环境科学学报  2021, Vol. 41 Issue (10): 4212-4227
引用本文
刘娜, 余晔, 张莉燕, 等. 2021. 2016—2018年西宁市颗粒物来源及输送差异分析[J]. 环境科学学报, 41(10): 4212-4227.
Liu N, Yu Y, Zhang L Y, et al. 2021. Difference analysis of source and transportation in particulate matter in Xining during 2016-2018[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 41(10): 4212-4227.
2016—2018年西宁市颗粒物来源及输送差异分析    [PDF全文]
刘娜1, 余晔2, 张莉燕1, 王启花1, 马学谦1    
1. 青海省人工影响天气办公室, 青海省防灾减灾重点实验室, 西宁 810001;
2. 中国科学院西北生态环境资源研究院, 寒旱区陆面过程与气候变化重点实验室, 兰州 730000
收稿日期: 2020-11-30; 修回日期: 2021-08-13; 录用日期: 2021-08-13
基金项目: 国家自然科学基金（No.41705121，41665008）；青海省自然科学基金（No.2017-ZJ-944Q）；青海省气象局重点项目（No.QXZD2021-08）
作者简介: 刘娜(1982-), 女, 博士, E-mail: liuna03@126.com
摘要：利用HYSPLIT模式计算了2016—2018年西宁市逐日72 h气团后向轨迹，采用聚类分析方法，结合同期颗粒物PM10和PM2.5质量浓度数据，分析逐年和3年平均西宁市颗粒物输送特征及差异，运用潜在源贡献因子分析法（PSCF）和浓度权重轨迹分析法（CWT）对影响西宁市PM10和PM2.5质量浓度的污染潜在源区及不同潜在源区贡献进行了分析.结果表明，2016—2018年，西宁市颗粒物最主要输送路径源自青海北部的聚类2、甘肃中部的聚类6和甘肃东部的聚类8，占同期总轨迹比例分别为28.1%、27.4%和27.5%；3年平均则源自青海北经青海东折回西宁的聚类2，占比45.3%.最主要输送路径对应颗粒物质量浓度最低，输送距离较短、垂直高度较低、气团移速较慢；影响气团由西北向偏东转变，3年平均则以西北气团为主.2018年源自甘肃经青海东至西宁的短距离输送处于突出地位，所含轨迹占总轨迹的比例高达49.6%.PM10和PM2.5主要输送路径和污染路径由较长距离向较短距离过渡，较长距离输送路径出现比例逐年较小.PM2.5/PM10小于0.3时，主要输送路径与PM10污染轨迹有很好的对应关系；PM2.5/PM10大于0.6时，主要输送路径与PM2.5污染轨迹有较好的对应关系.PSCF和CWT分析发现，影响西宁市颗粒物质量浓度的主要污染潜在源区分布在新疆南部和青海北部，对PM10质量浓度贡献大于100 μg·m-3，对PM2.5质量浓度贡献大于45 μg·m-3.潜在源区分布年变化差异明显，2016年最广，2018年最小.印度北部主要贡献源区虽分布范围逐年减小，但在2017年局部贡献增大，对PM10贡献超250 μg·m-3，对PM2.5贡献超60 μg·m-3.主要贡献区周边区域及西宁至兰州一带为中等贡献源区，对PM10贡献为50~100 μg·m-3，对PM2.5贡献为15~45 μg·m-3.
关键词：PM10和PM2.5    后向轨迹    聚类分析    潜在源区    西宁    
Difference analysis of source and transportation in particulate matter in Xining during 2016-2018
LIU Na1, YU Ye2, ZHANG Liyan1, WANG Qihua1, MA Xueqian1    
1. Qinghai Weather Modification Office, Qinghai Provincial Key Laboratory of Disaster Prevention and Reduction, Xining 810001;
2. Key Laboratory of Land Surface Process and Climate Change in Cold and Arid Regions, Northwest Institute of Eco-Environment and Resources, Chinese Academy of Sciences, Lanzhou 730000
Received 30 November 2020; received in revised from 13 August 2021; accepted 13 August 2021
Abstract: The HYSPLIT model was used to identify the transport pattern and pathways of particulate matter pollution in Xining by clustering 72 h backward trajectories during 2016-2018. Potential source regions and their contributions were defined with the help of potential source contribution function (PSCF) and concentration-weighted trajectory (CWT) combined with daily PM10 and PM2.5 mass concentrations. The most important transport pathways were the cluster 2 originated from northern Qinghai Province, the cluster 6 from central Gansu, the cluster 8 from eastern Gansu, and the cluster 2 from northern and eastern Qinghai arriving at Xining, accounting for 28.1%, 27.4%, 27.5% and 45.3% of the total trajectories in each year and during the whole study period. The most important transport pathways correspond to the air mass trajectories with the lowest concentration, shorter distance, lower vertical height and slower speed. The air masses changed from the northwest to the easterly wind during 2016-2018, while the northwest air masses were dominated during the campaign. The short distance pathways from Gansu to Xining across eastern Qinghai accounted for up to 49.6% in 2018. The main transported and polluted pathways showed that the variation characteristics from longer to shorter distances during the campaign. Meanwhile, the probability of longer distance transport were increasingly smaller from 2016 to 2018. The pathways with PM2.5/PM10 less than 0.3 had the best relationship between the main transport and the PM10 pollution trajectories. In addition, the better relationship was found to be in PM2.5/PM10 more than 0.6 pathways between the main transport and the PM2.5 pollution trajectories. PSCF and CWT analysis indicated that the main potential regions were located in southern Xinjiang and northern Qinghai, with the contribution to PM10 and PM2.5 loadings more than 100 and 45 μg·m-3. The differences in the potential source regions distribution were significant during 2016-2018. Their areas were the widest in 2016, while the smallest in 2018. The distribution of the main potential source regions from northern India increasingly decreased from 2016 to 2018, while the contribution increased with more than 250 (60) μg·m-3 to PM10 (PM2.5) loadings in 2017. The surrounding of the main potential source regions and Xining-Lanzhou cities were medium contribution areas, with 50~100 μg·m-3 to PM10 and 15~45 μg·m-3 to PM2.5, respectively.
Keywords: PM10 and PM2.5    backward trajectory    cluster analysis    potential source    Xining    
1 引言(Introduction)

