2020, Vol. 40
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2. 北京师范大学全球变化与地球系统科学研究院, 北京 100875
2. College of Global Change and Earth System Science, Beijing Normal University, Beijing 100875
近年来, 我国的大气污染已经呈现出典型的区域型、复合型特征, 其中区域型污染的形成与大气输送密切相关(任阵海等, 2004).西安地区包含在北方的大气污染区域中, PM2.5已成为重污染天气过程的主要污染物(谢春玲等, 2014).明确不同地区的PM2.5来源及周边区域的贡献率, 是大气污染治理、区域间联防联控的重要技术支撑.
随着大气化学相关知识和计算机技术的飞速发展, 定量确定PM2.5的区域输送率已经可以实现.Streets等(2007)用CMAQ模型模拟2008年奥运期间的情景, 结果表明, 在持续偏南风的影响下, 河北省的污染排放对北京市PM2.5浓度的贡献率可以达到50%~70%.王自发等(2014)利用NAQPMS模型对2013年1月我国中东部地区的重污染过程进行模拟, 研究发现, 在污染过程中, 周边地区的污染输送对北京市区的贡献率达到了28.1%.李璇等(2015)运用CAMx模型的PAST模块对2013年1月北京的一次污染过程进行细颗粒物来源解析计算, 其中河北对北京的平均贡献率为26%.Wang等(2014)利用CAMx模型的PSAT模块对上海一次重污染过程中外来源的贡献进行计算, 结果接近50%；Wu等(2013)同样应用PAST模块研究发现广州市12月有69.6%的细颗粒物来自珠江三角洲以外的区域.薛文博等(2014)用CAMx模型中PAST模块定量模拟了全国的PM2.5跨区域输送规律, 结果表明京津冀、长江三角洲、珠江三角洲、成渝城市群的PM2.5年均浓度受跨界传输的贡献分别达到22%、37%、28%、14%.前人的研究多集中关注京津冀、长江三角洲、珠江三角洲等东部发达区域, 西安所属的关中城市群也存在区域性污染的问题, 但尚未有研究借助模型来定量化研究污染跨界传输的贡献率.
西安作为中国西北地区的经济文化中心, 位于关中腹部, 介于陕北高原与秦岭山地之间, 其盆地地形使得西安大气污染物自然扩散能力较弱.因此, 在过去的十年, 随着西安经济的高速发展, 工业及城市污染废气排放加剧, 其大气污染问题也变的愈发严重.受西北黄土高原自然条件影响, 观测数据显示西安主要污染物是悬浮颗粒.目前, 针对西安地区PM2.5的区域来源研究较少, 西安地区PM2.5来源特征尚不明确.本研究利用CAMx模型及其PSAT技术对2019年冬季一次重污染过程进行模拟, 并解析西安地区PM2.5的来源, 量化不同区域的贡献, 以期为政府的大气污染联防联控举措提供科学依据.
2 模式系统与源解析技术(Model system description and source apportionment technology)本研究在原有的西安空气质量预报系统(杨晓春等, 2014)基础上增加了CAMx模式并提高了模拟分辨率, 运行流程如图 1所示.系统中WRF(the Weather Research and Forecasting Model)模式提供气象场数据；SMOKE(the Sparse Matrix Operator Kernel Emissions)模型处理排放清单, 提供高时空分辨率的排放数据；CMAQ和CAMx(Comprehensive Air Quality Model with extensions)均可预报每天的空气质量.CAMx的颗粒物来源解析(Particulate Source Apportionment Technology, PSAT)模块可对颗粒物进行污染物来源解析.
