1 引言(Introduction)

近年来, 我国大气颗粒物来源呈现区域性特征, 大气颗粒物区域输送逐渐成为研究的热点.国内外学者常采用两种方法研究污染物的区域间传输：①wrf-chem/ wrf-CALPUFF/ wrf-CMAQ等基于排放源清单的空气质量模型模拟方法(崔晨, 2015;常嘉成等, 2017;周成等, 2019), 这些方法在特定气象场、源排放、初始边界条件下, 基于物理化学过程建立模型并预测大气污染物浓度, 具有较高的可靠性和完整性, 但往往操作复杂, 同时计算结果的可信度取决于排放源清单, 清单更新不及时、参数设置的不确定性都会影响准确率(宋鹏程等, 2019).②近几年拉格朗日混合单粒子轨道模型(Hybrid Single Particle Lagrangian Integrated Trajectory model, HYSPLIT)结合潜在源贡献因子法(potential source contribution function, PSCF)、浓度权重轨迹分析(concentration- weighted trajectory method, CWT)的方法, 由于操作简便, 可在不依赖排放源清单的前提下, 进行大气污染物路径输送、输送源地的研究, 而被越来越多的学者广泛使用.如李莎莎运用HYSPLIT模型和全球资料同化系统(GDAS)气象数据, 计算了2016年西安市四季代表月(1、4、7、10月)气团的24 h后向轨迹, 并利用聚类分析方法分析各月气团轨迹的代表性输送路径(李莎莎, 2017); Xiao等利用HYSPLIT模型, 对中国浑善达克地区风沙流动路径进行模拟, 得到了其轨迹延展到达中国不同区域的百分比(Xiao et al., 2017); Guan等通过2014年10月—2015年10月兰州5个空气质量监测点的PM₁₀和PM_2.5的浓度数据, 采用HYSPLIT模型分析空气颗粒物的来源地, 移动路径和对兰州沙尘暴的影响(Guan et al., 2018);赵阳等(2017)、葛跃等(2017)、王郭臣等(2016)利用PSCF、CWT分析法, 分别分析了南昌市、苏锡常地区、北京的PM_2.5浓度水平、时空变化特征与来源.然而, 这些研究仅仅是找出污染轨迹或污染物来源, 并不能量化反映每个源区污染浓度之间的关系, 因此, 本研究提出PCWT(percentage concentration- weighted trajectory method)对CWT的结果进行归一化、分析每个网格的污染浓度占比, 能清晰表达每个源区网格的贡献值, 可以精细化研究外来源与本地源对铁岭市大气污染的影响, 对建立铁岭市生态环境分区管控体系, 有效防治大气污染有重要的科学支撑作用.

2 研究资料与方法(Data and methods) 2.1 研究区域概况

铁岭市位于辽宁省北部, 地处辽宁中部城市群, 松辽平原中段, 是吉林、黑龙江两省通往其它省市和出海港口的重要通道, 是中国的粮食主产区、优质农产品生产加工基地和新兴的煤电能源之城.铁岭市南与沈阳、抚顺毗邻, 北与吉林省四平相连, 东与抚顺市清原满族自治县、吉林省辽源市接壤, 西与沈阳市法库县、康平县及内蒙古自治区通辽市为邻.东部处于辽东山区, 中部及其南部处于辽河平原, 这样的地形导致当西南和西北污染物过境时, 受地形较高的山地阻隔, 污染物易聚集于铁岭市中西部, 不易扩散(秦思达, 2018).同时, 铁岭市毗邻科尔沁沙地, 每年春季极易受沙尘天气的影响, 且东北地区秋季焚烧秸秆、冬季燃煤情况严重.