中国经济高速发展以来, 城市化年均增长率为3.2%, 同期多城镇地区出现了大量污染物排放、污染事件频发、大范围灰霾天气、能见度和空气质量状况下降等问题(Chen et al., 2013), 大气环境污染问题的日趋严重引起了大众关注和讨论(张小曳等, 2013; Tian et al., 2014).目前大气污染多呈现以颗粒物和臭氧、一次污染和二次污染、本地污染和区域污染并存的复合型污染(郭蒙蒙等, 2019; 李莉莉等, 2020), 颗粒物仍是许多北方城市空气污染的主要污染物(Pearce et al., 2011a; 贺克斌等, 2011; Yang et al., 2013; 赵敬国等, 2015).污染源排放和不利气象条件是影响污染形成的主要因素(Pearce et al., 2011b; Lu et al., 2012; 薛文博等, 2014; 李义宇等, 2018), 在一定时间污染源稳定前提下, 污染物浓度大小的剧烈变化与依赖于气象条件的区域输送密切相关(刘娜等, 2012; 吕炜等, 2015; 严宇等, 2019).

利用后向轨迹分析模式(HYSPLIT)追溯污染气流来源、辨别移动方向和确定输送路径, 结合潜在源贡献因子分析法(PSCF)和权重浓度轨迹分析(CWT)阐释输送潜在源区与污染物浓度之间的因果关系, 已成为研究区域大气污染输送的有效方法之一.Jorba等(2004)基于不同高度后向轨迹研究, 确定了巴塞罗那大气边界层、对流层低层和中层气溶胶来源、相对贡献和变化特征.Borge等(2007)分析了对应大、中、小的日均PM10浓度的雅典、马德里、伯明翰距海平面高度750、1500和3000 m远距离输送路径, 发现伯明翰和马德里的轨迹主要来源于北非和欧洲大陆, 雅典则主要受到本地源排放的影响.王芳等(2009)将影响珠江三角洲的低层大气输送分为局地、城市间和远距离3种不同尺度的输送类型.同时, 众多学者陆续开展了大量相关工作, 分别在西安、香港、上海、兰州、银川、北京、肇庆等城市或地区(Wang et al., 2006; 赵恒等, 2009; 王茜, 2013; 刘娜等, 2015; 周沙等; 2017;严晓瑜等, 2018; 李颜君等, 2019; 王帅等, 2020; 翁佳烽等, 2021), 以不同时段、不同季节、不同污染物、不同污染过程等为关注点进行大气污染来源及传输特征分析研究, 后向轨迹分析模式也因此得到了广泛的应用, 但目前针对发展比较落后的中小型城市的类似研究较少.

西宁市是青海省省会, 在全国属四线城市范畴, 地处东亚沙尘源区下风向以及黄土高原向青藏高原过渡地带, 群山河谷分布地形复杂.研究表明, 每年有800 Tg的沙尘进入大气, 其中, 20%~50%在区域和更大尺度上输送(Perry et al., 2004), 这在很大程度上影响着西北地区的城市空气质量.西宁春季易受沙尘活动影响, 且沙尘活动的强弱与颗粒物浓度的大小存在显著正相关(刘晓东等, 2004).同时, 西宁作为青海省经济发展中心, 是西部地区城镇化水平提高较快的城市之一.2015年西宁市城镇化率高达68.9%, 全市人口为231.1万人, 用仅占全省1.1%的市域面积支撑着全省39%的人口, 城区周边的经济开发区占全市工业增加值的73.9%.脆弱生态环境、产业布局和人口高度集中导致西宁市大气环境污染问题日渐突出.近年来, 科研工作者从各类观测资料和数值模拟方法入手对西宁大气污染成因、特征、影响因素及来源解析等方面进行了研究(赵玉成等, 2008; 马明亮等, 2013; 窦筱燕等, 2016; 许稳等, 2017; 胡晓峰等, 2019; 谈昌蓉等, 2019), 基于取得的研究成果和强有力的污染防治措施, 西宁市本地源排放得到了有效控制, 但仍需对周边地区污染输送进行研究并联合防控才能更好地遏制大气污染.目前, 有关西宁市大气污染来源及输送(窦筱燕等, 2012; 谢启玉等, 2018; 彭路, 2020; 郭晓宁等, 2021)的研究相对较少, 以年为时间尺度单位的研究更少.全年中影响西宁市较大尺度范围污染潜在源区分布情况如何? 污染物从源区至受点输送路径是否存在明显差异? 这些均是科学研究西宁市大气污染来源和输送特征必须回答的问题.

基于此, 本文采用HYSPLIT模式及潜在源贡献因子分析法(PSCF)和浓度权重轨迹分析法(CWT), 对2016—2018年西宁市颗粒物逐年和3年平均输送特征及差异进行分析, 探讨不同年份污染输送路径变化及潜在源区贡献, 以期为西宁市大气污染治理措施制定和大气环境质量管理提供依据.

2 资料与方法(Materials and methods) 2.1 资料来源

PM10和PM2.5日均质量浓度数据源于全国城市空气质量实时发布平台西宁市4个国控环境监测站点(市环境监测站、第五水厂、城北区政府和四陆医院)逐时质量浓度平均值.若逐时质量浓度缺失超4次, 则当日数据按缺失处理.后向轨迹模式采用的气象场资料为美国国家环境预报中心(NCEP)提供的全球资料同化系统再分析资料(GDAS).

