2021, Vol. 41
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2. 哈尔滨工业大学(威海校区), 威海 264209
2. Harbin Institute of Technology, Weihai 264209
一氧化碳(CO)作为大气中一种重要的痕量气体, 能够与羟基自由基发生反应, 干扰大气的氧化能力, 从而影响甲烷等温室气体的浓度, 因此, CO被认为是一种间接的温室气体(Thompson, 1992; Park et al., 2016).海水中CO主要是通过有色溶解有机物(Colored/Chromophoric Dissolved Organic Matter, CDOM)的光氧化产生(Conrad et al., 1982; Zuo et al., 1995), 太阳辐射会对其产生重要影响, 因此, 海水中CO具有很强的周日变化特征.海-气扩散是海水中CO去除的一个重要途径(Bates et al., 1993; Zafiriou et al., 2003; Xie et al., 2005).早期的研究表明, 表层海水中的CO是过饱和的, 因此, 海洋被广泛认为是大气CO的源(Lamontagne et al., 1971; Bates et al., 1995).在过去的几十年里, 海洋每年释放的CO量为3.7~600 Tg·a-1(Erickson et al., 1989; Stubbins et al., 2006a; Ludivine et al., 2019), 约占全球CO总供应量的0.3%~77% (相当于每年770~1230 Tg CO-C) (Prather et al., 2001).这些数据主要是基于公海计算得出的, 有关河口和陆架海域的数据较为匮乏.因此, 在河口和陆架海域研究CO对估算碳排放量是非常重要的.
国际上对CO的研究起步较早, 可以追溯到20世纪60年代. Kawagucci等(2014)在夏季日本本州岛附近海域的研究表明, CO浓度分布存在明显的日变化趋势, 在没有光诱导CO生成和光抑制消耗的情况下, 夜间CO浓度降低主要归因于微生物的消耗. Zafirious等(2008)在春季马尾藻海域发现, 海水中CO浓度具有较好的垂直分布特征, 当海水深度大于200 m时, CO浓度小于0.1 nmol·L-1.国内对于CO浓度的研究主要集中在黄海、东海和渤海的个别季节.例如, Yang等(2010)在秋季南黄海和东海的调查中发现大气CO浓度为297×10-9, 南黄海大气CO浓度明显高于东海, 表层海水CO浓度和Chl-a浓度之间没有明显的相关性.Yang等(2011)在春季东海和黄海的研究表明, 大气CO浓度为190×10-9, 表层海水CO浓度为2.24 nmol·L-1, CO浓度最大值一般出现在午后2：00左右, 最小值出现在凌晨; 从表层到底层CO浓度总体呈降低的趋势.Zhang等(2019)报道了秋季黄渤海大气CO浓度(465×10-9)和表层海水CO浓度(1.22 nmol·L-1), 且表层海水CO浓度与大气CO浓度的比值表明渤海和黄海是大气中CO的来源.
黄海和东海位于太平洋西侧, 以长江口北岸的启东角和韩国济州岛西南角的连线为界, 是中国重要的边缘陆架海, 主要受到长江冲淡水、黄海暖流和黑潮水的影响(Chen, 2009).黄海和东海是海洋生产力最高的地区之一, 尽管前人已经对中国沿海地区CO分布进行了研究, 但主要集中在春、夏季节.考虑到海域和季节的变化, 有必要进行更多的观测, 以准确估计海洋CO排放量.因此, 本研究于2019年12月—2020年1月对黄海和东海CO的分布和海-气通量进行现场研究, 这些数据将有助于加深对CO的海洋生物地球化学循环的认识和理解.
2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 仪器装置与试剂仪器装置：Ta 3000痕量气体分析仪(美国Ametek公司); 氮气纯化仪(先普半导体技术有限公司); 轨道式振荡器(江苏盛蓝仪器制造有限公司); 聚四氟乙烯(PTFE)疏水滤膜(0.2 μm, 美国Millipore公司); 玻璃气密注射器(10 mL, 美国VICI公司).
试剂：高纯氮, 纯度>99.999%(青岛豪森气体有限公司); CO标准气体(97.2 × 10-9, 大连大特气体有限公司).
2.2 样品采集于2019年12月24日—2020年1月18日跟随“东方红3号”科考船对黄海和东海进行现场调查, 调查区域和采样站位如图 1所示.本航次共设14个断面、69个大面站, 所有站位均采集大气和表层海水样品, 对具有复杂水文条件特征的B、P断面及深水站位T5进行垂直分布研究.
