的减少仍是清晰的.
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| 图 6 汾渭平原各市不同PM2.5积累过程的年分布 Fig. 6 Annual distribution of different PM2.5 accumulation processes in Fenwei Plain |
图 7为汾渭平原各市3种积累过程在秋冬季不同月份的分布比例情况.消散过程的月变化没有明显的规律；慢速积累过程在10月的占比最多为57%~85%, 在11月和2月稍次为38%~58%, 12月和1月的占比最少, 为25%~48%, 而快速积累过程占比的月变化规律与慢速积累过程正好相反.总体上1月和12月大气扩散条件最差, 快速积累过程占比最高, 污染最重；2月和11月慢速积累和慢速积累过程占比接近, 污染程度降低, 10月慢速积累占比最高, 污染最轻.
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| 图 7 汾渭平原各市不同PM2.5积累过程的月分布 Fig. 7 Monthly distribution of different PM2.5 accumulation processes in Fenwei Plain |
PM2.5的积累过程一般都发生在气象条件较为稳定的时候, 主要表现为区域气团稳定和水汽凝结率高, 出现快速积累时, 气象条件更加恶劣, 尤其是风速变化更明显, 以临汾和运城市为例, 慢速积累时两城市平均风速分别为1.2 m·s-1和1.8 m·s-1, 快速积累时, 平均风速下降到1.3 m·s-1和0.9 m·s-1.而污染物和不利气象条件的双向反馈机制的出现也是PM2.5积累速率加快的原因之一(Zhong et al., 2017; Liu et al., 2018), 当静稳大气形成时, 风速逐渐降低, 空气湿度增加, 污染物开始积累, 同时大气中PM2.5的增加降低了大气辐射, 边界层下降, 风速继续降低, 气象条件更加恶劣, Zhang等(2019)研究指出, 重污染出现时边界层厚度从1000 m下降到400 m以下, 造成了PM2.5的爆发性增长.因此, 气象条件转差会促使PM2.5的积累状态从慢速积累向快速积累转变, 这种转变越迅速, 发生的次数越多, 出现重污染的概率就越大.
大气中二次转化过程也是污染物迅速积累的主要原因之一, SO2和NO2可以通过均相或非均相反应生成硫酸盐和硝酸盐(Zhang et al., 2015), 研究显示, 化学转化在重污染时段对PM2.5爆发性增长的贡献率可以达到40.0%(陈云波等, 2016).表 2给出了汾渭平原各市慢速积累和快速积累过程中SO2和NO2浓度特征及与积累速率的相关关系.结果显示, SO2浓度存在显著的地域差异, 汾河谷地城市临汾、运城、晋中、吕梁明显高于其它城市.快速积累时, 汾河谷地城市SO2浓度较慢速积累时浓度平均上升2倍, 其中临汾升高接近3倍, 而其他地区仅升高70%.NO2浓度的地域差异较小, 其中西安、咸阳和洛阳浓度稍高, 快速积累时, NO2浓度均有所升高, 运城增幅最大为68%, 其次是铜川57%, 其余地区均低于50%.因此, 快速积累发生时, 两种前体物的浓度均显著升高, 有利于二次反应的发生.
| 表 2 前体物对积累速率的影响 Table 2 The influence of precursors on the accumulation rate |
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两种积累过程中积累速率均与SO2和NO2呈正相关, 除晋中的快速积累速率外, 相关性均显著, 表明随着气态前体物浓度的升高, 各地的积累速率也呈加快特征, 二次反应过程对各地积累速率有明显影响.与慢速积累相比, 多数城市快速积累过程中积累速率与SO2的相关性有所增加, 表明硫酸盐的生成是促进这些地区积累速率加快的原因之一, 与西安、铜川和洛阳的相关性降低, 可能与这3个地区SO2浓度整体偏低有关, 生成的硫酸盐占比较低.NO2不仅能通过化学反应生成硝酸盐, 同时也是大气中一种较强的氧化剂(Cheng et al., 2016; Zhang et al., 2018), 从与NO2的相关性来看, 宝鸡、铜川、临汾和吕梁快速积累时相关性明显增加, 表明这些地区NO2对快速积累过程中积累速率的提升更加显著, 而西安、咸阳、渭南、洛阳、晋中快速积累时与NO2的相关性减弱, 表明NO2对快速积累下积累速率的继续提升作用减弱.