2.2 轨迹模式和聚类分析

通过对HYSPLIT模式计算的后向轨迹进行聚类分析来研究西宁市颗粒物输送特征及其差异。HYSPLIT是一种常用的气流轨迹模式, 是由美国大气海洋局(NOAA)和空气资源实验室(ARL)联合研发的具有处理多种气象要素输入场、多种物理过程和不同类型排放源功能的较完整的输送、扩散和沉降模式, 可以直观了解大气中气团或粒子运动轨迹(Draxler et al., 1998; 2018), 被广泛应用于大气污染来源输送研究.结合具备GIS功能的TrajStat软件(Wang et al., 2009)可有效节省计算时间.本文将西宁市作为轨迹起点, 计算2016年1月1日—2018年12月31日逐日4个时次(02:00、08:00、14:00和20:00北京时间)的后向轨迹.轨迹计算起始高度为距地500 m.本文中后向轨迹计算关注边界层内污染物的区域输送, 重点了解长时间的统计平均结果.如果起始高度过低, 则不能反映长距离输送性质; 高度过高, 则会缺失始发地信息.陆地大气边界层平均高度为1000 m(程水源等, 1997; 吴祖常等, 1998), 距地500 m高度的风场能很好地反映边界层内平均流场特征, 较准确地描述污染输送状况(赵恒等, 2009).因此, 选择距地500 m为轨迹起始高度, 计算时间为72 h.

聚类分析是一种合理有效简化大量数据信息的多元统计分析技术, 用若干分类来反映群体的亲疏特征.后向轨迹聚类分析是将计算得到的气团轨迹根据移动速度和传输方向等特征进行分型聚类, 得出不同的输送轨迹分组用来识别污染来源和输送路径.同时, 结合颗粒物日均质量浓度资料分析各轨迹聚类输送特征.本文以Ward′s最小方差法为聚类方法, 将大量后向轨迹进行分组得出不同的输送轨迹聚类, 结合PM10和PM2.5日均质量浓度数据统计分析2016—2018年西宁颗粒物逐年及3年平均输送来源、路径和特征差异.

2.3 PSCF和CWT分析

PSCF从气团轨迹出发, 可建立导致受点污染所有可能来源位置的概率分布场, 确定PM10和PM2.5污染潜在源区.PSCF是研究区内经过网格ij的超过某设定分界阈值的污染轨迹数(mij)与经过该网格的所有轨迹数(nij)的比值(Ashbaugh et al., 1985), 具体公式见式(1)。

(1)

选取PM10(PM2.5)日均二级标准限值150 μg · m-3(75 μg · m-3)为阈值来区分清洁和污染轨迹.从公式(1)可知, PSCF是一种条件概率, 当nij为小值时可能会得到PSCFij大值.为了减小这种由于轨迹在网格内停留时间较短、nij较小时造成的较大不确定性, 本文引入权重函数Wij(Polissar et al., 2001; Wang et al., 2006), 具体见式(2)~(3)。

(2)
(3)

同时, PSCF仅能反映网格污染轨迹概率, 不能反映污染程度.CWT则通过计算轨迹权重浓度, 可以反映不同轨迹的污染程度, 定量判别网格对应潜在源区污染贡献大小(Seibert et al., 1994; Hsu et al., 2003), 计算方法分别见式(4)~(5)。

(4)
(5)

式中, CWTij为网格ij上的平均权重浓度, l为轨迹, Cl为轨迹l经过网格ij时对应的大气颗粒物质量浓度, τijl为轨迹l在网格ij停留的时间.PSCF中权重函数Wij同样适用于CWT.当CWTij较大时说明经过网格ij的气团会造成西宁地区较高的颗粒物质量浓度, 对应区域是对颗粒物高质量浓度有贡献的主要源区, 经过该网格的轨迹即是对颗粒物污染有贡献的主要输送路径(刘娜等, 2015; 王传达等, 2020).

3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 PM10和PM2.5浓度特征

对西宁2016—2018年PM10和PM2.5质量浓度进行年、季节和月份变化特征分析.由图 1可知, 3年平均PM10和PM2.5质量浓度分别为101.6 μg · m-3和42.7 μg · m-3, 与我国环境质量新标准GB 3095-2012中规定的年均PM10和PM2.5质量浓度二级标准限值70 μg · m-3和35 μg · m-3相比, 分别超标45%和22%.2016年PM10和PM2.5平均质量浓度最高, 分别超标59%和40%, 2017年平均浓度最小, PM10和PM2.5超标率分别为34%和8%, 2018年平均浓度较2017年略有上升, 对应超标率分别为42%和18%.青海省生态环境状况公报显示, 2018年相比2017年气态污染物浓度呈下降趋势, 这说明得益于政府的一系列污染防控措施, 西宁市本地源的排放得到了比较有效的控制.依据公报达标天数和剔除沙尘天气达标天数, 可知西宁市2018年沙尘天数最多为27 d.从气候状况上看, 2018年春季西北地区气温偏高, 降水偏少, 高空浅脊控制且多短波活动, 冷空气频繁, 沙尘天气偏多(王遵娅等, 2018; 毛旭等, 2018), 造成易起沙尘的大风日数明显增多(中国气象局, 2020), 沙尘外来源输送更多可能导致了西宁沙尘天气增多及颗粒物PM10和PM2.5浓度的上升.

