1 引言(Introduction)

近年来, 中国工业化和城市化的快速发展造成排放进入大气的污染物过量, 中国中东部地区, 如京津冀、长三角、珠三角等区域, 冬季频繁发生雾霾事件, 霾日数也呈现增加趋势.2016年12月—2017年1月中国华北地区出现重霾过程, 此次重霾污染过程持续时间长、覆盖范围广、污染程度严重, 对社会经济、人体健康、气候环境等方面造成了严重影响.如2016年12月16—21日期间, 京津冀地区出现了一次雾和霾相伴的重污染过程, 半封闭地形、逆温结构、静风小风、持续较低的边界层是此次重霾污染长时间维持的重要条件(尹晓梅等, 2017；袁东敏等, 2017；Zhu et al., 2018), 较高的相对湿度和颗粒物浓度也是造成此次重霾污染过程的重要原因.霾污染在短时间内爆发式增长的关键因素是气态污染物快速转化为颗粒物(王跃思等, 2014), 而颗粒物中硫酸盐和硝酸盐占PM_2.5的百分比会明显增加(王丽涛等, 2012), 因此, 减少二次气溶胶前体物排放(如SO₂和NO₂)对于降低霾污染期间PM_2.5的浓度有重要作用.降低SO₂和NO₂排放量可以有效减少霾污染对环境、经济和人体健康带来的不利影响.通过空气质量模式模拟二次气溶胶前体物SO₂和NO₂浓度的时空变化, 对于研究降低SO₂和NO₂的排放具有重要意义.为了更加准确地模拟二次气溶胶前体物SO₂、NO₂浓度的时空变化, 需要减少污染物排放源的不确定性.目前, 建立排放清单有两种方法：一种是根据能源消耗、人口密度、经济水平和多种排放因子的自上而下方法, 但由于统计数据、排放因子、时间和空间分配系数等存在较大的不确定性, 使用该方法建立的排放源清单之间有较大差异并且无法及时更新；另一种是根据卫星遥感和地面观测资料反演排放源的自下而上方法, 通过已知污染物浓度观测值和其中的物理化学过程, 利用数值模式反演排放源强度, 该方法可以提高空气质量模式预报准确性, 弥补上述方法的不足.国外科学家主要采用质量守恒法(Martin et al., 2003)、Bayes估计理论(Kopacz et al., 2009)、集合卡曼滤波(Miyazaki et al., 2012)、4DVAR(Elbern et al., 2000; Jiang et al., 2011)等方法处理卫星遥感资料和大气成分地面观测资料, 主要反演了包含NO_x、CO、SO₂等污染物的排放源清单.经过许多研究证实采用各种源反演方法模拟的排放源清单可以得到排放源的空间分布, 进而提高空气质量模式的预报水平.国内部分学者, 如徐祥德、许建明等提出了CMAQ模式自适应“nudging”源同化反演方法, 并构建了CMAQ模式卫星遥感源同化模型(Xu et al., 2008; Cheng et al., 2010; 程兴宏等, 2013).该方法显著改进了中国不同地区和不同季节SO₂、NO₂浓度的预报效果.本研究使用上述方法反演得到的中国中东部地区排放清单, 但上述国内学者的研究中未对中国五大频繁发生霾污染事件的区域进行NO_x排放源强度空间分布特征分析, 本研究主要分析中国五大频繁发生霾污染区域NO_x排放源强的空间分布, 以期对区域污染源排放效果评估具有一定的科学意义和参考价值.

为反演中国中东部地区污染物排放源, 本文以2010年清华大学研制的MEIC排放清单为基础, 结合SMOKE排放源处理模型进行时空分配处理得到三维网格排放源, 以此作为CMAQ模式初始排放源.利用CMAQ模式反演了2016年12月—2017年1月中国冬季中东部地区NO_x排放源, 选取五大频繁发生霾污染区域(京津冀、长三角、珠三角、东北地区、汾渭平原)作为研究对象, 分析五大区域NO_x排放源强度空间分布特征.最后, 分别将2016年12月各区域反演源与2016年12月MEIC排放源进行对比检验, 验证反演源的合理性.

