1 引言(Introduction)

随着社会经济高速发展、城市化进程不断加快, 大气污染物的排放也逐渐增多, 空气污染问题日益突出(吴兑等, 2010), 并对人体健康、交通运输、气候变化等都造成了严重影响.大气污染问题受到了政府和人民的高度关注, 也引起了许多中外学者的关注.研究表明环境空气质量受污染源和气象条件的影响(刘爱君等, 2004；李小飞等, 2012;赵晨曦等, 2014；廖志恒等, 2015).在不同气象条件下, 同一污染源排放所造成的地面污染物浓度可相差几十倍乃至几百倍, 这是由于大气对污染物的稀释扩散能力随着气象条件的不同而发生巨大变化(蒋维楣等, 2004), 气象要素的变化与污染物浓度变化关系密切(陈敏等, 2013), 它制约大气污染物的稀释、扩散、输送和转化过程, 进而影响大气污染物的分布及污染物浓度(吴兑, 2013).对不同地区气象条件对大气污染的影响研究表明：空气污染与温度、气压、相对湿度、风速、风向、能见度、近地层逆温、降水量等诸多气象因子密切相关(童尧青等, 2007；王飞等, 2012；Wu et al., 2013；Li et al., 2014；王文丁等, 2016；何建军等, 2016；岳毅等, 2017).

其中层结稳定度和逆温层对空气质量有重要影响, 层结稳定度影响污染物的扩散(周奕珂等, 2016), 静稳的大气层结条件是污染天气形成的有利条件(郭蕊等, 2016).逆温层为污染天气的维持和发展提供了有利的气象条件(任阵海等, 2004；齐冰等, 2012；张人禾等, 2014), 逆温层严重影响气溶胶粒子的垂直输送、扩散, 并造成气溶胶在逆温层内垂直分布不连续, 粒子在逆温层下累积(孙霞等, 2011), 近地层逆温和高相对湿度有利于颗粒物积聚(顾沛澍等, 2018).杜荣光等(2011)认为杭州的污染物浓度与逆温层底的高度呈负相关, 与逆温层的频率、厚度、强度呈正相关.王坚等(2016)研究得到秋、冬季, 北京中度和重污染个例集中分布于弱风、低边界层和小通风量条件.

此外, 大气混合层厚度和通风量作为反映污染物在铅直方向扩散的重要参数, 也经常作为评估大气污染物扩散能力的气象因子.研究指出, 江苏省混合层高度与AQI呈反相关, 混合层高度越低, AQI就越高, 污染就越严重, 能见度就越差(于庚康等, 2015).通风量偏低情况持续数日, 是导致京津冀地区重污染天气发生的不利气象条件之一(蒋伊蓉等, 2015).但各地主要污染源排放高度可能存在差异, 低架源排放为主的城镇等地区, 对中低层大气的扩散能力需求较大, 而高层大气对其影响或许较小；高架源排放为主的工业等地区, 则需要高层大气也有较好的扩散能力.近地层输送条件与大气污染物稀释扩散密切相关(吴兑等, 2008), 因此除研究大气混合层高度和通风量外, 还应结合本地污染源排放、地形等特征, 了解实际大气扩散需求.

大气污染问题在经济发达的浙江省较为凸显, 但是关于浙江省空气质量与气象条件的现有研究较少, 主要集中于省会杭州(洪盛茂等, 2010；陈丽芳, 2012), 且大都利用1~2个典型个例分析污染天气过程的气象条件, 尚无对低层大气扩散能力的研究, 缺乏对大气环境与逆温层之间相互关系的系统认识.因此本文首先综合分析浙江省1979—2016年各地区0~1000 m每百米多垂直尺度的大气扩散能力, 再结合2016年环保局空气质量监测数据, 找出大气扩散能力对空气质量影响的敏感区域和敏感高度.进一步通过统计浙江省2016年各级污染天气发生前后逆温层高度、大气稳定度等演变情况, 探讨逆温层-通风量-空气质量三者之间的可能联系.

2 资料与方法(Materials and methods) 2.1 资料

浙江省仅3个气象站有探空观测资料, 难以得到精细准确的大气扩散能力空间分布特征, 也难以进行区域间比较分析.欧洲中期数值预报(ECMWF)中心的ERA-Interim资料采用了四维变分同化技术, 结合改进的卫星数据误差校正等技术, 实现了再分析资料质量的提升, 且有0.125°的精细化网格资料.研究表明ERA-Interim资料在中国地区的适用性较好, 与观测资料的相关性也较好(郭艳君等, 2016).因此本文采用ERA-Interim资料, 时段为1979—2016年, 水平分辨率为0.125°×0.125°, 在浙江省内共取得620个格点.包括总云量、低云量；高空资料包含高度、温度和风速, 垂直方向为37层；地面资料包括2 m温度、位势高度、10 m风；除位势高度为不变量外其余均为一天4次(2:00、8:00、14:00、20:00)观测资料.

2.2 方法 2.2.1 百米通风量

定义百米通风量为从地面开始每百米高度层内垂直于风向上的每单位时间大气水平输送量, 例如0~100 m通风量、100~200 m通风量, 代表每百米高度层内大气的输送能力.计算公式见式(1).

