随着空气污染的日趋严重, 颗粒物浓度逐渐成为评价空气质量的重要指标(王嫣然等, 2017;卢文等, 2019).其中, 可吸入颗粒物PM10(空气动力学直径≤10 μm)长期悬浮在空气中, 成为有害物质的载体, 并可进入人体呼吸系统, 沉积在上呼吸道难以清除, 进而引发呼吸系统疾病(殷永文等, 2011;Pui et al., 2014).细颗粒物PM2.5(空气动力学直径≤2.5 μm)较PM10比表面积更大, 更易吸附有害物质, 可通过肺泡参与血液循环, 从而对人体健康产生重大影响(Chen et al., 2011;杨洪斌等, 2012;Wu et al., 2017).因此, 获得精准化的颗粒物浓度时空分布对颗粒物防治及流行病学研究十分重要(Feng et al., 2016).
目前颗粒物浓度获取主要包括两种手段:一是通过环境监测站得到高时间分辨率的颗粒物浓度, 但该方法难以获取整个区域颗粒物浓度的空间分布;二是通过遥感方法得到整个区域的颗粒物浓度空间分布, 该方法恰好弥补了环境监测站空间分布不连续的缺陷.其中, 气溶胶光学厚度(AOD)是表征悬浮在大气中颗粒物总量的基本参数, 与地面监测站获取的颗粒物浓度存在着显著的相关性(Lin et al., 2015).因此, 国内外学者建立了多种统计模型来估算地面颗粒物浓度, 如BP神经网络模型(Guo et al., 2013)、混合回归模型(Sorek-Hamer et al., 2015)和土地利用回归模型(吴健生等, 2017)等, 均取得了良好的效果.这为研究区域尺度PM2.5与PM10浓度空间分布提供了可能.
近年来, 国内外学者对PM2.5与PM10浓度及其分布特征进行了大量研究.例如, 王涛等(2017)对南京市颗粒物浓度进行了分析, 结果表明, 颗粒物浓度变化存在着明显的季节特征.张晓等(2018)和杨文涛等(2018)研究发现, PM2.5与PM10浓度的相关性较高.谷超等(2017)和郑永杰等(2018)研究表明, PM2.5/PM10存在着季节和区域特征.但以上主要基于环境监测站点数据对PM2.5与PM10浓度时空分布进行研究, 难以揭示区域尺度颗粒物浓度分布特征.
新疆地处干燥少雨的干旱半干旱地区, 颗粒物污染严重(赵辉等, 2016).中国生态环境部公布的2016年环境状况公报(2017)显示, 全国338个地级以上城市中有32个城市重度及以上污染天数超过30 d, 新疆地区部分城市位列其中.以往针对该地区的研究主要集中在某一城市(郭婉臻等, 2017;那雅欣等, 2018), 且大多基于环境监测站点对颗粒物浓度时空分布进行研究(谢运兴等, 2019).基于此, 本文以新疆为研究区域, 首先采用地理加权回归的方法估算2016年12个月PM2.5与PM10浓度的空间分布, 然后利用估算后的PM2.5与PM10浓度分析该区域颗粒物浓度分布特征, 通过深入了解新疆地区颗粒物污染特点, 为大气颗粒物污染防治提供参考.
2 数据与方法(Data and methods) 2.1 数据来源与预处理PM2.5与PM10浓度数据来源于中国环境监测总站(http://www.cnemc.cn/), 该网站提供了2016年1月1日—2016年12月31日新疆地区42个环境监测点位(图 1)的PM2.5与PM10浓度小时值.MODIS AOD数据来源于美国宇航局戈达德宇宙飞行中心官网(https://ladsweb.modaps.eosdis.nasa.gov/), 该网站提供了C6.1版本Terra卫星10 km空间分辨率的MOD04_L2数据、3 km空间分辨率的MOD04_3K数据和Aqua卫星10 km空间分辨率的MYD04_L2数据、3 km空间分辨率的MYD04_3K数据, 包括当地时间上午10:30和下午13:30过境的4种数据.土地覆盖类型数据来源于陆地过程分布式主动档案中心(https://lpdaac.usgs.gov/), 该网站提供了V006版本的土地覆盖类型年数据.气象数据来源于中国气象数据网(https://data.cma.cn/), 该网站提供了2016年新疆地区66个气象站点的气温(TEM)、气压(PRE)、风速(WS)、相对湿度(RH)和降水量(RAIN)这5个气象要素日数据.边界层高度(PBLH)数据为通过WRF模拟得到的日数据.
