1 引言(Introduction)

大气边界层直接受到地球表面的影响, 基本特点是其运动的湍流性(Stull, 1988), 这也是动量、热量、水汽及大气污染物在垂直方向输送的主要驱动力.因此, 对边界层过程的研究和参数化一直是天气模式和空气质量模式的研究重点(程兴宏等, 2009；Konor et al., 2009；王咏薇等, 2013；Tie et al. 2015；王成刚等, 2017；陆正奇等, 2018).边界层高度(PBLH)是一个重要的特征参数量, 用于表征物质、动量和能量在一定时间内由于湍流混合所能达到的垂直高度(Garratt, 1992).由于PBLH无法直接测量, 很多学者利用风温湿廓线观测或者气溶胶激光雷达等地基遥感观测研究和比较各种PBLH的反演算法(Marsik et al., 1995；Seibert et al., 2000；Hennemuth et al., 2005；Wiegner et al., 2006；张鑫等, 2006；李霞等, 2018；王存贵等, 2018；宋烺等, 2019), 用于检验模式计算的PBLH.此外, PBLH的长期变化也会对气候系统产生影响(Collaud et al., 2014), 一些学者进而开展了全球和区域尺度PBLH气候特征的研究.例如, Liu等(2010)和Seidel等(2012)分别利用58286个(1987—2008年)和3030个(1999—2008年)探空廓线从全球尺度研究了PBLH的气候学特征, 前者重点分析了不同下垫面PBLH日变化的差异, 后者重点对比了6种反演算法计算的PBLH的异同.Guo等(2016；2019)利用探空资料结合再分析资料首次研究了中国大陆PBLH的年际变化趋势, 以及与不同气象要素的相关性.Pan等(2019)利用激光雷达资料分析了2006—2015年上海日最大混合层高度的变化趋势及其与PM_2.5浓度的关系.上述工作对于推动边界层研究的发展具有重要意义.

2013年以来, 有关边界层对我国细粒子污染的影响及气溶胶对边界层的正反馈效应成为研究热点(刘超等, 2017；石春娥等, 2017；姚青等, 2018；张静等, 2018；张敏等, 2018；桂海林等, 2019；贺园园等, 2019).在静稳天气条件下, 由于水平风速较小, 白天的湍流交换成为调节污染物浓度的重要因素.Xu等(2016)和Pan等(2019)的研究都表明, 在上海的重污染时段, 白天PBLH一般低于500 m, 较非污染日下降约50%, 是重污染维持的重要原因之一.贺园园等(2019)、姚青等(2018)、桂海林等(2019)在北京、天津等地的研究也有相似的结论.需要强调的是, 绝大多数文献中的PBLH一般是日最大边界层高度, 通常出现在下午14：00—15：00, 此时垂直湍流混合最强, 是污染物日变化的谷值.然而陆地边界层具有明显的日变化特征, 表现为白天的对流边界层(CBL)、夜间的稳定边界层(SBL), 早晨和傍晚的边界层结构则介于CBL和SBL之间, 处于两者的过渡和转换阶段.以往的文献很少关注和研究早晨的边界层结构.主要原因是早晨边界层存在逆温或者尚未得到发展, 在中纬度地区通常低于200 m(Liu et al., 2010), 处于激光雷达等地基观测的盲区内.其次, 通用的气象探空资料仅有特征层数据, 比如在1 km以内仅有2~3层数据, 无法获取精细的风温湿廓线, 不适于研究早晨的低边界层结构.最后, 目前基于探空资料反演PBLH的算法更加适用于对流边界层, 而对稳定和中性边界层有较大分歧.Seidel等(2012)指出, 由于早晨和夜间SBL发生的频数最高(50%~80%), 各种算法反演的PBLH分歧最大(相差3~4倍).上述原因增加了对早晨边界层研究的困难.

