环境科学学报  2021, Vol. 41 Issue (2): 373-385
引用本文
崔梦瑞, 白林燕, 冯建中, 等. 2021. 京津唐地区臭氧时空分布特征与气象因子的关联性研究[J]. 环境科学学报, 41(2): 373-385.
Cui M R, Bai L Y, Feng J Z, et al. 2021. Analysis of temporal and spatial variations of ozone coupling with dynamics of meteorological factors in the Beijing-Tianjin-Tangshan region[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 41(2): 373-385.
京津唐地区臭氧时空分布特征与气象因子的关联性研究    [PDF全文]
崔梦瑞1,2, 白林燕2, 冯建中3, 林孝松1, 李华林2, 高旺旺2, 李紫微2    
1. 重庆交通大学建筑与城市规划学院, 重庆 400074;
2. 中国科学院空天信息创新研究院, 数字地球重点实验室, 北京 100094;
3. 中国农业科学院农业信息研究所, 北京 100081
收稿日期: 2020-05-27; 修回日期: 2020-07-24; 录用日期: 2020-07-24
基金项目: 国家重点研发计划（No.2018YFC0213600）；新疆生产建设兵团重点领域科技攻关计划项目（No.2019AB036）
作者简介: 崔梦瑞(1994-), 女, E-mail:cmr_94@163.com
通讯作者（责任作者）: 冯建中, E-mail:fengjianzhong@caas.cn
摘要：京津唐地区随着经济的快速发展和城市化的不断推进，臭氧污染呈现加重的趋势，深入了解臭氧浓度时空变化特征及其变化驱动机制是采取科学有效防控措施的前提和基础.本研究针对京津唐地区近地面臭氧浓度快速增加的2016年，利用卫星遥感反演数据、地面每小时监测数据及气象观测资料，分析探讨了近地面臭氧浓度时空分布及与温度、压强、蒸发量、风（风速和风向）等气象要素的耦合关联关系.结果表明：京津唐地区近地面臭氧浓度每日7：00左右最低，午后达到最高；夏季臭氧浓度最高，且略有分区差异（北京呈现单峰型，6月臭氧浓度最高，天津和唐山呈双峰型，峰值分别出现在6月和9月），冬季浓度最低，12月达到最低值.全区各季节浓度空间分布趋势较为一致，均呈现从西北向东南逐渐降低的趋势.影响京津唐地区近地面臭氧浓度的首要气象要素为温度，二者呈较大的正相关性，臭氧浓度与近地面压强存在一定的负相关性，而与蒸发量具有较小的正相关性，与风速、风向的相关性较为复杂，表现出明显的地区和风向差异性（在偏南风和强风条件下较易出现高浓度臭氧），全年臭氧浓度与风速相关系数极低，呈不相关.全区分区（建成区与非建成区）近地面臭氧浓度与温度、压强、蒸发量、风速等的关联相关特性，虽然北京、天津和唐山各略有差异但基本一致.在不同气象要素分级组合协同条件下，臭氧浓度与温度、风速的相关性明显显著于其与蒸发量、压强的相关性，且存在在高压、较低蒸发量的气象条件下，臭氧浓度与温度的相关性随风速的增强（或减弱）而降低（或增强），与风速的相关性随温度的升高（或降低）而减弱（或增强）的普遍现象；对于压强和蒸发量而言，臭氧浓度与二者的相关性普遍相对较低，且趋势特征不明显.
关键词：臭氧    时空变化    气象因子    关联性    京津唐地区    
Analysis of temporal and spatial variations of ozone coupling with dynamics of meteorological factors in the Beijing-Tianjin-Tangshan region
CUI Mengrui1,2, BAI Linyan2, FENG Jianzhong3, LIN Xiaosong1, LI Hualin2, GAO Wangwang2, LI Ziwei2    
1. College of Architecture and Urban Planning, Chongqing Jiaotong University, Chongqing 400074;
2. Key Laboratory of Digital Earth Science, Aerospace Information Research Institute, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100094;
3. Agricultural Information Institute, Chinese Academy of Agricultural Sciences, Beijing 100081
Received 27 May 2020; received in revised from 24 July 2020; accepted 24 July 2020
Abstract: In recent years, ozone pollution in the Beijing-Tianjin-Tangshan region has become serious owing to rapid economic development and urbanization, and it is a basic prerequisite of formulating effective control measures to deeply understand the spatiotemporal variation of near-surface ozone (O3) concentration and its driving mechanism. In this study, satellite remotely sensed inversion data and hourly ground monitoring observations of near-surface ozone concentrations and meteorological data in 2016, when ozone pollution accelerated sharply in this study area, were used in exploring the spatiotemporal dynamic characteristics of near-surface ozone concentration, as well as their coupling relationship with meteorological factors, including temperature, pressure, evaporation, and wind (wind speed and direction). The results showed that the near-surface ozone concentrations in the Beijing, Tianjin, and Tangshan areas reached a maximum value at approximately 3:00 to 4:00 p.m. daily and a minimum value at approximately 7:00 a.m. in 2016. Their highest average values occurred in Summer (i.e., which appeared in Beijing area in June, but manifested as double peaks in the Tianjin and Tangshan areas in June and September, respectively) and their lowest average levels occurred in Winter. Regarding their spatial distribution in each season throughout this region, there existed an apparent consistency that showed a gradually decreasing tendency from northwest to southeast. Temperature was the primary meteorological factor resulting in the dynamics of near-surface ozone concentration in the Beijing-Tianjin-Tangshan region, and the two were well positively correlated. There was a negative correlation to a certain extent between the near-surface ozone concentration and pressure, but a small positive correlation between the near-surface ozone concentration and evaporation. The correlations with wind spend and direction in 2016 were extremely complex, which showed the distinct regional difference and wind direction feature (considering an example that, under southerly moderate, fresh, or strong breeze conditions, high ozone concentrations near the surface could easily appear), whereas the correlation coefficients between the near-surface ozone concentration and wind speed were extremely low all year round in the three subareas. So far, regarding the built-up and non-built-up areas were concerned, the correlation features between the near-surface ozone concentration and temperature, pressure, evaporation, and wind speed, were similar among Beijing, Tianjin, and Tangshan, although there were slight differences between them. Here, based on the conditions of hierarchical combination of meteorological elements, the correlations of the near-surface ozone concentration with temperature and wind speed were clearly more significant than that of the near-surface ozone concentration with evaporation and pressure. At the same time, under the combined conditions of high pressure and low evaporation, there existed common laws that the correlations of the near-surface ozone concentration with the temperature and wind speed increased (or decreased) with decreasing (or increasing) wind speed and temperature correspondingly. The correlations between the near-surface ozone concentration and pressure and evaporation were generally relatively low. In addition, their tendencies were not obvious.
Keywords: ozone    temporal and spatial variations    meteorological factors    relationship    Beijing-Tianjin-Tangshan region    
1 引言(Introduction)