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| 图 1 系统运行流程图 Fig. 1 System operation flow chart |
系统中WRF模式采用3.1版本, 参数化方案设置如下：陆面模式采用热扩散方案；积云对流参数化方案均采用浅对流Kain-Fritsch(new Eta)方案；行星边界层方案均采用Pleim2Xiu方案；粗网格区域为张弛边界条件, 细网格区域为时变边界条件.CAMx是美国ENVIRON公司开发的第三代三维空气质量模型, 其以“一个大气”为理念, 实现对大气污染物多种尺度的模拟和评估.PSAT是CAMx的一个重要功能扩展模块(Yarwood等, 2004), 用于开展颗粒物及其化学组分的地理区来源和污染源类别的诊断Wagstrom等(2008).SMOKE模型是由美国北卡罗来纳微电子中心(Microelectronic Center of North Carolina, MCNC)环境模拟中心研发的排放源处理模型, 可为空气质量模式预报提供网格化的排放源.该模型可优化面源的空间分布, 考虑气象条件对点源垂直分配影响, 设置不同类型排放源的时间分配曲线, 从而更加真实地表现污染排放的时空分布.
系统中WRF和CMAQ模式采用3层嵌套区域设置, 网格分辨率分别为27、9、3 km.依次覆盖了我国大部、我国中北部地区和陕西大部地区.模式区域的中心经纬度为(35°N, 110°E), 采用兰伯特投影方式, 经纬度分别为20°N和50°E.本研究中用来分析颗粒物来源的CAMx模型采用3 km分辨率, 其模拟范围及网格设置与CMAQ和WRF的3 km区域相同.系统每日业务化运行中WRF模式的初始场和边界场资料取自NCEP/NCAR的gfs数据, 分辨率为0.5°×0.5°.CMAQ模式的最外层区域采用清洁边界条件, 嵌套区域的边界条件由上一层区域提供.CAMx的边界条件则由CMAQ来提供, 初始条件浓度采用前一日的24 h预报结果.CAMx模型的设置为：水平扩散和垂直扩散分别采用PPM平流方案和K理论；区域酸沉积模型(RADM-AQ)Chang等(1987)用于水相氧化.无机气溶胶热力学平衡和气相化学机制采用ISORROPIA(Nenes等, 1999)和CB05.
2.2 排放清单系统所使用的污染源清单是在文献李璇(2014)的基础上根据减排措施进行了部分更新, 主要分为两部分, 一部分是背景数据, 采用了Streets等(2007)为TRACE-P(the Transport and Chemical Evolution over the Pacific)所建立的空间分辨率为6′的东亚区域排放清单和Zhang等(2009)为INTEX-B(Intercontinental Chemical Transport Experiment Phase B)准备的基准年为2006年的东亚地区排放清单, 并将两个排放清单做融合和空间优化处理(吴其重, 2010；2012).另一部分为本地排放清单, 通过我国第一次污染源普查资料(第一次全国污染源普查资料编纂委员会, 2011)和一些公开数据来获取.具体数据如表 1所示.
| 表 1 空气质量预报系统中陕西地区人为排放数据 Table 1 Emission of major anthropogenic species in the Shaanxi Province |
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PSAT是CAMx的一个重要功能扩展模块, 用于开展颗粒物及其化学组分的来源分析, 是一种成熟的源解析技术, 广泛应用于国内外的相关研究.PSAT源示踪方法是在模拟的过程中追踪排放源与污染物之间关联的一种污染源解析技术(Kranenburg et al., 2013), 与其他的颗粒物源示踪方法相比, PSAT计算效率高、算法灵活, 可以解析一次、二次颗粒物的区域来源和污染源类别(Wagstrom et al., 2008).一次形成的颗粒物只需要单个的示踪物, 二次形成的颗粒物则需要多组示踪物来关联气体前体物和颗粒物(Environ, 2013).而PSAT对于二次颗粒物的来源解析是利用示踪物直接关联到其前体物, 如硫酸盐粒子关联到SO2, 硝酸盐粒子则关联到NOx, 并且在计算时, PSAT伴随着CAMx一起计算, 在CAMx模拟的每个数据中同时解析颗粒物来源, 而且不影响CAMx的运算, 也不增加计算时间.
3 结果与分析(Results and discussion)本研究中模拟结果检验所用到的西安地区重污染时段(2018年12月3日—2019年1月15日)中气象和污染物浓度观测数据分别来自于西安市气象局的气象站点观测记录和中国环境监测总站(http://113.108.142.147:20035/emcpublish/).西安地区环境监测站共有13个国家标准站, 其中有9个站位于市区.
