环境科学学报  2020, Vol. 40 Issue (2): 373-387
基于K-means聚类分析法的肇庆市干季PM2.5污染天气分型研究    [PDF全文]
翁佳烽1,2,4, 梁晓媛3, 谭浩波2,5, 李婷苑2, 洪莹莹2, 陈辰2,5    
1. 中山大学大气科学学院, 广州 510275;
2. 广东省生态气象中心, 广州 510000;
3. 广州市花都区气象局, 广州 510800;
4. 广东省肇庆市气象局, 肇庆 526060;
5. 广东省佛山市气象局, 佛山 528000
摘要:通过分析肇庆市2013-2018年国控大气环境监测站的PM2.5连续监测数据,发现肇庆市区PM2.5浓度在干季(10月-次年4月)明显高于其余月份,轻度以上污染基本发生在干季,且PM2.5浓度对年总浓度贡献达70.8%.基于Era-interim再分析资料采用K-means聚类分析法对2013-2018年干季逐日的海平面气压和10 m水平风进行分型,揭示了肇庆市易出现PM2.5污染的6种大气环流形势,包括冷锋前部(CF)、变性高压脊(THR)、脊后槽前型(BRFT)、高压底后部(HSW)、弱冷高压脊(HR)和台风外围型(TP).2013-2016年易污染天气型影响天数呈明显减少趋势,2017-2018年呈增加趋势.不同天气型PM2.5浓度与局地气象要素相关性不一致,其中CF、HR、HSW、TP天气型与湿度相关性最好,THR与风速、BRFT与气压相关性最好.PM2.5污染除BRFT天气型主要以本地排放累积影响为主,其余易污染天气型存在不同尺度的外来输送影响,HSW、HR主要来自广州、清远、韶关,CF主要来自佛山、中山,THR来自广州、清远、佛山.同一污染天气型在不同月份的污染影响差异较大,其中HSW、THR污染型主要影响1月和10月,CF为1月和12月,HR为2月和12月,TP为10月,BRFT为1月和10-11月.不同年份的同一月份造成不同程度的PM2.5污染除了排放影响,还与天气环流类型和同一天气型下的局地气象要素密切相关.
关键词K-means    PM2.5    客观天气分型    局地气象要素    
Objective synoptic classification on PM2.5 pollution during dry season based on K-means in Zhaoqing
WENG Jiafeng1,2,4, LIANG Xiaoyuan3, TAN Haobo2,5, LI Tingyuan2, HONG Yingying2, CHEN Chen2,5    
1. Department of Atmospheric Sciences, Sun Yat-sen University, Guangzhou 510275;
2. Guangdong Ecological Meteorology Center, Guangzhou 510000;
3. Huadu Meteorological Bureau, Guangzhou 510800;
4. Zhaoqing Meteorological Service, Zhaoqing 526060;
5. Foshan Meteorological Service, Foshan 528000
Received 29 July 2019; received in revised from 27 September 2019; accepted 28 September 2019
Abstract: By analyzing the hourly average PM2.5 concentration data from the state-controlled atmospheric environmental monitoring stations from year 2013 to 2018 in Zhaoqing, it was found that PM2.5 concentration in dry season (from October to next April) was significantly higher than other months, and the exceeding standard days almost occurred in above months. PM2.5 mass concentration in these seven months contributed 70.8% to the total PM2.5 mass concentration. Based on the sea level pressure and 10 m wind of Era-interim reanalysis dataset, K-means cluster analysis method was applied for synoptic weather classification for the dry seasons of year 2013 to 2018. Six weather types, including front of cold front(CF), transformed cold high ridge(THR), frontal low trough and behind ridge(BRFT), south-west to high(HSW), weak cold high ridge(HR) and peripheral subsidence of typhoon (TP), favor the accumulation of air pollutants, resulting in high PM2.5 pollution. The number of days controlled by the above six circulation patterns showed a significant decrease before 2016, but an increase during 2017 and 2018. The correlation between PM2.5 concentration and local meteorological parameters was inconsistent in different synoptic situations. Under the control of BFRT, meteorological condition was mainly conductive for accumulation of local air pollutants. However, under the control of other five weather patterns, regional transport can be an important source of PM2.5 pollutants in Zhaoqing. Under HSW and HR, particulate pollutants mainly came from Guangzhou, Shaoguan and Qingyuan, while from Foshan and Zhongshan under CF, and from Guangzhou, Qingyuan and Foshan under THR. The same weather type could have different effects on air pollution in different months. PM2.5 pollution was more severe significantly in January and October under HSW and THR, and January and December under CF, February and December under HR, October under TP, January and October to November under BRFT. Different degrees of PM2.5 pollution in the same month of different years resulted from not only emissions, but also different weather types and local meteorological factors.
Keywords: K-means    PM2.5    objective synoptic weather classification    local meteorological factors    
1 引言(Introduction)

2000年以来, 广东省尤其是珠三角地区颗粒物重污染天气频发, 肇庆市的颗粒物污染在产业转移后更是明显加重, 引起地方政府和民众广泛关注(潘月云等, 2015庄欣等, 2017赖安琪等, 2018).自2014年起广东省相继出台并落实《广东省大气污染防治“十三五”规划》、《广东省大气污染防治行动方案2014—2017》等, 各地通过开展污染天气预报预警及提前减排调控等一系列举措有效减缓了颗粒物重污染天气的发生(Van et al., 2017), 自2015年以来, 珠三角年平均PM2.5质量浓度稳定维持在35 μg·m-3.肇庆市的PM2.5污染也得到很大的缓解, 然而过去4年年平均浓度始终维持在40 μg·m-3左右, 肇庆已成为珠三角地区乃至广东省PM2.5污染最严重的城市之一.美国等欧美国家在保证经济持续增长的同时实现污染大幅下降的案例给我们的空气污染治理提供了先进经验(刘畅等, 2011周胜男等, 2013).如何在保障成本效益和空气质量效益之间寻找最优污染控制措施和方案已成为相关职能部门和科研机构的重点研究内容.目前关于肇庆大气污染影响因素的量化和污染防治关键举措成效的评估方面的研究成果仍较少.

