2021, Vol. 41
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空气质量的监测一直以来都是保障公共环境健康的重要工作之一, 随着雾霾、烟尘等大气颗粒物污染的加重, PM2.5浓度监测逐渐常态化(崔延青等, 2012；吴兑等, 2012；常清等, 2015；Wang et al., 2015；Qiao et al., 2016；胡丙鑫等, 2017), 越来越多的科研人员探究了细颗粒物对人体健康的影响(Zwozdziak et al., 2016；Rissler et al., 2017).目前在市面上常见的粉尘浓度测量仪器主要有光散射法、β射线法、振荡天平法等, 切割器是这些仪器的采样单元的重要环节, 对于提高这些测量仪器测量结果的准确性具有重要意义(胡国华等, 2009；Arffman et al., 2011；阮兵等, 2018).HJ 93-2013标准中规定了大、中、小流量采样器的工作流量分别是1.05 m3·min-1、100 L·min-1和16.67 L·min-1(国家环境保护总局, 2013).根据不同的原理, 切割器分为旋风式、冲击式、虚拟式3种(Hsiao et al., 2010；Le et al., 2017；Wang et al., 2017；Fredericks et al., 2018；Kuo et al., 2018).在常用的光散射激光粉尘测量仪的前端, 使用的切割器通常是工作点流量为2 L·min-1的撞击式切割器.
目前市面上常见的切割器基本上都是按照标准中的设计方案制造的, 但由于加工精度不同, 会造成切割器的性能有一定的差异, 需对切割器的性能进行评价.切割器性能评价常用的方法有分流法、静态箱法、洗脱法等, 已有一些研究人员使用这些方法评价了切割器的捕集效率, 但这些研究都是针对工作流量为16.67 L·min-1的旋风式切割器开展的(Maynard et al., 1995；Lin et al., 2018；阮兵等, 2018；Fredericks et al., 2018；Kuo et al., 2018；Du et al., 2020), 并未见适用于其他工作流量的研究报道, 如光散射激光粉尘测量仪常用的小型撞击式切割器(工作流量2 L·min-1)等.
为了对此类常见的小型撞击式切割器的性能进行评价, 本研究搭建了基于静态箱法的评价系统(刘佳琪等, 2021), 包括了基于文丘里原理的颗粒物雾化器、用于稀释干燥的洁净气路、混匀舱、测量舱、控制采样通路的电动阀及空气动力学粒径谱仪等, 通过流量控制器可调节切割器的进气流量, 向参比及切割采样气路中补入洁净气流, 并使用经过校准的流量计监测, 保证进入切割器及参比管路的流量为其工作点流量.在此基础上对切割器的捕集效率曲线进行测量, 最终获得50%切割粒径.
2 测量原理(Principle of measurement) 2.1 切割器捕集效率评价系统结构遵照HJ 93-2013标准中的规定, 评价PM2.5和PM10切割器分别有对应的单分散聚苯乙烯微球粒径范围要求.为了评价切割器的性能, 需要测量得到切割器的捕集效率曲线, 通过对比未经切割器的原始颗粒物样本与经过切割器之后的颗粒物样本的浓度, 可计算出某粒径下的捕集效率值.为了测量切割器上、下游的颗粒物数量浓度, 本研究基于静态箱测试法搭建了如图 1所示结构的评价系统.系统主要由雾化发尘、稀释干燥、混匀舱、测量舱及空气动力学粒径谱仪这几部分组成, 其中待评价的切割器放置于测量舱内, 旁边的参比管路及切割器管路分别用于采集测量舱内及经过切割器后的气溶胶样本, 经过泵吸进入粒径谱仪, 测得的颗粒物数量浓度分别作为未经过切割器的上游数据及经过切割器后的下游数据.为了保障测量舱内的粉尘浓度稳定、可控, 舱内的粉尘浓度由光散射粉尘仪进行实时测量, 作为反馈提供给PID控制系统, 对雾化发尘的流量进行调节, 最终使测量舱内的粉尘浓度达到设定值.
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| 图 1 切割器捕集效率评价系统组成结构示意图 Fig. 1 Schematic diagram of cutter evaluation system |
该系统中使用的空气动力学粒径谱仪(TSI, Model APS 3321, 美国)采样流量为5 L·min-1, 为使进入切割器及参比管路的气溶胶样本满足切割器的工作点流量2 L·min-1, 需要在样本进入粒径谱仪前补入气体.本系统采用过滤后的洁净气体补入, 以最大程度排除外界引入颗粒物对采样气溶胶的影响.补入气体的流量由流量控制器调节, 同时在切割器及参比管路前端放置校准过的流量计(TSI, Model 4046, 美国)实时测量采样流量.
2.2 捕集效率评价需要的颗粒物粒径根据标准规定, 评价PM2.5和PM10切割器需要使用不同粒径的单分散颗粒物, 用以获取不同粒径下的捕集效率值, 最终得到捕集效率曲线.