图 1 西宁市PM10和PM2.5质量浓度年、季节和月变化特征 Fig. 1 Annual, seasonal and monthly variability of PM10 and PM2.5 concentrations in Xining

从季节变化特征来看, 冬季质量浓度最高, PM10和PM2.5质量浓度分别为142.9 μg · m-3和67.7 μg · m-3, 春季次之, 分别为116.3 μg · m-3和39.9 μg · m-3, 夏季质量浓度最低, 分别为60.5 μg · m-3和26.8 μg · m-3, 秋季质量浓度分别为86.5 μg · m-3和36.4 μg · m-3.从月变化特征来看, PM10和PM2.5平均质量浓度12月最高, 分别为154.5 μg · m-3和80.3 μg · m-3, 8月PM10平均质量浓度最低, 为53.1 μg · m-3, 9月PM2.5平均质量浓度最低, 为24.3 μg · m-3.

3.2 PM10和PM2.5的线性关系

为更好地了解西宁市颗粒物污染状况, 图 2给出了PM10与PM2.5质量浓度之间关系的线性拟合结果.2016—2018年逐年和3年平均PM10和PM2.5质量浓度关系的决定系数(R2)均大于0.80, 2016年拟合度相对最高, 2018相对最小, 说明就整年而言PM10的变化可用PM2.5的变化来解释, 两者超80%程度上具有同源性.从线性拟合方程斜率可知, 3年平均PM2.5质量浓度仅占PM10质量浓度比重的34.48%, 2016年最高为40.97%, 2017年和2018年相当, 分别为31.26%和31.83%, 相比2014—2015年全国31省会城市PM2.5/PM10比率50%偏小(Zhao et al., 2016), 相比2013—2014年兰州、西宁和银川3城市PM2.5/PM10比率40%偏小(Wang et al., 2014), 仅2016年接近.夏季和秋季当PM10质量浓度大多小于200 μg · m-3时, 两者线性方程斜率分别为0.4206和0.4089, 拟合度高; 春季和冬季当PM10质量浓度存在部分大于200 μg · m-3时, 斜率仅分别为0.2828和0.3596, 拟合效果略差.西宁属于西北城市, 位于亚洲沙尘源区的下游, 易受到浮尘、扬沙及沙尘暴等沙尘天气的影响, 使得PM10质量浓度增大, 甚至造成沙尘颗粒物浓度占比高达50%~60%以上极端大值的污染事件(Zhang et al., 2012; 邱雪等, 2015), 而沙尘浓度更多体现在粗颗粒物PM2.5~10(2.5~10 μm之间的大气颗粒物)质量浓度增加(Zhao et al., 2016), 从而导致PM10与细颗粒物PM2.5同源性变差.

图 2 西宁市PM10与PM2.5质量浓度关系线性拟合 Fig. 2 The relationship and results of linear fitting between PM10 and PM2.5 concentrations in Xining

图 3为2016—2018年逐年和3年平均及季节PM2.5与PM10质量浓度比值在不同比值区间的分布和正态曲线.西宁市PM2.5/PM10服从正态分布, 位于0.2~0.7区间内的比值高达95%以上, 曲线顶点分布在0.3~0.5之间.通常认为, 当PM2.5/PM10小于0.2时, 存在自然界强沙尘影响, 当PM2.5/PM10大于0.6时, 存在人为源污染影响(Sigimoto et al., 2016).PM2.5/PM10在0.1~0.2区间在2016年和2017年出现的频次相同且最少, 2018年则明显增多, 春季最多, 2017年正态曲线更靠近小值区间, 说明春季强沙尘造成PM10质量浓度更高.PM2.5/PM10在0.6~1.0区间出现的频次逐年显著增加, 冬季最多, 说明冬季人为污染对西宁颗粒物质量浓度的影响存在明显上升趋势.值得注意的是, 判断颗粒物污染来源要结合实际综合多要素考虑, PM2.5/PM10比值判断虽不充分但可参考.

图 3 西宁市PM2.5/PM10在不同比值区间的分布及正态曲线 Fig. 3 Distribution and normal curve of PM2.5/PM10 concentrations for different values in Xining
3.3 轨迹输送路径分析

为整体把握西宁市颗粒物来源及输送差异, 排除季节因素, 轨迹分析以年为单位, 考虑输送路径及源地总体变化.逐年和3年平均聚类轨迹见图 4, 轨迹经过区域、轨迹数、轨迹占总轨迹百分比、对应PM10和PM2.5平均质量浓度和输送类型见表 1, 综合图表分析气团输送路径特征.利用气团到达受点前所经过的地区判断输送方向, 轨迹长短可以判断移动速度, 轨迹长移动速度快, 轨迹短移动速度慢.

图 4 西宁市逐年和3年平均后向轨迹聚类分析 (☆代表受点位置) Fig. 4 Distributions of cluster-mean backward trajectories arriving in Xining in each year and during the whole study period

表 1 各聚类中轨迹经过区域、数量、出现频率、对应平均质量浓度及输送类型 Table 1 Regions, number, frequency, the average concentrations of PM10 and PM2.5 associated with each cluster and transport type arriving in Xining

2016年到达西宁的轨迹输送路径受西方、偏西、西北和西南气团影响.来自青海北部的短距离西北路径聚类2和来自新疆中部经青海北部的较短距离西北路径聚类4在总轨迹中出现比例较高, 分别占28.1%和20.1%, 为主要输送路径; 其次是中长距离偏西路径聚类6和长距离西方路径聚类1, 分别为16.0%和15.1%;较长偏西路径聚类3和西南路径聚类5占比则较少, 分别为12.5%和8.2%.聚类6对应PM10和PM2.5平均质量浓度最高值分别达139.6 μg · m-3和61.2 μg · m-3, 源自新疆南经青海北进入西宁; 其次是聚类1对应PM10和PM2.5平均质量浓度较大值分别为127.3 μg · m-3和60.1 μg · m-3, 源自境外中亚地区经新疆南、青海北到达西宁.最主要输送路径聚类2则对应PM10和PM2.5平均质量浓度最低值92.6 μg · m-3和40.0 μg · m-3.

