2. 中国科学院大气物理研究所大气边界层物理和大气化学国家重点实验室, 北京 100029;
3. 武汉市环境监测中心, 武汉 430015;
4. 武汉大学, 武汉 430072
2. State Key Laboratory of Atmospheric Boundary Layer Physics and Atmospheric Chemistry, Institute of Atmospheric Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029;
3. Wuhan Environmental Monitoring Center, Wuhan 430015;
4. Wuhan University, Wuhan 430072
2013年以来, 随着我国重点城市群大气污染治理力度的加大, 我国霾污染的空间分布开始发生变化, 珠三角以及京津冀等重点城市群的重霾频次逐年下降, 区域PM2.5污染治理取得了显著效果(Zhang et al., 2018).据估计, 至2017年底, 我国主要人为污染物, 包括PM2.5、PM10、NOx、SO2和CO, 分别下降33%、36%、21%、59%和23%(Zheng et al., 2018), Zhai等(2019)利用PM2.5地面数据分析表明2013—2018年中国PM2.5年均浓度有整体下降趋势, 在京津冀、长三角、珠三角、四川盆地及汾渭平原这5个重点区域PM2.5年均浓度下降速率分别达-9.3、-6.1、-2.7、-6.7及-6.5 μg·m-3·a-1.上述的研究大多集中在京津冀、珠三角等污染频发区域, 然而近年来以湖南、湖北为代表的两湖地区也是PM2.5污染频发的地区(谭成好等, 2019).武汉市是两湖地区的特大城市和核心城市, 处于武汉城市圈的中心, 2013年PM2.5作为武汉市的首要污染物, 其年均浓度值达到94.3 μg·m-3(Zhang et al., 2015), 是国家二级标准(35 μg·m-3)的2.7倍, 在2013年1月的一次持续性重霾污染过程中, 其PM2.5的最大小时浓度高达632 μg·m-3(Zhong et al., 2014).2014年武汉PM2.5年均浓度达到85.3 μg·m-3(Lu et al., 2017), 与2013年北京PM2.5年均值89.5 μg·m-3非常接近(Sun et al., 2016).因此, 探究两湖盆地尤其是武汉地区PM2.5问题及其变化对了解我国区域大气污染治理效果也具有非常重要的意义.
我国于2013年9月颁布大气污染防治行动计划, 要求到2017年全国地级及以上的城市可吸入颗粒物浓度比2012年下降10%以上(http://www.mee.gov.cn).为了评估该计划对我国空气质量影响, 开展了大量研究.Xue等(2019)利用卫星及地面观测资料统计发现, 在实施《国家大气污染防治行动计划》之后, 全国PM2.5年平均浓度从2013年的67.4 μg·m-3下降到2017年的45.5 μg·m-3.2017年京津冀地区SO2、NOx、VOC、NH3整体排放较2013年分别下降36%、31%、30%、12%, PM2.5年均浓度较2012年下降28.3%(Cai et al., 2017).刘雯等(2018)对2013—2016年武汉市全年PM2.5浓度进行评估, 发现武汉市PM2.5浓度呈持续逐年下降趋势.于超等(2018)利用2015—2018年武汉市10个污染国控站点监测数据, 分析发现2018年全年较2015年污染天数整体下降58.4%, 而冬季污染日在全年污染日中占比超过54.0%, 冬季大气污染问题依旧十分严峻.2014年作为《大气污染防治行动计划》实施后的第2年, 武汉冬季重霾污染事件频发, 仅1月武汉市PM2.5浓度超标天数就高达30 d(Lu et al., 2017), 2018年冬季污染日在全年污染日中占比为78.8%, 远高出历史同期.因此, 研究武汉冬季PM2.5污染的变化及其成因对了解武汉以及两湖地区的大气污染问题具有重要的参考价值.
