1 引言(Introduction)

随着我国经济的快速增长和城镇化进程的加快, 气溶胶已经成为影响城市大气环境的重要因素之一(吴兑, 2012; Huang et al., 2014; Che et al., 2015; Sun et al., 2015).城市地区气溶胶来源复杂, 其中, 工业排放、居民生活源、汽车尾气、土壤扬尘和生物质燃烧等人为源是城市地区气溶胶的主要来源(Bi et al., 2011; Cheng et al., 2016；Shen et al., 2017; Ye et al., 2017; 高韩钰等, 2018).不同来源的气溶胶粒子的粒径、化学组成、光学特性和吸湿性等物理化学特性不同(陈卉等, 2016；Li et al., 2016; 李铸杰等, 2019；沈利娟等, 2019), 因此, 对于不同大气环境下气溶胶理化特征的研究显得尤为重要.

目前, 国内外针对气溶胶粒径分布特征开展了大量的研究(Asmi et al., 2016; Li et al., 2016; Pöhlker et al., 2016; 李铸杰等, 2019; 沈利娟等, 2019).例如, Hoppel等(1986)发现在远离大陆的热带大西洋和太平洋地区 < 0.5 μm的气溶胶粒子在0.02~0.03 μm和0.08~0.15 μm出现峰值.Maring等(2003)发现沙尘期间气溶胶粒径分布并不符合正态分布.Wu等(2008)发现北京核模态、爱根核模态和积聚模态气溶胶数浓度的年均值分别为9000、15900和7800 cm^-3.Shang等(2018)发现生物质燃烧产生的污染物经过远距离输送后会使得玉龙雪山背景大气中积聚模态气溶胶粒子增加.沈利娟等(2019)研究发现泰山顶气溶胶数浓度和表面积浓度的主导粒径分别为10~20 nm和100~500 nm, 体积分数的主导粒径分别为100~500 nm和2.5~10 μm.

气象要素对气溶胶的分布有非常重要的作用.苏捷等(2016)研究发现, 降雨及降雪对粗模态粒子的清除效果较为明显, 而小风和静风状态下, 降水对积聚模态的气溶胶没有明显的清除作用.董群等(2016)研究表明, 惯性碰撞是降水对气溶胶的最主要清除方式, 斯托克斯数(Stk)的计算结果显示, 降水对粒径小于2 μm的气溶胶的直接碰撞清除作用很小, 对粒径大于2 μm的粗粒子的清除作用相对较大.闫威卓等(2017)发现, 北京在主导风向为北偏西30°, 风速大于4 m · s^-1的大风天气时, 生物气溶胶的数浓度升高1个数量级.在城市地区, 边界层结构与气溶胶存在显著的相互反馈影响(Huang et al., 2018).Herrmann等(2015)研究发现, 少女峰地区在没有边界层输入的情况下, >90 nm的气溶胶粒子数浓度仅为40 cm^-3, 但当有边界层输入的情况下, >90 nm的气溶胶粒子数浓度可达1000 cm^-3.

天山作为世界上最大的独立纬向山系, 分布于我国新疆维吾尔自治区, 该地区为典型的温带大陆性气候, 夏季降水较多, 日照充足, 气象条件对该地区气溶胶粒径分布的影响较大.基于此, 本研究使用气溶胶宽范围粒径谱仪采集中天山草地生态气象监测站地区的10 nm~10 μm气溶胶粒径分布, 结合气象要素数据, 分析天山地区夏季气象条件对气溶胶粒径分布的影响.

2 采样和分析(Samples and analysis) 2.1 观测站点介绍

观测点位于新疆维吾尔自治区天山南山白杨沟风景区中天山草地生态气象监测站(43.28°N, 87.12°E, 海拔2169 m).天山属全球七大山系之一, 是世界上最大的独立纬向山系, 也是世界上距离海洋最远的山系和全球干旱地区最大的山系, 全长约2500 km, 南北平均宽250~350 km, 最宽处达800 km以上, 中国境内长达1760 km.中天山草地生态气象监测站位于乌拉斯台景区, 是天山西白杨沟风景区最高的草原牧场, 周边几乎没有人为源.天山的海拔高度接近边界层的顶部, 在夏季山顶经常出现地形云.本次观测时间为2019年8月5—25日.