MODIS提供了暗像元和深蓝两种算法反演的AOD数据, 暗像元算法AOD数据空间分辨率为3 km, 深蓝算法AOD数据空间分辨率为10 km.其中, 暗像元算法最初被设计用于植被和水体等地表反射率较低的区域, 但该算法产品在类似中国西北部沙漠等亮地表区域覆盖度较低, 深蓝算法用于沙漠和城市等地表反射率较高的区域, 但该算法目前只提供10 km分辨率的AOD数据, 也就是说暗像元算法空间分辨率高但空间覆盖率低, 深蓝算法空间分辨率低但空间覆盖率高.为了发挥各算法AOD数据的优势, 本文利用土地覆盖类型数据对AOD数据进行融合.首先, 利用普通的线性回归对Terra卫星和Aqua卫星上下午数据进行融合, 即10 km MOD04_L2与MYD04_L2数据融合及3 km MOD04_3K与MYD04_3K数据融合, 得到融合后10 km深蓝算法AOD数据和3 km暗像元算法AOD数据.然后, 通过3次卷积法对10 km深蓝算法AOD数据进行重采样, 得到3 km深蓝算法AOD数据, 利用土地覆盖类型数据对3 km暗像元算法AOD数据和3 km深蓝算法AOD数据进行融合, 最终得到不同算法和分辨率融合后的AOD数据.
PM2.5与PM10日均浓度数据为当日小时浓度数据的算数平均值, 降水量月数据为该月累积降水总量, 其余变量月数据为日均值的算术平均.利用Kriging法对气象数据进行插值.为了保持建模样本的空间一致性, 各变量处于相同的投影坐标系下, 以PM2.5和PM10监测站点数据为基础, 对AOD数据和气象数据进行空间匹配, 最终得到2016年12个月PM2.5和PM10各377对样本数据集.
2.2 模型建立与验证地理加权回归(GWR)模型是为了解决空间数据非平稳性问题而对全局回归模型的扩展(Brunsdon et al., 1996), 属于一种局部回归模型.该模型将数据的空间信息嵌入到回归参数之中, 生成随空间位置变化的局部回归系数, 实质上是通过距离加权的方法估算出样本点i对应的回归系数, 根据距离样本点的远近确定权重大小, 从而得到整个区域的回归系数.由于环境监测站点空间分布不均, 因此, 本文选用自适应型高斯函数作为权重核函数, 并利用Akaike信息准则法来确定最佳带宽.该模型不同于全局回归模型的优点在于依据不同的地理位置生成不同的回归系数, 能更有效地体现因变量的空间变化特征.
方差膨胀因子(VIF)是用来检验某一自变量能被模型中其余全部自变量解释程度的重要指标, 即VIF越大多重共线性越严重, 随着进入模型自变量数目的增加, 会出现多重共线性问题.有研究表示, VIF>10说明存在多重共线性问题, 并且随着VIF的增加, 共线性程度越来越严重(Gupta et al., 2016).为此本文将VIF设置为7, 即当VIF < 7时认为不存在多重共线性问题.为了保证加入的自变量确实能够提高模型估算精度, 在构建模型之前利用多元线性回归的方法来对加入模型的自变量进行选择, 在VIF < 7的前提下, 选择多元线性回归决定系数R2较大的变量组合作为构建模型的样本数据.
不同月份影响PM2.5和PM10浓度变化的因子不同, 因此, 本文构建了不同月份的PM2.5和PM10浓度估算模型, 共计24个, 每个月份进入的自变量各不相同, 均根据以上方式对构建模型的自变量进行选择, 具体因子选择情况如表 1所示.
