1 引言(Introduction)

城市群大气污染特征及影响研究是大气环境研究领域关注的重要课题(Kulmala, 2015；Zhang et al., 2015).随着经济发展布局变化和大气环境治理体系日趋完善, 空气污染防治的空间格局发生了较为明显的变化, 汾渭平原已成为继京津冀和长三角地区之后国家污染防治的第三大重点区域(王圣等, 2019).深入分析该区域空气质量和主要污染物的时空特征, 探究其对气象因子的响应, 可为强化区域联防联控, 开展针对性的治理工作奠定基础.

针对京津冀、长三角以及我国主要城市群和重点城市的污染特征已有大量研究成果(花丛等, 2017；刘超等, 2017；佘倩楠等, 2018；江琪等, 2019), 主要是围绕细颗粒物PM_2.5以及可吸入细颗粒物PM₁₀等主要污染物(周骥等, 2018；祁海霞等, 2019；张小娟等, 2019), 一般从时间尺度上对其年、季、月发生特征以及供暖季变化等进行分析(雷瑜等, 2015；石春娥等, 2017).在影响因子的定量分析中主要考虑地理位置、产业布局、城市化水平以及工业污染占比等(刘超等, 2017；贾小芳等, 2019).环境空气质量指数(Air Quality Index, AQI)作为综合评判空气质量评价的客观标准, 包含的污染物指标更多, 可定量描述空气清洁或者污染的程度以及对健康的影响, 部分研究已围绕主要城市AQI的时空变化规律并从社会经济视角对其影响因素进行了研究(康恒元等, 2017；许文轩等, 2017).从空间特征上看, 空气污染物的分布及集聚特征与地理属性密切相关(Schabenberger et al., 2005), 因此借助空间统计学方法来研究污染物的分布规律近年来成为热点(贺冉冉等, 2017).同时, 气象条件作为影响空气环境质量的重要因素之一, 制约着污染物的稀释、扩散、输送和转化过程, 特别是在污染源相对稳定的状态下影响更为显著, 所以在研究中一般都作为重要的影响因子(白永清等, 2018；李红斌等, 2018；杨浩等, 2018；栾天等, 2019).研究发现, 大气污染具有典型的复合性和区域性特征(Shao et al., 2006), 特别是时空变化规律表现出显著的区域差异, 影响因子在不同城市群的响应及相互影响也较为复杂(花丛等, 2017；贾小芳等, 2019).而目前针对汾渭平原的研究还集中在部分重点城市的部分污染物方面(卫玮等, 2018；曹宁等, 2019), 针对空气质量指数特别是围绕汾渭平原地区的系统性研究较为缺乏, 制约了大气环境治理协同作用的发挥.

本文基于2014—2019年汾渭平原11个重点城市的空气质量和主要污染物数据, 结合同期气象观测资料, 全面解析汾渭平原空气质量指数及主要污染物的多尺度变化以及周末效应, 基于空间自相关研究其空间分布及传输特征, 同时利用统计方法深入探讨不同时间尺度上汾渭平原空气主要污染物与气象因子的关系, 以期揭示汾渭平原大气污染的系统特征, 为科学应对污染防治, 提高环境气象决策服务的针对性, 推进区域产业布局调整提供客观依据.

2 资料与方法(Data and methods) 2.1 研究区域及资料来源

汾渭平原是汾河平原、渭河平原及其台塬阶地的总称, 呈东北—西南方向分布, 北起山西省代县, 南抵陕西省秦岭山脉, 西至陕西省宝鸡市, 长约760 km, 宽40~100 km, 其主要城市包括陕西省的西安、咸阳、渭南、宝鸡、铜川, 山西省的吕梁、晋中、运城、临汾, 河南省的洛阳、三门峡等11个市.

研究所用的空气质量数据来源于中国环境监测总站(http://www.cnemc.cn/), 包括汾渭平原11个城市的逐日空气质量指数AQI值, 以及主要污染物PM_2.5、PM₁₀、NO₂、O₃、SO₂和CO等6项监测指标, 其中吕梁、晋中和运城的监测数据从2015—2019年, 其它8个城市从2014—2019年.城市日均浓度计算方法参考《环境空气质量标准》(GB3095—2012)(环境保护部, 2012a)和《环境空气质量指数(AQI)技术规定》(环境保护部, 2012b).

