2021, Vol. 41
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2. 中国气象局武汉暴雨研究所, 暴雨监测预警湖北省重点实验室, 武汉 430205;
3. 中国电力工程顾问集团西南电力设计院有限公司, 成都 610051;
4. 中国地质大学(武汉)环境学院, 武汉 430074
2. Hubei Key Laboratory for Heavy Rain Monitoring and Warning Research, Institute of Heavy Rain, China Meteorological Administration, Wuhan 430205;
3. Southwest Electric Power Design Institute Co., Ltd. of China Power Engineering Consulting Group, Chengdu 610051;
4. School of Environmental Studies, China University of Geosciences, Wuhan 430074
当前我国霾污染等大气环境问题日渐严重(Chan et al., 2008; 张红艳等, 2013; Yan et al., 2019).霾污染既受控于大气颗粒物及其前体物排放, 也受气象条件的影响(Geoffrey et al., 2011; Ye et al., 2015; Reza et al., 2017; Chang et al., 2019).大气污染物区域传输亦是影响区域空气质量的重要原因之一, 目前, 大气污染物跨区域传输及周边污染源影响已成为大气环境治理亟待解决的关键环节和研究热点(徐祥德等, 2012).数值模式是研究大气污染时空演变规律、内在机理、排放来源的有效工具.空气质量模型分为拉格朗日模型和欧拉模型, 前者由跟随流体移动的空气微团来描述污染物浓度的变化, 后者相对于固定坐标系研究污染物的输送和扩散.拉格朗日模型因具有计算量小、空间尺度更精细等特点而被广泛应用.例如, 蔡旭晖(2008)利用拉格朗日数值印痕模型计算了北京地区和珠江三角洲地区重污染过程的潜在源区分布, 指出印痕区域及其指示方向是造成当地严重污染的潜在排放源区.李莉等(2015)采用HYSPLIT后向轨迹模型, 通过计算潜在源贡献因子PSCF和浓度权重轨迹CWT, 分析了影响上海地区颗粒物浓度的潜在源区和贡献率.
FLEXPART拉格朗日模型也被广泛应用于空气污染物扩散及大气传输研究.例如, Stohl等(2003)利用FLEXPART模式验证了城市间的污染物传输.Foy等(2009)利用FLEXPART-WRF结合高分辨率激光雷达, 对墨西哥城中不同种类气溶胶来源、传输和混合进行了研究.张英杰等(2015)基于FLEXPRAT-WRF后向轨迹模拟提供了2003-2018年8月南京市大气污染物周边源影响域的气候信息.陈赛华等(2017)使用FLEXPART- WRF模型快速并较为准确地定量估计上海一次重污染过程的大气污染物源区时空分布, 并将结果与WRF-Chem模式进行对比分析, 结果表明, 该模式定量估计的结果在时间和空间分布上具有良好的一致性.杨丹丹等(2019)运用FLEXPART-WRF模式, 结合PM2.5排放清单, 分析了走航观测期间长江三角洲地区及沿线城市PM2.5的潜在来源.余钟奇等(2019)利用FLEXPART-WRF模式反演分析了造成上海PM2.5污染的3种污染类型污染物源区分布特征.Yu等(2020)利用FLEXPART-WRF模式揭示了我国中东部地区大气污染物区域传输作用对长江中游冬季重污染过程的影响程度.这些研究证实了FLEXPART-WRF模式对大气污染物潜在源区、传输路径及源区贡献率的模拟具有较高的可靠性, 能够为区域大气污染精准治理提供技术支撑.