近地面臭氧(O3)是影响大气环境质量的重要污染气体, 氮氧化物(Nitrogen oxides, NOx)和挥发性有机物(Volatile organic compounds, VOCs)等前体物在日照条件下可以通过一系列光化学反应而形成O3 (Fishman et al., 1978; 齐冰等, 2017).高浓度臭氧对人体健康会产生很大的危害(杨桂英, 2010；陈剑伟, 2013), 甚至会严重影响植被的正常生长, 产生显著的生态环境负效应(Feng et al., 2014；冯兆忠等, 2018).城市大气质量环境监测数据显示, 近年来我国近地面臭氧浓度呈增加趋势, 其作为首要污染物的天数逐年增加(环境保护部, 2017；2018；2019).目前, 臭氧正逐渐成为我国大气污染治理面临的主要问题之一, 其时空分布特征及形成机制成为近年来空气污染研究的热点.

京津唐地区作为我国四大工业基地之一, 集中了大量重污染产业, 城市人口密集.自2014年以来, 随着京津冀协同发展国家战略的实施, 本地区城市之间的联系与互动更加紧密, 随着经济的快速发展和城市化的不断推进, 臭氧污染日趋严重.武卫玲等(2018)通过HCHO与NO2的对流层柱浓度比值分析, 将京津冀地区臭氧生成分为受VOCs排放控制、NOx排放控制和NOx-VOCs协同控制3个区域.其中, 京津冀地区北京(王佳颖等, 2019)、天津(关玉春等, 2017)、石家庄(赵乐等, 2019)和廊坊(李磊等, 2017)等城市中心和工业较发达地区主要受VOCs排放控制；受NOx排放控制的区域主要有北京北部、承德、张家口；NOx-VOCs协同控制区域主要集中在北京、天津及河北北部城市.