2017年轨迹输送路径受西方、西南、西北和偏东气团影响.对于不同聚类, 来自甘肃中部、青海东部的短距离偏东路径聚类6和自青海东北部的较短距离西北路径聚类2出现比例较高, 分别达27.4%和23.4%, 为主要输送路径; 其次是中长西北路径聚类3和较长西北路径聚类5, 占比分别为19.3%和18.8%;较长西南路径聚类1和长距离西方路径聚类4出现比例较少, 分别仅为9.3%和4.8%.聚类1对应PM10和PM2.5平均质量浓度最高值达145.5 μg · m-3和55.5 μg · m-3, 源自印度北经西藏北、青海南到达西宁; 其次是经新疆中、青海北的聚类5对应PM10平均质量浓度较大值118.5 μg · m-3, 经新疆南和青海北的聚类4对应PM2.5平均质量浓度较大值48.4μg · m-3.最主要输送路径聚类6则对应PM10和PM2.5平均质量浓度最低值65.1 μg · m-3和29.8 μg · m-3.

2018年轨迹输送路径受西方、西北和偏东气团影响.在不同的聚类中, 自甘肃东部的短距离偏东路径聚类8和自甘肃中部的短距离偏北路径聚类4出现比例较高, 分别为27.5%和22.1%, 为主要输送路径; 其次是中长西北路径聚类1和聚类5, 占比分别为12.4%和10.6%;其余4条输送路径占比较少, 均不足10%.聚类2对应PM10平均质量浓度最高值达144.4 μg · m-3和PM2.5质量浓度较大值为53.4 μg · m-3, 从青海中部到达西宁. 聚类3对应PM2.5平均质量浓度最高值达57.2 μg · m-3和PM10质量浓度较大值141.1 μg · m-3, 源自中亚地区经新疆、青海到达西宁.最主要输送路径聚类8对应PM10和PM2.5平均质量浓度最低值77.0 μg · m-3和33.4 μg · m-3.

3年平均轨迹输送路径受西方、偏西和西北气团影响, 西北气团占主导地位出现比例达77.6%.其中, 短距离西北路径聚类2出现比例最高, 为45.3%, 自青海北、经青海东折回西宁; 其次是中长西北路径聚类5, 出现比例为17.6%.较长偏西路径聚类3对应PM10平均质量浓度最高值达130.7 μg · m-3和PM2.5质量浓度较大值为53.1 μg · m-3, 从新疆南经青海北部到达西宁.长距离西方路径聚类1对应PM2.5平均质量浓度最高值达54.3 μg · m-3和PM10质量浓度较大值122.9 μg · m-3, 源自中亚地区经新疆南、青海北到达西宁.最主要输送路径聚类2对应PM10和PM2.5平均质量浓度最低值80.9 μg · m-3和34.9 μg · m-3.

2016—2018年主要轨迹输送路径特征及不同轨迹输送类型差异明显.最主要轨迹路径均对应颗粒物质量浓度最低值, 影响气团由西北气团逐渐向偏东气团转变, 移动速度变慢, 输送距离变短.轨迹对应颗粒物质量浓度最高的聚类均非主要输送路径而是出现比例相对较少的输送路径.不同年份来看, 2016年源自新疆南和2017年源自印度北的轨迹浓度最高, 输送路径较长, 2018年源自青海中部PM10浓度最高的输送路径则较短, 这说明受不同源地污染事件影响, 气团携带较多颗粒物输送至西宁造成颗粒物质量浓度的剧烈变化.影响PM10质量浓度的气团轨迹输送路径相对较短, 影响PM2.5质量浓度的气团轨迹输送路径则相对较长.从输送路径长度来看, 长距离路径比例从2016年的15.1%(聚类1)降为2018年的4.3%(聚类3), 呈逐年下降趋势, 较长及中长路径2017年出现比例最高, 短距离路径则呈逐年上升趋势且西宁以东出现较多.不同轨迹输送类型, 2016—2017年境外型出现比例呈小幅增长至2018年又大幅下降, 主要受长路径和较长路径气团输送方向南北变动的影响; 省内型呈逐年减少趋势, 且由2016年和2017年的主要输送路径转变为2018年次要输送路径; 省外型呈逐年增加趋势, 主要体现在源自甘肃境内输送轨迹的增加.这可能与我国北方高度和极易起沙尘的土地面积比例整体呈缓慢下降趋势, 中等易起沙尘土地面积比例动态变化, 轻度和不易起沙尘的土地面积比例整体呈缓慢上升趋势, 以及植被防风固沙生态功能显著提升等因素有关(中国气象局, 2020).

利用轨迹运行时段内气压变化反映气团自起点至受点垂直运动特征(图 5).2016年垂直输送高度分布在450 hPa以下, 西南气团聚类5输送高度最高, 西方气团聚类1次之, 西北气团聚类3、6、4垂直输送高度依次降低, 均呈先上升后下降的变化趋势; 不同的是, 西北气团聚类2垂直输送高度最低, 呈先下降后上升再下降的变化趋势, 且变化幅度较小.2017年垂直输送高度最大值高于450 hPa, 西南气团聚类1与西方气团聚类4垂直输送高度峰值相当, 聚类4垂直输送高度较其他聚类整体偏高.西北气团聚类5和3垂直输送高度整体呈先上升后下降趋势, 偏东气团聚类6和西北气团聚类2则呈上升趋势且变化幅度小.2018年垂直输送高度分布在550 hPa以下, 相比2016和2017年偏低.偏西气团聚类3垂直输送高度呈波形变化且存在明显双峰, 呈先上升后下降趋势, 西北气团聚类6则相反, 呈先下降后上升趋势.西北气团聚类5和聚类1垂直输送高度相当, 呈先上升后下降趋势, 西方气团聚类2和西北气团聚类7变化趋势则相反, 且聚类7垂直输送高度最低; 偏北气团聚类4和偏东气团聚类8垂直输送高度呈上升趋势.3年平均垂直输送高度在500 hPa以下, 聚类2整体呈上升趋势, 其余呈先上升后下降的变化趋势, 移动速度快的气团对应的垂直输送高度较高.