近年来我国霾污染的空间特征发生了改变, 珠江三角洲的大气气溶胶水平下降, 霾污染程度减弱(肖悦等, 2017；蒋超等, 2018), 而长江中游地区出现了一个新的气溶胶污染中心(谭成好等, 2015；马德栗等, 2015；Shen et al., 2020).荆州市位于湖北省中南部, 长江流域中游江汉平原腹地, 东连武汉, 西接宜昌, 南望湖南常德, 北毗荆门、襄阳, 境内江河湖库众多, 大部地区均为广阔的平原.近年来随着经济快速发展, 荆州市工业化、城镇化进程加快, 该地区大气污染问题也日渐凸显出来.当地政府为了实现科学决策、科学治污和精准治霾, 特别提出了荆州市大气污染来源分析的需求.基于此, 本研究利用FLEXPART-WRF模式研究荆州市PM2.5周边源“影响域”的气候特征及典型重污染事件的污染来源分布, 确定污染物主要传输通道及周边主要城市的污染来源贡献, 以期为当地政府实施大气污染区域联防联控和精细化管理、城市环境规划等提供科技支撑.
2 模式设置与方法(Mode settings and methods) 2.1 WRF模式参数设置及评估WRF模式的初始场使用NCEP FNL的1°×1°分辨率全球再分析气象资料, 模式包含两个嵌套区域, 外层覆盖整个亚洲, 分辨率为30 km×30 km, 内存嵌套网格几乎包括整个中国, 分辨率为10 km×10 km.模拟采用分辨率为1°×1°的NCEP FNL全球再分析气象场资料作为初始和边界条件, 垂直方向分为33层.模式选用的参数化设置为Morrison微物理方案、长波和短波辐射的快速辐射传输模型(RRTM)方案、Grell 3D积云参数化方案、YSU行星边界层方案及Noah陆面过程方案(Mlawer et al., 1997; Hong, 2006; Morrison et al., 2009).利用WRF模式进行2008-2017年连续10年的模拟, 每日间隔6 h起报一次, 每次运行12 h, 其中, 前6 h运行为预热时间, 模式结果每1 h输出一次.
将WRF模式模拟的气象要素(气压、气温、相对湿度、风速等)与5个站点(荆州及附近的4个大型城市, 长沙、合肥、郑州和南昌)的观测结果进行对比评估, 以2011年为例, 分别计算了1月、4月、7月、10月气象要素模拟与观测的相关系数(r)和均方根误差(RMSE), 结果如表 1所示.由表 1可知, 不同季节模拟的相关系数(均通过0.001的显著水平检验)和均方根误差均反映模拟与观测结果基本一致, 能够合理表征荆州及其周边的气象条件.
| 表 1 WRF模拟和观测气象要素之间的相关系数和均方根误差 Table 1 Correlation coefficients and root mean square errors between simulated and observed meteorological fields |
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FELXPART-WRF由两部分组成, 分别为驱动场模型WRF和扩散模型主体FLEXPART.FLEXPART模型是由挪威大气研究所开发的一个基于拉格朗日方法的气块轨迹-粒子扩散模型, 它通过计算排放源释放的气块群的轨迹来描述示踪物在大气中的传输、扩散等过程(Stohl et al., 1998; 2004; 2005).FLEXPART模型在模拟过程中除了考虑粒子的干湿沉降、辐射衰减及粒子老化等物理过程外, 还引入边界层参数化方案对边界层内的对流、湍流运动加以考虑, 可以更加准确地描述粒子在大气中的运动过程.FLEXPART模型具有两种模拟方式, 其时间上的前向运算可以用来模拟污染物的扩散过程, 确定污染源的影响范围及强度；而后向运算则可以用来确定对空间位置具有潜在影响的污染源区分布及贡献大小.
本研究中FLEXPART-WRF模型设置为48 h后向模拟, 模拟日期为2008-2017年的1月、4月、7月、10月, 代表 4个季节, 模拟区域包含中国中东部的绝大部分地区.模拟过程中, 选择硫酸盐作PM2.5示踪剂, 在荆州的一个点源(30.33°N, 112.23°E)每小时释放50000个粒子.模式输出时间分辨率为1 h, 空间分辨率为0.1°×0.1°, 模拟结果为释放颗粒在网格上的驻留时间, 单位为s-1.