2.2 数据来源

铁岭市污染物2015—2018年逐小时PM_2.5浓度资料来源于铁岭市生态环境局, 共4个监测站点：汇工街西、金沙江路北、水上乐园、银州路东段.气象资料为NCEP/NCAR提供的全球资料同化系统(Global Data Assimilation System, GDAS)再分析资料(1°×1°) 6 h ·次^-1(0:00、6:00、12:00、18:00)(ftp://arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/gdas1/), 该数据包括记录时间、经纬度、气压、风向、温度等参数.本文在进行2015—2018年铁岭市潜在源区分析时将时间划分为春(3—5月)、夏(6—8月)、秋(9—11月)、冬(12月—次年2月).

2.4 HYSPLIT模式

本研究采用气流轨迹HYSPLIT模型对铁岭市2015—2018年气流轨迹进行分析.HYSPLIT模型是由美国国家海洋和大气管理局(NOAA)的空气资源实验室和澳大利亚气象局联合研发的一种用于计算和分析大气污染物输送、扩散轨迹的专业模型.它是一种欧拉和拉格朗日型混合的计算模式.该模型具有处理多种气象要素输入场、多种物理过程和不同类型污染物排放源功能的较为完整的输送、扩散和沉降模式, 已经被广泛地应用于多种污染物在各个地区的传输和扩散的研究中.其平流和扩散的处理采用拉格朗日方法, 而浓度计算则采用欧拉方法.模式采用地形σ坐标, 垂直方向分为28层.

2.5 CWT方法

现阶段基于HYSPLIT模型的潜在源区分析主要通过后向轨迹聚类(Trajectory Clustering)、PSCF分析、CWT分析判别源区位置及传输路径.轨迹聚类分析只反映了气流轨迹来源的方向, 而不考虑污染物的影响; PSCF只能定性分析外来输送的潜在源区位置, 不能反映污染轨迹的污染程度(杨龙誉等, 2016;蔺旭东等, 2018), 因此, 本文采用浓度权重轨迹分析法(concentration-weighted trajectory method, CWT)计算轨迹的权重浓度.在CWT分析法中, 每个网格点都有一个权重浓度, 它可以通过计算经过该网格的所有轨迹所对应的PM_2.5质量浓度的平均值来实现.

计算方法如下：

(1)

式中, C_ij是网格ij上的平均权重浓度; l是轨迹; M是轨迹总数; C_l是轨迹l经过网格ij时对应的铁岭市PM_2.5质量浓度; T_ijl是轨迹l在网格ij停留的时间.当C_ij值较大时, 说明经过网格ij的空气团会造成铁岭市较高的PM_2.5质量浓度, 该网格所对应的区域是对铁岭市高质量浓度PM_2.5污染有贡献的主要外来源区, 经过该网格的轨迹就是对铁岭市PM_2.5污染有贡献的主要输送路径.同时为了减小网格上经过的所有轨迹数n_ij较小时的不确定性, 不同研究者引入了权重函数W_ij(Gao et al., 1993; Hopke et al., 1993), 当某一网格中的n_ij小于研究区内每个网格内平均轨迹端点数(avg)的3倍时, 就要使用乘W_ij减小CWT的不确定性, 所得数值记为WCWT.本文使用了Polissar的经验权重函数(Polissar et al., 1999; Polissar et al., 2001).

(2)

2.6 PCWT方法

CWT可以分析污染轨迹的污染程度, 但不能反映每个网格的污染浓度占比, 为进一步分析每个网格的污染物浓度占比, 本研究提出PCWT(percentage concentration-weighted trajectory method), 对铁岭市PM_2.5的潜在源区进行定量研究.

计算方法如下:

(3)

式中, P_ij是网格ij的WCWT总权重占比; WCWT_ij是乘以权重函数后网格ij上的平均权重浓度; W_ij为权重函数; m、n分别为CWT网格的总行列数.当P值较大时说明网格ij在总网格CWT值中占比大, 对研究区域的影响较明显.

3 结果与分析(Results and discussion) 3.1 HYSPLIT模型参数分析

根据边界层相关研究, 在100 m高度以上大气颗粒物污染物更容易汇集(任阵海等, 2005;王凯等, 2006;曹蔚等, 2019), 故设置模拟高度10、100、300、500、1000、1500 m进行参照对比; 同时, 相关研究指出后向轨迹模拟时间设置为72 h能较好反映气流的扩散情况(王郭臣等, 2016;钤伟妙等, 2018), 故设置模拟时间为24、48、72、96、120 h.