图 5 西宁市逐年和3年平均后向轨迹高度上气压变化 Fig. 5 Vertical press variations of each back-trajectory cluster arriving in Xining

综上, 短距离主要输送路径对气团输送高度影响较低, 其更易受近地面污染源的影响, 对应轨迹携带邻近省市(州)的颗粒物输送至西宁, 引起PM平均质量浓度相对较小变化; 长距离次要输送路径对气团输送高度影响较高, 对应轨迹将较远沙尘源区颗粒物输送至西宁, 引起PM平均质量浓度相对较大变化.

3.4 不同输送路径污染特征

以PM10(PM2.5)日均质量浓度值150 μg · m-3(75 μg · m-3)为阈值对轨迹进行分类, 轨迹对应颗粒物日均质量浓度大于阈值为污染轨迹, 反之则为清洁轨迹.表 2统计了逐年和3年平均PM10和PM2.5污染轨迹数量、各聚类中和同期出现比例及平均质量浓度, 用来分析不同输送路径污染特征.

2016年各聚类轨迹PM10和PM2.5平均质量浓度分别为180.3~220.6 μg · m-3和86.5~99.0 μg · m-3.从污染轨迹数量可知, 聚类1和6是主要污染轨迹, 聚类中和全年同期占比均大于20%, PM10同期占比聚类6大于聚类1, PM2.5则是聚类1大于聚类6, 聚类4的PM10质量浓度最高, 达220.6 μg · m-3, 聚类6次之, 为200.4 μg · m-3, 聚类1的PM2.5质量浓度最高, 达99.0 μg · m-3, 聚类4次之, 为94.8 μg · m-3.这说明长距离轨迹输送对PM2.5污染浓度影响较明显, 相对较短距离输送则对PM10污染浓度较明显, 对西宁颗粒物污染具有主要影响的气团轨迹来自中亚地区的境外输送和新疆地区的省外输送, 源地多沙漠、戈壁和脆弱地带分布, 可能受到个别污染事件的影响, 主要污染轨迹与污染浓度最大的轨迹存在不一致的现象.

2017年各聚类轨迹PM10和PM2.5质量浓度分别为160.9~466.8 μg · m-3和88.5~112.5 μg · m-3.PM10主要污染轨迹是聚类3和2, 同期占比均大于20%;PM2.5主要污染轨迹是聚类3, 同期占比高达38.2%, 聚类1次之, 占比为18.8%.聚类1的PM10和PM2.5质量浓度最高, 分别为466.8 μg · m-3和112.5 μg · m-3, 聚类5次之, 分别为317.8 μg · m-3和106.8 μg · m-3.由此可知, 影响西宁颗粒物污染的气团轨迹主要来自新疆中东部省外输送和青海北部省内输送, 其次需要注意在相对次要的污染轨迹路径上, 受沙尘源区强沙尘天气事件较长距离输送影响, 气团携带较多颗粒物达到西宁, 造成颗粒物质量浓度明显增大.

2018年各聚类轨迹PM10和PM2.5质量浓度分别为232.4~394.0 μg · m-3和82.8~106.4 μg · m-3, 聚类4和聚类5污染轨迹数量较多是主要污染轨迹.PM10污染浓度最高的是聚类1, 达394.0 μg · m-3, 聚类6次之; PM2.5污染浓度最高的是聚类4, 达100.4 μg · m-3, 聚类2次之.说明就全年而言, 来自甘肃中部和新疆南部的省外源输送是主要的污染气团轨迹来源, 较长西北气团省内输送对PM10质量浓度影响显著, 而短距离偏北气团输送对PM2.5质量浓度影响显著, 主要污染轨迹同时对应最高质量浓度轨迹.

3年平均各聚类轨迹PM10和PM2.5质量浓度分别为203.1~252.5 μg · m-3和91.9~97.2 μg · m-3, 聚类2、3、5为主要污染轨迹, 同期占比均大于20%.污染轨迹数量和轨迹对应污染浓度存在差异, 聚类2为PM10最主要污染轨迹, 聚类5次之, 聚类3的PM10污染浓度最高, 达到252.5 μg · m-3, 聚类4次之; 聚类5为PM2.5最主要污染轨迹, 聚类3次之, 聚类1的PM2.5污染浓度最高, 达到97.2 μg · m-3, 聚类2次之.因此, 3年平均而言, 影响西宁颗粒物污染的主要气团轨迹来自新疆中部和南部省外源输送及青海东北部省内源输送, 较长距离偏西气团对PM10质量浓度影响较大, 长距离西方气团对PM2.5污染浓度影响较大.

根据最主要输送路径的逐年变化, 2016年的聚类2、2017年的聚类6和2018年的聚类8, 从源地至受点西宁短距离输送逐年增多.从长距离输送路径上来看, 2016年的聚类1(15.1%)、2017年的聚类4(8.8%)和2018年的聚类3(4.3%), 轨迹影响气团为西方气团或偏西气团比较一致, 但出现比例逐年减小, 也就是说从较远地区到达西宁的外来源输送影响逐年减小.2016—2018年, PM10和PM2.5主要污染轨迹输送距离由较长距离向较短距离过渡, 与最高污染浓度对应关系较差, 仅2016年和2018年PM2.5主要污染轨迹与最高污染浓度存在对应关系; PM10污染轨迹数量呈先显著减少后略有上升的变化趋势, PM2.5污染轨迹则呈逐年减少趋势, PM10和PM2.5污染浓度均在2017年出现最高值.这些现象说明PM2.5外来污染输送呈下降趋势, PM10输送动态变化且易受沙尘事件等影响.多沙漠、戈壁和脆弱地区分布的相对较远地区输送对西宁颗粒物高质量浓度的影响逐年减小, 临近城市人口密集地区的输送对西宁的影响逐渐突出, 聚类轨迹来源分布表现为受点以西缩小和受点以东扩张的趋势.