Zhang等(2019)利用各主要的气象要素观测资料深入分析和诊断了PM2.5质量浓度与气象指数的关系, 评估了中国污染关键区域气象条件变化对PM2.5浓度变化的贡献.与2013年相比, 2017年京津冀地区的PM2.5质量浓度下降了39.6%, 仅有5%可归因于京津冀地区的气象变化;对于长江三角洲地区, PM2.5质量浓度整体下降了34.3%, 仅有7%可归因于长三角地区的气象变化.卢苗苗等(2018)探究了在同一排放源情境下污染物浓度对不同年份气象场的敏感性, 发现华中地区2017年1月与2014年1月相比, 气象条件决定了整个区域PM2.5浓度下降了10.8 μg·m-3.由此可见, 气象条件的变化对区域的PM2.5质量浓度存在一定的影响, 而区域的减排措施更可能是导致区域PM2.5质量浓度发生大幅变化的主导因素, 这种固定排放情景探究气象变化对PM2.5质量浓度变化敏感性的方法能较好地反映气象条件的变动对区域PM2.5质量浓度的影响.武汉作为我国华中地区的重要城市, 其冬季PM2.5污染成因复杂, 而针对武汉冬季PM2.5污染的变化及其成因的探究相对较少, 这对探究华中特别是两湖地区的冬季细颗粒物污染变化特征及其变化驱动力存在一定的局限性.
针对这一问题, 本文将开展武汉市2014年1月和2018年1月PM2.5浓度变化的对比分析, 首先基于观测资料评估两个时段武汉地区PM2.5浓度和气象要素的变化特征, 进而利用嵌套网格空气质量预报模式系统(NAQPMS)模拟评估两个时段武汉地区PM2.5浓度变化的关键成因, 为揭示武汉空气质量变化的驱动因素和制定武汉大气污染长期治理措施提供科学参考.
2 观测数据与模式介绍(Introduction to observation data and models) 2.1 观测数据中国气象局提供了2018年1月与2014年1月武汉及周边城市主要气象要素逐小时观测数据, 主要包括2 m温度、2 m相对湿度、10 m风向与风速, 该数据主要用于验证与评估WRF模拟的气象场的准确性, 具体气象观测站点分布如图 1所示.同时本文中涉及的湖北省8个城市(武汉市、鄂州市、黄冈市、黄石市、咸宁市、荆州市、宜昌市、孝感市)污染国控站点观测得到的PM2.5小时浓度来自中国环境监测总站与武汉市环境监测站, 包括2018年1月与2014年1月PM2.5浓度逐小时观测数据.污染观测站点分布如图 1所示.
本研究采用中国科学院大气物理研究所自主研发的嵌套网格空气质量预报模式系统(NAQPMS)开展模拟试验.该模式能够结合区域、城市的下垫面数据以及大气污染的排放源数据, 对大气污染物的排放、输送以及时空变化进行模拟和预报(王自发等, 2009).模式包括大气污染物的平流、扩散、干湿沉降、气相化学、液相化学、非均相化学等过程的模拟模块, 在垂直结构上采取地形追随坐标, 水平结构上采用单向或双向嵌套技术.气相化学模拟采用CBM-Z机制(Zaveri et al., 1999), 能够考虑71种化学反应物种, 133个化学反应.液相化学模块基于RADM的反应机制, 能考虑22个气体和气溶胶物种(Chang et al., 1987).模式在我国区域大气污染模拟以及业务预报上都得到了广泛应用, 是成熟的区域空气质量模式系统.
NAQPMS模式采用中尺度天气预报模式WRF为其提供逐小时气象驱动场数据.WRF模式是美国国家研究中心(NCAR)等科研机构开发的中尺度气象预报模式, 主要由预处理系统、同化系统、动力内核以及后处理4个部分组成, 是业务数值天气预报和大气数值模拟研究领域应用最广的模式系统之一.本文使用WRF3.9版本, 其中长波及短波辐射方案分别采用RTTM方案(Mlawer et al., 1997)以及Dudhia方案(Dudhia et al., 1989), 边界层方案采用YSU方案(Hong et al., 2006), 积云参数化方案采用Kain-Fritsch方案(Kain et al., 2004), 云微物理参数化方案采用WSM3方案(Hong et al., 2004).