然而观测显示, 上海大气污染物的峰值浓度出现在早晨(许建明等, 2011).图 1计算了2013—2017年上海4个季节PM_2.5浓度的日变化, 可见早晨(7：00—9：00)的PM_2.5浓度是一天中的峰值, 较日平均浓度分别偏高了4.6%、2.4%、6.0%和6.4%, 在冬季更加显著.早晨PM_2.5浓度最高、上升速率最快是排放和边界层共同作用的结果(赵鸣, 2006).早晨是一天中PM_2.5排放最强的时段(Zhou et al., 2018), 在边界层稳定的情况下容易快速累积形成高值.此外, 由于早晨风速较小、二次气溶胶转化很弱, 早晨观测的PM_2.5浓度具有明显的局地性, 直接反映了局地的排放强度.因此, 研究早晨边界层的结构特征、变化趋势及其与PM_2.5的关系, 对于深入理解PM_2.5的年际变化及其与排放变化的关系具有重要意义.

与2013年相比, 2017年上海的平均PM_2.5质量浓度下降了31%, 其中, 早晨的峰值浓度下降了33.3%.由于通用的PBLH很难准确表征早晨低边界层的特点, 因此, 本文收集了2013年以来上海宝山站的L波段探空雷达秒级气象数据(北京时8：00, 垂直分辨率约10 m), 通过高分辨率的风温廓线计算经典的理查逊数来判定边界层的稳定程度, 分析不同季节早晨边界层的稳定度特征和风温廓线特征, 探讨早晨边界层稳定度对PM_2.5峰值浓度的影响, 进而研究2013—2017年早晨边界层稳定度的变化趋势及其与PM_2.5年际变化的关系.

2 数据和方法(Data and methods) 2.1 数据 2.1.1 地面观测资料

本文利用的逐小时地面PM_2.5质量浓度资料由上海市环境监测中心提供, 时间段是2013—2017年, 由上海10个国控点平均所得, 代表了上海城市地区的PM_2.5特征.

本文利用宝山站的逐小时地面气象观测数据, 包括气温、降雨、水平风速风向、相对湿度.宝山站是上海唯一的国家气候观象台, 其数据代表上海参与国际气象数据交换.

2.1.2 气象探空资料

本文利用2013—2017年上海宝山观象台8：00(北京时)的探空资料, 包括温度、相对湿度、水平风向风速.宝山是上海唯一的探空站, 按照WMO规定每天释放2次气球探空观测(北京时间8：00和20：00).由于早晨边界层很低(通常小于200 m), 通常的探空数据在1 km以下仅有2~3层, 不适用于对早晨边界层的研究.因此, 本文采用秒级探空数据, 垂直分辨率为20 m, 1 km以下有50层, 这样能够得到精细的风温廓线分析边界层的结构.Seidel等(2012)指出探空数据的垂直分辨率对确定边界层的结构具有重要影响.

2.2 总体理查逊数

如前文所述, 早晨边界层一般处于稳定或者中性结构(夏季除外)(Stull, 1988), Liu等(2010)和Seidel等(2012)对全球探空数据的分析表明, 早晨SBL的出现频率超过50%.目前各种算法对稳定边界层高度的自动反演存在较大的分歧和争议.Liu等(2010)特别指出, 早晨逆温层之上存在残留层(Residual layer, RL)时会增加PBLH的计算难度.因此, 本文不采用PBLH表征早晨的边界层特点, 而是利用高分辨率的垂直风温资料计算理查逊数进而判定边界层的稳定度.理查逊数定义为热力湍能产生率的负值与机械湍能产生率的比值(Stull, 1988), 理查逊数小于0表示浮力做功使得湍能增强, 绝对值越大代表湍能越强.实际计算中一般采用总体理查逊数(Rf)：

(1)