气象数据来源于国家气象信息中心, 包括2015—2019年11个城市对应的最低气压(hPa)、最高气压(hPa)、平均气压(hPa)、最低气温(℃)、最高气温(℃)、平均气温(℃)、平均风速(m · s^-1)、最大风速(m · s^-1)、最小相对湿度(%)、平均相对湿度(%)、日照时数(h)、降水量(mm)和混合层高度(m)等气象因子的逐日数据.行政划分数据来源于中国基础地理信息数据库, 数字高程(DEM)来源于国际农业研究磋商组织官网发布的SRTM90 m分辨率数据.资料站点的分布及研究区地形见图 1.

2.2 研究方法

按照《环境空气质量标准》对汾渭平原11个城市不同污染等级的AQI空间特征进行了分析, 并按照不同季节对首要污染物的构成进行研究.考虑到空间上接近的城市其污染排放水平和构成也较为接近, 同时也易受到类似气象条件的影响, 导致其AQI有着相类似的短期波动规律, 即存在着空间自相关, 因此, 利用全局和局部空间自相关方法分年度计算汾渭平原空气污染空间集聚特征, 以揭示不同区域空气质量的空间联系；时间特征分析中, 分年、季、月等不同时间尺度解析了AQI值以及PM_2.5、PM₁₀和O₃等主要污染物的时空变化特征, 并分周内和周末分析了AQI及PM_2.5的周末效应；影响因子分析中, 考虑到污染物的季节构成, 分别从年和季节尺度上采用皮尔森(Pearson)相关来分析主要污染物与各类气象因子的相关关系.同时, 将各城市降水日前后的主要污染物差值与当日降水量进行分析, 以进一步明确不同降水等级对主要污染物的改善作用.

研究方法中, 空间自相关是检验某一要素的属性值是否显著地与其相邻空间点上的属性值相关联的重要指标(Schabenberger et al., 2005；贺冉冉等, 2017).在本文中除采用全局空间自相关外, 还利用局部空间自相关方法将相邻要素相关性划分为5类“高-高”聚集、“高-低”聚集、“低-低”聚集、“低-高”聚集和“不显著”, 以确切揭示集聚发生的具体空间位置.

3 结果与分析(Results and analysis) 3.1 区域分布及首要污染物特征

通过对6年的监测数据统计(表 1), 汾渭平原的AQI年平均为101, 11个城市中年均AQI最大的3个城市都位于陕西关中平原中东部, 分别为咸阳、西安和渭南, 低于区域均值的城市有4个, 分别为晋中、宝鸡、铜川和吕梁.AQI等级平均日数构成中, 空气质量主要为良, 占比55%, 其次为轻度污染占比25%.中度污染、重度污染和严重污染累计天气占比13%以上, 出现天数最多的城市分别为咸阳、临汾和西安.11个城市均发生过严重以上污染, 其中咸阳严重污染以上天数最多, 其次为临汾和渭南市.空气质量达到优和良以上天数最多的为吕梁和宝鸡, 优和良天数合计均占到70%以上, 而宝鸡空气质量为优的天数则最多, 占10%以上.从空间分布上看, 处于汾渭平原核心区域的空气质量污染最为严重, 而汾渭平原西界的宝鸡和东南边缘位置的吕梁, 其污染相对较轻.

为揭示汾渭平原各城市AQI空间分布的集聚特征, 利用空间自相关逐年进行了分析(表 2), 可以看出莫兰指数Moran′s I最低的为2015年达到了0.395, Z值为4.421, 逐年全局自相关Moran′s I和Z值均通过了0.05的显著性检验, 说明AQI在空间上的集聚特征明显.使用局部Moran′s I探测AQI集聚的模式和位置, 结果表明在0.05的显著性水平下高-高聚集主要分布在关中中东部的西安、咸阳以及洛阳和临汾等地, 低-低集聚主要分布在关中西部的宝鸡、北部的铜川以及东北部丘陵地带的吕梁和晋中等地, 这些区域虽然污染相对其他区域较重, 但相较于汾渭平原其它平原地区较轻, 其余低-高集聚或高-低集聚均未通过显著性检验.通过对研究区域的DEM数据进行分析发现, 关中中东部AQI高集聚区除与人口密集、城市化水平高、排放源较多等因素影响外, 还应该与秦岭等高大地形以及气候背景密切相关.