表 2 污染轨迹数量、类中频率、同期频率及对应污染轨迹平均质量浓度 Table 2 Number, frequency of each cluster, frequency in each year and the average concentrations of PM10 and PM2.5 associated with polluted trajectories arriving in Xining
3.5 不同输送路径PM2.5/PM10特征

PM2.5/PM10比值反映的是PM2.5在PM10中所占比重的大小, 比值越小说明PM10中以粗颗粒物PM2.5~10为主, 比值越大说明PM10中以细颗粒物PM2.5为主.依据粗细颗粒物来源差异, PM2.5/PM10可以作为宏观判定一个区域颗粒物污染来源的主要指标.结合Sigimoto等(2016)的研究结果和本文3.1节中PM10与PM2.5的线性拟合结果, 可认为当PM2.5/PM10小于0.3时, 西宁颗粒物以粗颗粒为主, 其质量浓度受自然源污染输送影响; 当PM2.5/PM10大于0.6时, 西宁颗粒物以细颗粒为主, 受人为源污染输送影响; PM2.5/PM10介于0.3~0.6时, 则受混合污染输送影响.2016—2018年, 不同聚类输送路径PM2.5/PM10变化特征如图 6所示, 不同污染轨迹路径PM2.5/PM10变化如图 7所示.本文采用的颗粒物质量浓度为站点均值, 有效剔除了不同功能区环境监测站点观测差异, 以年为单位则有效排除了季节差异, 因此, 对比分析不同输送路径PM2.5/PM10特征能够体现出整个区域颗粒物污染来源变化.

图 6 西宁市年逐年和3年平均聚类轨迹PM2.5/PM10出现频率变化特征 Fig. 6 The frequency variation of PM2.5/PM10 in each cluster arriving in Xining

图 7 西宁市逐年和3年平均各聚类污染轨迹PM2.5/PM10出现频率变化特征 (图中第一柱形代表各聚类中PM10污染轨迹, 第二柱形代表PM2.5污染轨迹) Fig. 7 The frequency variation of PM2.5/PM10 for the polluted trajectories in each cluster arriving in Xining (the first column represented PM10 polluted trajectories and the second column represented PM2.5 polluted trajectories)

2016—2018年, PM2.5/PM10比值多在0.3~0.6之间集中分布, 均值分别为0.47、0.43和0.46, 3年平均为0.45.2017年均值最小且最接近0.3, 说明该年受自然源输送影响, 西宁市出现了最强沙尘天气导致PM10中粗颗粒含量更高, 这与2017年PM10质量浓度出现最大值1133μg · m-3和极大值898 μg · m-3相一致.2016年PM2.5/PM10小于0.3的轨迹主要出现在聚类6和4, 2017年为聚类2和5, 2018年是聚类6和5, 3年平均是聚类2和5, 是西宁市颗粒物自然源主要输送路径, 主要为粗颗粒污染输送.2016年PM2.5/PM10大于0.6的轨迹主要出现在聚类6和1, 2017年为聚类6和3, 2018年是聚类8和4, 3年平均是聚类2和5, 是西宁市颗粒物人为源主要输送路径, 主要为细颗粒物污染输送.与图 7对比, 逐年和3年平均PM2.5/PM10小于0.3的主要输送路径与PM10污染轨迹PM2.5/PM10小于0.3的主要输送路径有很好的对应关系, PM2.5/PM10大于0.6的主要输送路径则与PM2.5污染轨迹PM2.5/PM10大于0.6的主要输送路径有较好的对应关系.2018年PM2.5/PM10大于0.6时, 聚类4同时为PM2.5主要输送路径和污染路径, 说明此路径气团携带较多的PM2.5到达西宁并造成最多污染; 聚类8为主要输送路径, 但出现污染的情况较少; 聚类6虽为主要污染输送路径, 但全年中出现比例较少, 造成相对较少污染.

综合以上分析, PM2.5/PM10小于0.3的自然源主要输送路径距离较长, 以源自新疆中部和南部及青海北部的轨迹为主, PM2.5/PM10大于0.6的人为源主要输送路径距离较短, 以源自新疆东部、甘肃中部和东部的轨迹为主.

3.6 潜在源区及贡献分析

西宁市2016—2018年逐年和3年平均PM10和PM2.5污染轨迹WPSCF和聚类轨迹WCWT计算结果详见图 8和图 9.PSCF为污染气团轨迹潜在源区分布, 高值区所在网格区域对应西宁市颗粒物污染气团主要潜在源区; CWT为所有聚类轨迹权重浓度分布, 高值区为西宁市颗粒物质量浓度主要贡献区.与北京相比(李颜君等, 2019), 西宁市污染程度较轻, 可以将逐年和3年平均WPSCF值大于0.3的区域作为主要污染潜在源区; WCWT值大于100 μg · m-3为PM10主要贡献区, 大于45 μg · m-3为PM2.5主要贡献区.