以2018年1月为例, 分别设置后向轨迹模拟时间为24、48、72、96以及120 h, 模拟高度100 m.由图 1可知, 铁岭市1月份主要受西北气流影响, 24、48、72 h气流输送方向基本一致, 且模拟时间越长, 远距离轨迹输送距离越长.当模拟时间延长到96和120 h, 其气流输送分布与72 h类似, 但出现了明显的螺旋转向.因此, 为全面模拟对影响铁岭市的气流轨迹, 同时减小螺旋轨迹的影响, 后向轨迹模拟时间设置为48~72 h较为合适.

为研究铁岭市污染物输送通道的输送特征, 以2018年为例, 在HYSPLIT软件中分别以10、100、300、500、1000 m进行72 h后向轨迹模拟, 将轨迹点分布在0.2°×0.2°的网格中, 考察网格上经过的所有轨迹数n_ij的分布特征.

由图 2可以看出, 在10、100和300 m输送高度下, 铁岭市后向轨迹包括了西北气流、东北气流、西南气流以及东南气流, 随着高度增加东南气流轨迹数显著减少; 而在500、1000和1500 m输送高度下, 铁岭市后向轨迹主要以西北气流和西南气流为主, 西北气流轨迹数随高度增加而显著增加.这表明铁岭市东北、东南方向气流轨迹输送高度较低、气流轨迹运输距离较短; 东南气流、西南气流受高度影响明显, 高度越高, 东南气流轨迹越少, 西南轨迹越多; 西北气流轨迹运输距离最长, 且在不同高度上对铁岭市均有较强影响, 1000 m以上高空尤为明显.

3.2 PM_2.5潜在源区浓度分析

在HYSPLIT软件中进行后向轨迹模拟后, 使用MeteoInfo的TrajStat模块分别对铁岭市2015—2018年PM_2.5后向轨迹进行CWT分析, 并乘以权重函数W_ij得出WCWT值, WCWT值越大, 表示该网格点区域对铁岭市PM_2.5浓度贡献越大.2015—2018年PM_2.5后向轨迹的WCWT可以看出, 4年中2017年的污染最为严重.国内高值区主要集中于内蒙古东部、辽宁省中部、吉林省中西部以及环渤海湾城市, 国外高值区主要分布于俄罗斯、蒙古、朝鲜(图 1).铁岭市PM_2.5潜在源区主要来自3个方向：西北方向的源区分布面积最广、来源最远, 72 h轨迹可追溯到蒙古国和俄罗斯境内; 西南方向的源区输送距离次之, 包括辽宁省南部、环渤海湾城市地区等; 东北方向输送距离最短, 主要分布在铁岭市周围, 包括四平市、辽源市等.

铁岭市PM_2.5来源呈现出不同的季节特征：春季PM_2.5来源主要分布于铁岭市西北和南部地区, 夏季PM_2.5来源主要分布于铁岭市南部地区, 秋季PM_2.5来源主要分布于铁岭市西北部地区, 冬季主要来源于铁岭市西北部及东北部地区.

春季, 来自西北方向的蒙古国、俄罗斯以及我国松嫩平原、科尔沁沙地是铁岭市PM_2.5的主要来源, 其WCWT贡献值在50 μg · m^-3以上.西北方向源区浓度值与沙尘天气有很大关联, 沙尘天气严重时(如2017年)WCWT贡献值高达100 μg · m^-3; 来自西南方向的京津冀地区大范围雾霾天气带来的污染物伴随西南风从西南方向影响铁岭, 或伴随西风跨过渤海湾, 随南风从辽宁省南部沿海进入影响铁岭市, 其WCWT贡献值在50 μg · m^-3以上.