2.3 研究方法本研究利用WRF模型得到的高时空分辨率气象场驱动FLEXPART模型, 其模拟结果可表征研究区域对目标受体点大气污染物的潜在贡献(Zhai et al., 2016).Yu等(2020)利用FLEXPART-WRF模型模拟结果结合清华大学MEIC人为排放源清单, 定量估算重污染期间区域传输对武汉地区大气污染物的贡献率, 计算公式见式(1)~(2).
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式中, i、j为空间格点位置；CR为贡献率；E为PM2.5排放率；T为FLEXPART-WRF模拟结果, 表示驻留时间；N、S为空间网格数；R为区域累积贡献率；(N1, S1)和(N2, S2)分别为区域累积贡献率的起始位置和结束位置.利用这种算法可以定量估算出各区域影响源对荆州PM2.5的贡献率并确定荆州地区污染物“影响域”时空变化特征.
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 荆州PM2.5“影响域”的季节气候特征基于FLEXPART-WRF模型10年后向模拟结果, 定量分析周边大气污染源区对荆州PM2.5浓度的贡献, 辨识不同季节荆州PM2.5“影响域”的空间分布特征.
荆州地区属典型的亚热带季风气候区, 冬夏风向更替明显, 冬季气流主要来自高纬大陆, 盛行偏北风, 夏季气流来自低纬海洋, 多吹偏南风, 风场的季节变化使荆州PM2.5“影响域”也具有相应的季节性差异.图 1所示为2008-2017年不同季节周边大气污染源区对荆州PM2.5影响平均贡献率的空间分布.由图可见, 荆州地区PM2.5主要“影响域”的空间变化呈现以荆州及荆州周边城市圈为高值中心, 并向周边地区不规则延伸减弱的空间分布特征.春、夏季节湖南对荆州PM2.5贡献最高, 秋、冬季节河南对荆州PM2.5贡献最高.4个季节荆州地区的主要“影响域”除湖北以外, 还包括西北的陕西, 北部的河南、山西、河北、山东, 东部长江三角洲地区的江苏、安徽, 以及南部的江西和湖南, 其中, 对荆州PM2.5影响最为显著的污染源区为湖北、湖南、河南及安徽等地区.
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| 图 1 2008-2017年荆州PM2.5“影响域”的空间分布 Fig. 1 Spatial distribution of PM2.5 "influence domain" over Jingzhou from 2008 to 2017 |
荆州地区大气污染物的“影响域”存在显著的季节性差异, 为了量化本地排放和区域传输对荆州PM2.5的影响, 估算了2008-2017年不同季节湖北省和周边主要省份对荆州PM2.5“影响域”的相对贡献率, 具体如表 2所示.结果表明, 湖北省内本地源贡献最大的是秋季, 其次是冬季、春季和夏季；省外污染源对荆州PM2.5影响较大, 春、夏、秋、冬季和年均区域传输贡献率分别为45.1%、50.4%、33.9%、42.6%和43.0%.周边省份中, 年均贡献最大为湖南省(约18.3%)、河南省(约9.7%)和安徽省(约5.1%), 其中, 秋、冬季河南省贡献率最大, 约为11%~16%, 春、夏季湖南省贡献率最大, 约为20%~36%.离荆州较远的省份中, 江苏省、山西省、陕西省、山东省、河北省对荆州PM2.5“影响域”的贡献率在1%~2%, 其余均在1%以下.
| 表 2 2008-2017年不同省份对荆州地区PM2.5平均贡献率 Table 2 Average contribution rates of different source regions to PM2.5 in Jingzhou from 2008 to 2017 |
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为了定位哪些城市对荆州PM2.5“影响域”贡献较大, 为精准治污和靶向治理提供依据, 进一步定量化周边主要城市对荆州PM2.5“影响域”的贡献率, 表 3给出4个季节贡献率相对较高的城市.整体而言, 4个季节贡献率高值城市主要是荆州、荆门、常德、武汉、宜昌、潜江、孝感、襄阳、天门、岳阳、长沙、益阳、邵阳、随州等地, 除荆州本地排放外, 夏季PM2.5“影响域”贡献率最大的是常德, 其他季节贡献率最大的是荆门.