3.1 模拟结果检验目前, 模式评估广泛使用的办法是模拟值与观测值的比较和统计分析.为了评估本文所建立模拟系统的合理性并对比CMAQ和CAMx的差异, 选取了2018年12月3日—2019年1月15日, 共计44 d的西安国控站点PM2.5的观测值与两个模型的模拟结果进行对比检验, 如图 2所示.图 2为西安地区13个观测站点日均PM2.5浓度观测值与模拟值散点分布图, 图中y=x表示最佳模拟效果, 统计参数FAC2表示模拟值在观测值的0.5~2倍的范围内所占比例, 即图中散点落在y=0.5x和y=2x两条线之间合理范围内的比例, 计算方法如式(1)所示.通过模拟后发现, CAMx模式模拟效果合理, 大部分的点落在合理范围内, FAC2=95%, CAMQ模式模拟效果相对较差, FAC2=84%.另外, 可以发现模拟值在低浓度时偏高, 在高浓度时出现偏低现象.
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| 图 2 观测站点日均PM2.5浓度观测值与模拟值散点分布图 Fig. 2 Scatterplot of the observed and simulated daily PM2.5 concentrations |
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图 3为检验时段所有站点日平均观测值与对应模拟值的时间序列对比.表 2为统计参数的分析, 所用到的统计参数包括相关系数R见式(2), 标准平均偏差NMB见式(3), N标准平均误差NME见式(4), 平均相对偏差MFB见式(5)和平均相对误差MFE见式(6).由图 3可以看出, CAMx模拟值浓度的逐日变化趋势与日平均观测值一致性较好, 两者的相关系数达到0.78, CAMQ为0.61.在2019年1月3日和1月6日两个重污染峰值, 两个模拟浓度数值均偏低.表 2的统计结果显示：本次试验两个模式模拟的平均PM2.5浓度值相比观测值浓度偏高, CAMx模拟值的NMB为9%, CAMQ为7%；NME和MFE均小于38%.总体来说, 模拟结果与观测值变化趋势一致性较好, 能够表现出检验时段PM2.5浓度变化特征.同时统计参数符合Boylan等(2006)推荐的细颗粒物模拟检验标准(MFB≤±60%和MFE≤75%).另外, 可以发现CAMx的模拟效果略优于CMAQ, 故研究采用CAMx中的PSAT模块进行细颗粒物来源解析分析.
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| 图 3 2018年12月3日—2019年1月15日西安观测站点日均PM2.5浓度观测值与模拟值时间序列图 Fig. 3 Time series of daily observed and simulated PM2.5 concentrations from 3 December 2018 to 15 January 2019 in Xi′an |
| 表 2 PM2.5模拟值与观测值检验统计参数及与相关文献比较 Table 2 Statistical data of the simulated and observed PM2.5 concentrations from different studies |
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表 2同时列出了国内外类似研究的检验结果, 与其他已有的研究相比, 本研究中所建立的模式系统性能在可应用范围内, 满足后续分析的要求.
3.2 重污染时段天气形势分析在上文的检验时段内选取最严重的污染过程(2018年12月29日—2019年1月15日, 共计18 d)进行西安地区细颗粒物来源分析.
此次重污染过程中有12日的污染级别达到了重度以上, 这与该时段内的静稳天气密切相关.2018年12月29日—2019年1月15日, 西安地区连续18日均出现逆温现象, 逆温抑制了污染物的垂直扩散；地面以静小风为主, 日平均风速小于2 m · s-1, 污染物的垂直和水平输送能力较弱；同时, 西安地区平均相对湿度为67%, 最大日平均相对湿度达到了91%, 高的相对湿度对颗粒物的吸湿增长及生成起到了有效的促进作用(金丽娜等, 2015).