从首要污染物特征来看(图 2), 各城市之间的差异不大, 全年主要以细颗粒物PM_2.5、臭氧O₃和颗粒物PM₁₀为主, 占到90%以上.但分析发现首要污染物的季节特征十分明显, 冬季主要以PM_2.5和PM₁₀为主且PM_2.5占比更高, 而春季则以PM_2.5、O₃和PM₁₀ 3种颗粒物为主且PM₁₀占比更高, 夏季的首要污染物则表现为O₃最高, 占比达到75%, 其次为PM₁₀和PM_2.5.而秋季3种首要污染物中PM_2.5最多, 其次为PM₁₀和O₃.其它污染物在首要污染物中的占比均较小, 其中NO₂在秋季相对较高, SO₂除冬季外其它季节相对较少, 而CO在六种污染物中均占最小且在各季节表现稳定.这与不同季节的排放和污染物的特征有关, 汾渭平原春季沙尘天气较多, PM₁₀较为突出, 冬季是取暖季PM_2.5和SO₂的含量提高, 而臭氧是大气中的氮氧化物和挥发性有机物经光化学反应形成的光化学烟雾的主要成分(张小娟等, 2019), 主要集中在夏季.

3.2 时间变化特征

通过汾渭平原空气质量指数年变化发现(图 3), 2014年AQI均值为104, 到2015年降至最低93, 到2017年达到最高值113, 之后两年有所下降2019年为100, 可以看出空气质量年际间虽有所波动但没有显著改善.通过分析AQI指数与主要污染物PM_2.5和O₃的长序列变化发现2016年之前AQI的变化趋势与PM_2.5的趋势基本保持一致, 而之后虽然冬季两者变化的趋势仍基本一致外, 在其它季节的差异越来越大.同时, 可以看出O₃的变化趋势在夏秋季与AQI的趋势一致性更为明显, 表明随着污染治理非供暖季细颗粒物含量有所下降但O₃污染却呈现加重趋势.

通过分析AQI的季节变化特征(图 4), 发现冬季AQI指数最高, 平均达到了128, 而其它季节的AQI平均在100左右.除冬季外, 春季AQI指数相对较高为93, 秋季最低为75.空气质量最差的冬季AQI分布与年平均相似, 关中城市核心区的3个城市最为严重.AQI指数分布在其它季节差异较大, 春季表现为洛阳和咸阳污染最重, 冬春季吕梁的空气质量相对较高, 而夏秋季宝鸡的空气质量最好.从季节看, 汾渭平原冬季集中供暖导致PM_2.5、PM₁₀以及SO₂的排放基准增加, 加之该区冬季多以静稳天气为主, 南部有秦岭等高大地形遮挡, 易形成污染物集聚导致空气质量偏差.而汾渭平原春季多沙尘天气引起PM₁₀居高不下, 夏季虽然大气扩散条件较好, 颗粒物污染总体较轻, 但辐射强、光化学反应异常活跃, 利于NO_x等前体物转换为二次污染物O₃, 11个城市中O₃作为首要污染物的占比达到了76%.相较而言, 秋季颗粒物污染、臭氧和氮氧化物虽然共存, 但总体排放水平不高, 同时臭氧形成的高温低湿天气较少, 因此秋季空气质量相对较好.

从AQI指数的平均月尺度变化看, 1月平均最为严重为154, 其次为12月、2月和11月均超过100.而空气质量最好的则为9月和10月, 平均值不超过80.总体上各城市的AQI月尺度变化特征基本一致, 特别是AQI最高的月份均为1月, 但由于各城市主要污染物构成的差别, 次高月份有所差异.11个城市中, 空气质量最好的为宝鸡市9月份平均为60, 最为严重的是咸阳市1月份, 平均高达185.通过比较月AQI均值的年际变化, 各月份年际变化的趋势较为一致都呈现出波动, 但除3—4月和10—12月AQI略有下降外, 其它月份的AQI没有明显的转好趋势, 且大多数月份在2019年有所恶化.