PM2.5污染的成因极为复杂, 其发生发展和消亡不仅受排放影响, 同时还由区域中的气象条件以及大气中的化学过程等决定(Cheng et al., 2007; Li et al., 2010; Huang et al., 2014; Zhang et al., 2015; Cai et al., 2017).目前颗粒物形成机制复杂且作用不明确(Zhang et al., 2015), 但已知排放是长期污染态势的决定因素(Li et al., 2010; Huang et al., 2014), 而气象条件则是短期污染的直接驱动因素(Cheng et al., 2007; Cai et al., 2017).过去很多区域或城市颗粒物污染往往是在污染物排放变化不大的情形下由于当地气象条件转为不利于污染物的扩散而造成的(Cheng et al., 2007).因此, 重污染天气的准确预报预警是有效开展减排管控和污染防治的前提条件.研究表明, 区域中PM2.5的扩散传输和沉降在水平方向上主要受风向风速和地形等因素影响(Wang et al., 2006; 王媛林等, 2017), 垂直方向上由大气稳定度、湍流和降水等气象条件决定(Zhang et al., 2015吴洛林等, 2017).而局地气象要素的变化是由不同季节背景下的大尺度天气环流形势的演变所决定, 大气环流形势与区域中污染物的空间分布和随时间的变化特征密切相关, 直接影响着区域中污染过程的严重程度和持续时间(张国琏等, 2010Russo et al., 2014何建军等, 2016).因此对天气形势进行分型, 并根据污染物超标情况识别污染天气型, 分析不同天气形势下影响污染物传输扩散的气象敏感因子, 对于理解气象条件对重污染天气的形成机制, 进行重污染天气的准确预报预警具有指导意义.

天气分型通常是通过对海平面气压、不同层次的风场、温度场和位势高度等要素进行分析, 从而识别不同特征的环流形势, 目前主要包括主观天气分型和客观天气分型以及两者的结合(Huth et al., 2008; Philipp et al., 2010).近年来国内外针对大气污染天气形势的分型研究逐渐增多.Russo等(2014)通过表征地转风方向和涡度的一组指数对影响葡萄牙的逐日环流形势进行分型, 并与PM10、O3、NO2浓度等比较说明天气环流形势与逐日空气质量之间的密切联系, 表明重污染天气发生于偏东方向干燥气流的控制时.贺克斌等(2009)指出了北京大气颗粒物污染过程的形成由较大尺度的天气系统造成, 颗粒物污染过程周期与冷锋过境的周期性天气过程相吻合, 北京区域性的颗粒物污染是由天气系统的活动尺度所决定.高晓荣等(2018)将广东4大区域污染影响天气型归类为6种, 其中易出现PM2.5污染的天气形势依次为冷高变性出海形势、冷锋前、副高控制型、冷高压脊控制形势、均压场型.这些研究者根据理论和经验总结了不同区域受影响的污染天气型, 对了解局地大气污染的形成演变和指导重污染预报预警具有明显效果, 然而由于需要预报员主观分析, 存在着天气型识别个体差异、研究时段短, 样本个例少, 判别标准不一致等问题.客观天气分型具有处理大样本和长时间序列数据的优势, 目前国内外已有针对污染天气的相关研究并取得较好效果(Zhang et al., 2012; Santurtún et al., 2015许建明等, 2016Xu et al., 2016; Miao et al., 2017; 杨旭等, 2017Liao et al., 2017; 张莹等, 2018常炉予等, 2019).Zhang等(2012)采用了T-mode斜交旋转分型方法研究北京污染天气形势, 表明PM10、SO2和NOx污染通常出现在弱气压场、东侧高压和西北侧低压天气型中.Liao等(2017)使用Lamb-Jenkinson环流客观分型方法将影响长三角天气形势分成10种, 并指出受反气旋环流和西风型天气易造成臭氧污染.Santurtún等(2015)采用Lamb weather type(静稳天气)分型方法发现西班牙受反气旋控制时臭氧浓度低于其他环流形势.然而, 目前的污染天气客观分型研究大多针对长三角和华北地区, 几乎没有针对珠三角地区的研究.本文首次基于大样本数据针对影响肇庆PM2.5污染季节的环流形势进行客观分型, 揭示肇庆PM2.5污染日和清洁日的典型天气形势配置, 分析不同天气型下气象要素特征及其对污染物传输扩散的影响, 为肇庆PM2.5污染的预报预警和大气污染减排防控提供参考依据.

2 数据及方法(Data and methods) 2.1 数据资料

再分析资料为欧洲中期天气预报中心(ECMWF)官网下载的2013—2018年ERA-Interim再分析资料, 空间分辨率为1.0°×1.0°, 时间间隔为6 h, 选择海平面气压、10 m水平风(UV)为分型对象, 并采用1 d 4个时次的平均场以消除小尺度系统(如山谷风等)日变化的影响, 研究范围为100°~130°E, 10°~40°N, 包含广东及其周边大陆和海洋区域;气象资料为2013—2018年肇庆市国家基本站的常规地面观测资料, 包括逐日的平均气温、湿度、气压、风速、日照时数和主导风以及逐时的风向风速等;污染物资料为肇庆市国控大气环境监测站(包括睦岗子站、城中子站、坑口子站和七星岩子站, 其中七星岩子站为背景站, 具体位置见图 1, 监测站均位于市区, 本文分析的肇庆市亦为肇庆市区)自有监测数据以来(2013年1月1日起)的PM2.5小时平均质量浓度.