夏季, 来自铁岭市及辽宁省中部城市群的工业源及交通源是铁岭市PM_2.5的主要来源, WCWT贡献值大部分在40 μg · m^-3左右.来自朝鲜新义州的污染物经过丹东市, 由东南方向输送到铁岭, WCWT贡献值在50 μg · m^-3左右.同时, 在夏季风的影响下, 渤海海面输送的海盐气溶胶粒子由辽宁省南部进入, 当海盐粒子处于城市污染大气中时, 会与污染物发生反应生成硫酸盐与硝酸盐细粒子, 其WCWT贡献值在50 μg · m^-3左右(吴兑, 2009).

秋季, 有两条明显的输送通道, 一条是来自俄罗斯-蒙古-内蒙古锡林郭勒盟-科尔沁沙地的输送, 西北风将污染物带至铁岭市, WCWT贡献值在60 μg · m^-3以上, 2018年尤为明显, WCWT贡献值在80 μg · m^-3以上; 一条是来自黑龙江哈尔滨市-吉林省吉林市-吉林省通化市的输送, 这可能与我国东北地区秋季秸秆焚烧和取暖用煤有关, 偏北风将污染物吹向辽宁地区(张艺璇等, 2019), WCWT贡献值在60 μg · m^-3以上.

冬季, 我国北方地区能源以燃煤为主, 硫酸盐、硝酸盐、铵盐是PM_2.5的主要成分, 处于西北方向的白城市、通辽市、锡林郭勒盟、兴安盟出现了WCWT贡献值在100 μg · m^-3以上的区域, 这与我国北方地区盛行西北风有关, 这些区域的大气污染物随着西北风传输到铁岭.另外, 冬季静稳型天气出现频率高(李琳等, 2019), 污染物不易扩散, 铁岭市周边(四平市、松原市、辽源市、抚顺市等)的污染物对铁岭市PM_2.5影响很大, 周边地区WCWT贡献值基本上都大于70 μg · m^-3.

3.3 PM_2.5潜在源区占比分析

本研究采用PCWT方法, 对铁岭市PM_2.5的潜在源区浓度占比进行进一步定量分析(图 5).根据PCWT分析, 将铁岭市PM_2.5潜在源区分为8个方向, 其中主要来源以下3个方向：①西北方向源区浓度贡献值占比三者中最高, 这一方向源区包含科尔沁沙地、辽西北沙地和北方农牧交错地带, 4年平均占比27.36%, 2015—2017年持续攀升, 2017年最高达到30.01%, 2018年降低至23.92%;②东北方向源区主要来源于吉林省中西部、黑龙江省南部等周边工业、居民密集区, 4年平均占比18.51%, 2015—2017年小幅上升, 2017年最高为19.39%, 2018年降至为17.31%; ③西南方向源区包括辽宁中部城市群、环渤海城市以及京津冀地区的跨海输送, 4年平均占比15.73%, 2015年最高达17.70%, 2016—2017年持续降低, 2017年最低为13.86%, 2018年开始又有小幅上涨至14.53%.

将铁岭市PM_2.5潜在源区PCWT值按照行政边界统计每个城市的PCWT平均值(PCWT总和/格点数)用来分析铁岭市PM_2.5潜在源区每个地区对铁岭市的影响(图 6), 其中位于铁岭市东北方向的四平市PCWT 4年平均为3.15%, 是2015—2018年对铁岭市影响比重最高的城市; 位于铁岭市西南方向的沈阳市次之, PCWT 4年平均为3.07%;铁岭市4年PCWT平均值为3.03%;然后是铁岭市西南方向的营口市、辽阳市、鞍山市、盘锦市, PCWT 4年平均值分别为2.97%、2.95%、2.93%、2.89%;紧接着位于铁岭市西北方向的吉林省中西部的松嫩平原地区的松原市、白城市以及科尔沁沙地所在地通辽市PCWT 4年平均分别为2.82%、2.73%、2.72%.