而且臭氧浓度的空间分布特征与京津冀地区气象要素状况亦密切相关.王占山等(2018)通过比较在臭氧浓度达标日和超标日同一气象要素的大小情况来探讨北京地区气象要素对臭氧浓度的影响, 发现超标日风速和压强水平低于达标日, 超标日温度和湿度水平高于达标日；王玫等(2019)通过研究发现, 京津冀地区当温度＞30 ℃, 相对湿度为50%~60%, 风速为2~3 m·s-1时, 臭氧浓度超标率最大；张莉等(2019)研究气象因素对唐山市臭氧影响时发现, 当压强＜1005 hPa时, 臭氧浓度与压强呈正相关, 反之, 呈负相关；白天风力＞2级时, 西、西南和南风向臭氧浓度较高；夜间风力＞4级时, 西北、西南和东南风向臭氧浓度较高；周贺玲等(2017)研究发现, 廊坊市出现西南和东南风时, 臭氧超标率较高.但前人对本地区近地面臭氧时空分布与气象要素的分析研究主要集中在利用地面监测站点数据探讨城市局部地区或单个、多个城市区域, 缺乏不同土地使用条件下且协同综合利用卫星遥感近地面臭氧反演数据及地面监测网络等, 探讨该城市群地区各城市之间的近地面臭氧时空分布及其与分级气象要素关联影响的特性与规律.

基于此, 本文以京津唐地区臭氧浓度增长速度急剧加快的2016年为例, 利用臭氧环境监测数据、OMI臭氧遥感数据和气象数据, 对该地区臭氧进行时空分布特征分析, 并分别对建成区和非建成区的臭氧与温度、气压、风速、蒸发量等气象因子从整体和分等级角度进行关联分析, 探讨京津唐地区臭氧时空分布特征、与主要气象影响因素之间的关联特性及其时空差异性, 以期为京津唐地区大气污染治理提供理论方法和基础信息支撑.

2 数据与方法(Data and methods) 2.1 数据来源

本研究使用的臭氧浓度监测数据来自于中国环境监测总站发布的京津唐地区空气质量的站点每小时监测数据(http://www.cnemc.cn/).考虑到数据完整性, 筛选出京津唐地区28个城市环境监测站点为基础站点, 其中, 北京10个站点, 天津12个站点, 唐山6个站点(图 1).基于中国科学院(先导专项)地球大数据工程项目生产的京津唐地区近地面臭氧浓度数据集, 开展近地面臭氧浓度空间分布研究.该数据集采用多通协同过滤算法, 利用Aura卫星OMTO3e日产品数据(https://disc.gsfc.nasa.gov/datasets)估算得到.所使用的风速风向、气温、气压、蒸发量、相对湿度等日值气象数据来源于国家气象数据中心发布的中国地面气候资料数据集(http://data.cma.cn/).

图 1 研究区及监测站 Fig. 1 Study area and monitoring stations
2.2 研究方法 2.2.1 时空分布特征分析

利用Matlab对2016年京津唐地区28个环境监测站点每小时臭氧监测数据进行统计分析, 汇总得到研究区各站点臭氧日浓度、月均浓度和季节浓度数据, 进行研究区日、月与季节变化的时间特征分析.对近地面臭氧日浓度影像数据集进行裁剪和叠加等处理, 得到研究区各月臭氧浓度空间分布状况, 分别选取4月、6月、10月和1月作为春、夏、秋、冬4个季节的典型月份, 分析京津唐地区2016年各季节近地面臭氧浓度空间分布特征.

2.2.2 地面监测站点划分

臭氧生成受自然和人为因素的影响, 在空间地域上存在较大的差异性, 受经济社会发展水平的影响, 在一些地区表现的尤为显著, 如庄立跃等(2019)探讨了珠三角地区发达、较发达和欠发达地区的臭氧生成敏感性.基于此, 本文采用2016年MODIS土地利用数据、气象站点分布数据和环境监测站点分布数据, 利用ArcGIS空间分析功能, 将京津唐地区站点划分为城市建成区和非建成区站点(牟凤云等, 2008；吴婷等, 2013), 分别探索两种土地利用类型上臭氧与气象要素之间的相关性特征及其差异性.

2.2.3 气象要素分级

将气象要素按照风速W(m·s-1)(W1≤5.4、5.4＜W2≤10.7、10.7＜W3≤13.8、13.8＜W4)、温度T(℃)(T1＜0、0≤T2＜15、15≤T3＜30、T4≥30)、压强P(hPa)(P1＜1005、1005≤P2＜1020、1020≤P3＜1030、1030≤P4)和蒸发量E(mm)(E1＜2.5、2.5≤E2＜5、5≤E3＜7、7≤E4)进行分级处理(尹珩等, 2017；黄俊等, 2018), 以分析不同区域臭氧浓度与气象因子在各级气象条件下的关联性.

2.2.4 相关性分析

将每日臭氧浓度与各气象要素进行关联性分析, 得出气象要素对京津唐建成区和非建成区臭氧污染影响程度的优先序及区域差异特性；将气象要素进行分级处理, 分析各级气象要素组合协同气象条件下京津唐建成区和非建成区不同区域臭氧浓度与各气象因子变量的关联特性及臭氧受控影响的特征和条件.