GWR模型结构如式(1)所示.本文计算了模型估算值与站点监测值之间的决定系数(R2)、平均预测误差(MPE)和均方根误差(RMSE), 对模型估算精度进行评价.
(1) |
式中, Yi表示模型因变量;Xi表示模型自变量;(ui, υi)表示第i个监测站点坐标;β0(ui, υi)表示模型的常数项;βk(uk, υk)表示模型第k个自变量对应的系数项;εi表示模型的随机误差.
3 结果与分析(Results and analysis) 3.1 模型对比与验证为了对比模型精度, 在保证自变量相同的前提下, 本文还构建了对应月份的最小二乘模型(OLS), 两种模型估算的PM2.5和PM10浓度与地面监测浓度拟合散点图如图 2所示.从图中可以看出, 利用GWR模型估算的地面PM2.5浓度决定系数R2为0.93, 平均预测误差为9.2 μg · m-3, 均方根误差为16 μg · m-3, OLS模型决定系数R2为0.87, 比GWR模型的决定系数低0.06, 平均预测误差和均方根误差分别为14.08 μg · m-3和22.25 μg · m-3, 误差均高于GWR模型.GWR模型可解释PM10浓度变化的96%, 而OLS模型可解释PM10浓度变化的92%, 并且OLS模型比GWR模型平均预测误差高13.6 μg · m-3, 均方根误差高19.7 μg · m-3.综上所述, GWR模型估算地面PM2.5和PM10浓度决定系数均高于OLS模型估算结果, 且误差较低, 拟合精度较高.
2016年新疆地区PM2.5年均浓度为70.88 μg · m-3, 超出国家二级标准限值102.51%, PM10年均浓度为194.53 μg · m-3, 超出国家二级标准限值177.90%, 两者相较而言, PM10对新疆大气颗粒物污染具有较大贡献.PM2.5和PM10年均浓度空间分布如图 3所示, 从图中可以看出, PM2.5与PM10年均浓度空间分布趋势较为一致, PM2.5年均浓度变化范围为4.48~224 μg · m-3, PM10年均浓度变化范围为14.49~548.46 μg · m-3, 基本呈现出西南高、东北低的空间格局, 且差异显著.总体而言, 南疆区域颗粒物浓度普遍高于北疆, 而中国最大沙漠塔克拉玛干沙漠位于其中, Van等(2015)指出颗粒物主要成分为沙尘.
为了进一步分析新疆地区颗粒物污染的区域特征, 对新疆15个区域颗粒物年均浓度进行统计, 结果如图 4所示.通过统计得知PM2.5和PM10年均浓度超出国家二级标准的区域均为12个, PM2.5年均浓度达到国家二级标准的3个区域分别为阿勒泰地区、哈密地区和塔城地区, 其中, 阿勒泰地区PM2.5浓度最低, 为30.43 μg · m-3.PM10年均浓度达到国家二级标准的3个区域分别为阿勒泰地区、克拉玛依市和塔城地区, 其中克拉玛依市PM10浓度最低, 为65.83 μg · m-3.PM2.5与PM10年均浓度最高的城市均位于克孜勒苏柯尔克孜自治州, PM2.5年均浓度为145.43 μg · m-3, PM10年均浓度为453.52 μg · m-3, 分别是国家年均二级标准值的3.16和5.48倍.各区域PM10超标倍数普遍高于PM2.5超标倍数, 除克拉玛依市PM10未超标外, 仅新疆直辖县(石河子市、阿拉尔市、图木舒克市和五家渠市)PM10超标倍数低于PM2.5超标倍数, 说明新疆地区PM10超标情况更为严重.