2.2 观测仪器介绍

气溶胶数浓度观测仪器使用美国MSP公司生产的宽范围颗粒粒径谱仪(WPS), 测量粒径范围为0.01~10 μm.仪器主要由静电分级器(DMA)、凝结核计数器(CPC)和激光颗粒物分光计(LPS)3个部分组成, 前两者的测量范围为0.01~0.5 μm, 后者的测量范围为0.35~10 μm.由于测量原理不同, 因此, 在其交叉测量范围内(0.35~0.5 μm)的观测值也会有所差异.观测中使用的时间分辨率为5 min, 即5 min内仪器扫瞄0.01~10 μm粒径范围并测量出气溶胶粒子的个数.仪器的具体原理可参见文献(Wang et al., 2014).

2.3 观测数据介绍

WPS剔除无效数据后, 共获得5006组气溶胶数浓度粒径分布数据.气象数据使用乌鲁木齐牧试站(43.45°N, 87.18°E)的气象站观测数据, 距离草地生态气象监测站大约2 km, 主要包括风速风向、温度、相对湿度、降水量和能见度等气象要素.气象数据的时间分辨率为1 h, 其质量控制参照中国气象局地面观测要求.

3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 观测概述

由图 1可知, 天山地区气溶胶数浓度粒径分布受天气过程的影响较大.一般在高压过境期间数浓度较低, 如8月10—11日、8月18—22日.气溶胶数浓度呈现出比较明显的日变化特征, 在午后浓度较高.由于观测点停电和仪器故障的缘故, 在观测期间出现数据缺测, 观测期间共获得5213组有效的气溶胶粒径分布数据, 可以反映天山地区夏季气溶胶的分布特征.由表 1可知, 天山地区10 nm~10 μm气溶胶数浓度平均为3539.2 cm^-3, 数浓度波动较大, 最小值仅为134.4 cm^-3, 最大值高达29902.4 cm^-3.表面积浓度和体积浓度平均值分别为116.5 μm² · cm^-3和17.6 μm³ · cm^-3.低浓度的气溶胶使得天山地区能见度较高, 平均能见度为27.6 km.观测期间的低能见度时段多集中在降水时段, 主要是由雨滴的消光造成.

由图 1可发现, 在观测期间出现了8次降水过程, 小时降水量最大可达13.5 mm, 最小仅为0.1 mm(表 1), 其中6次降雨量较大, 两次降水过程为毛毛雨.天山地区夏季降水多为局地气团引起的局部降水, 降水持续时间较短, 降水范围较小, 降水过程不稳定.因此, 降水过程对于天山地区气溶胶数浓度粒径分布的影响较为复杂(图 1), 有些降水过程可观测到明显的清除效应, 如8月5日和10日的降水过程.但有些降水过程中并没有观测到对气溶胶数浓度的明显清除效应, 如8月7日和24日的降水过程.

由图 1还可发现, 天山地区温度最高可达29.3 ℃, 最低仅为7.6 ℃, 平均温度为15.8 ℃.相对湿度最高可达96.0%, 最低仅为12.0%, 平均为56.0%.由于观测点位于天山牧场, 下垫面为草原, 因此, 虽然降水较少, 辐射较强, 但相对湿度并不低.

受到天山地形的影响, 天山地区风向多以东北风和偏西风为主, 偏北风多集中4：00—12：00, 而偏西风多集中在15：00—23：00(图 1).观测期间风速相对比较稳定, 平均风速为2.1 m · s^-1.但在观测期间也经常会出现风速较大波动的情况, 如8月7日1：00时为静风, 2：00时平均风速仅为0.8 m · s^-1, 但7：00时平均风速可达5.0 m · s^-1.

由于观测点位于天山牧区, 除了周边居住的少量牧民外(牧民出行也主要以骑马为主), 观测区几乎没有人为污染.因此, 人为活动对气溶胶数浓度粒径分布的影响较小, 本文主要探讨气象要素对气溶胶数浓度粒径分布的影响.

3.2 降雨的影响

表 2给出了观测期间8次降水过程中气溶胶浓度的统计结果.根据小时降雨量可将降水过程分为毛毛雨(< 0.5 mm)、小雨(0.5~2.5 mm)、中雨(2.6~8.0 mm)和大雨(8.1~15 mm).由表 2可知, 夏季天山的降水过程往往较短, 尤其是强降雨过程, 多持续2~3 h, 中雨以上过程在降雨1、降雨2和降雨6过程中仅为1 h, 在降雨7过程中为2 h, 在降雨3过程中为3 h.小雨和毛毛雨过程的持续时间较长, 如降雨7过程中毛毛雨和小雨各持续了5 h, 降雨8过程中的毛毛雨持续了9 h.天山地区夏季的降水多发生在上午, 观测期间的8次降水过程有5次出现在上午, 且这5次降水的降水量相对较大.