利用SPSS软件选用斯皮尔曼相关系数法和皮尔森相关系数法择优对各区域每日臭氧监测数据与风速、温度、压强、蒸发量4种气象要素进行相关性分析；利用皮尔森相关系数法对气象要素组合协同气象条件下臭氧浓度与气象因子进行相应的相关性分析.斯皮尔曼相关系数(Spearman Correlation Coefficient)(朱振宇等, 2015)又称为斯皮尔曼等级相关系数, 是用于评估两个变量之间依等级相关程度的非参数指标量, 表达公式见式(1).

(1)

式中, Rs为斯皮尔曼相关系数, ri为臭氧浓度等级, Si为气象要素数值等级, r为臭氧浓度等级均值, S为气象要素数值等级均值.

皮尔森相关系数(Pearson Correlation Coefficient)(徐维超, 2012)常用来衡量两个变量(具有正态或近似正态特性)之间线性相关程度的统计量, 表达公式见式(2).

(2)

式中, Rp为皮尔森相关系数, x为变量气象因子值, y为气象要素组合协同条件下的臭氧浓度值.

3 结果与分析(Results and analysis) 3.1 O3污染时间变化特征

2016年京津唐地区年均日臭氧浓度变化情况如图 2所示.由图可知, 京津唐三地每小时臭氧浓度的变化曲线趋势相近, 均表现为臭氧浓度在早晨7：00左右达到最低值, 而后逐渐上升, 午后达到峰值, 此后呈下降趋势.在臭氧浓度变化速率、峰谷值大小及波峰出现时刻等形态特征方面三地表现略有不同.三地臭氧浓度的波谷值非常接近, 唐山为最低；北京和唐山的臭氧浓度波峰值非常接近且明显高于天津的臭氧浓度波峰值, 唐山的臭氧浓度变化曲线呈现最大的振幅及变化斜率；北京的臭氧浓度波峰出现时刻较天津、唐山晚1 h左右.

图 2 O3浓度每小时变化曲线 Fig. 2 The hourly change curves of O3 concentration

京津唐地区臭氧浓度月变化趋势基本一致, 均为先增后减, 6月浓度最高, 12月最低(图 3a).北京与另外两地臭氧浓度的月变化趋势略微存在差异, 北京月浓度变化呈单峰型, 天津和唐山呈双峰型, 双峰分别出现在6月和9月.有研究表明, 造成这种差异可能与其它大气污染物浓度变化有关(王玫等, 2019).以3月为臭氧浓度变化特征分界点, 京津唐各地区1—6月的臭氧浓度增长速度分别经历了两次从快到慢的过程, 且浓度值大小为北京＞唐山＞天津.7—12月, 北京地区的臭氧浓度呈明显下降趋势(11和12月基本持平), 而天津和唐山地区的臭氧浓度在9月出现反弹现象.

图 3 O3浓度月(a)及季节(b)变化情况 Fig. 3 Monthly(a) and seasonal(b) changes of O3 concentration

根据京津唐地区的气候特征, 设定3—5月为春季, 6—8月为夏季, 9—11月为秋季, 12月—次年2月为冬季(潘本锋等, 2016).从2016年京津唐地区臭氧浓度四季变化情况(图 3b)来看, 整个地区夏季臭氧浓度最高, 冬季最低.这可能是由于夏季气温较高, 太阳辐射较强, 有利于臭氧的生成(另有研究显示, 北京等地臭氧浓度升高与PM2.5呈显著的负相关, 北京等地区PM2.5浓度夏季较低而冬季常较高)(余益军等, 2019).从季节占比来看, 北京地区各季节臭氧浓度大小依次为夏季＞春季＞冬季＞秋季, 夏季臭氧浓度占比为40.74%, 秋季和冬季占比总和为27.94%(秋冬季之和不及春季浓度占比)；天津地区各季节臭氧浓度大小则依次为夏季＞春季＞秋季＞冬季, 冬季臭氧浓度占比为11.89%, 在三地冬季占比中最小；唐山地区各季节臭氧浓度大小依次为夏季＞春季＞秋季＞冬季, 夏季臭氧浓度占比为36.1%, 在全区夏季占比中最小.

3.2 O3浓度空间分布特征

2016年京津唐地区春、夏、秋、冬四季典型月份近地面臭氧浓度空间分布较为一致(图 4), 总体呈现西北高、东南低的趋势特征.高值区位于全区最北部, 即北京的怀柔、延庆、门头沟和密云区；低值区主要分布在天津的东南部, 该区域位于天津地区上风口, 有利于臭氧扩散.四季典型月份均呈现出城中区域臭氧浓度略低于周边地区, 建成区与非建成区之间存在一定的地域差异特性, 这与前人已有研究结果一致(张红星等, 2019).这可能是由于非建成区植被覆盖度较大使得臭氧前体氧化物VOCs浓度更高, 表现为其臭氧浓度与植被指数呈显著的正相关性.