模式试验采用三层嵌套, 垂直层数为20层.第一层模拟区域覆盖整个东亚地区, 第二区域覆盖整个中国, 第三个区域主要包含华中地区, 覆盖了河南、安徽、江西、湖南和湖北等省份.3个模拟区域的网格水平分辨率分别为45 km×45 km、15 km×15 km、5 km×5 km;模拟的网格数为185×157、433×340、289×271;WRF模拟时采用分段模拟方式, 即每36 h模拟1次, 36 h中前12 h作为模式启动时间, 后24 h的模拟数据作为NAQPMS的气象场输入数据.模拟试验分为两个时段:时段1为2014年1月1—31日, 时段2为2018年1月1—31日.为了减少初始条件对大气污染模拟结果的影响, NAQPMS模式模拟在每个时段前设置7 d的模式启动时间.模拟边界条件使用全球大气化学模式提供的背景值, 排放清单为清华大学制作的区域人为排放源清单MEIC, 基准年为2016年.该清单涵盖10余种主要大气污染物和温室气体(SO2、NOx、CO、NMVOC、NH3、CO2、PM2.5、PM10、BC和OC)的人为排放源数据, 支持与多个空气质量模式的对接, 通过空间插值、化学机制匹配用于多层嵌套网格的空气质量模拟.
2.3 模式系统的验证气象条件对大气污染物的形成、累积以及传输扩散起着关键作用.因此, 首先对WRF模式模拟的武汉地区关键气象要素数据进行精度评估.图 2给出了WRF模式模拟的2014年1月与2018年1月武汉站点的温度、相对湿度、风向、风速与观测值的时间序列对比.Pedro Jiménez-Guerrero等(2008)通过对WRF等中尺度气象模式对城市尺度地面气象场模拟评估得出, 在不同的物理参数方案下, 温度的模式平均偏差为0.1~2.4 ℃, 均方根误差为1~4 ℃, 地面10 m风场风速的均方根误差为1~4 m·s-1.于丽娟等(2017)通过对中国区域近地面风场模拟评估发现, 地面10 m风场风速的模拟偏差为0.4~1.8 m·s-1.表 1总结了武汉及周边城市2014年1月与2018年1月主要气象要素模拟性能的统计参数.从各城市温度模拟结果来看, 其模式偏差(MB)为-0.2~2.1 ℃, 均方根误差(RMSE)为1.2~4 ℃, 相关系数(R)为0.72~0.91;从风速的模拟结果来看, 各城市风速的模式偏差(MB)为-1.5~0.9 m·s-1, 均方根误差(RMSE)为0.7~2.9 m·s-1;各城市相对湿度的相关系数为0.67~0.83.整体来看, 本文对主要气象要素的模拟结果均处在模拟合理范围之内, 模式能较好再现2014年1月与2018年1月武汉及周边区域主要气象要素的时空分布特征, 为PM2.5模拟提供高精度的气象输入场数据.
在气象模拟评估基础上, 利用湖北省8个城市(武汉市、鄂州市、黄冈市、黄石市、咸宁市、荆州市、孝感市、宜昌市)污染国控站点2018年1月的逐小时PM2.5观测数据, 评估NAQPMS对于武汉及其周边地区PM2.5浓度的模拟精度.模拟浓度与观测浓度的对比结果如图 3所示.Lu等(2017)对2014年1月武汉城区站点平均、近郊站点平均、郊区站点以及其它城市站点的小时观测与模拟进行对比并给出其统计参数, 发现各区域对PM2.5浓度模拟的相关系数为0.5~0.6, 模式的平均偏差为-59.6~-29.3 μg·m-3.从图 3可以看出, 2018年1月湖北省8个城市PM2.5浓度模拟的相关系数(R)为0.5~0.7, PM2.5浓度的模式偏差(Bias)为0.4~19.7 μg·m-3, 模式的模拟结果均处在合理的范围内.Boylan等(2006)提出的三维空气质量模式PM模拟评估标准, 平均分数偏差(MFB)和平均分数误差(MFE)在±60%之间和低于+75%为合理, MFB在±30%之间MFE低于50%作为模式优化的目标.2018年1月湖北省8个城市PM2.5浓度模拟的平均分数偏差(MFB)在0~20%之间, 平均分数误差(MFE)在30%~40%之间, 均在模式评估标准的合理范围之内.因此, PM2.5浓度模拟除在峰值时段存在一定程度高估外, 模式能较好再现这些城市PM2.5浓度变化的趋势与量值.