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| 图 1 黄海和东海采样站位图 Fig. 1 Sampling stations in the Yellow Sea and the East China Sea |
在现场调查中, 海水样品由配备直读式温盐深仪的24 L Niskin采水器采集, 然后通过硅胶管注入到先后经10% HCl和Milli-Q水润洗过的50 mL玻璃瓶底部, 最后用压盖器迅速将聚四氟乙烯瓶盖压紧, 保证瓶内无气泡.玻璃瓶和聚四氟乙烯瓶盖均需润洗2~3次, 采水时要注意控制水流速度以避免有气泡和旋涡产生.大气CO样品在船头距海平面约10 m处的甲板上采集, 为避免船体滑行带来的污染, 所有大气样品均在船走航时用10 mL的气密注射器迎风采集(任春艳, 2010).风速和气压等参数由船舶气象仪获得.部分站位的采样时间和风速如表 1所示.
| 表 1 部分站位采样时间和风速 Table 1 Sampling time and anemometer of some stations |
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CO浓度的测定：使用Ta 3000痕量气体分析仪进行CO浓度测定, 海水样品采用顶空平衡法.现场采集的海水样品注入50 mL样品瓶, 然后经由气密注射器向样品瓶中注入6 mL经过氮气纯化仪纯化的高纯氮(>99.9999%), 样品瓶中会出现6 mL的顶空.将样品瓶放到轨道式振荡器以300 r·min-1振荡5 min(Tolli et al., 2005), 然后再用气密注射器抽取平衡气6 mL, 经聚四氟乙烯疏水滤膜注入到Ta 3000痕量气体分析仪中进行测定.大气样品直接用气密注射器采集后注入Ta 3000仪器中进行测定.仪器每隔24 h用CO标准气体校正一次(陆小兰等, 2010).
Chl-a的测定：从24 L Niskin采水器中取300 mL海水样品于棕色瓶中, 用0.7 μm Whatman GF/F玻璃纤维滤膜过滤, 将过滤完的滤膜折叠放入用锡纸包裹的15 mL离心管中, 避光冷冻带回实验室进行测定.测定时, 将离心管中注入10 mL 90%的丙酮溶液, 在低温避光的条件下萃取24 h, 然后在4000 r·min-1条件下离心10 min, 取上层清液用F-4500荧光光度计测定其荧光值(Parsons et al., 1984).
数据分析：采用SPSS 23.0软件对两组数据进行相关性分析(p < 0.05证明两组数据存在相关性), 通过T检验判定两组数据是否存在显著性差异(p < 0.05证明两组数据存在显著性差异) (孙逸敏, 2007).
2.4 海-气通量与过饱和系数的测定CO的瞬时海-气交换通量F(nmol·m-2·h-1)可由式(1)进行计算(Johnson et al., 1996).
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(1) |
式中, k为气体交换常数(m·h-1), 本文采用E2011经验公式, 该经验公式中风速μ适用于0~18 m·s-1(Edson et al., 2011), 计算公式见式(2).
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(2) |
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(3) |
式中, Sc为气体施密特常数, 通过式(3)计算(Wiesenburg et al., 1979); T为水样的温度(℃).
海水中CO原始浓度[CO]surf由式(4)计算得出(Xie et al., 2009).当大气与海水中的CO达到平衡时, 海水中CO的浓度[CO]eq通过式(5)计算(Linnenbom et al., 1973).
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(4) |
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(5) |
式中, P为大气压(Pa); ma为气液两相平衡时顶空气体中CO的体积分数(×10-9), 由Ta 3000仪器给出; β为本生系数, 表示CO在海水中的溶解度, 与海水的温度和盐度有关(Xie et al., 2002); Vw为海水的体积(mL); Va为顶空气体的体积(mL); R为气体常数(0.08206 atm·L·mol-1·K-1); T为现场海水的温度(K); [CO]atm为大气的体积分数(×10-9); M为标准压力和温度下CO的摩尔体积, 取值为25.0941 L·mol-1(Wiesenburg et al., 1979; Stubbins et al., 2006a).
采用α表示海水的过饱和系数, 具体由式(6)计算(任春艳, 2010).
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(6) |
在瞬时海-气通量的基础上, 根据Stubbins等(2006b)介绍的方法, 按照取样时间将所有数据进行划分, 保留覆盖完整的日变化数据, 没有完全覆盖日变化的数据被舍弃.然后以取样时间为横坐标, 瞬时海-气通量为纵坐标积分, 计算每个日曲线下的面积(OriginPro 2019b), 得到CO的日海-气通量(μmol·m-2·d-1).