图 4 O3浓度四季典型月空间分布状况 Fig. 4 Spatial distribution of O3 concentration in the typical months of four seasons
3.3 O3与气象要素关联性分析 3.3.1 分区关联分析

北京建成区和非建成区臭氧浓度与气象要素相关性分析如图 5所示.臭氧浓度与风速、压强和蒸发量选择皮尔森相关系数进行关联性分析, 通过95%的置信度检验；另外, 考虑到斯皮尔曼相关系数应用条件参量分布的非正态性, 臭氧浓度与温度呈非线性特征, 则分别获得北京建成区和非建成区臭氧浓度与温度的斯皮尔曼相关系数为Rs=0.75和Rs=0.71(p＜0.05), 但建成区和非建成区对应的皮尔森线性相关系数分别为Rp=0.71和Rp=0.65(p＜0.05), 可见这两个分区各对应值的差异性较小, 具有很好的一致性(图 5b, 下同).由图可知, 气象要素对北京建成区臭氧浓度的影响依次是温度＞压强＞蒸发量＞风速, 非建成区依次为温度＞蒸发量＞压强＞风速.其中, 温度对北京建成区臭氧的影响大于非建成区, 蒸发量对北京建成区与非建成区臭氧的影响相同, 压强对建成区臭氧的影响大于非建成区, 风速与建成区和非建成区臭氧浓度的相关性均较小(分别为Rp=0.24和Rp=0.30), 这与已有研究结果一致(一年中除个别月份外, 如冬季由于臭氧经远距离传输及大气边界层臭氧向近地面输送, 使得臭氧与冬季风速表现出较高的相关性, 但多数月份总体相关性较低)(安俊琳等, 2009).

图 5 北京建成区和非建成区O3浓度与气象因子的相关性 Fig. 5 Correlations between O3 concentration and meteorological factors in Beijing′s built-up and non-built areas

图 6所示为天津建成区和非建成区臭氧浓度与气象要素的相关性特征, 且通过如上相同置信度检验.由图可见, 天津建成区和非建成区气象要素对臭氧浓度的影响排序均为温度＞压强＞蒸发量＞风速.温度在建成区和非建成区对臭氧浓度的影响作用基本一致；压强对臭氧浓度的影响作用为非建成区大于建成区；蒸发量对臭氧浓度的影响为建成区比非建成区强；风速与臭氧浓度相关性较弱, 与北京地区类似.

图 6 天津建成区和非建成区O3浓度与气象要素的相关性 Fig. 6 Correlations between O3 concentration and meteorological factors in Tianjin′s built-up and non-built areas

唐山地区有效环境监测站点主要集中在市区, 因此, 本地区仅探讨建成区臭氧浓度与气象要素的相关特性.通过95%置信度检验, 唐山地区建成区臭氧浓度与气象要素的关联相关特性见图 7, 各气象因素的影响作用从强到弱依次为温度＞压强＞蒸发量＞风速, 可见其中风速与臭氧浓度的关联性仍最小.

图 7 唐山建成区O3浓度与气象要素的相关性 Fig. 7 Correlations between O3 concentration and meteorological factors in Tangshan′s built-up area

综上, 影响京津唐地区臭氧浓度的首要气象要素为温度.臭氧前体物在太阳辐射的作用下可通过光化学反应生成臭氧, 太阳辐射越强及地表增温辐射作用, 使得大气温度越高, 臭氧前体物光化学反应越快, 因而促进臭氧的生成及近地面臭氧浓度的增加.另外, 大气臭氧积累的温室效应使得其污染越严重, 地表温度上升就越高, 从而产生臭氧的气候增温及自回馈增温效应(寇太记等, 2009；吴立群, 2019).温度对臭氧影响作用最大的是天津, 最小的是北京非建成区.温度对京津唐三地建成区臭氧影响从大到小依次为天津、北京和唐山, 这可能与三地气候差异有关, 三地年均气温排序为天津＞北京＞唐山(表 1).