2 模式参数设置及源同化反演方法(Model setting and inversion method)

本文利用WRFv3.3.1和CMAQv4.7.1离线耦合模式系统进行污染源的反演, 反演了2016年12月—2017年1月中国冬季中东部地区NO_x排放源数据.

2.1 WRF模式参数设置

网格设置：WRF模式采用双重嵌套, 外层模拟范围是7°~60°N、80°~168°E, 中心点位置为39°N、107.6°E, 外层网格间距是69 km；内层模拟范围是20°~53°N、105°~135°E, 中心点位置为39.5°N、116.5°E(图 1), 内层嵌套网格距是23 km, 两重嵌套网格数分别为100×106和217×241；垂直方向分为27层, 垂直分辨率在边界层进行加密.

物理过程参数化方案：Kain-Fritsch积云参数化方案、ACM2边界层参数化方案、WSM6显式微物理方案、RRTM长波和Dudhia短波辐射方案, 陆面过程选择Noah方案.

气象场背景场和边界条件：美国国家环境预报中心GFS /NCEP 6 h一次的0.5°全球预报场资料.

2.2 CMAQ模式参数设置

网格设置：采用单层嵌套网格, 模拟范围、中心点与WRF(The Weather Research and Forecasting Model)模式第二层网格一致, 为了去除边界的影响, CMAQ模式网格在4个方向分别减少3个网格, 即网格数为211×235, 网格距为23 km；垂直方向分为不等距16层, 其分辨率在大气低层较高并随高度逐渐降低, 近一半分布在2 km以下, 以便更好地描述污染物在大气边界层中的演变过程.

物理参数化方案：水平平流和垂直对流采用Yamo方案计算；垂直扩散采用Asymmetric Convective Model version 2(ACM2)解法, 考虑了干沉降和湿沉降过程.

化学参数化方案：选用改进的CB05机理(CB05CL-AE5-AQ), 该机理同时考虑了液相和气溶胶化学, 采用EBI (Euler Backward Iterative)算法求解.

气象场：采用WRF预报结果, 包括风场、温度场、水汽场、云特征、降水及垂直扩散系数等.

初始排放源：采用清华大学2010年MEIC排放清单(清华大学, 2015), 并采用SMOKE排放源处理模型(The University of North Carolina, 2014)进行时空分配处理, 得到水平分辨率为23 km×23 km、垂直方向分为16层的三维网格排放源, 以此作为CMAQ模式的初始排放源.CMAQ模式运行第1 d采用模式自带的清洁大气垂直廓线作为初边值条件, 第2 d运行时采用第1 d的模式输出结果作为初始边界场.

2.3 源同化反演方法

徐祥德、许建明等根据牛顿张弛逼近“nudging”同化思路提出并构建了空气质量源同化模型.决定空气质量模式预报能力的关键因素是污染源, 通过模式计算使污染源逐渐逼近以使模式模拟的污染物预报值接近真实值.“nudging”源同化反演模型假设空气质量模式可以较好地模拟污染物中发生的各种物理化学过程, 模拟污染物浓度与观测值之间的误差完全是由排放清单的不确定性造成, 通过CMAQ模式模拟结果与观测值的差值作为收敛判据进行模式迭代计算可使模拟结果更加趋近观测值, 从而得到更加准确的排放清单.“nudging”源同化反演模型中需要使用地面观测资料, 地面空间分辨率较低的观测资料必然会影响该方法的效果, 因此, 卫星反演的高分辨率、覆盖范围广的NO_x资料可以用来弥补地面观测资料不足.根据研究分析, 该源同化修正模型明显提高了空气质量模式的预报水平, 具有较高的可信度和应用价值.