图 1 肇庆市大气污染物国控监测站分布 Fig. 1 Distribution of state-controlled air pollution monitoring stations in Zhaoqing
2.2 分型方法

客观天气分型方法是通过计算比较数据矩阵的相似性和方差从而达到分类目的, 避免主观经验的局限性, 同时可以处理大样本数据.本文比较了目前应用较多的T-mode主成分分析方法(PCT)(Zhang et al., 2012; 许建明等, 2016Xu et al., 2016; Miao et al., 2017; 杨旭等, 2017)和K-means聚类分析法(Huth et al., 2008; Philipp et al., 2010), 其中, PCT方法对预设参数依赖性低, 环流分型结果较为稳定, 而K-means在适宜的K值和初值条件下能更有效区分天气类型(Huth et al., 2008).由于分成相同数量天气型前提下K-means的组内离差平方和相比PCT更优, 并且K-means运算所得的天气型对应的PM2.5平均浓度和超标频率(本文的超标均指达到轻度以上程度的污染)方差相比PCT的更大, 因此选择K-means作为分型方法.

K-means是基于划分聚类方法最常见的一种, 算法以K为参数, 把n个待分类对象归类为K个簇, 使得各个簇的组内离差平方和较小, 即相似度较高, 而组间离差平方和较大, 即簇间的相似度较低.为了解决局部最优解局限性, 本次研究设置了一万次循环迭代运算并根据解释簇方差大小挑选出最优运算结果, 同时为挑选最优K值, 选取组内离差平方和随K值减小的拐点(刘丹等, 2011)对应的值作为类别数目(K=12), 最后运算得到逐日的天气型和天气形势合成场.分型对象包括海平面气压场和10 m风场(UV), 即将3个物理量当做一个整体进行聚类分析以表现各气象要素的空间分布及其空间关系, 从而得到较为客观准确的天气分型结果.

3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 肇庆市PM2.5质量浓度的时间变化特征

由肇庆市逐年和逐月PM2.5逐年变化情况(图 2), 过去6年肇庆市PM2.5的年平均浓度为43.5 μg·m-3, 相比珠三角PM2.5年平均浓度高出6.5 μg·m-3, 总超标天数达255 d, 为珠三角颗粒物污染最严重的城市之一.自2014年起实施污染防治行动方案, PM2.5污染呈现明显下降趋势, 2013—2016年PM2.5年平均浓度下降16 μg·m-3, 年超标天数由83 d降至20 d, 但近两年由于新区改造工程等因素又出现小幅波动反弹, 年平均浓度增加了3 μg·m-3, 年超标天数增加了7 d.过去6年间虽然PM2.5作为首要污染物的天数比例整体呈下降趋势, 但首要污染物为PM2.5的天数仍高于其它污染物, 年平均高达127.8 d, 表明PM2.5仍然是肇庆大气污染的主要来源.PM2.5污染最严重的月份出现在1月份, 月平均浓度高达64.3 μg·m-3, 超标频率达37.1%, 其次为2—4月以及10—12月, 月平均浓度维持在50 μg·m-3左右, 轻度以上污染的天数12月份平均出现7 d, 其余5个月份平均出现4~5 d.10月—次年4月对PM2.5年总浓度贡献达70.8%, 2013—2018 6年间出现的6次PM2.5重度污染均出现在以上月份.每年5—8月份为肇庆汛期雷雨多发季节, 天气不稳定, 垂直扩散条件好, 几乎不发生PM2.5超标, 月平均浓度基本维持在30 μg·m-3以下.由于肇庆PM2.5污染影响最显著的时段基本出现在干季(10月—次年4月), 将其定义为“污染季节”, 因此本文主要对2013—2018年污染季节的环流形势进行分型, 研究影响肇庆PM2.5污染的主要天气类型及其气象要素特征.

图 2 肇庆市PM2.5逐年和逐月的平均浓度和超标频率以及首要污染物占比 Fig. 2 Yearly and monthly averaged PM2.5 concentration, pollution occurrence frequency and proportion of being chief pollutant in Zhaoqing
3.2 天气形势分型结果分析

利用K-means方法对研究区域2013—2018年10月—次年4月的海平面气压和10 m风场进行客观分型, 样本数共1266 d, 得到12种天气型(图 3), 具体描述如下:

图 3 2013—2018年10月—次年4月的海平面气压和10 m风场客观天气分型图 (图中填色为海平面气压, 箭头为风矢量, 圆圈区域为肇庆市区, 左上角为天气型(加粗为易出现PM2.5污染天气形势)及其发生天数比例) Fig. 3 Twelve synoptic patterns of sea level pressure and 10 m winds by K-means method from October to next April of year 2013 to 2018 (shade denotes sea level pressure; arrow denotes 10 m winds; circle denotes Zhaoqing urban area)

① 高压底后部型(South-west to high, 用HSW代表)共出现136 d, 高压中心位于华北到渤海一带, 中心最大气压值不大, 平均为1024~1027 hPa, 肇庆位于高压中心底后部, 受冷高压中心南伸的脊区控制, 低层为东北风, 地面平均风速为2.4 m·s-1, 平均降水量为3.7 mm, 降水日数有58 d(占42.6%), 受此环流形势影响, 若在春季(3—4月), 肇庆前期湿度较大, 边界层冷空气渗透后易触发降水, 有利于颗粒物湿沉降, 降水日平均PM2.5浓度为39.5 μg·m-3, 反之在晴朗干燥季节, 则有利于上游的颗粒物输送和本地排放累计, 容易造成污染, 对应的PM2.5平均浓度高达61.9 μg·m-3.