(1)

式中, 为某百米高度内的平均风速(m · s^-1), D为高度, 取100 m.U_i为此百米高度内每层的平均风速(m · s^-1), D_i为每层厚度(m), n₁和n分别为此百米起始和终止高度所在层.

2.2.2 大气稳定度

采用帕斯奎尔-特纳(Pasquill-Turner)大气稳定度分类法, 通过计算太阳高度角, 结合总云量、低云量和地面10 m风速资料, 将大气稳定度划分为10个等级, 分别为极不稳定(A)、极不稳定-不稳定(A-B)、不稳定(B)、不稳定-弱不稳定(B-C)、弱不稳定(C)、弱不稳定-中性(C-D)、中性(D)、弱稳定(E)和稳定(F)(蒋维楣等, 2004).

2.2.3 逆温强度

逆温强度是大气层结稳定度的重要指标, 定义为在逆温层内每升高100 m温度的递增值(℃/100 m).

3 低层通风量与AQI的相关性分析(Correlation analysis of low-level ventilation and AQI) 3.1 低层通风量垂直变化特征

浙江省1979—2016年0~1000 m的通风量空间分布均表现在沿海地区最大, 其中舟山地区为高值区.由东北往西南大致呈现逐渐变小的变化特征, 杭州的山区较小, 丽水地区为低值区.另外, 通风量随高度增大.

3.2 低层通风量与AQI的相关性垂直变化特征

浙江省2016年0~1000 m各层通风量与AQI的相关系数基本随高度逐渐减小(图 2, 部分图略).全省0~100、100~200、200~300 m的通风量与当日AQI均呈显著负相关, 这三层的分布图基本一致, 在全省基本通过了0.01的显著性检验(相关系数绝对值＞0.14), 其中浙北中部地区相关系数最大, 浙中北沿海地区较小, 丽水和衢州的山区最小.说明当0~300 m大气扩散能力较强时, AQI越小, 空气质量越好.

300~700 m的各层通风量与当日AQI的相关系数在全省大部分地区也都能通过0.05以上的显著性检验(相关系数绝对值＞0.11), 不显著的地区包括300~400 m的舟山大部、丽水和温州的小部分地区, 400~500 m的绍兴、金华、台州、丽水和衢州的部分地区, 500~600 m的舟山地区、丽水大部、以及台州、温州、金华和杭州的部分地区, 600~700 m的丽水大部、以及台州、温州、金华、宁波、绍兴和舟山的部分地区.说明在全省大部分地区当300~700 m大气扩散能力较强时, AQI越小, 空气质量越好.

700 m以上的通风量与当日AQI的相关系数未通过显著性检验的地区范围扩大, 700~800 m的相关系数仅在除沿海和杭州西南部的浙北大部通过0.05以上的显著性检验.浙北部分地区以及浙南小部分地区800~900 m的相关系数通过0.05以上的显著性检验.浙北部分地区、浙中和浙南小部分地区900~1000 m的通风量与当日AQI的相关系数通过0.05以上的显著性检验, 其余地区均未通过显著性检验.

3.3 各市低层通风量与AQI的相关性

全省平均每百米通风量与当日AQI的相关系数基本呈负相关, 即扩散能力越大, AQI越小, 空气质量越好.随着高度升高, 通风量与当日AQI的相关性呈明显减小的趋势, 900 m以上全省大部分地区的通风量与当日AQI的相关性无法通过显著性检验.

11个地市均表现为, 通风量与当日AQI的相关系数基本呈负相关, 即扩散能力越大, AQI越小, 空气质量越好.随着高度升高, 通风量与当日AQI的相关性呈明显减小的趋势.

但各地市略有差异, 杭州、嘉兴、湖州、金华各层高度的通风量与当日AQI的相关性都较显著.绍兴除900~1000 m外, 其余各层均通过0.01的显著性检验.宁波、温州在700 m以下的各层均通过0.01的显著性检验, 700 m以上通过0.05的显著性检验.台州、衢州、丽水相关系数变化波动比较大, 400 m以上仅一半左右通过显著性检验.舟山市仅300 m以下通风量与当日AQI的相关性通过显著性检验.

可见, 700 m以下的大气扩散能力对全省大部地区的空气质量有明显影响, 部分地区700~1000 m的大气扩散能力对空气质量也有一定的影响.沿海地区风速大、地形开阔, 低层大气条件与当地污染物的扩散关系更密切.

4 大气层结对空气质量的影响(The effect of atmospheric stratification on air quality) 4.1 大气稳定度对空气质量的影响

大气稳定度, 即大气稳定的程度, 是影响污染物在大气中扩散的重要因素.当大气层结不稳定时, 热力湍流发展旺盛, 对流强烈, 污染物易扩散.当大气层结稳定时, 湍流受到抑制, 污染物不易扩散稀释.