式中, g为重力加速度, T为近地面温度, u₁和u₂分别为z₁和z₂两个高度的水平风速, θ₁和θ₂分别为两个高度的位温.计算Rf采用线性差分得到z₁和z₂之间的风温梯度, 因此, 其能够表征z₁和z₂两个高度之间大气的平均稳定度特征.Rf < 0时湍流肯定发展, 表示不稳定边界层或对流边界层(CBL), Rf>0.25时表示热力衰减作用大于湍流动力增强效应, 为稳定边界层(SBL)(赵鸣, 2006；Seidel et al., 2012).由于早晨边界层比较浅薄, 因此, z₁和z₂的取值对于准确研判边界层稳定度非常关键.一般可将z₁设为0, 但Liu等(2010)和Seidel等(2012)都指出直接用地面观测计算垂直风温梯度会产生虚假的数据垂直梯度和噪声, 建议将z₁设为探空第一层高度(本文中为20 m).而z₂的取值与早晨边界层的结构有关, 本文采用Liu等(2010)建议的梯度扫描方法确定z₂, 即逐层计算相邻两个高度之间的位温梯度, 找到第一个位温梯度大于θ_r(文本取值为1 K)的高度即为z₂.另外, 当出现强天气时(比如台风、强对流、寒潮等)时, 边界层的湍流作用几乎可以忽略, 因此, 本文在计算Rf时剔除了地面水平风速大于5 m·s^-1的个例.

3 结果和讨论(Results and discussion) 3.1 Rf的月变化特征

本文的目的是分析早晨边界层的稳定度特征及其变化趋势.为了检验利用Rf判定早晨(北京时间8：00—9：00)边界层稳定度的合理性, 图 2计算了2013—2017年逐月的Rf分布特征.由图可见, 早晨边界层的稳定度特征具有非常明显的季节差异, 表现为秋冬季以正值为主(SBL)、春夏季以负值为主(CBL)的特点.其中, 11月、12月和1月的Rf均值最高分别为1.60、1.61、1.88, 分别有63.0%、69.6%、62.0%的廓线表现为SBL的特征.这是因为夜间地面长波辐射降温, 容易形成逆温层；而冬季早晨日出较晚, 太阳辐射很弱, 使得逆温层稳定维持, 抑制了垂直方向的湍流发展, 有利于PM_2.5的累积.许建明等(2016)研究表明, 上述3个月上海的PM_2.5浓度最高, 对全年总浓度贡献了36.2%.相比之下, 5—8月的Rf值全部小于0, 表现为明显的CBL结构, 这是因为夏季日出较早、太阳辐射较强, 使得地面快速升温形成自下向上的感热交换, 有利于垂直方向湍流发展从而降低近地面的PM_2.5浓度.统计发现, 上述4个月上海平均PM_2.5浓度较年均浓度偏低约30% (Xu et al., 2016).此外, 2月、10月基本以稳定边界层为主, SBL频数分别为49.44%、44.14%.4月、9月则以不稳定边界层为主, CBL频数分别为60.64%、67.71%.从图 2可见, 本文利用高分辨率探空资料计算Rf得到的早晨边界层稳定度的季节差异符合对中纬度城市边界层研究的结论(Liu et al., 2010; Guo et al., 2016).

在此基础上进一步计算了2013—2017年上海冬季SBL(Rf>0.25)、夏季CBL(Rf < 0)早晨两种典型边界层结构的温度、位温、风速的平均廓线, 分析上海早晨边界层的垂直结构.由图 3a和3b可见, 冬季稳定边界层在低层有明显的逆温存在, 高度约为100~200 m, 平均逆温强度为2.4 ℃/100 m.在逆温层之上有一个温度随高度变化很小的残留层(图 3b), 保持了前一天白天温度的特点.Liu等(2010)指出, 当早晨边界层存在逆温时, 边界层高度即是逆温层顶的高度.由图 3b可见, 上海冬季早晨SBL的平均高度约为100~200 m.这与水平风速廓线(图 3c)的判别结果一致, 即风速垂直梯度最大的高度范围.值得注意的是, 图 3显示的早晨稳定边界层在激光雷达的探测盲区范围内(300 m), 可见高分辨率探空资料仍然是研究冬季稳定边界层结构的有效手段.