通过分析AQI指数和PM_2.5指数的周循环距平分布发现(图 5), 在汾渭平原以周尺度循环的周末效应与京津冀和长三角等其它城市群的特征较为一致, AQI和颗粒物的周末效应都表现的较为突出, AQI在周日表现为最高, 较其它日期增加2左右, 而周三的空气质量总体较其它日期好, 在周内只有周一的空气质量相对较差, 可能与周一上班开学高峰有关.可以看出, PM_2.5的周末效应与空气质量AQI指数周内循环的特征基本一致, 周内分布与AQI略有差异.在北京等城市的研究中(雷瑜等, 2015), PM_2.5呈现出周末低于工作日的特征, 但受到不同城市结构、排放和人类活动特征等的综合影响, 在南京(孙雪等, 2017)等其它城市则表现相反变化模式.汾渭平原综合治理引入常态化限行后, 周末出行人数和车辆显著增加可能对颗粒物污染的周尺度变化形成一定影响.

3.3 与气象因子的关系

在研究区域确定的短周期分析中(表 3), 人口、下垫面以及污染排放等其它因素相对稳定, 气象因子对空气主要污染物的重要性凸显.通过分析年尺度上主要污染物与气象因子的相关关系表明, 主要污染物与气压(P)、降水(R)、平均气温(T)以及混合层高度(ABL)的关系均较为密切, 其中PM_2.5、PM₁₀、CO以及O₃等主要污染物与气象因子的相关均通过0.01的显著性检验, 但由于主要污染物分布的时间尺度影响, 各主要污染物除与降水呈一致的负相关外与其它因子的相关关系均不一致.

其中, 平均气温和混合层高度的相关性最高, 且都与颗粒物PM_2.5和PM₁₀以及SO₂、CO、NO₂为负相关, 与O₃为显著正相关.究其原因, 近地面气温升高一方面增强了地面大气运动不稳定提高了扩散效应, 另一方面对O₃形成的化学过程有较强的催化作用形成正效应, 同时导致CO和NO₂等O₃前体物转化表现为负相关, 而日照(S)与平均气温的影响基本类似.混合层高度表征下垫面热力和动力湍流对污染物质的迁移、扩散及转化作用, 可以看出, 除对二次污染物O₃正相关外, 与颗粒物、硫化物、CO和NO₂均表现为显著的负相关.气压和风速(Ws)是表征大气稳定度的关键指标和污染物稀释扩散的重要因子, 其中风速是造成快速水平输送或平流的主要原因, 风速较小时有利于大气近地面层保持稳定状态, 从而不利污染物的垂直或者水平扩散从而加重颗粒物的积聚污染, 但在年尺度上风速与含量较少的SO₂和CO相关不显著.气压对颗粒物的扩散影响也较为突出, 当地面受低压控制易使中心形成上升气流利于颗粒性污染物疏散, 而地面气压较高时中心下沉气流能够有效抑制污染物扩散而使得颗粒物浓度增加, 但气压对其它非颗粒污染物的影响有限, 对O₃的负相关主要是由于气压在季节尺度的波动特征引起的.较高的相对湿度也有利于污染物的吸湿增长和二次转化, 但相对湿度对PM_2.5和CO的作用并不明显, 主要原因在于PM_2.5和CO浓度较大的冬春季大气相对稳定, 较高的相对湿度相反利于细颗粒物在水汽附着使得浓度增加, 这与已有研究认为空气污染在采暖期与相对湿度正相关, 而非采暖期负相关的结论是吻合的(刘超等, 2017；王圣等, 2019).混合层高度与污染物特别是臭氧的关系较为复杂, 一方面混合层顶高有利于大多数一次空气污染物向上输送造成近地面浓度降低, 但混合层高度与气温升高显著相关, 而在近地面高温低湿条件下则更有利于前体物光化学反应转化导致臭氧浓度升高.

受到污染物特征和季节构成差异影响, 与年尺度的关系不同的是, 除了气压和降水对空气质量及不同污染物的影响在不同季节相对一致外, 其它因子的影响都具有明显的季节特征(表 4).其中气压除与臭氧外与其它污染物都呈负相关, 降水则在不同季节均对所有参与分析的污染物表现出一致的负相关.与其它污染物相比较, 气温、降水、日照以及混合层高度在不同季节对臭氧的影响相对一致.除夏季外, 日照和风速对颗粒物PM_2.5和PM₁₀都表现出显著的负相关, 特别是风速的湍流扩散增强效应对颗粒物影响显著.混合层高度则只在冬春季对颗粒物表现明显的负相关, 而在夏秋季对PM₁₀的影响有限, 均没有通过显著性检验.而相对湿度的影响则较为复杂, 冬季高温高湿条件更利于形成以PM_2.5为主要污染物的高污染天气, 春秋季则对PM₁₀呈现出明显的负相关.