由表 2可发现, 不同降雨过程对气溶胶数浓度的影响不同.短时的强降水过程对气溶胶数浓度的影响较大, 降雨1和降雨6过程虽然仅仅持续了1~2 h, 但降雨量较大, 为中雨或大雨, 这两次过程中核模态气溶胶(10~20 nm)、爱根核模态气溶胶(20~100 nm)和积聚模态气溶胶(100~1000 nm)数浓度较低.降雨2过程中虽然最大降雨量高达5.6 mm, 但由于仅持续了1 h, 且强降雨前后均为小雨和毛毛雨过程, 因此, 可发现虽然核模态浓度较低, 但爱根核模态和积聚模态气溶胶浓度均较高.而降雨3过程中虽然小雨和毛毛雨的持续时长也有4 h, 但中雨过程有3 h, 且中雨过程均集中在降水开始阶段, 因此, 爱根核模态和积聚模态气溶胶浓度较低.

此外, 由表 2可发现持续时间较长的降雨过程, 即使降雨量较小, 对气溶胶的数浓度的影响也比较大.但持续时间较长的小雨和毛毛雨过程对爱根核模态和积聚模态气溶胶数浓度的清除过程较弱.降雨4、降雨7和降雨8过程, 虽然持续时间较长, 但爱根核模态气溶胶数浓度分别为9848.6、4576.0和3580.4 cm^-3, 积聚模态气溶胶数浓度分别为934.9、290.1和597.6 cm^-3, 在这几次降水过程中的浓度相对较高.

降雨3和降雨4过程中粗模态粒子(1.0~10 μm)浓度最高, 分别为2.8 cm^-3和1.4 cm^-3, 这两次降雨过程的持续时间均为7 h, 一次为午前的强降雨过程, 一次为午后的弱降雨过程, 但在强降水过程中粗模态气溶胶浓度更高(表 2).可能是因为白天人为活动较强, 产生的粗粒子相对较多, 而其余几次降雨过程中的粗模态粒子浓度相差不大.这说明在天山地区降雨强度和降水时长对粗模态气溶胶的影响较小.此外, 由于观测点海拔较高, 且为草原下垫面, 粗粒子的浓度非常低, 因此, 降水过程对其影响的偶然性因素较多, 在此不做深入分析.

不同降水过程中气溶胶表面积浓度和体积浓度的分布特征与数浓度类似(表 2), 但值得注意的是, 爱根核模态是数浓度的主要贡献者, 积聚模态是表面积浓度的主要贡献者, 而粗模态是体积浓度的主要贡献者.不同降水过程中核模态气溶胶对体积浓度的贡献可以忽略不计.由于不同降水过程对不同模态气溶胶粒子的清除作用不同, 因此, 降水过程对气溶胶总数浓度、总表面积浓度和总体积浓度的影响不同.

由图 2可知, 不同降水过程中气溶胶数浓度谱均为单峰型分布, 但不同降水过程中气溶胶数浓度谱的峰值分布差异较大.晴天时气溶胶数浓度谱峰值位于44~50 nm, 峰值浓度约为4360 cm^-3 · nm^-1.降雨4和降雨8过程中数浓度谱峰值粒径与晴天时类似, 分别为46 nm和50 nm, 但峰值浓度较大, 分别为23026.6和8966.2 cm^-3 · nm^-1.降雨7过程的峰值粒径小于晴天时, 位于38 nm, 峰值浓度为11975.7 cm^-3 · nm^-1.其余几次降雨过程的峰值粒径均大于晴天时, 降雨1、降雨2、降雨3、降雨5和降雨6的峰值分别位于54、77、58、77和122 nm, 峰值浓度分别为2531.5、12486.0、1787.9、1003.0和628.0 cm^-3 · nm^-1.由此可见, 持续时间长的小雨和毛毛雨对气溶胶数浓度谱谱形的影响较小, 而降雨量较强的短时降水过程往往会使得气溶胶粒径谱峰值往大粒径段偏移.但由表 2可知, 降雨5过程为持续时间达5 h的毛毛雨过程, 降雨7过程为持续时间达12 h的小到中雨过程, 但降雨5过程中气溶胶数浓度谱峰值反而向大粒径段偏移, 而降雨7过程中的数浓度谱峰值反而向小粒径段偏移.这说明降雨过程对气溶胶数浓度谱的影响比较复杂, 不能单纯地依靠降水时长和降水量来论断这些影响.