表 1 京津唐地区臭氧浓度与温度和蒸发量的关联特性 Table 1 Correlation features of O3 concentration with temperature and evaporation, respectively, in Beijing-Tianjin-Tangshan region

臭氧浓度与蒸发量呈正相关, 鉴于蒸发量与近地表大气温度呈密切正相关特性, 因而蒸发量的变化能一定程度上反映该地区近地表气温的变化状况, 因此, 蒸发量对臭氧的影响也反映了温度对其的影响作用(周淑珍等, 1997)；而且, 随着气温的升高, 伴随着地表蒸发与植被蒸腾作用的增强, 地表和植被的挥发性物质(其中包括臭氧前体物挥发物VOC)的挥发作用增强, 进而促进臭氧的生成(童俊超, 2005).蒸发量对臭氧浓度的影响, 就整个京津唐建成区而言, 对北京建成区臭氧的浓度影响最大(亦为京津唐全区中受影响最显著的区域), 而对唐山建成区的影响与北京建成区相当, 天津建成区所受的影响最小.此外, 蒸发量对天津非建成区臭氧浓度的影响为本研究区域中最小(表 1).

臭氧浓度与压强呈负相关, 近地面大气压强低, 导致大气边界层中近地面臭氧由四周区域向低压中心的水平传输, 使该地区臭氧浓度聚积升高, 反之, 压强高, 臭氧向周围区域扩散, 使本地区臭氧浓度降低.夏季本区域总体受低气压控制, 以暖湿气流为主；冬季总体受高气压控制, 盛行干冷北风或偏北风；春、秋季节气压变化处于过渡状态, 风向变化较大, 其对臭氧的形成、运移、聚积等都能产生一定的影响(张莉等, 2019)(表 2).压强对全年臭氧浓度的影响在天津地区要大于北京和唐山地区, 而且对北京建成区和唐山建成区的影响相同；压强对天津非建成区全年臭氧浓度的影响亦大于其对北京非建成区的影响(图 5~7).

表 2 京津唐地区四季和全年的近地面压强状况 Table 2 The Seasonal and year-round near-surface pressure conditions in Beijing-Tianjin-Tangshan region

风对近地面臭氧的影响过程较为复杂(赵旭辉等, 2018), 在京津唐各分区(建成区与非建成区)臭氧浓度与风速的整体相关性都很弱, 但在一定的条件下二者也存在很显著的相关性(安俊琳等, 2009；王开燕等, 2012；王磊等, 2018).参照中国气象局风力分级标准(2012版)将风速分为4个等级, 得到不同风速等级下各风向上的臭氧浓度及各风向上臭氧浓度与风速的相关性情况(图 8).由图可见, 北京地区近地表较高浓度的臭氧主要出现在风速为5.5~10.7 m·s-1(即“和风~劲风”范围, 本文统称“和风”)条件下, 极少数出现在10.8~13.8 m·s-1强风或微风(≤5.4 m·s-1)等气象条件下.风对近地面臭氧及其它大气污染物浓度的影响, 不仅表现在对大气污染物的风速运移能力、消除效率等方面, 风向亦能表征污染物传输来去的方向.北京地区和风气象条件下出现臭氧污染时, 风向主要为西偏南和偏南风向；西南强风时, 有北京城区(建成区)有臭氧污染事件发生；东南微风、南偏西强风时, 北京非建成区有较大可能出现臭氧污染.风速与臭氧浓度的统计分析结果显示(图 8e), 建成区在西偏北风向、非建成区在北偏西风向的情况下, 臭氧浓度与风速相关性相对最大.

图 8 京津唐建成区和非建成区不同风速条件下O3浓度与风向的关联状况(a~d)及相关性(e) Fig. 8 Relationship features of O3 concentration with different wind directions, respectively, based on the multistage wind speed conditions(a~d), and correlations between them, respectively (e) in Beijing-Tianjin-Tangshan area

天津地区相对较高臭氧浓度(60~80 μg·m-3)易出现在偏南或东南和风的气象条件下.南强风和西南、西偏北大风(＞13.8 m·s-1)条件下, 天津建成区易发生臭氧污染, 并且在西偏北风向条件下, 臭氧浓度与风速具有较高的相关性.天津非建成区在西南强风和北偏东、南大风条件下, 亦有较大可能出现较高浓度臭氧, 且有在北偏东风向条件下非建成区臭氧浓度与风速显然具有较高的相关性(图 8e).

唐山建成区在偏南和风与强风, 以及西偏南、南偏西大风气象条件下, 均易出现臭氧污染天气.在东北风条件下, 该地区臭氧浓度与风速相关性最大；同时, 在南偏西、西及北偏西风条件下臭氧浓度与风速表现出一定的相关性.