图 8 西宁市逐年和3年平均PSCF分布 Fig. 8 Potential source contribution function maps of PM10 and PM2.5 in Xining

图 9 西宁市逐年和3年平均CWT分布 Fig. 9 Concentration-weighted trajectory analysis maps of PM10 and PM2.5 in Xining

2016年颗粒物PSCF大于0.3的高值区主要集中在我国新疆南部、青海北部及印度北部等地区, 新疆北部分布有零星高值区, 这些区域存在强的颗粒物污染排放源, 是影响西宁市颗粒物污染的主要潜在源区.在污染主要潜在源区周边存在PSCF相对较小的地区, 对西宁市颗粒物污染也有一定贡献.这与吴浩等(2020)研究发现的青藏高原上空的沙尘主要来自塔克拉玛干沙漠途径柴达木盆地向高原传输, 部分来自印度塔尔沙漠的结果相一致.2016年PSCF区域分布和高值区分布范围最大, 3年平均次之, 再次是2017年, 2018年最小.相比2016年值得关注的是, 2017年甘肃中部出现PM10 PSCF零星高值区, 青海北部出现PM2.5 PSCF大于0.4的高值区; 2018年受点以东的内蒙古西部出现颗粒物零散高值区, 无印度北部污染潜在源区.2016—2018年整体而言, 西宁颗粒物污染主要潜在源区分布范围逐年减小, 受点以西的污染主要源区分布范围明显缩小, 受点以东的污染主要源区扩张趋势不明显.

CWT高值区与PSCF高值区有较好的对应关系, 说明相同时段内颗粒物PSCF和CWT分布特征较为一致.新疆南部和东部、青海北部地区对西宁市日均PM10质量浓度贡献大于100 μg · m-3, 2016年新疆北部和2017年印度北部及尼泊尔中部局部地区贡献超200 μg · m-3, 2018年新疆北部和青海西部局部贡献超150 μg · m-3, 这些区域对日均PM2.5质量浓度贡献大于45μg · m-3.相比2016年, 2017年印度北部颗粒物主要贡献源区虽分布范围明显减小, 但局部贡献明显增大, 零星高值区对PM10贡献超250 μg · m-3, 对PM2.5贡献超60 μg · m-3.2018年, 无印度北部主要贡献源区.分布在主要贡献源区外围的中等贡献源区, 包括受点周边及甘肃中部至兰州一带和内蒙古西部地区, 对西宁PM10质量浓度贡献为50~100 μg · m-3, 对2017年PM2.5贡献为15~30 μg · m-3, 其余年份贡献为30~45 μg · m-3.

4 结论(Conclusions)

1) 2016—2018年, 西宁地区PM10和PM2.5平均质量浓度分别为101.6 μg · m-3和42.7 μg · m-3, 分别超过国家二级标准45%和22%, 2017年PM10和PM2.5浓度最小.季节和月份方面, PM10和PM2.5浓度冬季最高, 夏季最低, 12月最高, 8—9月最低.PM10与PM2.5线性拟合决定系数均大于0.80, 3年平均PM2.5质量浓度占PM10质量浓度的34.48%, 2016年最高为40.97%.PM2.5/PM10服从正态分布, 曲线顶点分布在0.3~0.5之间.

2) 轨迹聚类分析结果表明, 2016年来自青海北部的短距离西北路径聚类2占总轨迹的28.1%, 2017年来自甘肃中部经青海东部的短距离偏东路径聚类6占比为27.4%, 2018年来自甘肃东部的短距离偏东路径聚类8占比为27.5%, 3年平均自青海北经青海东折回西宁的短距离西北路径聚类2占比为45.3%, 这些最主要的轨迹路径对应颗粒物质量浓度最低、输送距离较短、垂直高度较低、气团移速较慢.最高颗粒物质量浓度均出现在占比较少的输送路径上.2016—2018年最主要输送路径影响气团由西北向偏东气团转变, 3年平均西北气团为主.2018年源自甘肃省经青海东至西宁的短距离输送处于突出地位, 所含轨迹占总轨迹的比例高达49.6%.

3) 颗粒物污染轨迹多出现在占总轨迹比例较少的输送路径上, 多源自沙漠、戈壁和脆弱地带及周边邻近城市人口密集区.2016—2018年和3年平均, PM10最主要污染轨迹分别为聚类6、聚类3、聚类2和聚类1, PM2.5则分别为聚类1、聚类3、聚类4和聚类5.主要污染路径由长距离逐年向短距离过渡, PM10污染轨迹数量呈先显著减少后略有上升趋势, PM2.5污染轨迹整体呈减少趋势, 相对较远地区的长距离输送逐渐减小, 相对较近地区的短距离输送影响逐渐增多, 输送轨迹分布呈现西缩东扩的现象.

4) 2016—2018年和3年平均PM2.5/PM10小于0.3的主要输送路径与PM10污染轨迹PM2.5/PM10小于0.3主要输送路径有很好的对应关系, PM2.5/PM10大于0.6的主要输送路径则与PM2.5污染轨迹PM2.5/PM10大于0.6主要输送路径有较好的对应关系.PM2.5/PM10小于0.3的自然源粗颗粒物PM2.5~10主要输送路径距离较长, 以源自新疆中部和南部及青海北部的轨迹为主, PM2.5/PM10大于0.6的人为源细颗粒物PM2.5主要输送路径距离较短, 以源自新疆东部、甘肃中部和东部的轨迹为主.

5) PSCF和CWT分析结果表明, 2016年影响西宁市颗粒物质量浓度的潜在源区分布最广, 3年平均次之, 再次是2017年, 2018年最小.主要污染潜在源区分布在新疆南部和青海北部, 对PM10质量浓度贡献大于100 μg · m-3, 对PM2.5质量浓度贡献大于45 μg · m-3.印度北部主要源区及贡献存在明显年变化, 相比2016年, 2017年印度北部源区虽分布范围明显减小, 但局部贡献明显增大, 高值区对PM10贡献超250 μg · m-3, 对PM2.5贡献超60 μg · m-3; 2018年无此源区贡献.主要贡献区周边区域及西宁、海东至兰州一带为中等贡献源区, 对PM10贡献为50~100 μg · m-3, 对PM2.5贡献为15~45 μg · m-3.

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