② 冷锋前部型(Front of cold front, 用CF代表)共出现141 d, 冷高压和冷空气强度较弱, 位置偏北, 尚未影响到广东, 广东低层主要受弱东南气流影响, 在粤北形成东南风与偏北风的辐合, 中北部地区包括肇庆处于风速辐合中, 一方面由于气流的辐合, 有利于外来污染物往本地输送形成高污染区, 同时海上的水汽往广东中西部输送辐合, 肇庆的平均湿度高达85.3%, 有利于颗粒物吸湿增长, 另一方面气流在肇庆一带明显减弱, 地面平均风速仅有1.8 m·s-1, 在这类天气型下静小风(风速小于2.0 m·s-1)日数多达105 d(占74.5%), 明显不利于污染物扩散.

③ 东路冷空气型(Cold air from east, 用CE代表)共出现133 d, 此种天气型与高压底后部类似, 不同在于冷高压强度及位置, 冷高压中心位于长三角北部, 高压中心平均气压达1030~1033 hPa, 广东受东路冷空气南下影响, 多晴朗干燥天气, 平均相对湿度为69.8%, 平均日照时数达4.1 h, 低层风力较大, 相比高压底后部天气型, 整体有利于污染物的扩散传输.

④ 低压环流型(Low pressure circulation, 用LC代表)共出现53 d, 多出现在秋季, 肇庆主要受南海气旋外围环流影响, 低层风力较大, 白天日照较强, 平均日照时数多达5.8 h, 边界层高度较高, 较有利于污染物扩散, 同时, 在有利热力条件下午后已产生雷雨或受台前飑线影响会有明显降水过程, 有利于颗粒物的湿沉降.

⑤ 冷高压型(Cold high, 用CG代表)共出现95 d, 多出现在冬季, 冷高压中心强度偏强, 位置偏南, 广东处于较强气压梯度区中, 风力较大, 天气多晴朗干燥, 此类天气型控制下肇庆平均风速达3.7 m·s-1, 平均日照时数亦有5.1 h, 平均湿度为60.5%, 扩散条件较好.

⑥ 变性高压脊型(Transformed cold high ridge, 用THR代表)共出现146 d, 为冷高压东移出海, 广东低层受回流东风影响, 气流携带海上水汽输送到广东, 湿度较大, 有利于颗粒物吸湿增长.

⑦ 弱冷高压脊型(Weak cold high ridge, 用HR代表)共出现114 d, 与冷高压型类似, 不同之处在于冷高压主体偏弱, 影响肇庆的冷空气偏弱, 风力相对较小, 平均风速为2.4 m·s-1, 有利于外来污染物的输送影响, 同时由于低层受东北风控制, 空气多晴朗干燥, 平均湿度为69.8%.

⑧ 锋面低槽型(Front in low trough, 用FLT代表)共出现93 d, 一般出现在前期广东由地面低压槽控制, 后有冷空气南下影响, 在广东地区形成冷暖空气对峙形势, 容易触发降水产生, 多发于春季, 在此天气型影响下, 肇庆平均雨量为8.9 mm, 降水日数超过一半, 有利于污染物湿清除.

⑨ 台风外围型(Peripheral subsidence of typhoon, 用TP代表)共出现38 d, 西太平洋海面有台风生成发展, 肇庆主要受外围下沉气流影响, 天气静稳闷热, 不利于污染物扩散, 日照强烈, 日平均风速、温度和日照时数分别为2.1 m·s-1, 24.6 ℃, 8.4 h.

⑩ 高压底前部型(South to high, 用GB代表)共出现121 d, 与冷高压型和弱冷高压脊型类似, 冷高压中心强度与冷高压型相近, 不同在于高压中心位置明显偏北偏西, 地面平均风速为2.4 m·s-1, 小风日数和无降水日天数均占将近一半, 冷锋过境速度快, 肇庆处于锋后时虽多晴朗小风天气, 但污染物前期已得以清除, 空气质量较好.

⑪ 脊后槽前型(Frontal low trough and behind ridge, 用BRFT代表)共出现106 d, 多发生于春季, 影响广东的冷高压明显减弱, 由于太阳辐射的季节变化和海陆热力差异, 西南低压开始发展, 每一轮冷空气影响广东后, 冷高压迅速减弱东移出海, 地面低压槽快速发展, 形成东高西低气压场形势, 低层受东南风影响, 且多在肇庆一带形成风速辐合, 一方面有利于上游地区污染物往肇庆输送累积, 同时也易形成水汽通量辐合, 产生弱降水.肇庆受脊后槽前型控制下平均风速仅为1.9 m·s-1, 静小风日数多达80 d(占75.5%), 发生降水的频率将近50%, 但小雨量级降水日占总降水日的3/4, 小雨对PM2.5清除作用不太明显, 小雨日的PM2.5平均浓度达60 μg·m-3, 接近此天气型的平均浓度.

⑫ 低压槽型(Low trough, 用LT代表)共出现90 d, 多发生于春夏季节, 期间冷空气影响不到广东, 主要受西南低压槽控制, 天气闷热不稳定, 午后多雷雨, 平均气温达24.2 ℃, 降水日占一半以上, 日平均雨量为4.2 mm.

以上分型结果几乎涵盖日常预报业务工作中所见的肇庆干季影响系统, 对比分型结果与主观天气系统识别结论也基本一致, 说明了K-means分型技术的适用性.