3.3.2 分等级协同控制的关联分析

利用皮尔森相关系数法分析京津唐地区不同区域各气象要素在不同情形下臭氧浓度与其相关特性, 由图 9可见, 北京建成区所处组合协同气象条件为T1-P4-E2时, 臭氧浓度与风速的相关性最大；气象条件为W1-P4-E2时, 臭氧浓度与温度的相关性最大；气象条件为W1-T3-E2时, 则臭氧浓度与压强的相关性最大；气象条件为W2-T2-P4时, 臭氧浓度与蒸发量的相关性最大.针对北京非建成区而言, 臭氧浓度与风速、温度、压强和蒸发量具有最大相关性时, 所对应的气象条件则分别为T1-P4-E2、W2-P4-E2、W3-T4-E2、W2-T2-P4.

图 9 北京地区(建成区和非建成区)气象要素分级不同组合协同情景条件下臭氧浓度与气象因子的关联性状况(注：近地面臭氧浓度与压强相关系数R为负值, 与温度、蒸发量、风速相关系数R为正值) Fig. 9 Relationship features between O3 concentration and different meteorological factors in different combinatorial situations, respectively, in Beijing′s built-up area and non-built areas

显然, 当北京地区处于高压且蒸发量较低(P4-E2)的气象条件时, 随着温度的逐渐升高, 臭氧浓度与风速的相关性渐次减弱；并且随着风速的增加, 臭氧浓度与温度的相关性亦渐次减弱, 其中, 北京建成区各级风速下的相关性普遍高于非建成区.当北京地区处于较高、高温且蒸发量较低(T3-E2和T4-E2)的气象条件时, 随着风速的增加, 建成区臭氧浓度与压强的相关性较弱且无明显变化趋势；而非建成区处于强风状态下时, 臭氧浓度与压强的相关性较为显著.若北京地区处于较低(高)温度且高压(T2/T3-P4)的气象条件时, 建成区臭氧浓度与蒸发量具有一定的相关性, 非建成区臭氧浓度与蒸发量相关性较低(甚至很低), 且整个区域臭氧浓度与蒸发量的相关性与风速、温度变化没有明显的关联性.

天津在不同组合协同气象条件下臭氧浓度与各气象要素的相关特性见图 10.由图可见, 气象条件为T1-P4-E2时, 天津建成区和非建成区臭氧浓度与风速的相关性均达到最大；气象条件为W1-P4-E2时, 天津建成区和非建成区臭氧浓度与温度的相关性亦最大(二者与北京地区相同).当气象条件为W4-T4-E2时, 天津建成区臭氧温度与压强的相关性最大；当气象条件为W3-T4-P4时, 天津建成区臭氧浓度与蒸发量的相关性最大；而就天津非建成区, 若臭氧浓度与压强和蒸发量具有最大相关性时, 所对应的气象条件则分别为W3-T3-E2、W2-T1-P4.

图 10 天津地区(建成区和非建成区)气象要素分级不同组合协同情景条件下臭氧浓度与气象因子的关联性状况(注：近地面臭氧浓度与压强相关系数R为负值, 与温度、蒸发量、风速相关系数R为正值) Fig. 10 Relationship features between O3 concentration and different meteorological factors in different combinatorial situations, respectively, in Tianjin′s built-up and non-built areas

与北京地区类似, 当天津地区处于高压且蒸发量较低(P4-E2)的气象条件时, 随着温度的逐渐升高, 臭氧浓度与风速的相关性渐次减弱；随着风速的增加, 臭氧浓度与温度的相关性亦渐次减弱.当天津地区处于较高气温、高温且蒸发量较低(T3/T4-E2)的气象条件时, 臭氧浓度与压强的相关性总体来说较小(除W4-T4-E2气象条件时, 建成区臭氧浓度与压强具有较强的相关性, 达到0.60), 且整个区域无明显变化规律.此外, 在和风、高压(W2-P4)气象条件控制下, 天津地区臭氧浓度与蒸发量的相关性随着温度的升高呈降低的趋势；在强风、高压(W3-P4)气象条件下, 建成区臭氧浓度与蒸发量的相关性则随着温度的升高而升高.

唐山建成区在不同组合协同气象条件下臭氧浓度与各气象因子的相关性如图 11所示.可见, 与北京和天津地区类似, 当气象条件为T1-P4-E2和W1-P4-E2时, 唐山建成区臭氧浓度与风速、温度的相关性亦分别最大, 且又在高压、蒸发量较低(P4-E2)条件下, 随着温度的逐渐升高, 臭氧浓度与风速的相关特性减弱, 而随着风速的增加, 臭氧浓度与温度的相关性呈减弱的趋势.当在较高温度、较低蒸发量(T3-E2)的气象条件下, 臭氧浓度与压强存在极弱的相关性.在较低温度、高压(T2-P4)且风速较低(W1和W2)的条件下, 臭氧浓度与蒸发量具有一定的较为明显的相关性, 而其它情境条件下, 其二者相关性很弱, 且无明显的变化趋势.