图 4显示了夏季早晨不稳定边界层的廓线.由图可见, 受地面加热作用, 夏季8：00边界层已经开始发展, 低层的位温随高度变化较小(图 4a), 原因是湍流混合使得位温梯度减小.但由于早晨湍流混合强度仍然较弱, 影响的高度约为400 m, 再向上位温随高度明显增加, 表现为自由大气的特征.Liu等(2010)认为对流边界层的高度可定义在夹卷层的中部.由图 4a和4b可见, 上海夏季早晨CBL的平均高度约为400~500 m.边界层内风速仍然随高度上升(图 4c), 表明8：00的湍流垂直混合并不充分.

边界层的热力稳定度取决于下垫面的热力属性和太阳辐射强度, 由此形成了边界层结构的季节变化和日变化特点.上文利用8：00高分辨率探空资料计算Rf来判别早晨边界层的稳定度, 继而分析早晨冬季SBL、夏季CBL的风温廓线特征, 得到的结果符合文献中关于边界层季节变化和日变化的规律.上述结果表明, 利用高分辨率探空资料计算Rf可较好地表示早晨边界层的稳定特征.

3.2 早晨边界层对PM_2.5峰值浓度的影响

研究表明, 大部分污染物日变化的峰值出现在早晨, 以上海为例, 早晨的PM_2.5浓度较日平均浓度偏高5%.由于早晨风速较小, 气溶胶二次生成很弱, 因此, 边界层的特征及变化对污染物峰值浓度具有重要影响.图 5计算了早晨PM_2.5浓度随Rf的分布, Rf取值范围在-3~3之间, 设置了50个区间, 柱条表示每个Rf区间对应的PM_2.5平均质量浓度.由图可见, PM_2.5浓度明显随Rf的升高而上升.当Rf < 0时(CBL), PM_2.5峰值浓度基本低于50 μg·m^-3, 平均为42.77 μg·m^-3；而当Rf>0.25后(SBL), PM_2.5峰值浓度显著升高, 普遍大于60 μg·m^-3, 平均为62.65 μg·m^-3.即早晨的PM_2.5高浓度基本发生在边界层稳定的情况下.由此可见, 早晨边界层的稳定度对PM_2.5峰值浓度具有重要影响.

图 6计算了4个季节(冬季为12月—次年2月, 春季为3—5月, 夏季为6—8月, 秋季为9—11月)早晨不同PM_2.5质量浓度等级对应的Rf值.由于春、夏、秋季重度污染的个例很少, 因此没有计算.由图可见, 随着PM_2.5浓度等级的升高, Rf值显著增大, 说明边界层结构越稳定, 越有利于PM_2.5的累积, 更加容易出现高浓度PM_2.5污染, 这与图 5的结论一致.图 6a中春季轻度和中度污染时的Rf值相近, 主要是因为中度污染时西风频数较轻度污染时增加了20%, 上游输送加剧了上海本地的污染水平(Xu et al., 2015).稳定边界层和不稳定边界层对PM_2.5的影响差异在春季和秋季更加明显, 优良等级的PM_2.5大都出现在不稳定边界层条件下, 在春季和秋季分别占58.12%和38.44%.而污染等级的PM_2.5大都发生在稳定边界层条件下, 在春、秋两季各占31.34%、53.55%.虽然夏季和冬季的边界层结构分别显著表现为不稳定和稳定的特征, 但由图 6可见, PM_2.5等级越高对应的Rf值越大, 同样表明早晨边界层是否稳定对PM_2.5峰值浓度具有非常显著的影响.

3.3 2013—2017年早晨Rf的变化趋势

早晨人类活动最密集, 是一天中污染排放的峰值.由于边界层较低, 早晨观测的污染物浓度具有很强的局地性, 直接反映了局地排放的强度(许建明等, 2011).因此, 研究早晨边界层的变化趋势对于研判排放强度的变化具有很好的指示作用.图 7计算了2013—2017年不同时段PM_2.5浓度的逐年变化, 可见每个时段的PM_2.5浓度都呈现明显的下降趋势, 其中, 早晨PM_2.5浓度下降幅度最大, 2017年较2013年下降了20.17 μg·m^-3, 平均每年下降5.1 μg·m^-3；其他时段的PM_2.5浓度也都呈现下降特点, 幅度在4.5 μg·m^-3左右.Lu等(2018)也发现, 从2013—2017年全国74个主要城市的PM_2.5平均浓度下降了40%.