3.3 不同天气型的PM2.5和气象要素特征及其污染潜在源区分析

为量化不同大气环流形势对PM2.5污染影响, 通过计算12种不同天气形势下对应的PM2.5平均浓度、中位值和超标频率等(图 4)发现, 冷锋前部(CF)、变性高压脊(THR)和脊后槽前天气型(BRFT)控制下PM2.5平均浓度均接近或超过65 μg·m-3, 最大为冷锋前部达66.7 μg·m-3, PM2.5日平均浓度中位值最大出现在变性高压脊形势下, 达64.5 μg·m-3, 三者百分之75分位数均超过污染等级75 μg·m-3, 最大值为冷锋前部天气型对应的85.5 μg·m-3, 三者超标频率分别达33.4%、31.5%、29.3%.过去6年干季期间肇庆在以上3种天气型控制下的天数占总天数的31%, 而PM2.5的贡献率达39%, 同时轻度以上程度污染出现天数高达124 d, 占总超标天数的50%.除以上3种天气型, 高压底后部(HSW)、弱冷高压脊(HR)和台风外围(TP)控制下, 肇庆市的PM2.5平均浓度和超标频率均超过50 μg·m-3和20%, 其中弱冷高压脊和台风外围的PM2.5日平均浓度百分之75分位值高达72 μg·m-3, 以上6种天气环流形势控制下的天数占53%, 而PM2.5浓度对总浓度的贡献达63%, 超标天数比例达75%, 属于较易造成肇庆PM2.5污染的天气形势, 这与高晓荣等(2018)李颖敏等(2011)吴蒙等(2013)的主观分型结果基本一致.对比长三角和华北地区相关研究结果, 长三角和华北颗粒物污染天气型中几乎没有台风外围型(TP), 而肇庆污染天气型中则不存在影响长三角和华北地区的东西两侧高压间均压场天气形势, 其余4种易污染天气型同样是长三角和华北地区易出现颗粒物污染的环流形势.另外6种天气型对应的PM2.5平均浓度和超标频率均低于45 μg·m-3和15%, 其中低压环流型(LC)、冷高压型(CG)和低压槽型(LT)控制下肇庆的PM2.5超标率低于10%, 百分之75分位数低于50 μg·m-3, 属于不易造成PM2.5污染的环流型.

图 4 12种天气型对应PM2.5日平均浓度箱图和超标率 Fig. 4 Daily PM2.5 mass concentration and pollution occurrence frequency of the twelve synoptic patterns

为了量化不同天气形势下PM2.5浓度和超标频率的差异, 分别对12种分型结果对应的PM2.5平均浓度和超标率进行标准化处理(图 5a), 其中冷锋前部(CF)、变性高压脊(THR)和脊后槽前型(BRFT)的PM2.5浓度和超标率标准化值均超过+1.0, 表明这3种天气形势影响下的肇庆PM2.5污染较其它天气型明显偏重, 更易出现PM2.5超标, 因此本文将这3种天气型定义为“PM2.5污染天气型”, 高压底后部(HSW)、弱冷高压脊(HR)和台风外围型(TP)对应的标准化值均为正值, 明显小于前3种天气型, 均小于+0.5, 说明这3种天气类型控制下肇庆出现PM2.5平均浓度和超标日数略偏多于平均值, 将其定义为“PM2.5偏污染天气型”.同理, 将PM2.5浓度或超标率标准化值小于-0.1的低压环流、冷高压、低压槽定义为“PM2.5清洁天气型”, 东路冷空气、锋面低槽和高压底部型定义为“PM2.5偏清洁天气型”.

图 5 12种天气型对应的PM2.5标准化平均浓度和超标频率(a)以及与30 d滑动平均浓度值的差值(b) Fig. 5 The standardization of PM2.5 concentration and pollution occurrence frequency and the difference of daily PM2.5 concentration with that 30d moving average for the twelve synoptic patterns

由于PM2.5污染的发生不仅受气象条件变化影响, 还跟排放源的变化密切相关, 自2015年肇庆气象和环保部门污染天气联合会商机制建立以来, 一旦预计未来几天可能出现重污染天气, 环保部门会在转折天气前采取相关减排调控措施减少排放, 从而使得污染天气形势影响造成的PM2.5污染有所缓解, 因此采用转折天气前后的污染物浓度差值可能无法较好说明不同天气形势下污染物扩散条件的差异.为尽可能合理定量描述不同环流形势下大气扩散能力, 采用30 d滑动平均法去除PM2.5浓度随减排和时间变化趋势, 并计算不同天气型下实际的PM2.5浓度与滑动平均值的差值以量化不同环流形势的扩散能力(图 5b).其中, 前文定义的6种易污染天气型均为正值, 说明气象条件不利于污染物扩散, 而剩余的6种天气型为负值, 较有利于污染物扩散.“PM2.5污染天气型”的去趋势后浓度值明显高于“PM2.5偏污染天气型”, 最高值为冷锋前对应的浓度值16.3 μg·m-3.不同的是, “PM2.5偏清洁天气型”中的东路冷空气型去趋势后浓度值为-10.4 μg·m-3, 仅次于冷高压型, 这可能与东路冷空气型多发生于高污染的冬季有关, 其余的天气型扩散能力与标准化数值结论基本一致.