| 表 3 2008-2017年周边城市对荆州PM2.5影响域的平均贡献率 Table 3 Average contribution rates of the surrounding cities to PM2.5 in Jingzhou from 2008 to 2017 |
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荆州地区重污染天气主要发生在冬季, 冬季PM2.5“影响域”贡献率最大的城市为荆州和荆门, 贡献率为16%~17%, 其次是孝感、襄阳、天门、潜江、常德、武汉, 贡献率在4%~5%.因此, 需要重点对荆州本地PM2.5污染源及荆门、常德、武汉、潜江、宜昌、孝感、襄阳、天门等地开展协作, 加强区域间大气污染联防联控.
3.3 不同季节荆州PM2.5区域传输通道划分变异系数是衡量数据变异程度的一个重要统计量, 可反映数据的离散程度, 计算公式见式(3).
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(3) |
式中, CV为资料变异系数, 是一个无量纲量；σ为资料标准偏差；xavg为资料平均值.
通过计算2008-2017年不同季节荆州PM2.5“影响域”贡献率的变异系数, 分析影响荆州大气污染物源区的年际变化.其数值越大, 表示年际变化越强, “影响域”空间分布就越不稳定.贡献率变异系数的小值区域可认为是荆州稳定的大气污染物“影响域”, 其明显的“气流路径”为大气污染物主要传输通道(张英杰等, 2015).
图 2为2008-2017年荆州四季PM2.5贡献率的变异系数空间分布.由图 2可见, 变异系数在空间上呈现出中间低、四周高的特征, 夏季外源“影响域”年际变化最为明显, 其次是冬季和秋季, 春季的年际变化最小.荆州及其邻近区域变异系数最小, 属于稳定的“影响域”区域.周边省份变异系数随着与荆州距离的增加而增加, 距离越远“影响域”越不稳定.
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| 图 2 2008-2017年荆州PM2.5贡献率变异系数空间分布 (红色箭头表示主要区域传输通道) Fig. 2 Spatial distribution of variation coefficients of PM2.5 contribution rates to Jingzhou from 2008 to 2017 (red arrows indicate the main regional transmission channels) |
以贡献率变异系数的小值区域作为大气污染物主要传输通道.由图可见, 春季荆州地区有3条稳定的污染物区域传输通道, 分别为北通道(沿南阳盆地-荆州)、东通道(沿长江航道-荆州)及南通道(沿雪峰山-荆州).夏季荆州地区有一条稳定的污染物区域传输通道为南通道(沿雪峰山-荆州).秋、冬季荆州地区有3条污染物区域传输通道, 即北通道(沿南阳盆地-荆州)、东北通道(沿大别山低山丘陵-荆州)及东通道(沿长江航道-荆州).
3.4 典型个例分析有研究表明, 湖北地区PM2.5重污染天气的主要环流类型有3种：高压静稳型、低压倒槽型、冷锋输送型(陈璇等, 2018).为了认识荆州不同类型重污染天气的污染物来源和贡献率, 提供更精细化的防控对策, 分别选取2015年1月9日(荆州PM2.5日均浓度222 μg · m-3)高压静稳型个例、2017年1月28日(荆州PM2.5日均浓度271 μg · m-3)低压倒槽型个例、2014年1月9日(荆州PM2.5日均浓度160 μg · m-3)冷锋输送型3类典型重污染案例, 估算荆州PM2.5“影响域”的贡献率分布, 具体见表 4.