另外, 从天气形势可以看到, 如图 4所示(图片来源为中央气象台网站http://www.nmc.cn/, 图中蓝色的线表示等压线, H和L代表高、低压中心), 2019年1月1—10日重污染时段内, 西安处于北方高压分裂在内蒙古至华北一带冷高压的后部, 此时西安盛行偏东气流, 此类天气形势最有利于西安地区污染的形成和加重.一方面由于在地形条件中, 关中盆地仅有东边一个“缺口”, 而一致的东风会加大东部高污染区的输送；另一方面, 偏东风会加强水汽输送, 导致湿度增大, PM2.5浓度增加.以上原因也使得该时段内有八日的污染级别达到了重度及以上.2019年1月11—14日内蒙古至华北一带高压中心减弱变性, 西安位于北方高压底部的均压场内, 风向转为弱的偏西风, 距离冷空气前沿较远, 整个大气环流形势稳定, 有利于污染物的堆积, 本时段内连续4 d污染级别均为重度污染.1月15日, 冷锋东移南下, 西安转为较强的西北风控制, 空气质量好转, 污染级别转为良.
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| 图 4 中国区域地面气压实况分析图(a.2019年1月1日20:00, b.2019年1月10日08:00, c.2019年1月11日20:00, d. 2019年1月15日08:00) Fig. 4 Surface pressure of China(a.0:00 on 1 January, 2019, b. 08:00 on 10 January, 2019, c. 20:00 on 11 January, 2019, d. 08:00 on 15 January, 2019) |
为建立污染源与受体间空间传输矩阵, 本研究对CAMx模式模拟区域依据行政区化划分为8个区域, 分别是西安、宝鸡、咸阳、铜川、渭南、陕西南部、陕西北部和省外(图中白色区域), 如图 5所示.同时也认为该区域以外的来源为边界条件.在对PSAT模块的计算结果进行分析时, 按照行政区划对西安的各个区县及城区分别进行解析.本研究以西安城区、阎良区政府、蓝田县政府、周至县政府4个受体点为代表来分析西安不同区域在此次重污染过程中颗粒物的来源, 图 5中三角形表示4个受点的位置.
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| 图 5 污染源区域划分和4个受点分布 Fig. 5 Distribution of pollution source area and distribution of four points |
此次重污染过程中CAMx模式的模拟精度已经在上文中进行了检验, 说明了所构建污染源清单的可靠性.图 6是采用了PSAT源示踪技术计算的此次重污染过程期间西安城区的PM2.5浓度区域贡献率图(图 6a)和PM2.5日均浓度时间序列图(图 6b).由图可见, 对于西安城区来说, 来自本地污染源的贡献占绝大多数, 均在60%以上, 其中在PM2.5日均浓度达到200 μg · m-3以上的重污染日内, 本地贡献的污染就可以达到150 μg · m-3以上, 其次是来自咸阳的传输, 约占7.5%, 在个别污染日甚至可以达到20%左右.对于西安城区来说, 咸阳是最大的周边贡献源, 占所有外来贡献的32%.渭南和宝鸡分别位于西安的东西两边, 这两个城市的贡献率大小取决于天气形势.在第一次污染峰值期间(2019年1月1—10日)关中平原为典型的高压后部重污染形势, 西安地区为偏东风, 来自渭南的传输比例明显增加, 而宝鸡的贡献非常小, 接近于0.在第二次污染峰值期间(2019年1月11—14日)地面风向转为弱的偏西风, 西安城区来自宝鸡的贡献加大.在本次污染全过程中, 省外的平均贡献为5.6%, 虽然占比不大, 但可以加重污染, 使得空气达标日变为污染日.所以西安城区的空气质量改善既需要大力控制本地排放同时也需要联防联控的举措.
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| 图 6 2018年12月29日—2019年1月15日西安城区PM2.5浓度区域贡献率和时间序列图(a.逐日PM2.5浓度区域贡献率图, b. PM2.5日均浓度时间序列图) Fig. 6 Regional contribution rate and time series of PM2.5 concentrations in the urban area from 29 December 2018 to 15 January 2019 (a. Daily PM2.5 concentration regional contribution rate, b. Time series of PM2.5 daily average concentration) |
图 7为西安城区以及郊区(蓝田、阎良、周至)3个受点在该时段内PM2.5的平均区域来源占比状况.由图可以发现, 城区的PM2.5日平均浓度为郊区的2~3倍, 但郊区的PM2.5日平均浓度的区域来源更加复杂, 西安本地排放的占比下降, 周边区域的传输贡献明显增加.周至与宝鸡和咸阳相接, 来自咸阳和宝鸡的传输贡献分别达到22%和10%.蓝田来自本地的贡献占大多数, 渭南、咸阳和省外的贡献相当, 均在10%左右.阎良位于西安的东北角, PM2.5区域来源多样, 贡献最大的是渭南达36%, 其次为省外、西安和咸阳, 均有10%以上的占比, 来自铜川的传输也达到了8%.由此可以看出, 西安郊区不同区域的PM2.5区域来源是不同的, 存在多样性, 与地理位置显著相关, 也说明了源解析结果的合理性.