需要指出的是, 降水一方面通过空气颗粒物的清除作用(栾天等, 2019), 另外一方面减缓O₃生成的化学过程改善空气质量.通过进一步的分析发现(图 6), 不同级别的降水量对O₃影响的差异不太显著, 但对于颗粒物的清除效应差异较大, 在5 mm以下降水时对颗粒物特别是PM_2.5的清除作用极不明显, 甚至有超过52%的降水日之后PM_2.5的含量还有所加重.5 mm以上的降水对68%的污染天气改善有利, 65%以上的颗粒物污染和73%的臭氧污染有所减轻, 降水逐渐增加时对空气的改善作用开始增强, 大雨和中雨的改善效应较为一致, 但当日降水量大于50 mm达到暴雨标准时对空气3种主要污染物改善的比例迅速提升到80%以上.

4 讨论(Discussion)

通过大气综合治理, 汾渭平原颗粒物浓度和SO₂呈现出明显下降趋势, 但冬季PM_2.5超标依然严重.同时, 夏季臭氧污染超标以114站次· a^-1的速度增加, 最为严重的6月份超标站次达到了37%.因此, 在大力推动散煤治理和燃煤锅炉综合整治、巩固推动区域能源结构升级、减少区域颗粒物排放的同时, 还要协同控制和削减臭氧前体物特别是挥发性有机物以及氮氧化物排放水平, 以达到汾渭平原全年空气质量综合提升的目的.

空气质量指数AQI作为一种复合表征指数, 受到主要污染物构成以及大气环境复杂系统过程的影响, 其分布的时空特征及影响因子较为复杂.本文基于已有的观测资料, 仅从统计学角度对空气质量和主要污染物的时空特征及其与气象因子的关系进行了描述性的分析, 为开展气象服务工作提供了一些科学的参考, 但在实际业务服务中还需要进一步结合天气系统分类明确重污染天气过程中的预报因子, 特别是卫星和雷达等多源资料的应用方面还要做更为深入的研究.同时, 由于人类活动的不确定性因素, 尤其是治理体系完善和能源结构调整导致污染源以及污染物构成在不同区域和不同季节产生了显著变化, 在环境气象服务中应针对性的开展相应的研究.

5 结论(Conclusions)

1) 时空特征上, 汾渭平原的AQI年均超过100, 其中11个城市均发生过严重以上污染, 重度以上污染天数占比6%.AQI值在空间上的集聚特征明显, 高聚集区主要分布在关中中东部的西安、咸阳以及洛阳和临汾等地, 低集聚主要分布在关中西部的宝鸡、北部的铜川以及东北部丘陵地带的吕梁和晋中等地, 集聚特征与年均空间分布基本一致.从时间变化看, AQI的年际变化波动明显且在2017年之后略有改善, 冬季AQI指数最高, 平均达到了128, 其它季节平均为100.其中1月最为严重平均为154, 其次为12月、2月和11月.AQI和PM_2.5的周末效应较为突出, 表现在周日和周六最高, 周三总体较好, 周一空气质量较周内其它日期相对较差.

2) 首要污染物构成上, 主要以PM_2.5、O₃和PM₁₀为主, 占到90%以上.其中冬季主要以PM_2.5和PM₁₀为主且PM_2.5占比更高, 而夏季则主要以O₃为主, 占比高达75%.春秋季3种污染物共存明显, 其中春季PM₁₀占比更高, 而秋季PM_2.5最多, O₃占比相对较少.

3) 影响因子上, 主要污染物在年尺度上与气压(P)、降水(R)、平均气温(T)以及混合层高度(ABL)的关系密切, 其中与平均气温和混合层高度的相关性最高.各相关因子除与O₃为显著正相关外, 与其它污染物均为显著的负相关关系.由于主要污染物的季节构成差异, 除了气压和降水对空气质量及不同污染物的影响在不同季节相对一致外, 其它因子的影响都具有明显的季节特征.不同级别的降水对空气质量以及主要污染物的影响不太一致, 5 mm以下的降水会促使以颗粒物为首要污染物的空气质量恶化, 中雨以上的降水会显著改善空气质量并产生明显的清除作用, 其中80%以上的暴雨天气过程对空气质量改善有利.