实验过程中使用的是聚苯乙烯微球标准物质, 评价PM2.5和PM10切割器使用的标准物质粒径及编号如表 1所示.另外需要说明的是, PM1切割器的评价使用的是粒径范围0.5~4.7 μm的多种粒径的单分散聚苯乙烯微球.
| 表 1 评价切割器使用的单分散聚苯乙烯微球标准物质粒径 Table 1 Diameters of the standard monodisperse polystyrene microspheres utilized for evaluation of cutters |
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切割器在每个粒径点的捕集效率计算方法如式(1)所示.每个粒径点单次测量得到的捕集效率ηij是将切割器上游气溶胶的数量浓度C1ij与下游数量浓度C2ij相比得到的.其中i为发尘使用的单分散聚苯乙烯微球编号(i=1~8), j为在每个粒径点测量的捕集效率次数(j=1~3), 根据标准规定, 在每个粒径点处要测量3次.
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(1) |
式(2)展示了相对标准偏差的计算方法, 式中
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(2) |
根据标准规定, 使用8个粒径范围的单分散颗粒物分别测量每个粒径下的捕集效率, 最终拟合得到一条捕集效率曲线, 由此曲线可获取Da50, 即捕集效率为50%时的空气动力学粒径值, 以及Da16/Da50和Da50/Da84这两个几何标准偏差.
3 实验结果(Experimental results) 3.1 评价系统性能评测为保障切割器评价结果的准确性, 首先针对本研究搭建的评价系统的性能进行了评测.根据HJ 93-2013的要求, 粉尘浓度的相对标准偏差不应超过±5%.本系统测量舱内的粉尘浓度随时间的变化情况如图 2所示.在测量舱内使用校准过的光散射粉尘仪测量舱内中心点处的粉尘浓度, 每30 s记录一个浓度值, 图中是600 s内的浓度变化情况.这段时间内的粉尘浓度平均值为199.9 μg·m-3, 所有浓度值的相对标准偏差为0.25%, 满足标准的规定.
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| 图 2 评价系统测量舱内的粉尘浓度随时间变化情况 Fig. 2 The change of dust concentration in the measuring chamber with time |
此处还考察测量舱内不同位置的粉尘浓度均匀性, 在舱内4个角以及中心点放置相同型号的粉尘浓度测量仪, 所有测量仪均经过校准.通过对比600 s内5个粉尘仪的测量值, 可分析粉尘浓度的均匀性.5台粉尘仪的平均值分别为199.8、200.1、199.9、200.3及199.6 μg·m-3, 这5个位置的平均浓度值的相对标准偏差为0.14%, 系统测量舱内不同位置的粉尘浓度分布较为均匀.
3.2 切割器进气流量监测本研究选用了两种国产品牌的切割器, 分别是品牌一的PM1、PM2.5及PM10撞击式切割器, 以及品牌二的PM2.5及PM10撞击式切割器.这几个切割器的工作流量均为2 L·min-1, 其实物图如图 3所示.
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| 图 3 工作流量为2 L·min-1的撞击式切割器实物图, 分别为品牌一的PM1(a)、PM2.5(b)及PM10(c)切割器和品牌二的PM2.5(d)及PM10切割器(e) Fig. 3 Pictures of impactors with working flow of 2 L·min-1, which are respectivelyPM1 (a), PM2.5 (b) and PM10 (c)impactors (Brand 1) and PM2.5 (d) and PM10 impactors (Brand 2) (e) |
切割器及参比管路的采样流量观测结果如图 4所示, 此处数据为切割器上、下游各观测100 s, 合计200 s内的进气口流量值, 间隔20 s读取一次数据.HJ 93-2013标准规定了在采样器正常工作条件下, 使用标准流量计在采样入口处检测流量, 平均流量偏差应不超过±5%设定流量；流量相对标准偏差应不超过2%.由此测量结果可知, 观测时间内的平均流量值为1.99 L·min-1, 与切割器工作点流量2 L·min-1的偏差为0.5%, 流量值的相对标准偏差是0.9%, 符合标准的规定.
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| 图 4 进气流量随时间变化情况 Fig. 4 The variation of inlet flow with time |
通过测量每个粒径下的捕集效率值, 以及拟合得出捕集效率曲线, 最终获取了如图 5、图 6所示的结果.
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| 图 5 工作流量为2 L·min-1(品牌一)的PM1(a)、PM2.5(b)及PM10(c)撞击式切割器捕集效率曲线 Fig. 5 The penetration curve of PM1 (a)、PM2.5(b) andPM10 (c) impactors (Brand 1) |
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| 图 6 工作流量为2 L·min-1(品牌二)的PM2.5(a)及PM10(b)撞击式切割器捕集效率曲线 Fig. 6 The penetration curve of PM2.5 (a) and PM10(b) impactors (Brand 2) |
由图可知, 两种国产的工作流量为2 L·min-1的PM2.5及PM10撞击式切割器的50%切割粒径分别为2.52、10.39 μm(品牌一), 2.69、10.41 μm(品牌二), 符合标准中的规定(PM2.5：Da50=(2.5±0.2)μm；PM10：Da50=(10±0.5) μm).由于以上4个切割器的原始数据未能提供捕集效率为84%及16%时的空气动力学粒径, 无法计算其几何标准偏差.