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 大气中CO的浓度大气中CO浓度为239×10-9~941×10-9, 平均值为(588±155)×10-9, 最大值是最小值的3.94倍.如图 2所示, 由南向北大气中CO浓度呈现明显的升高趋势.大气中CO浓度最大值(941×10-9)出现在北黄海近岸H12站位, 该站位毗邻辽宁地区.由72 h后向轨迹图(图 3a)推测, 来自西伯利亚的气流自西北方向途经内蒙古和辽宁地区进入黄海, 在陆地停留时间较长, 另外, 北方冬季煤炭的不完全燃烧, 使得陆源的输入造成该海域上空大气CO浓度偏高.除此之外, 在山东半岛和江苏沿岸的海域, 由于受人类活动影响较大, 均出现了CO浓度高值区.大气中CO浓度最小值出现在东海T3站位(239×10-9).据后向轨迹(图 3b)分析调查时段, 该海域受来自海洋的东南风影响; 另一方面, 该站位于南方, 相较于冬季北方地区, 人类生活排放的污染较低.在本次调查中, 冬季大气中CO浓度总体上呈现出从近岸到远海逐渐降低的趋势.相对于东海(493×10-9), 黄海(717×10-9)上方大气的CO浓度更高.这是由于冬季北方取暖燃煤的不完全燃烧所致, 同时黄海上方大气受陆源气团影响较大, 而东海上方大气受海洋气团的影响较大.方差分析表明, 本研究与Yang等(2011)研究中的大气CO浓度之间存在显著性差异(p=0.002), 且本次调查结果高于Yang等(2011)在春季黄东海的结果(190×10-9), 这可能与调查季节和近些年来工业的发展有关, 但整体大气CO浓度由近岸到远海逐渐降低的趋势与Yang等的结果相同.
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| 图 2 大气CO的水平分布 Fig. 2 Horizontal distribution of the CO concentrations in the atmospheric |
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| 图 3 黄东海上方气团的72 h后向轨迹 Fig. 3 72 hours backward trajectories of air mass over the Yellow Sea and the East China Sea |
调查海域表层海水中CO浓度为0.39~2.80 nmol·L-1, 平均值为(1.23±0.45) nmol·L-1, 最大值为最小值的7.23倍.各站位表层海水中的CO浓度分布见图 4.表层海水中CO浓度最大值(2.80 nmol·L-1)出现在远海的P6站位, 采样时间为14∶36, 此时太阳辐射强度较高, 且该站位处于受黑潮水影响较大的海域, 高温高盐使该海域细菌丰度较低, 微生物消耗速率低, 由于微生物消耗占海水CO去除的86%(Zhang et al., 2008), 因而该地区成为CO浓度高值区.在山东半岛的东南部出现CO浓度的次高值区, 主要受黄海暖流和采样时间影响较大.此外, 在台湾北部地区的海域, 由于暖流的出现, 使得该片海域CO浓度相对较高. 表层海水CO浓度最小值(0.38 nmol·L-1)出现在T1站位, 取样时间为凌晨0：56, 同时该站位取样时风速为8.69 m·s-1, 海-气扩散损失较大.从不同海域来看, 黄海表层海水的CO浓度范围为0.73~2.65 nmol·L-1, 平均值为(1.28±0.42) nmol·L-1, 东海表层海水的CO浓度范围为0.39~2.80 nmol·L-1, 平均值为(1.19±0.69) nmol·L-1.冬季黄东海表层海水中CO浓度的平均值低于Yang等(2011)报道的春季黄东海表层海水CO浓度(2.24 nmol·L-1), 低于徐冠球等(2014)研究的夏季东海表层海水CO浓度(1.48 nmol·L-1), 也低于赵保振(2014)报道的秋季黄渤海表层海水CO浓度(1.22 nmol·L-1).冬季[CO]surf浓度低是由于太阳光辐射强度相对较弱, 且冬季白天光照时间较短, CDOM的光降解较低造成的, 这与Wang等(2017)对胶州湾4个不同季节的调查结果一致.