基于武汉市10个污染国控站点的PM2.5逐小时监测数据, 并根据国家生态环境部颁发的《环境空气质量标准》, 将PM2.5日均浓度超过环境空气质量二级标准(75 μg·m-3)定义为污染天.表 2给出了2014年1月与2018年1月武汉PM2.5观测浓度以及主要气象要素观测数据的统计分析.武汉市2018年1月PM2.5月均浓度为91.6 μg·m-3, 比2014年1月武汉PM2.5月均浓度低90.8 μg·m-3, 但月均浓度仍高出环境空气质量二级的PM2.5日均浓度标准16.6 μg·m-3.2018年1月污染超标天数为17 d, 较2014年1月减少了13d;重度及以上的污染天数(PM2.5日均浓度≥150 μg·m-3)出现大幅下降, 减少至4 d, 比2014年1月少16 d;轻度和中度污染9 d(PM2.5日均值≥75 μg·m-3), 增加了3 d.
从PM2.5浓度的时间序列来看, 在污染过程前期PM2.5浓度累积过程中, 2018年1月武汉市PM2.5浓度的日最大增长幅度为133.4 μg·m-3·d-1(相邻两日PM2.5浓度增长极值), 较2014年同期下降了14.0 μg·m-3·d-1, 最大小时增长幅度为28.6 μg·m-3·h-1(相邻两小时PM2.5浓度增长极值), 为2014年同期的1/2.PM2.5浓度最大小时峰值为246.3 μg·m-3, 远低于2014年1月的浓度峰值400.6 μg·m-3.在污染过程后期的污染消散阶段, 2018年1月武汉市PM2.5日均浓度最大下降幅度为-100.2 μg·m-3·d-1(相邻两日PM2.5浓度下降极值), 与2014年同期相比(-139.8 μg·m-3·d-1), 降低幅度有所减缓, 同时小时浓度最大降低幅度为-32.1 μg·m-3·h-1(相邻两小时PM2.5浓度下降极值), 较2014年1月下降了37 μg·m-3·h-1.从上述分析可以看出, 2018年1月武汉地区仍旧存在较为严重的PM2.5污染, 其持续周期较长, 同时出现了重度污染过程, 但是整体较2014年1月有明显的改善, 无论是从月均浓度、PM2.5浓度峰值还是从超标天数来看都有明显的下降.
图 4给出了武汉PM2.5浓度时间序列与本地风速、风向依赖关系.2018年在1月11—24日间发生了一次持续性超标过程.该过程从11日起PM2.5浓度逐渐上升, 13日PM2.5日均浓度开始超标(>75 μg·m-3), 至19日PM2.5浓度达到最大值, 此后持续降低, 至24日PM2.5浓度下降至清洁标准, 至此该持续性污染过程结束.结合污染过程中武汉本地的风速、风向变化来看, 无论是2018年还是2014年, 武汉PM2.5浓度的快速增长均与偏北风的侵袭有很强的关联性, PM2.5浓度峰值的出现往往伴随着偏北风.2018年1月, 在污染过程后期, 武汉本地风向多变, 且多为弱风(风速<2 m·s-1), 本地大气扩散条件较差, PM2.5浓度下降速率较缓, 这与2014年同期情况较为相似.同时2018年1月, 武汉市月均相对湿度较2014年同期上升了19.2%, 保持在一个较高水平, 水汽含量的上升可为非均相、液相化学提供有利条件, 为一次排放污染物通过化学反应转化为二次气溶胶提供有利条件, 也可能是武汉地区污染过程持续时间较长的原因之一.
基于3.1节分析可知武汉地区2014年与2018年1月均发生持续性PM2.5污染过程, 但2018年1月武汉PM2.5污染与2014年1月相比已有显著改善.导致PM2.5浓度变化的因素非常复杂, 气象条件的差异、区域或局地污染物排放强度的变化以及外部环境变化导致的化学反应非线性等都可能导致PM2.5浓度出现显著变化.对各种因素变化的贡献进行完全量化解析非常困难, 本文主要关注气象条件变化对2018年1月和2014年1月武汉PM2.5污染出现显著变化的影响.