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| 图 7 2018年12月29日—2019年1月15日西安城区、周至、蓝田和阎良PM2.5浓度平均区域贡献 Fig. 7 Average regional contribution of PM2.5 concentration in the Xi ′an urban area, Zhouzhi, Lantian and Yanliang from 29 December 2018 to 15 January, 2019 |
为了进一步分析西安本地的排放对西安城区及郊区PM2.5浓度的作用, 本文针对前文中第二个污染时段(2019年1月10—15日), 利用排放敏感性试验将西安城区一次细颗粒物面源排放量减少50%, 分析减排前后不同区位受点的污染来源状况变化.表 3为减排前、后污染时段的平均PM2.5浓度和西安排放贡献率, 图 8为具体的对比分布图.
| 表 3 2019年1月10—15日减排前后不同区位受点的PM2.5日均浓度及西安排放的贡献率 Table 3 Daily concentration and contribution rate of PM2.5 at different locations of Xi ′an before and after the reduction of emissions |
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| 图 8 2019年1月10日—2019年1月15日西安城区、周至、蓝田和阎良PM2.5浓度平均区域贡献 Fig. 8 Average regional contribution of PM2.5 concentration in the Xi ′an urban area, Zhouzhi, Lantian and Yanliang from 10 January, 2019 to 15 January, 2019 |
减排以后, 西安城区的PM2.5浓度下降30%, 蓝田、周至分别下降26%、18%, 阎良仅下降6%, 主要是由于阎良距离西安城区较远, 西安城区排放对其贡献较低, 这与前文的分析一致.各受点来自西安排放贡献率的变化刚好相反, 阎良点的西安排放贡献率在减排后相对下降率为22%, 西安城区最小, 为15%.减排后, 西安城区仍为本地排放占主导, 平均贡献率为64%, 而其余3个受点的西安本地贡献率均小于50%, 与此同时, 所有受点来自渭南或咸阳的贡献率有6%~8%的增长.以上分析可以发现, 在本地减排以后, 污染物浓度下降明显, 区域传输贡献率增加, 这也表明了区域联防联控的重要性.
4 结论(Conclusions)1) CAMx的预报结果与观测数据有很好的一致性.在对冬季重污染过程44 d的模拟检验中, FAC2达到95%, R达到0.78.在与前人相似的研究对比中可以看出本研究建立的系统对PM2.5预报结果合理.同时对CMAQ和CAMx的模拟结果进行了对比分析, 结果表明CAMx的模拟结果优于CMAQ的模拟结果.
2) 分析结果表明：在2018年12月29日—2019年1月15日的一次重污染过程中, 西安城区来自本地排放的贡献超过60%, 咸阳为最大的区域传输贡献源, 为7.5%.其中1月14日, 在主导风向偏西北风的影响下, 咸阳的贡献率为20%, 占周边地区贡献率的54%.渭南和宝鸡分别位于西安的东西两边, 它们对于西安PM2.5浓度的贡献取决于风向, 平均贡献率分别为2%和5%.省外的贡献也相当可观, 达到6%.
3) 与城区相比, 郊区的PM2.5日平均浓度低至2~3倍.本地源的贡献也有所降低, 传输贡献增加.特别是北部的区县阎良, 传输贡献达到83%.
4) 将西安城区一次细颗粒物面源排放量减少50%后, PM2.5浓度下降, 西安城区的下降率为30%, 阎良仅6%.减排后区域传输贡献率增加, 来自渭南或咸阳的贡献率有6%~8%的增长.
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