PM2.5/PM10比值代表细颗粒物在可吸入颗粒物中的占比, 比值越大说明可吸入颗粒物中细颗粒贡献越大, 即PM2.5含量越高.通常认为PM2.5/PM10比值在30%~40%之间为轻度污染, 比值大于50%表明细颗粒物污染较重(张晓等, 2018).图 5为2016年新疆地区PM2.5与PM10年均浓度比值变化图, 其中, PM2.5/PM10年均值为38.43%, 总体来看整个新疆区域相比可吸入颗粒物, 细颗粒物污染较轻.PM2.5/PM10较大值主要分布在新疆北部区域, 包括乌鲁木齐、昌吉回族自治州、克拉玛依和博尔塔拉蒙古自治州等区域, 说明以上区域一年中受PM2.5污染较为严重, 污染物以细颗粒为主.哈密、巴音郭楞蒙古自治州及和田南部等区域污染物主要以可吸入颗粒物为主.图 5中包括各监测站点PM2.5/PM10比值情况, 高值点依然位于北疆地区, 与遥感反演空间分布一致.
由表 2可知, 新疆地区PM2.5与PM10浓度随季节变化显著, 均呈现出春季最高, 冬季次之, 夏季浓度最低的季节变化特征.其中, 春季PM2.5浓度变化范围为4.63~464.70 μg · m-3, 平均值为100.17 μg · m-3, PM10浓度变化范围为10.85~1230.02 μg · m-3, 平均值为332.84 μg · m-3, 新疆地区3—5月为沙尘高发期, 说明沙尘季节对新疆地区空气质量具有较大影响.夏季PM2.5浓度变化范围为3.94~96.23 μg · m-3, 平均值为37.34 μg · m-3, 标准差为23.49 μg · m-3, PM10浓度变化范围为11.59~267.75 μg · m-3, 平均值为121.29 μg · m-3, 标准差为63.51 μg · m-3, 相较其他季节空气质量较好, 颗粒物浓度变化较稳定.
图 6所示为新疆地区PM2.5与PM10月均浓度.从图中可以看出, 2016年新疆地区PM2.5月均浓度6—11月变化幅度较小, 9月达到最低值29.46 μg · m-3, 2月浓度最高, 为128.34 μg · m-3, 是9月最低浓度的4.36倍;PM10月均浓度变化范围为88.74~412.12μg · m-3, 其中, 8月浓度最低, 1—3月PM10浓度逐渐上升, 3月达到峰值.PM2.5/PM10比值分布范围为27.59%~58.50%, 除12月以外, 其余各月PM2.5/PM10比值均低于50%, 说明新疆地区大部分月份可吸入颗粒物中细颗粒物贡献较小, 12月则以细颗粒为主.
通过对比2016年新疆地区PM2.5/PM10比值情况可以看出, 冬季PM2.5/PM10比值最大, 春秋次之, 夏季最小, 其中, 冬季PM2.5/PM10比值>50%, 说明新疆地区冬季大气颗粒物中PM2.5的贡献率高达1/2以上, 空气质量主要表现为细颗粒污染严重.春季和秋季PM2.5/PM10比值均为36%, PM2.5污染情况较轻.不同区域PM2.5/PM10比值季节变化特征如表 3所示, PM2.5/PM10最大值出现在冬季的阿勒泰地区, 为83.86%, 最小值出现在春季的克孜勒苏柯尔克孜, 为27.66%.总体来看, 不同季节各区域PM2.5/PM10比值普遍小于50%, 主要以可吸入颗粒物中粗颗粒污染为主.
图 7对新疆2016年15个不同区域各月份PM2.5/PM10比值进行了统计, 图中虚线代表PM2.5/PM10比值为50%.从图中可以看出, 12月PM2.5/PM10比值大于50%的区域最多为9个, 其中, 9月和10月PM2.5/PM10比值均小于50%, 总体而言, 1月、2月和12月PM2.5/PM10比值大于50%的区域最多, 表明冬季细颗粒物在可吸入颗粒物中占比较高, 即PM2.5占PM10的主要成分, 说明冬季取暖是影响PM2.5浓度的重要因素之一.
新疆3—5月属于沙尘高发期, 位于南疆的部分城市PM2.5/PM10比值均小于50%, 最小值出现在3月的克孜勒苏柯尔克孜自治州, 仅为21%, 说明在沙尘高发期PM10浓度较高.从不同区域的差异来看, 位于北疆的博尔塔拉蒙古自治州是一年中PM2.5/PM10比值大于50%的月份最多的城市, 一年中共有6个月比值大于50%, 说明该区域可吸入颗粒物中细颗粒物浓度较高, 主要受PM2.5影响较为严重.