在测量PM10切割器的捕集效率时, 发现当聚苯乙烯微球的粒径较大时, 雾化方式产生的浓度较低, 空气动力学粒径谱仪的读数也相应较低, 给PM10切割器捕集效率的测定准确性带来挑战, 这也是该研究中PM10切割器捕集效率曲线不完整的原因.本研究在获取捕集效率曲线时, 采用了粒径较小的前5个数据点, 再结合粒径为18.86 μm时测得的捕集效率稳定为0, 共同绘制出如图 5c及图 6b所示的PM10切割器捕集效率曲线.同时部分切割器的50%切割粒径接近标准规定范围的边界, 且几何标准偏差存在因数据不足无法计算的情况, 考虑可能与撞击式切割器的内部结构导致颗粒物反弹有关, 切割器的性能还可进一步优化.
3.4 不同原理、不同流量的切割器评价结果对比本研究还测量了品牌一的PM1切割器, 其50%切割粒径为1.12 μm, 但标准中并未规定PM1切割器的50%切割粒径的合格范围.为了对比不同原理、不同工作流量的切割器的性能, 在本研究搭建的评价系统基础上, 测量得到了如图 7所示的工作点流量为16.67 L·min-1的PM1及PM2.5旋风式切割器(美国, 型号VSCC)捕集效率曲线.其中VSCC型号的PM1切割器的50%切割粒径是1.04 μm, 几何标准偏差是1.21和1.22；PM2.5切割器的50%切割粒径是2.51 μm, 几何标准偏差是1.13和1.15.
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| 图 7 工作点流量为16.67 L·min-1(型号VSCC)的PM1切割器(a)及PM2.5切割器(b)捕集效率 Fig. 7 The penetration curve of PM1 (a) and M2.5 (b) P cyclones with working flow of 16.67 L·min-1(Model VSCC) |
为了丰富对比数据, 本研究还测量了如图 8所示的工作点流量为3 L·min-1的PM2.5及PM10撞击式切割器(美国, 型号Dust trak)捕集效率曲线.其中Dust trak型号的PM2.5切割器的50%切割粒径是2.56 μm, 几何标准偏差是1.21和1.29；PM10切割器的50%切割粒径是10.43 μm.
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| 图 8 工作点流量为3 L·min-1(型号Dust trak)的PM2.5切割器(a)及PM10切割器(b)捕集效率 Fig. 8 The penetration curve of PM2.5 (a) and PM10(b) impactors with working flow of 3 L·min-1(Model Dust trak) |
对比2 L·min-1、3 L·min-1及16.67 L·min-1的PM1、PM2.5及PM10切割器捕集效率测量结果, 可以发现国产2 L·min-1的切割器捕集效率曲线与后两种形状存在差异, 尤其是在较大粒径处的捕集效率值相差较大.
4 结论(Conclusions)1) 为了评价工作点流量为2 L·min-1的撞击式切割器的性能, 本研究搭建了气溶胶动态发生系统, 通过使用单分散聚苯乙烯微球溶液进行雾化发尘, 经过稀释干燥及混匀进入测量舱, 最终由空气动力学粒径谱仪分别测量切割器上、下游的气溶胶数量浓度, 获取比值得到捕集效率, 最终拟合出切割器的捕集效率曲线, 获取50%切割粒径.
2) 测量结果显示, 品牌一和品牌二的工作流量为2 L·min-1的PM2.5及PM10撞击式切割器的50%切割粒径分别为2.52和10.39 μm、2.69和10.41 μm；工作流量为3 L·min-1的Dust trak型号的PM2.5及PM10撞击式切割器的50%切割粒径分别为2.56、10.43 μm；工作流量为16.67 L·min-1的VSCC型号的PM1及PM2.5旋风式切割器的50%切割粒径分别为1.04、2.51 μm.参与评价的国产及进口PM2.5及PM10切割器的50%切割粒径分别分布在(2.5±0.2) μm及(10±0.5) μm范围内, 均符合HJ 93-2013标准中的规定.通过对比进口与国产PM1切割器的测量结果, 总结出PM1切割器的50%切割粒径范围满足(1.0±0.2) μm.另外, 从曲线形状来看, 国产2 L·min-1的PM2.5切割器与进口的PM2.5切割器相比, 性能还有一定差距, 这种采样流量的国产切割器还有一定的优化空间.
3) 本研究搭建的切割器评价系统对比传统静态箱法具有以下创新点：首先利用PID控制技术实现了测量舱内粉尘浓度的闭环控制, 保障测量环境的稳定、可控；其次使用流量计控制旁路补入或抽取的气体流量, 可满足不同流量切割器的采样流量要求.本研究为保障颗粒物浓度监测数据的可靠性奠定基础, 也为环保监测相关领域的其他研究提供了参考.
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