相同天气型下出现的PM2.5浓度和是否超标差异还可能与局地气象要素的不同有关, 研究表明, 局地气象要素中风向风速与污染物的传输扩散有关, 而温度、气压、降水等间接反映了地区的层结稳定度, 湿度又与大气中颗粒物的物理化学过程相关(张国琏等, 2010Russo et al., 2014Zhang et al., 2015何建军等, 2016吴洛林等, 2017).为研究不同天气型下PM2.5浓度和不同气象要素的相关性, 寻找气象敏感因子, 解释不同天气型造成不同程度污染原因, 统计了2013—2018年肇庆干季及各种天气型下各气象要素均值及其与PM2.5浓度相关系数(表 1).其中所有天气型下风速与PM2.5浓度相关性最好(-0.35), 平均风速低于2 m·s-1的天气型有冷锋前部(CF)和脊后槽前型(BRFT), 水平扩散条件差, 两者出现的小风日数均高达75%左右, 且平均湿度均达80%或以上, 有利于颗粒物吸湿增长, 均为“污染天气型”.变性高压脊(THR)和台风外围型(TP)平均风速仅有2.1 m·s-1, 小风日数分别有106 d(占72.6%)和26 d(占68.4%), 且两者的无降水日数占比多达85%以上, 尤其是台风外围, 虽温度和日照较高, 有利于边界层垂直湍流发展, 但大尺度形势是由下沉气流控制, 97%的天数不发生降水, 不利于颗粒物湿清除.高压底后部(HSW)和弱冷高压脊(HR)的平均风速均为2.4 m·s-1, 小风日数分别为73 d(占53.7%))和70 d(占61.4%), 造成肇庆的PM2.5污染可能不仅与本地排放有关, 还和外来输送影响相关.由图 6可知, 平均风速较大的高压底后部(HSW)和弱高压脊(HR)天气型除了在小于2 m·s-1的静小风区间存在污染物高浓度值, 在东北和偏北风风速超过3 m·s-1时又出现浓度高值区, 并与主导风向几乎重合, 导致这两类天气型下肇庆污染多发;平均风速为静小风的冷锋前(CF)和脊后槽前型(BRFT)均在静小风区出现高浓度值, 同时, 冷锋在少数风速超过3 m·s-1的样本中东北偏东风和西南到偏南风出现比例较高, 并且对应高污染物浓度, 这也导致冷锋前部型控制下PM2.5浓度和超标率在所有天气型中最高的重要原因, 而脊后槽前型在风速较大时PM2.5浓度较低, 初步说明PM2.5污染主要由本地排放影响;变性高压脊(THR)和台风外围型(TP)在风速为3 m·s-1尤其是2 m·s-1以下污染物浓度均较高, 但主导风方向大风区均对应低浓度值, 变性脊在偏东风以及台风外围在西北风3~4 m·s-1区间存在高浓度中心, 同时风向频率也相对较高, 同样存在一定的上游输送影响.因此, 肇庆PM2.5污染天气除本地排放影响, 不同天气型还存在不同程度(与风频相关)和不同尺度范围(与风速相关)的外来输送影响.

表 1 12种天气型对应的气象要素日均值及其与PM2.5相关系数 Table 1 Averaged meteorological parameters and its correlation coefficient with PM2.5 concentration under the twelve synoptic patterns

图 6 6种易污染天气型下逐时PM2.5平均浓度风玫瑰图(经向坐标代表风向(单位:°), 纬向坐标代表风速(单位:m·s-1), 填图表示PM2.5平均浓度(单位:μg·m-3), 曲线代表风向频率大小) Fig. 6 Wind rose map of hourly PM2.5 concentration under the six synoptic patterns favorable for pollution (meridional coordinate represents wind direction; latitudinal coordinate represents wind speed; shaded represents averaged PM2.5 concentration and curve represents wind direction frequency)

为进一步分析肇庆PM2.5污染外来输送潜在源区, 利用NOAA开发的Hysplit模式计算6种污染天气型下每个样本24 h后向轨迹(500 m高度)并进行聚类统计及潜在源分析(图 7), 除了本地周边存在高WPSCF值外, 平均风速较大的高压底后部(HSW)和弱高压脊(HR)控制下较高WPSCF值(>0.4)主要分布东北到偏北方向的清远、韶关和广州一带, 两种天气型对应的WPSCF分布均很宽, 但WPSCF值大多接近0.05, 说明此天气型控制下肇庆PM2.5污染短期外来输送主要源自以上3个城市;变性高压脊型(THR)控制下较高WPSCF值(>0.4)分布于东北到偏东方向的清远、广州、佛山一带;台风外围型(TP)对应的较高WPSCF值均分布于肇庆辖区内, 西北方向同样存在外来输送, 与图 6结论较为一致, 但个例相对较少(38 d), 无法较好确定肇庆市以外的潜在源区;平均风速较小的冷锋前(CF)形势下更多的气团输送来自东北方向的大旺高新区和东南方向的佛山、中山一带, 相应的污染物外来传输距离相对较短, 气团主要传输路径与近地面主导风的不一致主要因为边界层顶为东南到偏南风时, 肇庆市区近地面由于局地小地形影响, 基本表现为西南到偏南风;脊后槽前(BRFT)对应的较高WPSCF值几乎分布于肇庆市辖区内以及与佛山交界地带, 说明主要以本地排放影响为主, 外来输送影响较小, 与图 6结论几乎一致.

图 7 肇庆不同污染天气型PM2.5轨迹聚类及WPSCF分布特征 Fig. 7 Trajectories clusters and weighted potential source contribution for PM2.5 under the six synoptic patterns favorable for pollution in Zhaoqing

表 1可知, 冷锋前部和变性脊型中与PM2.5浓度相关性最好的两个气象要素分别为相对湿度和风速, 与风速成反比亦说明水平扩散条件差的主导作用, 对比不同湿度区间的PM2.5浓度变化情况发现(图略), 当湿度低于75%时PM2.5浓度随湿度增加急剧下降, 在80%~85%呈次高峰值, 说明在此湿度区间有利于颗粒物吸湿增长, 超过90%又随湿度增加而下降, 此时通常对应降水天气的发生.冷锋前部型的平均湿度为85%, 有利于PM2.5浓度增加.脊后槽前型PM2.5浓度相关性最好的两个要素为风速和气压, 其中气压对出海冷高压的减弱和低压槽发展又有很好指示作用, 气压值越低, 说明低压槽发展越强, 越有利于不稳定层结的发展, 有利于垂直扩散.台风外围型PM2.5浓度相关性最好的为日照和湿度, 在静小风天气下, 平均湿度和日照时数为60.3%和8.4 h, 均为台风外围下沉气流控制下天气特征, 其中湿度高有利于午后热对流发展, 对颗粒物起到清除作用, 而日照又与是否降水和下沉气流控制有关, 因此天气越稳定, 日照越长, 说明污染物累积时间越长.高压底后部和弱冷高压脊型相关性最好要素分别为湿度和日照时数以及湿度和风速, 无降水日日照长, 湿度低, 易发生PM2.5污染.此外, 污染天气型对应的平均气压为1008~1014 hPa, 除高压底前部型, 其余不易污染天气型对应的气压低于或高于此气压区间, 即垂直扩散条件较好或水平扩散条件较好.高压底前部型PM2.5最大相关要素和环流形势均与弱冷高压脊型类似, 各要素均值与高压底后部相近, 不同在于湿度更大, 处于低污染湿度区间, 且高压底前部型边界层顶偏北风更大(图略), 一方面有利于加强边界层内湍流, 增强垂直扩散条件, 另一方面污染物到达边界层顶会往下游输送, 从而有利于减缓本地的PM2.5污染.以上最好相关性均通过99%置信度显著检验.