由于早晨污染物主要受排放和边界层的影响, 图 8计算了2013—2017年4个季节Rf的变化趋势.在春季和冬季, 早晨边界层的稳定度呈现波动上升的趋势, 其中, 2016和2017年的上升幅度比较明显.以春季为例, 2013—2015年Rf值的75分位数基本小于0, 以不稳定边界层为主；而2016和2017年的Rf值明显上升, 75分位数分别为0.51、0.66, 呈现稳定边界层的特点.冬季的变化特征与春季类似, 2016和2017年Rf值的中位数分别为1.16、0.63；75分位数分别为5.23、4.59, 较2013—2015年明显增大, 表明冬季早晨边界层的稳定度趋于增强.相比之下, 夏季和秋季的边界层稳定度变化很小.本研究进一步计算了4个季节早晨SBL的日数(图 9).与图 8的结果相似, 2016、2017年春季的SBL频数较2013—2015年同期分别偏多12.5%、17.0%, 冬季分别偏多10.8%、9.0%, 而2016、2017年春季的的PM_2.5浓度却分别下降11.00%、23.00%, 冬季分别下降27.94%、34.38%(图 10).上述结果表明, 2016、2017年春、冬季早晨的边界层趋于更加稳定, 更加不利于污染物的扩散, 但PM_2.5浓度却显著下降, 这显然是排放强度降低的结果.图 10进一步对比了春、冬两季稳定边界层条件下的PM_2.5浓度, 发现2016、2017年同样明显下降.其中, 2016、2017年春季较2013—2015年同期分别下降了25.80、29.00 μg·m^-3, 冬季分别下降了35.81、38.38 μg·m^-3.即使排除污染异常的2013年, 与2014—2015年相比, 春季分别下降了24.2、14.2 μg·m^-3, 冬季分别下降了34.2和23.6 μg·m^-3, 进一步证实了早晨排放强度明显降低的结论.

4 结论(Conclusions)

1) 通过计算Rf发现, 早晨边界层的稳定度具有明显的季节差异, 其中, 11月、12月和1月分别有63%、69.6%、62.0%的廓线表现为稳定边界层结构, 而5—8月则表现为显著的不稳定边界层结构(CBL).此外, 2月、10月基本以稳定边界层为主, 而4月、9月则以不稳定边界层为主.上述季节差异表明Rf能够合理反映上海早晨边界层的稳定特征.

2) 通过分析风温廓线发现, 冬季稳定边界层在低层有明显的逆温存在, 高度约为100~200 m, 平均逆温强度为2.4 ℃/100 m.而夏季早晨的不稳定边界层可发展至400~500 m, 但边界层内风速仍然随高度上升, 表明早晨湍流垂直混合并不充分.

3) 早晨边界层的稳定度对PM_2.5峰值浓度具有重要影响.PM_2.5浓度明显随Rf的升高而上升.SBL条件下的PM_2.5浓度较CBL偏高约20 μg·m^-3.而且随着PM_2.5浓度等级的升高, 对应的Rf值显著增大, 说明边界层结构越稳定, 更加容易促发高浓度PM_2.5污染.

4) 2013—2017年上海早晨的Rf呈波动上升的趋势, 在春季和冬季更加明显. 2016、2017年春季的SBL频数较2013—2015年同期分别偏多12.5%、17.0%, 冬季分别偏多10.8%、9.0%, 而2016、2017年春季的PM_2.5浓度却分别下降11.00%、23.00%, 冬季分别下降27.94%、34.38%.表明2016、2017年春冬季早晨的边界层趋于更加稳定, 更加不利于污染物的扩散, 但PM_2.5浓度却显著下降, 这显然是排放强度降低的结果.