假定污染物浓度的空间分布与排放源的相关性符合正态分布, 即排放源分布为主导影响因子.则地面Z=0时, 存在如下公式：

(1)

式中, P_i(x, y)空间某点污染物浓度, Q_i(x, y)为该点源强分布函数.若存在多个点源影响地面上某点的浓度, 则可写为：

(2)

(3)

设α₀为影响系数, 计算迭代过程中, 第n次迭代模型可简化为：

(4)

假定迭代计算过程中, 第n次迭代t_n时刻大气化学传输方程中的化学反应、气象传输和扩散、沉降项固定不变, 即迭代过程采用不同排放源分布状况, P_n、P_n+1与所对应的排放源强分布函数Q_n、Q_n+1的比例关系可改写为如下形式：

(5)

(6)

假设源“反演”迭代计算获取的源强真值为Q^*(x, y), 已知实测污染物浓度为P^*(x, y), 若某种污染物浓度经过n次迭代后逐步向真值P^*逼近, 源函数Q(x, y)逼近Q(x, y), 即迭代过程趋于收敛(式(7)).将其带入式(6)中可得式(8).

(7)

(8)

若考虑不同种类的污染源强与对应的污染物浓度, 迭代通式可写成式(9).通过该式不断进行迭代计算, 使得反演源不断进行订正接近真实源.

(9)

3 中国主要污染区反演源排放强度空间分布特征对比(Comparison of spatial distribution characteristics of inversion source emission intensity in major polluted areas in china)

2016年12月和2017年1月中国中东部地区NO_x反演源平均排放强度空间分布特征区别细微, 由于无法获取2017年1月份MEIC排放源清单数据, 因此, 采用2016年12月中国中东部地区NO_x反演源与2016年12月MEIC排放源中NO_x平均排放强度进行对比(本文中CMAQ模式采用的初始源是清华大学2010年MEIC排放清单).本文特选取中国五大易发生霾污染区域进行排放强度空间分布特征分析, 五大区域分别为京津冀、长三角、珠三角、东北地区和汾渭平原.

3.1 中国中东部地区NO_x排放源强度空间分布特征

中国中东部地区反演源(图 2a)显示, NO_x高强度排放区域主要集中在华北地区东南部、华东、华南和西北地区东部, 排放强度较低的区域集中在华中地区、东北地区和西南地区东部.华北地区高强度排放区域主要是京津冀地区燕山-太行山山前区域、河南省北部、山西省南部等区域, 其中, 京津冀地区山前高强度排放区域呈现以城市连接的城市群带状分布.长三角和珠三角地区NO_x高强度排放空间呈现城市群集中分布特征, 汾渭平原和东北地区NO_x排放强度较低, 呈现以城市为中心的小范围高强度排放且分布稀疏.

MEIC排放源显示(图 2b), 高强度排放区域主要集中在华北地区东南部、华东、华中地区, 其它地区排放强度较低, 城乡差异明显.NO_x高强度排放区域的空间分布特征呈现城市群集中分布, 主要分布在经济发达、人口密集的城市, 如京津冀、长三角和珠三角地区.除上述高强度排放区域外, 其它地区城乡差异明显, 东北地区主要是以城市为中心小范围高强度排放且分布密集.

两者在华北地区NO_x排放强度高且空间分布基本一致, 易发生霾污染的五大区域NO_x排放强度空间分布基本一致.中国中东部地区反演源中以城市为中心的小范围高强度排放中心稀疏；而MEIC排放源中城乡差异明显, 以城市为中心的小范围高强度排放中心分布密集.

3.2 京津冀地区NO_x排放源强度空间分布特征

京津冀地区反演源(图 3a)显示, 京津冀地区北部、西部分别为燕山、太行山, 东南区域为平原.燕山-太行山山前区域人口密集、重工业规模巨大、交通网络发达, 工业生产、机动车等排放大量NO_x易造成霾污染.京津冀地区工业主要沿唐山、承德、张家口、保定、石家庄和邢台等城市分布.以城市为中心的高强度排放区域沿唐山、天津、北京、廊坊、保定、石家庄、邢台、邯郸等城市构成东北-西南走向的NO_x高强度排放带.京津冀地区工业集中带、道路交通网络与东北-西南走向的NO_x高强度排放带分布一致.