为了量化评估气象条件变化对武汉PM2.5污染的影响, 本文设计了如表 3所示的两个模拟试验.试验1是基准模拟试验, 模拟时间段为2018年1月1—31日, 模拟采用的区域排放源清单为MEIC排放清单, 模拟采用的气象输入场为2018年1月同时段的WRF模拟数据.根据2.3节的气象和污染模拟验证, 模拟能很好再现这一时段武汉及周边地区观测的气象要素和PM2.5浓度变化, 模拟与实测接近, 所以我们将这一次试验称为“实际情景试验”.试验2是在试验1的基础上开展的敏感性试验, 即在其它模拟设置保持不变的情况下, 将NAQPMS模式的气象场输入数据切换为2014年1月的WRF气象模拟数据, 这个试验称为“气象情景试验”, 其目的是直接模拟量化气象条件变化对2018年1月和2014年1月武汉市PM2.5浓度变化的贡献和影响.
图 5a展示了基准试验与气象情景试验模拟的武汉日均PM2.5浓度及其差异.可以发现, 不同气象输入场模拟的PM2.5日均浓度变化具有显著差异.但结合表 4统计来看, 基准试验模拟的武汉PM2.5月均浓度与气象情景试验模拟浓度非常接近, 其PM2.5月均浓度为97.1 μg·m-3, 比气象情景试验模拟浓度高2.3 μg·m-3.从浓度峰值来看, 基准试验中PM2.5浓度峰值为214.3 μg·m-3, 高于情景试验的浓度峰值(170.8 μg·m-3).从PM2.5浓度时间变化趋势来看, 两个试验在1月1—7日均存在污染过程, 基准试验模拟的PM2.5浓度峰值要高于情景试验.从图 4可以发现, 模式模拟的2014年1月1—7日与2018年1月1—7日的武汉地面风速风向特征相似.结合该时间段的相对湿度来看, 2018年1月武汉相对湿度要明显高于2014年1月, 均在80%以上.研究发现, 当大气相对湿度高于70%时, 大气中硫氧化率(SOR)与氮氧化率(NOR)会大幅增加, 两种氧化率的提升对大气中二次硫酸盐与硝酸盐的增长呈正相关性, 对二次气溶胶爆发性增长具有显著的促进作用(刘凡等, 2018).因此, 高相对湿度可能是其PM2.5浓度峰值高于情景试验的重要原因之一.
在1月16—24日期间, 两个试验中武汉地区均出现一次持续性的污染过程.基准试验中武汉PM2.5浓度存在一次较长的累积增长过程, 持续时间5 d, 于19日达到PM2.5浓度的峰值, 随后下降.在情景试验中, PM2.5浓度累积时间较短, 持续2 d, 18日达到浓度峰值, 随后大幅度下降, 20日PM2.5浓度下降至清洁水平.根据中国气象数据网提供的历史天气记录, 表 5分别统计了2014年与2018年1月19—21日内的天气情况.结合图 4与表 5可以发现, 该时间段内2014年1月与2018年1月武汉的地面风速均小于3级(风速 < 4 m·s-1).从风向来看, 2018年1月武汉本地多为北风, 冬季受较强天气系统过境的影响, 大范围系统性北风成为清除华北地区污染物的重要天气条件(张人禾等, 2014;刘厚凤等, 2015).但是北风的存在使得武汉与华北地区形成自北向南的传输通道, 促使高污染气团可以抵达武汉地区(Lu et al., 2017), 因此基准试验中武汉地区受大范围系统性北风影响也可能是其PM2.5浓度峰值高于情景试验的重要原因之一.