3.4 PM2.5与PM10浓度相关性根据模型估算结果, 对新疆整个区域每个栅格对应的PM2.5和PM10季节浓度与年均浓度进行线性相关分析, 结果如表 4所示.PM2.5与PM10年均浓度呈显著相关性, 相关系数r达到0.95, 拟合方程斜率为2.9132, 截距为-12.969, PM2.5在PM10中占比较低.不同季节对PM2.5与PM10相关性产生影响, 春季、夏季和秋季相关系数较高, 分别为0.93、0.96和0.94, 明显高于冬季(0.52).冬季拟合方程斜率为0.6421, 截距为141.43, 说明冬季PM2.5在PM10中占比较高, 春、夏、秋季则是PM2.5在PM10中的占比相对较低.从各季节散点图可以看出, 夏季和秋季数据点较为集中, 离散点较少, 数据相关性较强, 而春季和冬季数据点较为分散, 离群点较多, 表明春、冬季PM2.5与PM10的部分污染源存在差异.各月PM2.5与PM10浓度Pearson相关系数表现为2月最低, 仅为0.19, 其它月份Pearson相关系数均在0.55以上, 其中7月最高, 相关系数为0.93, 除2月外均具有良好的同源性.
本文利用GWR模型估算了地面PM2.5和PM10浓度, 并对PM2.5和PM10浓度的时空分布进行了分析, 区别于传统基于监测站点的分析方法, 有效地揭示了PM2.5和PM10浓度时空分布的区域特征, 但由于构建模型的自变量中AOD数据存在空间缺失, 导致估算的PM2.5和PM10浓度空间覆盖不完善, 造成某些区域存在PM2.5和PM10浓度缺值现象, 未来可以考虑其它的AOD产品数据, 以估算更精细的PM2.5和PM10浓度.
GWR模型生成随地理位置变化的局部回归系数, 能够体现出颗粒物浓度的空间分布特征, 但该方法忽略了各变量之间的关系可能随时间发生变化, 还不能很好地体现出颗粒物浓度的时间变化特征, 未来会考虑更高级的模型, 如时空地理加权回归模型, 以体现颗粒物浓度变化的时空变化特征.
4 结论(Conclusions)1) 相比OLS模型, GWR模型对地面PM2.5和PM10浓度空间分布的解释力更强, 决定系数R2分别为0.93和0.96, 且误差均小于最小二乘模型, 说明PM2.5和PM10浓度空间分布受位置影响较大.
2) 2016年新疆地区PM2.5和PM10年均浓度分别为70.88 μg · m-3和194.53 μg · m-3, 大气颗粒物污染严重.PM2.5与PM10年均浓度空间分布基本一致, 呈现出由东北向西南增加的趋势, 其中, PM2.5年均浓度最低的城市为阿勒泰地区, PM10年均浓度最低的城市为克拉玛依市.PM2.5与PM10季节浓度均呈现出春季最高, 夏季最低的现象.PM2.5月均浓度2月最高为128.34 μg · m-3, 9月最低为29.46 μg · m-3;PM10月均浓度8月最低为88.74 μg · m-3, 3月最高为412.12 μg · m-3.
3) 新疆地区2016年冬季PM2.5/PM10比值最高为51%, 夏季比值最低, 说明冬季细颗粒物具有较高的贡献率, 大气污染主要以PM2.5污染为主, 受取暖影响较大, 位于南疆的区域PM2.5/PM10比值较低, PM10为首要污染物, 说明主要受扬尘影响较大.
4) PM2.5与PM10年均浓度的Pearson相关系数为0.95, 说明2016年PM2.5与PM10年均浓度存在着显著的相关性.各季节PM2.5与PM10的Pearson相关系数r, 表现出春、夏和秋季相关性最高, 冬季最差的基本特征.
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