MEIC排放源(图 3b)显示, 以城市为中心的小范围高强度排放区域集中在燕山-太行山山前区域, 高强度排放中心有唐山、天津、北京、廊坊、保定、石家庄、邢台、邯郸等城市, 上述城市是京津冀地区主要工业城市, 能源消耗巨大、人口密集且地形不利于污染物的扩散.NO_x排放强度城乡差异明显.

京津冀地区反演源与MEIC排放源NO_x排放强度空间分布基本一致, 两者高强度排放区域主要沿燕山-太行山山前分布, 与工业和交通网络分布一致, 主要高强度排放城市相同.京津冀地区反演源中高强度排放区域形成以城市为中心沿山前东北-西南走向带状分布；MEIC中呈现以城市为中心小范围高强度分布, 城乡差异明显.

3.3 长三角地区NO_x排放源强度空间分布特征

长江三角洲地区反演源(图 4a)显示, 3个高强度排放中心分别位于常州与苏州中间、上海和湖州, 且向外排放强度逐渐降低, 共同构成长三角城市群高强度排放区域.此区域经济发达、人口密集、交通网络密集、能源消耗巨大.长江三角洲城市群高强度排放区域以外地区排放强度较低, 城乡差异不明显且南京地区排放强度偏低.

MEIC排放源(图 4b)显示, 高强度排放中心分别为南京、常州、苏州、上海、嘉兴、杭州和宁波, 其中, 南京、上海和杭州排放强度最高.高强度排放区域呈现带状分布, 途径南京、扬州、常州、无锡、苏州和上海北部地区的长江中下游一带, 以及围绕杭州湾的宁波、绍兴、杭州、湖州、嘉兴和上海南部地区, 形成南京至上海北部地区和宁波至上海南部地区的大范围城市群高强度排放区域, 其中, 上海、常州、无锡和苏州构成的小范围城市群排放强度更高.

长三角地区反演源中NO_x排放强度空间特征呈现小范围城市群高强度分布, 以上海、苏州和湖州为中心向外逐渐降低；MEIC排放源中NO_x排放强度空间特征呈现大范围城市群高强度分布, 城市群覆盖了江苏南部、浙江北部和上海地区.

3.4 珠三角地区NO_x排放源强度空间分布特征

珠江三角洲是广东省内平原面积最大的地区, 包括广州、佛山、肇庆、深圳、东莞、惠州、珠海、中山和江门等9个城市.

珠三角地区排放源(图 5a)显示, 高强度排放区域位于以广州为中心的大范围城市群, 主要集中在广州市区、佛山、中山和东莞, 其次是深圳、惠州、肇庆和江门, 珠海的排放强度较低, 呈现以广州为中心且排放强度向四周逐渐降低的放射状分布, 整体呈现西北-东南走向分布.主要是因为广州市区、佛山、中山和东莞工业集中、人口密集、能源消耗大、交通网络密集.

MEIC排放源(图 5b)显示, 高强度排放区域位于以广州和深圳为中心的大范围城市群, 且排放强度呈现向四周逐渐降低的放射状分布, 主要集中在广州市区、深圳、佛山、东莞和江门, 其次是惠州、肇庆和珠海, 入海口处排放强度较高, 整体呈现东-西走向分布.

珠三角地区反演源与MEIC排放源NO_x排放强度空间分布基本一致.高强度排放区域呈现以广州为中心并向四周逐渐降低的放射状分布, 与珠三角的工业和交通分布相符.MEIC中珠三角地区NO_x高强度排放区域面积比反演源中大, 且在入海口处排放强度高.

3.5 东北地区NO_x排放源强度空间分布特征

东北地区反演源(图 6a)显示, 东北地区西部是大兴安岭, 东北部是小兴安岭, 东南部是长白山, 中间区域是三江平原、松嫩平原、辽河平原.东北地区主要的工业中心为哈尔滨、长春和沈阳等城市.两条500 m的地形等高线中间区域是东北平原, 高强度排放区域主要集中在东北平原中间地带且高强度排放中心分布稀疏, 城乡差异不明显.NO_x高强度排放中心分别为佳木斯、哈尔滨、长春和沈阳；佳木斯呈现小范围城市群高强度排放特征, 哈尔滨、长春和沈阳呈现以城市为中心的高强度排放特征；牡丹江至通化一带排放强度较高.