| 表 4 3个典型个例的省内外排放源对荆州PM2.5影响域的贡献率 Table 4 Contribution rates of three typical emission sources within and beyond Hubei province to PM2.5 in Jingzhou |
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图 3给出了荆州典型3种重污染天气形势及其PM2.5“影响域”分布.高压静稳型下我国中东部地区受近地面高压均压控制, 荆州处于地面均压场中, 地面风速小, 天气静稳, 不利于污染物扩散, 容易造成污染物持续积累, PM2.5“影响域”贡献显示污染物主要来自本地排放, 省内贡献率达87.8%, 省外传输占12.2%.低压倒槽型是由西南地区暖低压发展形成西低东高的气压场, 在湖北省形成东北西南走向的暖切变, 荆州受低压系统控制, 气压梯度小, 风速小, PM2.5污染主要来源于偏南输送和本地累积, 省内贡献达55.0%, 省外传输占45.0%.冷锋输送型为蒙古冷高压扩散南下带来的北路输送型污染, 荆州位于高压底部, 风速较大, 偏北气流将京津冀和河南省污染物传输至荆州地区, 省外传输率高达77.2%, 省内贡献占22.8%.
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| 图 3 荆州典型3种重污染天气形势及其PM2.5“影响域”分布 (a, b.2015年1月9日高压静稳型, c, d.2017年1月28日低压倒槽型, e, f.2014年1月9日冷锋输送型) Fig. 3 Typical heavy pollution weather situation and PM2.5 "influence domain" distribution for Jingzhou (a, b.January 9, 2015, High pressure static stable type, c, d.January 28, 2017, low pressure inverted trough type, e, f.January 9, 2014, cold front transport type) |
1) 根据FLEXPART-WRF模型10年后向模拟结果, 定量分析周边大气污染源区对荆州PM2.5浓度的贡献, 得到荆州PM2.5“影响域”的空间分布特征.荆州市PM2.5周边源影响域主要为湖北、湖南、河南和安徽省, 呈现以荆州及荆州周边城市圈为高值中心, 并向省外周边地区不规则延伸和减弱的空间分布特征.省外污染源对荆州PM2.5影响较大, 春、夏、秋、冬季和年均区域传输贡献率分别为45.1%、50.4%、33.9%、42.6%和43.0%.
2) 根据近10年大气污染物源区贡献率的年际变化特征, 确定出不同季节的污染物主要传输通道.春季3条区域传输通道分别为北通道(南阳盆地-荆州)、东通道(沿长江航道-荆州)及南通道(沿雪峰山-荆州)；夏季主要传输通道为南通道(沿雪峰山-荆州)；秋、冬季3条区域传输通道分别为北通道(南阳盆地-荆州)、东北通道(沿大别山低山丘陵-荆州)及东通道(沿长江航道-荆州).
3) 结合荆州主要3种重污染天气型典型个例的“影响域”, 确定了不同重污染天气型下的PM2.5污染来源.高压静稳型PM2.5污染主要来源于本地排放, 省内贡献率达87.8%；低压倒槽型PM2.5污染主要来源于偏南输送和本地累积, 省内贡献达55.0%；冷锋输送型PM2.5污染主要来源为北路区域传输, 省外贡献达77.2%.
4) 基于以上研究结果, 对于冬季重污染期间, 建议重点围绕荆州本地与省内荆门、襄阳、孝感、天门、潜江、武汉、随州、宜昌及省外常德、南阳、信阳等地开展协作, 加强区域间大气污染联防联控.
拉格朗日模型FLEXPART模式是为了解决大气污染的源-受关系, 以确认影响受体的潜在源区分布特征, 本研究利用FLEXPART-WRF结合排放源清单, 可以有效辨识出周边大气污染源对荆州PM2.5污染“影响域”的源-汇关系, 并且能快速估算各源区贡献率.欧拉模型WRF-Chem等模式可以很好地模拟大气污染物浓度三维结构, 但其在辨识潜在源区分布和传输通道等方面具有局限性, 并且欧拉模式及排放源“清零试验”需要耗费大量计算资源, 不便于进行长时期的气候模拟.
FLEXPART拉格朗日模型是跟随流体移动粒子来描述污染物浓度变化, 并没有涉及到大气化学反应过程, 对模拟大气环境变化及重污染过程演变、机制分析等方面都有一定缺陷.FLEXPART模拟结果受气象条件影响很大, WRF模拟气象场的不确定性对潜在源区分析有一定的影响, 此外, 排放源清单也是估算其源区贡献率不确定性的一个重要因素.
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