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| 图 4 表层海水中CO的水平分布 Fig. 4 Horizontal distribution of the CO concentrations in the surface seawater |
海水中的CO主要来自于陆源CDOM和海洋浮游植物有机体的化学降解, 另外, 藻类也会释放少量CO (Gros et al., 2009).在本航次中, 相关性分析表明表层海水中CO浓度与Chl-a之间不存在相关性(r=0.269, n=69, p=0.130), 这一结果与Ohta(1997)在太平洋上升流地区的观察结果一致.但Conrad等(1982)在大西洋赤道附近的研究表明, 表层海水的CO浓度与Chl-a之间存在正相关关系, Seiler等(1980)认为Chl-a可以作为光敏剂在光敏化过程中产生CO.关于CO与Chl-a之间的关系, 目前还没有定论.这表明除Chl-a之外的其他因素, 如CDOM的光降解、海洋异养生物的氧化和水团的垂直混合都是影响CO浓度的重要因素(Yang et al., 2010).
将所有站位按照采样时间进行划分, 发现采样时间与表层海水的CO浓度之间存在一定的关系.白天组(6：00—18：00)的平均浓度为(1.43±0.48) nmol·L-1, 夜晚组(19：00—6：00)的平均浓度为(0.98±0.26) nmol·L-1, 白天组的CO平均浓度显著大于夜晚.方差分析表明, 白天组和夜晚组CO浓度之间存在显著性差异(p=0.001), 这进一步说明光照对CO具有重要影响.
3.2.2 垂直分布为了研究黄海暖流对黄海海域的影响, 本研究选取B断面进行研究.在B断面西侧, 由于受湍流作用的影响, 温度和盐度混合均匀; 在断面东侧, 盐度混合存在弱层化现象, 说明水体的垂直混合作用未到达底层.近岸站位的温度和盐度低于远海, 这是由于近岸站位主要受到南下携带低温低盐的黄海沿岸流的影响, 远海受北上携带高温高盐水的黄海暖流的影响更大(Chen, 2001).在该断面的东侧, CO浓度普遍偏高, 这可能与采样时间和水团有关.在B4和B5站位, CO浓度最大值出现在次表层, 这主要是由于采样时风速较大(大于6 m·s-1), 通过海-气扩散损失掉一部分.在该断面其它站位, CO浓度高值主要出现在底部.这表明CO存在其他来源, 如细菌等海洋生物生产(Gros et al., 2009)和海洋有机物在热力学的作用下通过暗反应分解产生CO(Xie et al., 2005).
为了讨论水团对东海CO分布的影响, 本研究选取从长江入海口的西北部到冲绳群岛的东南部的P断面(P1~P6站位)进行研究.断面西部受长江冲淡水的影响, 中部受台湾暖流的影响, 东部陆架边缘地区受黑潮水的影响(时迪等, 2017). P断面的温度、盐度和CO浓度如图 5所示, 整个P断面的温度和盐度分布较均匀, 无明显层化现象, 说明冬季近岸水体的垂直混合作用较为强烈.在水深低于50 m的P1、P2站位, 温度和盐度均较低, 说明冬季长江冲淡水主要汇入闽浙沿岸流. P3~P6站位的温度和盐度较高, 受黑潮水入侵的影响较大.从总体上看, 该断面CO浓度从表层到底层呈现逐渐降低的趋势, 这是不同光照强度作用的结果.CO浓度的高值区出现在P6站位, 这与采样时间(14：36)密切相关.在近岸站位P1、P2中, CO浓度并未呈现明显的高值, 一方面与采样时间有关; 另一方面可能是由于冬季长江口的径流量较小, 携带有机物较少, 使得陆源输入产生的CO浓度较小(王腾等, 2014).
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| 图 5 B断面和P断面的温度、盐度与CO浓度垂直分布图 Fig. 5 Vertical distribution of temperature, salinity and concentration of CO in section B and P |
本航次还对部分深水站位进行了垂直研究, 结果如图 6所示.在P7和T5站位, CO浓度最大值均出现在表层, 这是由于表层光辐射最强, CDOM的光降解速率最快.两站位CO浓度具有相同的变化趋势, 均在水深约300 m处出现升高的趋势, 且涨幅较大, 这与在秋季东海(He et al., 2015)和冬季黄渤海(赵保振, 2014)的调查结果一致, 这进一步验证CO还存在其他来源(Gros et al., 2009; Xie et al., 2005).在P7站位, Chl-a浓度最大值(0.235 μg·L-1)出现在50 m处, 在T5站位, Chl-a浓度在表层有最大值(0.449 μg·L-1). Chl-a浓度随深度增加逐渐降低, 当深度大于300 m时, Chl-a浓度基本不变且达到最低值, 这表明CO浓度与Chl-a浓度之间不存在相关性.