MEIC排放源中(图 6b)显示, 高强度排放区域区主要集中在东北平原中间地带, NO_x高强度排放中心分别为哈尔滨、长春、沈阳、阜新、朝阳和大连；除上述城市外, 东北平原其它地区以城市为中心的高强度排放中心分布密集且城乡差异明显.黑龙江省和吉林省高强度排放区域主要是以城市为中心分布, 辽宁省高强度排放区域呈现城市群分布, 主要城市有沈阳、阜新和朝阳.佳木斯、牡丹江等地方排放强度较高.

东北地区反演源与MEIC排放源NO_x排放强度空间分布基本一致.反演源中NO_x高强度排放中心稀疏, 高强度排放区域主要是以城市为中心分布.MEIC排放源中高强度排放区域主要是以城市为中心的小范围城市群分布, 分布密集且城乡差异明显.

3.6 汾渭平原NO_x排放源强度空间分布特征

汾渭平原近年来污染问题突显.汾渭平原是黄河流域汾河平原、渭河平原及其周边台原阶地的总称, 由汾河和渭河冲积形成狭长峡谷地带, 整体轮廓呈狭长的新月状, 两端窄、中间宽, 途径太原、临汾、西安至宝鸡.山西省是中国最大的煤炭生产省, 受局地排放强度高及不利的气象条件的影响, 更易造成霾污染.

汾渭平原反演源(图 7a)显示, 汾渭平原途径太原至西安狭长的峡谷地带, 排放强度较高且向峡谷集中分布, 高强度排放区域轮廓与汾渭平原狭长的新月状相符, 反演源中有两个高强度排放中心, 分别是西安和太原.

MEIC排放源(图 7b)显示, MEIC中汾渭平原高强度排放区域呈新月状且向峡谷集中分布, 轮廓更清晰.高强度排放中心分别为太原、临汾、西安和宝鸡, 高强度排放区域呈现以城市为中心的小范围分布.

汾渭平原反演源与MEIC排放源中NO_x排放强度空间分布基本一致, 两者NO_x排放区域轮廓都与汾渭平原狭长的峡谷地带新月状相符.MEIC中以城市为中心的高强度排放区域的范围更大且多, 反演源中只有太原和西安两个高排放强度中心.

3.7 五大敏感区域排放总量对比

图 8显示, 反演源(图 8a)和MEIC排放源(图 8b)中五大敏感区域NO_x排放总量基本一致, 京津冀地区最高, 其次长三角地区和东北地区, 珠三角地区NO_x排放总量最低.

4 结论(Conclusions)

1) 京津冀地区NO_x高强度排放区域位于唐山、天津、北京、廊坊、保定、石家庄、邢台、邯郸等城市构成的城市群, 形成沿山前区域东北-西南走向的NO_x高强度排放带.

2) 长江三角洲地区NO_x高强度排放区域位于常州、苏州、上海和湖州等城市构成的城市群.

3) 珠江三角洲地区NO_x高强度排放区域呈现以广州为中心且排放强度向四周逐渐降低的放射状分布, 形成大范围城市群西北-东南走向分布.

4) 东北地区NO_x高强度排放区域空间分布特征呈现以城市为中心分布, 主要城市为哈尔滨、长春和沈阳, 集中在东北平原中间地带且高强度排放中心分布较稀疏.佳木斯呈现小范围城市群高强度排放特征, 牡丹江至通化一带排放强度较高.

5) 汾渭平原NO_x高强度排放区域主要有两个高强度排放中心, 分别是西安和太原, 呈现以城市为中心分布且向峡谷地带集中, 排放区域轮廓与汾渭平原狭长的峡谷地带新月状相符.

致谢(Acknowledgements)：: 感谢清华大学提供东亚地区MEIC排放清单.