由图 2可知, 降水过程并不一定会清除大气气溶胶.虽然降雨1、降雨3、降雨5和降雨6过程气溶胶数浓度均低于晴天时浓度, 但降雨2、降雨4、降雨7和降雨8过程中气溶胶数浓度在某些粒径段要远远高于晴天时浓度.而由表 2可知, 这些使得气溶胶浓度降低和升高的降雨过程均包含不同降水量和不同降水时长的过程, 这也说明天山地区降雨过程对大气气溶胶浓度的影响过程非常复杂.

晴天时气溶胶表面积浓度谱为双峰型分布, 峰值分别位于180~214 nm和2.7~3.7 μm, 表面积浓度主要集中在30~500 nm粒径段(图 2).降雨过程气溶胶表面积浓度谱为多峰型分布, 不同降雨过程的气溶胶表面积浓度谱分布差异较大.在1 μm以下的细粒子段多为三峰型分布, 峰值粒径差异较大.而在1~10 μm的粗粒子段中, 这8次降雨过程的表面积浓度均出现两个明显的峰值, 分别位于1.3 μm和2.7~3.7 μm.这8次降水过程中表面积浓度也主要集中在30~500 nm粒径段.由图 2可知, 这8次降雨过程中体积浓度谱类似, 均为多峰型分布, 体积浓度主要集中在1~10 μm的粗粒子段.

3.3 相对湿度的影响

由图 1可知, 观测期间相对湿度(RH)的变化非常剧烈, 因此, 为了探讨相对湿度对气溶胶粒径分布的影响, 本文将晴天过程中的相对湿度分为0~30%、30%~60%、60%~80%、80%~90%和>90% 5个分档, 探讨不同相对湿度条件下气溶胶数浓度、表面积浓度和体积浓度分布特征.

由表 3可知, 当RH < 80%时, 随着RH的增加, 核模态气溶胶数浓度呈增加趋势, 但当RH>80%时, 随着RH的增加, 核模态气溶胶数浓度呈下降趋势.RH为30%~80%时, 核模态气溶胶数浓度最高.当RH < 30%时, 核模态气溶胶数浓度最低, 仅为98.7 cm^-3, 过低的RH不利于大气化学过程的发生, 因而生成的核模态气溶胶较少.当RH高于80%时, 天山牧场多出现云雾过程, 因此, 对核模态气溶胶有较强的清除作用；当RH>90%时核模态气溶胶数浓度也仅为98.1 cm^-3.

不同RH下爱根核模态气溶胶数浓度相差较小(表 3).RH为30%~60%时爱根核模态气溶胶数浓度最大为2705.4 cm^-3, RH < 30%时爱根核模态气溶胶数浓度最小为2003.9 cm^-3；当RH>60%时, 爱根核模态气溶胶数浓度均在2300~2400 cm^-3左右.说明RH对爱根核模态气溶胶数浓度的影响较小.

积聚模态气溶胶数浓度也是在RH为30%~60%时最大, 平均为605.6 cm^-3(表 3).当RH>60%时, 随着RH的增大, 积聚模态气溶胶数浓度逐渐降低.RH增大之后, 有利于气溶胶粒子的吸湿增长, 粒子间碰撞清除效率增加, 因此粒子数减少.类似的现象也出现在粗模态气溶胶数浓度, 当RH>90%时粗模态气溶胶数浓度为0.2 cm^-3, 仅是RH为60%~80%时的20%.

不同RH下表面积浓度和体积浓度的变化与数浓度的变化类似.核模态气溶胶对表面积浓度的贡献较小, 因此, 无法像数浓度一样观察到随RH比较明显的变化特征.不同RH条件下核模态气溶胶对体积浓度的贡献均可忽略不计.不同RH条件下爱根核模态气溶胶对表面积浓度和体积浓度的贡献差异较小.当RH>30%时, 积聚模态气溶胶表面积浓度随RH的增加逐渐降低, 但积聚模态气溶胶体积浓度随RH没有比较规律的变化特征.粗模态气溶胶表面积浓度和体积浓度在RH < 80%时随RH的变化较小, RH>80%时, 随RH的增加急剧降低.

由图 3可知, 不同RH条件下气溶胶数浓度谱均为单峰型分布, 除60% < RH < 80%时的峰值位于30 nm外, 其余RH条件下的数浓度峰值均位于45 nm.随着RH的增加, 气溶胶数浓度谱的峰宽呈现先增加后减小的趋势, 这种变化趋势在粒径 < 40 nm时更加显著, 即RH对天山地区超细粒径段气溶胶数浓度的影响更大.