图 11 唐山地区(建成区)气象要素分级不同组合协同情景条件下臭氧浓度与气象因子的关联性状况(注：近地面臭氧浓度与压强相关系数R为负值, 与温度、蒸发量、风速相关系数R为正值) Fig. 11 Relationship features between O3 concentration and different meteorological factors in different combinatorial situations, respectively, in Tangshan′s built-up area

综上所述, 京津唐地区在不同气象要素分级组合协同条件下, 臭氧浓度与温度、风速的相关性明显显著于其与蒸发量、压强的相关性, 且存在在高压、较低蒸发量(P4-E2)的气象条件下, 臭氧浓度与温度的相关性随风速的增强(减弱)而降低(增强)、与风速的相关性随温度的升高(降低)而减弱(增强)的普遍现象.这可能是因为低温时不利于本地臭氧生成, 而由风输送来的臭氧对本地近地面臭氧累积具有较大的贡献作用；随着温度的升高本地生成的臭氧逐渐增加, 当风速减弱或较小时, 使得近地面臭氧中本地生成所占比例逐渐增加.而对于压强和蒸发量而言, 在各种组合协同气象条件下, 臭氧浓度与它们的相关性普遍相对较低, 且趋势特征亦不明显.这可能与下垫面趋势及微地表状况、区域大气环流、多种气象要素相互干扰作用及其它自然人为因素相互作用有关.

近地面臭氧浓度的变化受诸多因素影响, 臭氧前体物的排放、大气细颗粒物赋存(如PM2.5、PM10)、气象条件等与臭氧存在复杂的相互干扰耦合作用, 以及受城市区域与郊区下垫面差异导致的局地小气候而使得城区与周边区域发生大气污染物运移、交换等影响(王丽萍, 2009；陶玮等, 2014).因此, 大气中各要素对臭氧的影响是一个复杂综合的交互作用过程, 难以清晰剥离出某一要素的影响, 致使气象要素对臭氧浓度影响的分析存在较大的困难和不确定性, 臭氧浓度与气象要素的相关性在一些情况下不能准确呈现(如伪弱相关性或强相关性), 它们之间的关联性必然受到其它各类非气象因素及气象因素之间相互作用的影响, 在显著不同的地域或下垫面条件下表现得尤为突出.此外, 由于目前地面环境监测站点与气象站点空间分布的稀疏状况及其监测网络存在的缺陷, 以及获取的研究区监测数据样本数量的限制和空间代表性的问题, 可能对分析结果产生一定甚至较大的影响, 增加对问题本征研究分析的不确定性.因此, 在分析研究臭氧浓度时空分布特征、与各种气象因素之间的关联特性及其时空差异性的时候, 需要充分考虑各种可能因素的控制或影响作用, 为区域大气环境治理提供理论方法和基础信息支撑.

4 结论(Conclusions)

1) 京津唐地区臭氧浓度时间变化趋势较为一致.小时变化中, 7：00左右浓度最低, 午后达到最高；月变化情况中, 北京呈单峰型特点, 6月臭氧浓度最高, 天津和唐山呈双峰型特点, 峰值分别出现在6月和9月；季节变化中, 夏季臭氧浓度最高, 冬季浓度最低.

2) 近地面四季臭氧浓度空间分布较为一致, 但略呈现西北高、东南低的分布特征.高值区位于研究区最北部, 即北京的怀柔、延庆、门头沟和密云区, 低值区主要分布在天津市东南部.

3) 影响京津唐地区臭氧浓度的首要气象要素为温度, 呈较大的正相关性, 与近地面压强存在一定的负相关性, 而与蒸发量具有较小的正相关性, 与风速、风向的相关性较为复杂, 表现出明显的地区和风向差异性(在偏南和风及强风条件下较易出现高浓度臭氧), 2016年全年而言臭氧浓度与风速的相关系数极低, 呈现不相关.全区建成区与非建成区近地面臭氧浓度与温度、压强、蒸发量、风速等的相关性, 虽然北京、天津和唐山各略有差异但基本一致.

4) 在不同气象要素分级组合协同条件下, 臭氧浓度与温度、风速的相关性明显显著于其与蒸发量、压强的相关性, 且存在在高压、较低蒸发量的气象条件下, 臭氧浓度与温度的相关性随风速的增强(或减弱)而降低(或增强)、与风速的相关性随温度的升高(或降低)而减弱(或增强)的普遍现象；而对于压强和蒸发量而言, 臭氧浓度与二者的相关性普遍相对较低, 且趋势特征不明显.

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