根据2015—2018年铁岭市PM_2.5的国内外潜在源区PCWT值变化趋势(图 7)可以看出, 2015—2018年铁岭市PM_2.5源区虽然以国内源为主, 但4年来PCWT值由81.45%降低至65.95%;而国外潜在源区PCWT值4年内显著增加, PCWT值从18.55%增长至34.05%, 其中俄罗斯增长最明显, 由5.54%增长至11.32%, 蒙古国次之, 由3.03%增长至6.00%, 朝鲜由0.60%增长至1.46%.说明铁岭市PM_2.5国内潜在源区贡献值逐年下降, 国外潜在源区贡献值逐年上升.

结合图 8可知, 国外潜在源区主要位于蒙古国东部的温都尔汗、西乌尔特、乔巴山市, 俄罗斯后贝加尔边疆区的乌兰乌德、赤塔、阿金斯科耶, 上述区域以采矿业和农牧业为主, 采矿业产生的工业粉尘(胡煜, 2016), 农牧业焚烧秸秆(刘鹏辉, 2018)以及过度放牧导致的荒漠化产生的PM_2.5污染随着西北风的输送(李瑜琴等, 2005), 影响铁岭; 根据俄罗斯提出“2030年能源发展战略”增加后贝加尔区的核工业及煤炭加工业的发展力度、蒙古国提出的“矿业兴国”(李洋, 2017), 两国的产业发展政策将会加剧上述地区的污染, 未来可能进一步影响铁岭.朝鲜源区主要位于新义州特别行政区以及平壤(董付君, 2004;曹永利等, 2014), 这可能与这些地区近几年的大规模城市发展以及工业建设有关.

4 结论(Conclusions)

1) CWT分析结果表明, 铁岭市2015—2018年PM_2.5来源呈现出不同的季节特征.春季PM_2.5主要来源于铁岭市西北方向的蒙古国、俄罗斯以及我国松嫩平原、科尔沁沙地, 其次是南方向的京津冀地区.夏季PM_2.5主要来源于铁岭市南部的辽宁省中部城市群, 秋季PM_2.5主要来源于西北方向的俄罗斯-蒙古-内蒙古锡林郭勒盟-科尔沁沙地以及东北方向的黑龙江哈尔滨市-吉林省吉林市-吉林省通化市.冬季PM_2.5主要来源于周边城市及西北方向地区.

2) 在CWT方法的基础上, 本文采用作者提出的一种新方法——PCWT方法, 对铁岭市地区PM_2.5潜在源区浓度占比及传输过程进行了定量分析.研究表明, 铁岭市2015—2018年PM_2.5主要来源于3个方向, 其中来自铁岭西北方向的源区贡献值四年平均占比27.36%、东北方向占18.51%、西南方向占15.73%;铁岭及周边城市、吉林省松嫩平原、科尔沁沙地以及辽宁中部城市群、环渤海湾地区是铁岭市PM_2.5的主要国内源区; 俄罗斯后贝加尔边疆区的乌兰乌德、赤塔、阿金斯科耶, 蒙古国温都尔汗、西乌尔特、乔巴山市以及朝鲜新义州特别行政区、平壤是铁岭市PM_2.5的国外源区, 且近四年来有明显增长趋势.

3) 研究结果表明, 由于PCWT对CWT进行了归一化, 因此, 在PCWT可以直接定量反映出外源对铁岭PM_2.5占比, CWT分析可以外源对铁岭PM_2.5贡献浓度值, 因此, PCWT和CWT综合使用, 可以更清晰地识别和筛选出对研究区影响相对较高的源区, 从而为研究区PM_2.5防治工作提供更精确可靠的参考.

4) CWT模型可以客观评价气象因素在大气污染中的影响, 尤其在追踪大气污染物输送轨迹方面表现突出, 但是该模型未建立污染物排放量与空气质量之间的输入响应关系, 也未考虑到PM_2.5的二次化学反应过程.因此, 今后如何将气象轨迹、传输过程中的排放量以及二次化学反应过程结合起来, 并应用到城市规划、产业布局等方面, 以改善城市大气环境质量, 需要进一步深入研究.