污染物的区域传输也是影响PM2.5增长积累的重要因素, 污染物的持续输送是重污染天气中PM2.5浓度剧增的主要原因之一(黄少妮等, 2016).以汾河谷地中心城市临汾和渭河谷地中心城市西安作为典型城市进行72 h后向轨迹分析, 图 8给出了这两个城市2018—2019年秋冬季慢速积累过程(图 8a、8c)和快速积累过程(图 8b、8d)后向轨迹聚类结果.从图中可以看出, 临汾和西安发生积累时, 快速积累和慢速积累聚类后向轨迹的整体分布特征较为相似, 临汾为2条西北轨迹、1条偏西轨迹、1条偏东轨迹和1条东南轨迹, 西安为2条西北轨迹、1条西南轨迹、1条偏南轨迹和1条偏东轨迹.与慢速积累相比, 临汾发生快速积累时西偏南轨迹比例增加, 偏东轨迹减少, 总体相差不大；西安市慢速积累时偏东轨迹占比较高达到19.5%, 快速积累时轨迹比例下降到4%, 而西南轨迹、偏南轨迹比例共增加了10%.总的来看, 发生快速积累时, 临汾的偏西轨迹增加5%, 东南轨迹下降11%, 同样西安的西南轨迹增加8%, 偏南轨迹增加3%, 偏东轨迹下降15%, 因此, 这两个地区西偏南方向的气流更易引起PM2.5的快速积累, 而偏东方向的气流多发生慢速积累过程.
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| 图 8 临汾和西安不同积累特征后向轨迹 (a.临汾慢速；b.临汾快速；c.西安慢速；d.西安快速) Fig. 8 Backward trajectory of different accumulation characteristics in Linfen and Xi'an(a. Linfen slow accumulation; b. Linfen fast accumulation, ; c. Xi'an slow accumulation; d. Xi'an fast accumulation) |
PM2.5的快速增长通常是本地积累、区域传输和二次转化综合作用的结果(胡京南等, 2019), 构建不同地区PM2.5快速积累的标准, 并将其运用于各地重污染天气过程分析, 能更准确判断是否出现快速增长甚至是爆发性增长；而对不同增长特征的重污染天气过程进行对比分析, 明确成因, 有助于提出针对性强的污染应急管控措施.
4 结论(Conclusions)1) 本研究基于PM2.5日变化过程, 通过积累速率构建了汾渭平原各城市慢速积累和快速积累的指标, 量化了各城市的积累水平.
2) 从积累速率来看, 宝鸡的平均积累速率最高, 其次是临汾和吕梁, 积累速率最小的是三门峡, 快速积累阈值最高的是临汾, 其次是宝鸡, 三门峡最低.随着污染程度的上升, PM2.5积累速率也呈增加趋势, 其中吕梁和临汾最为显著, 西安增幅最小.宝鸡、临汾、晋中、洛阳和渭南快速积累占比从2017年开始逐年下降；西安、咸阳、运城和吕梁快速积累占比从2018年明显下降；铜川和三门峡快速积累变化幅度较小.1月和12月快速积累过程占比最高, 2月和11月两类过程占比接近, 10月慢速积累占比最高.
3) 宝鸡、临汾、吕梁和晋中的积累水平较高, 咸阳、铜川、渭南、洛阳、运城的积累水平为中等, 而西安和三门峡PM2.5积累水平较低.
4) 快速积累时, SO2和NO2的浓度均较慢速积累时明显升高.SO2和NO2浓度与PM2.5积累速率多呈显著正相关关系, 二次过程对各地积累速率有明显影响.
5) 临汾和西安出现不同积累过程时, 后向轨迹的分布比例总体变化不大, 其中西偏南方向的气流增加更易引起PM2.5的快速积累.
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