从2016年浙江省空气质量等级对应的各级大气稳定度百分比分布情况来看, 当空气质量为优、良时, 大气稳定度以中性为主, 空气质量达到优时呈弱稳定和稳定的比例为20%左右, 达到良时为30%左右.当空气污染发生时, 大气为弱稳定和稳定状态的比例较优、良时明显增加, 各级污染状态下弱稳定和稳定的比例和为42%~46%左右.可见, 大气层结大部分时间处于中性状态, 当大气层结偏向不稳定时, 空气质量较好出现的概率较大；当大气层结较稳定时, 污染物不易扩散稀释, 空气污染较易发生.

4.2 逆温层对空气质量的影响

对流层的大气温度一般随高度的升高而降低, 但是在某些特殊的情况下, 温度会随高度而增加, 这时就称出现了逆温.逆温层是一个稳定的层结, 它的存在会抑制空气的垂直对流, 使悬浮在空气中的烟尘、杂质及有害气体都难以向上空扩散, 只能在水平方向逐渐散开(王晓明等, 2009；杨孝文等, 2016；董春卿等, 2016), 低层逆温引起的垂直扩散能力减小是导致重污染天气的重要原因(吴蒙等, 2015；康娜等, 2017).

2016年浙江省各级空气质量状态下当日出现逆温层的概率均为50%以上, 良-重度污染时能达到70%以上.虽然严重污染发生时出现的逆温层的概率并没有特别高, 但逆温层平均高度特别低, 仅为12.7 m左右, 为近地面逆温, 对污染物的扩散极其不利.在优、良、轻度污染、中度污染、重度污染空气状况下, 逆温层平均高度分别为893.3、842.7、838.0、611.5、619.4 m, 基本为高层逆温(逆温发生在300 m以上), 且随着空气质量变差, 逆温层高度降低, 中度以上污染发生时, 逆温层高度降低了200 m以上.从逆温强度来看, 随着空气质量变差, 逆温强度明显增强, 在空气质量为优、良时, 平均逆温强度为0.23 ℃/100 m和0.25 ℃/100 m, 轻度污染-重度污染发生时, 平均逆温强度为0.28~0.35 ℃/100 m, 严重污染发生时, 平均逆温强度显著增大至0.74 ℃/100 m.可见, 逆温层高度越低、逆温强度越强, 空气质量越差, 严重污染天气出现时常常伴随着强度较强或贴近地面的逆温发生, 与之前针对广州(邱晓暖等, 2018)、杭州(杜荣光等, 2011)等地区的研究结果较一致.

逆温现象最易发生在夜晚和清晨, 因此对浙江省内620个格点2:00和8:00的逆温高度和每百米通风量的相关性进行分析, 发现逆温高度和每百米通风量的正相关性通过0.05显著性检验的格点数在8:00比2:00更多, 两个时刻通过显著性检验的格点数量随着高度的增加而减少.8:00的逆温层高度和600~700 m的通风量呈显著正相关的地区为50%左右, 其中逆温层高度和300 m以下通风量呈显著正相关的地区占了80%以上.2:00逆温层高度和通风量呈显著正相关的格点数较8:00少, 200 m以下为60%以上, 200~700 m为40%~60%左右.均表现出与AQI和低层通风量的相关性较一致.

结合图 2~4可知, 逆温层高度与各层通风量通过显著性检验的空间分布与图 2基本一致(图略), 说明逆温层高度、低层通风量和空气质量三者之间存在密切的联系, 逆温层高度越低, 全省大部分地区700 m以下通风量越小, 低层扩散能力减小, 当地空气质量越差.但逆温强度与低层通风量虽基本呈一致的负相关, 但在大部分地区相关性不显著.

5 结论(Conclusions)

1) 浙江省各层通风量均表现在沿海地区最大, 由东往西大致呈现逐渐变小的变化特征.700 m以下的大气扩散能力对全省大部地区的空气质量有明显影响, 部分地区700~1000 m的大气扩散能力对空气质量也有一定的影响.然而位于沿海的舟山, 由于地势开阔、风速较大、高架源排放的重工业较少, 仅300 m以下的大气扩散能力对空气质量有显著影响.混合层高度虽然一直以来都是作为评估大气扩散能力的重要指标, 但实际应用过程中需要因地制宜, 部分地区的空气质量与低层大气条件的关系更显著, 尤其要注意的是沿海、山区.

2) 浙江省逆温层高度对低层大气扩散能力的影响与低层大气扩散能力对空气质量的影响在空间分布和垂直分布上均有很好的一致性, 说明逆温层高度、低层通风量和空气质量三者之间存在密切的联系, 显著影响地区的逆温层高度越低, 该地区显著影响高度内的大气扩散能力就越弱, 当地空气质量越差, 严重污染天气出现时常常伴随着强度较强或贴近地面的逆温发生.浙江省大气层结大部分时间处于中性状态, 当大气层结偏向不稳定时, 空气质量较好出现的概率较大；当大气层结较稳定时, 污染物不易扩散稀释, 空气污染较易发生.

综上, 浙江省空气质量和大气环境有着密切的联系, 低层逆温发生、中低层的扩散能力差、大气层结较稳定等均不利于污染物的消散, 空气污染容易发生.