3.4 易污染天气型的逐年变化特征

为研究肇庆市PM2.5浓度的年际变化归因, 首先需了解气象条件的逐年变化情况.对比2013—2018年各天气型下PM2.5平均浓度和超标率逐年演变情况(图 8)发现, 高压底后部(HSW)和台风外围型(TP)在2016年之前PM2.5污染逐年减缓, 然而2016年后平均浓度和超标率均有明显回升, 年均增加2~4 μg·m-3, 且高压底后部型(HSW)影响天数近3 a有明显增加, 以后需重点关注这两种天气型.东路冷空气(CE)和锋面低槽型(FLT)在2017年出现PM2.5污染趋势, 2018年有所减缓, 这也是导致2017年肇庆PM2.5浓度反弹的原因之一.其余8种天气型的污染物浓度和超标率逐渐降低, 说明减排的成效显著.过去6年6种易污染天气型均在2016年出现明显低值(图 8a), 除脊后槽前型(BRFT)其余均达到最低值.2014—2016年“污染天气型”和“偏污染天气型”影响天数呈减少趋势, 对肇庆PM2.5浓度降低有积极作用.而2017—2018年易污染天气型影响天数均有明显增加, 其中2018年“污染天气型”相比2016年增加13 d, “偏污染天气型”增加49 d, 可能对近两年PM2.5污染的反弹起到一定的正贡献.

图 8 2013—2018年12种天气型下肇庆逐年的平均浓度(a)和超标天数(b) Fig. 8 Yearly averaged PM2.5 mass concentration and non-attainment days of the twelve synoptic patterns during 2013 to 2018
3.5 不同月份的主要污染天气型

由于不同月份的主要影响天气型不同, 同一种天气型在不同月份造成的污染也可能存在差异, 为研究肇庆不同月份的主要污染天气型, 通过统计各月份天气形势出现天数及其对应的PM2.5污染情况(表 2)发现, 3种“污染天气型”和“偏污染天气型”中的高压底后部型均在1月份造成最严重污染, 平均浓度均超过污染等级75 μg·m-3, 同时超标率均超过50%, 过去6年1月份出现的脊后槽前型均达到轻度以上污染, 平均浓度高达111.7 μg·m-3, 甚至“偏清洁型”中的锋面低槽在1月份也出现50%的超标率, 平均浓度达90.5 μg·m-3, 这也是1月份出现全年PM2.5最高浓度的主要原因.其次, 10—11月的脊后槽前型和12月的冷锋前部型均出现75 μg·m-3以上的平均浓度和超过50%的超标率, 尤其是10月和11月脊后槽前型虽影响频次低, 但发生轻度污染以上概率分别达到75%和67%.“污染天气型”最多出现在3—4月和11月, 但相应的PM2.5平均浓度和超标率相对较低, 导致发生的污染相比1月较轻.“偏污染天气型”最多出现在10月, 这也是导致10月相比9月PM2.5污染急剧加重的主要原因.由表 2可知, 1月主要污染天气型包括“污染天气型”和“偏污染天气型”中的高压底后部, 2月主要污染天气型为冷锋前和弱冷高压脊型, 3月主要污染型为变性脊和脊后槽前型, 4月主要为脊后槽前型, 10月主要有变性脊、高压底后部和脊后槽前型, 11月主要有冷锋前、变性脊和脊后槽前型, 12月主要包括冷锋前、变性脊和弱冷高压脊型.

表 2 各月不同天气型出现频次及对应的PM2.5平均浓度和超标频率 Table 2 Occurrence frequency of different weather types and the corresponding averaged PM2.5 mass concentration and pollution occurrence frequency in different months
3.6 典型污染月和清洁月的对比分析

为进一步探讨大气环流形势和气象要素特征对肇庆市PM2.5污染形成的影响, 本文选取不同年份在同一月份污染较重(2013年10月)和较轻的两个月份(2015年10月)进行比较分析.其中2013年10月PM2.5平均浓度达78.7 μg·m-3, 出现轻度以上污染有18 d, 中度污染4 d, 2015年10月PM2.5平均浓度为39.8 μg·m-3, 仅有1 d出现轻度污染.由前文分析可知, 10月份污染天气型由重到轻为脊后槽前、变性脊、高压底后部、台风外围、弱冷高压脊和冷锋前部型.对比两个月份出现的天气型及其对应污染物浓度(图 9a)和超标天数, 污染超标日均发生在“污染天气型”的变性高压脊型(2 d)和“偏污染天气型”的高压底后部(8 d)和台风外围型(10 d).2013年10月出现易污染天气型天数高达21 d, 且均为造成污染程度较重的天气型, 比2015年的多出12 d, 造成两个月份PM2.5污染的显著差异.比较相同天气型下PM2.5浓度, 2013年均明显高于2015年的, 除了2015年的减排调控外可能还与局地气象要素相关.