由图 3可发现, 不同RH条件下气溶胶的表面积浓度谱和体积浓度谱的谱形也基本一致, 均为多峰型分布.当RH>80%时, 100~300 nm和2~10 μm粒径气溶胶的表面积浓度要远小于其他RH条件下的浓度, 但在350~500 nm时气溶胶的表面积浓度却要高于其他RH条件下的浓度.在体积浓度谱中也观测到类似的现象.由图 3还可发现, 在>2 μm的粗粒子段可以明显的观测到随RH的增加, 表面积浓度和体积浓度逐渐减小的现象, 这也说明当RH增加时, 大气中粗粒子气溶胶浓度逐渐降低.当有云雾过程产生时, 对粗粒子具有一定的清除作用.

3.4 风速风向的影响

风速风向对能见度和气溶胶数浓度的影响较大.由图 4a可知, 在不同风速风向下能见度均较高, 且并没有表现出随风速风向比较显著的规律性.可能是因为观测地点海拔较高, 已经位于边界层上部, 且周边人为源较少, 因此, 风速风向对能见度的影响较小.但当风向为偏南风时, 在不同风速下均观测到相对较低的能见度, 但随着风速的增大, 能见度呈现逐渐升高的趋势.这可能是因为观测点南部天山山脉较高, 因而容易形成地形云, 当盛行偏南风时, 形成的地形云会移动到观测点, 进而对能见度造成影响.

由图 4b可发现, 气溶胶数浓度随风速风向的分布几乎与能见度呈现相反的趋势, 当为高能见度时往往对应较低的气溶胶数浓度.但也有很多例外的情况, 例如当风向为偏南风时, 气溶胶数浓度较低, 但此时能见度也较低.当风向为150°~155°时, 能见度较高, 超过20 km(图 4a), 但此时气溶胶数浓度也较高, 超过4000 cm^-3(图 4b).这说明气溶胶与能见度的关系极为复杂, 除了受到本身浓度高低的影响外, 还受很多其他因素的影响.

表面积浓度和体积浓度随风速风向的分布基本类似(图 4c和4d).风速较小时, 表面积浓度和体积浓度较高, 而风速较大时, 表面积浓度和体积浓度则相对较小.此外, 由图 4可发现表面积浓度和体积浓度随风速风向的分布与能见度随风速风向的分布更加一致, 即使是在偏南风时, 表面积浓度和体积浓度较高, 此时对应能见度较低.相对于数浓度, 表面积浓度和体积浓度能够更加准确地反映能见度的变化.

4 结论(Conclusions)

1) 夏季天山地区10 nm~10 μm气溶胶数浓度、表面积浓度和体积浓度平均分别为3539.2 cm^-3、116.5 μm² · cm^-3和17.6 μm³ · cm^-3.观测期间(2019年8月5—25日)共出现了8次降雨过程, 不同降雨过程对气溶胶数浓度的影响不同.不同降水过程中气溶胶数浓度谱均为单峰型分布, 持续时间长的小雨和毛毛雨对气溶胶数浓度谱谱形的影响较小, 而降雨量较强的短时降水过程往往会使得气溶胶粒径谱峰值往大粒径段偏移.降雨过程气溶胶表面积浓度谱和体积浓度谱为多峰型分布.降雨过程中表面积浓度主要集中在30~500 nm的细粒子段, 体积浓度主要集中在1~10 μm的粗粒子段.

2) 相对湿度(RH)对核模态气溶胶数浓度和积聚模态气溶胶数浓度的影响较大, 对爱根核模态气溶胶数浓度的影响较小.当RH < 80%时, 随着RH的增加, 核模态气溶胶数浓度呈增加趋势, 但当RH>80%时, 随着RH的增加, 核模态气溶胶数浓度呈现下降趋势.当RH>60%时, 随着RH的增大, 积聚模态气溶胶数浓度逐渐降低.不同RH条件下气溶胶数浓度谱均为单峰型分布, 除60% < RH < 80%的峰值位于30 nm外, 其余RH条件下的数浓度峰值均位于45 nm.随着RH的增加, 气溶胶数浓度谱的峰宽呈现先增加后减小的趋势, 这种变化趋势在粒径 < 40 nm时更加显著.不同RH条件下表面积浓度谱和体积浓度谱的谱形基本一致.

3) 受地形影响, 当风向为偏南风时, 能见度较低.气溶胶数浓度、表面积浓度和体积浓度随风速风向的分布与能见度呈现相反的趋势.表面积浓度和体积浓度随风速风向的分布基本类似.风速较小时, 表面积浓度和体积浓度较高, 而风速较大时, 表面积浓度和体积浓度则相对较小.