图 5b给出了情景试验模拟的PM2.5浓度与2014年1月观测PM2.5浓度的差值.根据卢苗苗等(2018)以及2.3节气象模拟和污染物验证的结果, 假定基准试验和情景试验模拟的气象场都是接近2018年1月和2014年1月实况的, 模拟系统中的排放源强度是接近2018年1月实况的, 则情景试验模拟的PM2.5浓度与2014年1月实况的差异可以基本归因于2014年1月和2018年1月的排放变化差异.从图 5b可以看出, 情景试验模拟的PM2.5浓度显著低于2014年1月实际观测到的PM2.5浓度, 模拟PM2.5月均浓度比观测浓度低91.4 μg·m-3, 浓度峰值低168.1 μg·m-3.这表明, 模拟系统采用的污染物排放源清单显著低估2014年1月本地和区域的污染物排放强度, 采用该清单会导致该时段出现如图 5b所示的显著系统性偏差.从本地排放量来看, 邱培培等(2018)将2014年武汉地区排放作为基准排放清单, 依据武汉市“十三五”国民经济发展规划、能源发展规划、产业发展规划和交通发展规划等, 结合大气污染物排放标准、产业环保技术政策与污染治理技术要求等文件, 预测了2020年武汉市国民经济生产总值、人口数、机动车保有量、能源消费量、工业产品产量等社会经济发展指标.结合《武汉市城市空气质量达标规划(2013—2027年)》中的各项措施, 采用情景分析法预测了2020年武汉地区在基准情景、控制情景、强化控制情景以及最强化控制情景下的主要大气污染物排放量.依据武汉地区2020年整体存在不同强度的减排, 给出了每个物种的减排变化范围.结果表明2020年武汉地区PM2.5的整体排放量比2014年降低1.2×104~3.2×104 t, 降低幅度为17%~46%, 从3.1节的分析发现, 武汉地区2018年1月较2014年1月PM2.5浓度两年下降了50%以上, 排放的变化率相对来说不如浓度.这可能是因为武汉地处我国中部, 在特殊天气形势的影响下, 其他地区跨区域污染传输以及武汉城市圈内部传输的综合影响(Lu et al., 2017; Lu et al., 2019)导致武汉地区2018年1月较2014年1月浓度下降的幅度大于本地排放的变化.SO2整体排放较2014年下降22%~66%, NOx排放量较2014年下降1.1×104~6.3×104 t, 降低6%~37%.从区域排放量来看, Zheng等(2018)表明2013—2017年整个中国主要污染物(NOx、SO2、PM2.5、BC、OC)排放量都有显著下降.武汉位于中国中部地区, 冬季PM2.5浓度受跨区域污染传输以及城市圈内部传输的综合影响(Lu et al., 2017; 2019), 跨区域污染传输对武汉PM2.5浓度贡献可达244.7 μg·m-3.综合上述分析结果, 发现在区域排放强度保持不变的情形下, 2014年1月和2018年1月气象场的变化对武汉本地月均PM2.5浓度的影响较小, 差异小于3 μg·m-3, 基于适用于2018年1月的排放源清单模拟2014年1月的武汉PM2.5浓度会导致显著的低估现象.因此, 武汉2018年1月相比2014年1月PM2.5浓度显著下降、重污染天数显著减少的主导因素应为京津冀等重点城市群排放量的显著下降以及武汉本地减排的贡献.
4 结论(Conclusions)1) 通过对武汉及其周边城市的主要气象要素(温度、相对湿度、风向、风速)以及PM2.5浓度小时观测值与模拟值的对比, 表明WRF模式能较好再现2014年1月和2018年1月武汉及周边区域的关键气象要素特征, NAQPMS模式能够较好的再现2018年1月武汉及周边区域的PM2.5污染特征.
2) 通过观测数据分析发现, 与2014年1月相比, 2018年1月武汉PM2.5污染得到了显著改善, 污染天特别是重污染天数出现大幅下降, 月均浓度下降近50%, 但污染形式仍非常严重, 污染天数占比仍在50%以上, 月均浓度在90 μg·m-3以上.
3) 通过数值模拟试验发现, 气象条件变化对2018年1月武汉PM2.5污染出现的显著改善贡献较小, 导致的月均浓度差异小于3 μg·m-3, 本地及区域排放量的显著下降应是该月份武汉PM2.5污染程度显著减轻的主要驱动力.
4) 本文在讨论2014年1月与2018年1月武汉PM2.5污染的变化特征时, 通过气象场的敏感性试验来对其差异进行模拟追因, 但未开展对武汉地区排放变化的具体分析和评估, 在探究武汉及周边地区实际排放变化对武汉PM2.5污染影响方面存在局限性.
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