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| 图 6 P7和T5站位温度、盐度、Chl-a和[CO]surf的垂直分布 Fig. 6 Vertical distribution of temperature, salinity, Chl-a and [CO]surf at station P7 and T5 |
CO的过饱和系数如图 7a所示, 变化范围为0.99~8.67, 平均值为2.61±1.42, 最大值是最小值的8.75倍.在整个调查海域, 仅有H12站位的CO过饱和系数低于1, 这说明在98%的调查海域中, 海水中的CO浓度是过饱和的, 即黄海和东海是其上方大气CO的源.在黄海海域, CO的过饱和系数为0.99~3.95, 平均值为1.84±0.11(n=29).东海的CO过饱和系数为1.07~8.67, 平均值为3.12±0.12(n=30).当表层海水浓度[CO]surf较大, 大气浓度[CO]atm较小时, 过饱和系数α较大, 这说明α的大小与表层海水CO浓度和大气CO浓度等因素有关.过饱和系数α白天(3.02)大于夜晚(1.97), 说明表层海水中CO浓度存在明显的周日变化.本次调查的CO过饱和系数与赵保振(2014)报道的11月份黄渤海的CO过饱和系数(2.0)相近, 但低于王敬等(2014)报道的夏季东海和南黄海的CO过饱和系数(α=29.36).
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| 图 7 海水和大气CO浓度与过饱和系数α的关系(a)及过饱和系数α和风速μ与海-气通量F的关系(b) Fig. 7 Relationship between the concentrations of seawater and atmosphere and the saturation factor α(a) and saturation factor α, wind speed and sea-to-air fluxes(b) |
瞬时海-气通量的变化范围为-0.05~41.38 nmol·m-2·h-1, 平均值为(9.80±9.70) nmol·m-2·h-1.从图 7b可以看出, 瞬时海-气通量的变化趋势与风速和过饱和系数α的变化趋势基本一致, 说明风速和过饱和系数α是影响海-气通量的重要因素.从不同海域来看, 黄海((5.77±5.23) nmol·m-2·h-1)的瞬时海-气通量低于东海((12.72±11.06) nmol·m-2·h-1).瞬时海-气通量最大值出现在P6站位, 该站位过饱和系数α最大, 温度(20.62 ℃)和风速(7.17 m·s-1)也较大; 最小值出现在H12站位, 为-0.05 nmol·m-2·h-1, 这表明该站位海水CO浓度处于不饱和状态.H12站位的过饱和系数α最低(0.99), 取样时温度(2.1 ℃)和风速(5.1 m·s-1)都相对较低, 使得海-气扩散较慢, 所以出现海水CO浓度相对于大气不饱和状态.
冬季黄东海的CO日海-气通量为0.0027~0.031 μmol·m-2·d-1, 平均值为0.013 μmol·m-2·d-1.而Wang等(2015)在黄海的调查结果为0.08 μmol·m-2·d-1, Xie等(2009)在秋季Beaufort Sea海域的调查结果为0.35 μmol·m-2·d-1.与上述研究结果相比, 本研究结果较低.这可能是因为冬季黄海和东海受陆源气团影响较大, 大气CO浓度较高, 而冬季太阳光辐射较弱, 海水中CO浓度相对较低, 海-气交换刚好达到过饱和的状态, 使得本研究CO海-气通量计算值远低于上述文献值.此外, 这与调查海域和季节, 以及不同物理、化学和生物各种因素都有一定的关系.结合东海和黄海的总面积为1.15 × 106 km2, 由此估算出黄海和东海每年向大气输送碳约0.067 Gg·a-1.
4 结论(Conclusions)1) 冬季黄海和东海大气中CO浓度受陆源输入影响明显, 黄海上空大气CO浓度普遍高于东海.总体看来, 大气中CO浓度由近岸到沿海呈现降低的趋势.
2) 表层海水中CO浓度受光照辐射和水团影响较大, 高值出现在东海东部, 低值出现在东海南部.白天组与夜晚组的表层海水CO浓度之间存在显著性差异.表层海水CO浓度与Chl-a并未表现出显著相关性.
3) 垂直分布表明, 海水CO浓度最大值主要出现在表层, 随深度的增加而降低.
4) 在东海和黄海98%的调查站位中, 表层海水中的CO浓度处于过饱和状态, 说明黄海和东海是其上方大气CO的源.
致谢(Acknowledgement): 感谢“东方红3号”船长和船员在现场调查期间提供的帮助.本文参考的Chl-a数据由厦门大学的高亚辉老师提供, 特致谢忱.
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