图 9 2013和2015年10月份控制天气型出现天数及其PM2.5平均浓度和出现超标的3种污染天气型的气象要素特征 (a.柱形代表污染物浓度, 曲线代表出现天数)(b.柱形代表相对湿度, 曲线代表地面风速, 点状代表日照时数) Fig. 9 Occurrence frequency and averaged PM2.5 mass concentration of different synoptic patterns and the characteristics of meteorological parameters under three synoptic patterns of PM2.5 pollution in October 2014 and 2015 (bar denotes averaged PM2.5 mass concentration, line denotes occurrence frequency of different synoptic patterns)(bar denotes averaged relative humidity; line denotes averaged surface wind speed; scatter denotes sunshine duration)

为了分析造成这种差异的原因, 对比出现超标日的3种影响天气形势下各气象要素特征, 其中2013年10月受高压底后部形势控制下, 肇庆不发生降水, 平均浓度高达107.1 μg·m-3, 而2015年10月平均雨量达24.6 mm, 受此形势控制的6 d中有3 d出现中雨以上量级降水, 对颗粒物有明显清除作用, PM2.5浓度维持15 μg·m-3以下, 6 d日平均浓度仅有39.2 μg·m-3.选取3种天气型下肇庆相关性最高的气象要素(湿度、风速、日照时数)作对比分析(图 9b)发现, 2013年的3种天气形势控制下的平均湿度均低于过去6年平均值, 而2015年高于均值, 2013年平均湿度处于低湿度高污染区间(低于60%), 而2015年无降水日的处于污染下降湿度区间(65%~70%).地面平均风速2013年和2015年的均低于过去6年平均值, 均不利于水平扩散, 2013年10月3种环流形势下的平均风速略高于2015年的, 说明除了本地排放影响还存在小尺度范围的外来污染物输送影响.对于日照时数高压底后部和变性高压脊型2013年的高于前6年均值, 2015年低于前6年均值, 反映了2013年10月这两种环流形势控制下的天气更晴朗稳定, 越不利于污染物扩散, 而PM2.5污染与日照成正比, 间接反映2015年相对有利于污染物稀释扩散.台风外围控制下两个月份的日照时数均高于前6年均值, 这也造成这两个月份的PM2.5平均浓度高于前6年均值的原因之一.

4 结论(Conclusions)

1) 肇庆2013—2016年PM2.5污染大幅减缓, 但2017、2018年有所反弹.PM2.5污染最显著的时段基本出现在干季(10月—次年4月), 对PM2.5年总浓度贡献达70.8%, 其余月份几乎不发生超标.

2) 选用K-means将2013—2018年干季影响肇庆的环流形势分为高压底后部、冷锋前部、东路冷空气、低压环流等12种类型, 其中容易造成PM2.5污染的环流形势主要包括冷锋前部(CF)、变性高压脊(THR)脊后槽前天气型(BRFT)、高压底后部(HSW)、弱冷高压脊(HR)和台风外围(TP), 对应的PM2.5平均浓度和超标率分别为66.7 μg·m-3和33.4%、66.5 μg·m-3和31.5%、64.2 μg·m-3和29.3%、52.4 μg·m-3和19.9%、52.4 μg·m-3和22.8%、56.1 μg·m-3和23.7%, 与前人研究的污染天气主观分型结果一致, 说明客观天气分型方法的适用性.

3) 通过比较PM2.5平均浓度和超标率的标准化以及不同天气型PM2.5平均浓度与30 d滑动平均的差值, 将发生污染较重的冷锋前部(CF)、变性高压脊(THR)和脊后槽前(BFRT)天气型定义为“污染天气型”, 污染较轻的高压底后部(HSW)、弱冷高压脊(HR)和台风外围(TP)定义为“偏污染天气型”, 以及很少或几乎不发生污染超标的低压环流(LC)、冷高压(CG)、低压槽(LT)定义为“清洁天气型”, 东路冷空气(CE)、锋面低槽(FLT)和高压底部型(GB)定义为“偏清洁天气型”.

4) 冷锋前部(CF)、变性高压脊(THR)、脊后槽前(BFRT)、高压底后部(HSW)、弱冷高压脊(HR)和台风外围(TP)下平均风速和静小风日数比例分别为1.8 m·s-1和74.5%、2.1 m·s-1和72.6%、1.9 m·s-1和75.5%、2.4 m·s-1和53.7%、2.4 m·s-1和61.4%、2.2 m·s-1和68.4%.冷锋前部、变性高压脊和弱冷高压脊相关性最好的气象要素均为湿度和风速, 高压底后部和台风外围相关性最好的为湿度和日照时数, 脊后槽前型相关性最好的为风速和气压.肇庆PM2.5污染天气型中脊后槽前型主要以本地排放累积影响为主, 其余5种易污染天气型除了本地累积影响均存在不同程度和不同尺度范围的外来输送影响, 高压底后部和弱冷高压脊控制下污染物外来输送主要来自广州、清远、韶关, 变性脊形势下输送主要来自广州、佛山、清远, 冷锋前天气型的输送主要来自距离较近的佛山、中山.

5) 高压底后部和台风外围型在2016年后污染物浓度和超标率均有明显回升, 东路冷空气和锋面低槽型在2017年出现PM2.5污染加重趋势, 2018年有所减缓.其余8种天气型的污染物浓度和超标率逐渐降低, 说明减排成效显著.2015—2016年肇庆易污染天气型明显减少对PM2.5浓度降低有积极作用, 2017—2018年易污染天气型影响天数又有明显增加.

6) 同一污染天气型在不同月份的污染影响差异较大, “污染天气型”和“偏污染天气型”中的高压底后部型均在1月份造成最严重污染.“污染天气型”最多出现在3—4月和11月, 但相应的PM2.5平均浓度和超标率相对较低, 污染相比1月较轻.影响肇庆的典型PM2.5污染天气型1月主要有“污染天气型”和“偏污染天气型”中的高压底后部, 2月为冷锋前和弱冷高压脊型, 3月为变性脊和脊后槽前型, 4月为脊后槽前型, 10月有变性脊、高压底后部和脊后槽前性, 11月主要有冷锋前、变性脊和脊后槽前性, 12月主要包括冷锋前、变性脊和弱冷高压脊型.

7) 不同年份在同一月份造成不同程度的PM2.5污染除了排放影响, 还受天气环流类型和同一天气型下的局地气象要素影响.

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