2020, Vol. 40
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2. 中国科学院大气物理研究所东亚区域气候-环境重点实验室, 北京 100029;
3. 海南省气象台, 海口 570203;
4. 海南省南海气象防灾减灾重点实验室, 海口 570203
2. Key Laboratory of Regional Climate-Environment Research for Temperate East Asia, Institute of Atmospheric Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029;
3. Hainan Meteorological Observatory, Haikou 570203;
4. Key Laboratory of South China Sea Meteorological Disaster Prevention and Mitigation of Hainan Province, Haikou 570203
近年来, 随着城市化进程的推进和人为活动的加剧, 我国大部分城市空气质量逐渐下降, 大气环境问题已经成为政府部门和专家学者关注的重点问题之一(孙业乐, 2018；符传博等, 2018).某一地区的大气污染物来源主要有本地排放和外源输送两个方面, 而在不利扩散的气象条件下, 往往能够造成大气污染物在低空聚集, 致使大气污染事件发生(周莉等, 2018；涂小萍等, 2019).一般而言, 一个地区的污染物排放在较短时间内变化幅度不大, 因此, 静稳天气形势和外源污染传输就成为污染范围和程度的决定性因素.目前, 国内外学者基于后向轨迹模型对不同城市大气污染源地和输送机制问题展开了大量研究, 积累了很多经验.例如, 王茜(2013)利用HYSPLIT(Hybrid Single Particle Lagrangian Integrated Trajectory Model)轨迹模型对上海市不同季节气流轨迹进行分类, 同时分析其对污染物浓度的影响, 发现夏季受较清洁的海洋性气流影响, 上海天气污染物浓度偏低, 而其余三季大气污染物浓度偏高与大陆性气流有关.任传斌等(2016)通过分析北京城区PM2.5的四季输送路径表明, 不同季节PM2.5贡献源不同, 其中, 来自山东与冀南的气流轨迹四季均对应PM2.5高值.王世强等(2015)分析了广州市区污染物输送的垂直特征, 发现近地面污染物的输送主要发生在边界层内部, 以近距离输送为主.研究发现, 长江三角洲地区污染物浓度变化与区域性污染物传输有较大关系(葛跃等, 2017；卢文等, 2018)；此外, 还有很多类似的工作和结果(王郭臣等, 2016；周沙等, 2017；周述学等, 2017；Tan et al., 2017；钤伟妙等, 2018).
海南省是我国最大的经济特区, 2010年国务院提出建设国际旅游岛的发展目标, 2018年提出建设海南自由贸易试验区和中国特色自由贸易港, 由此海南城市发展和经济增长迅速, 同时相伴随的是城市大气污染问题日趋加重(符传博等, 2015a；2018).环保部环境规划院发布的2015年全国PM2.5跨省输送矩阵表明, 海南PM2.5跨省输送比例高达72%(环保部环境规划院, 2016), 为全国最高.符传博等(2015a)利用近10年的卫星资料研究海南地区NO2时空变化, 发现冬季污染物浓度偏高与珠江三角洲地区的外源输送有密切联系.2013年12月(符传博等, 2015b)和2014年1月(符传博等, 2016)海口市发生的两次以PM2.5为主要污染物的大气污染事件, 其主要原因与外源输送有密切关系.综上研究表明, 海南地区大气污染事件发生时, 外源输送是大气污染物的主要来源, 但相关输送机制、路线和源地等问题还没有得到系统的研究.本文基于2013—2018年海南省生态环境厅每日发布的海口市空气质量数据, 在全面分析海口市空气质量动态变化特征的基础上, 采用HYSPLIT后向轨迹模型研究海口市影响气流的输送路径及其对污染物浓度的影响, 探讨污染时段的大气输送类型并给出潜在污染源区, 旨在为海南省环保部门和气象部门进一步开展大气污染预报服务工作、业务系统开发和科研工作, 以及政府部门制定大气污染防治决策等提供理论依据.
2 资料和方法(Data and methods) 2.1 资料来源海口市空气质量日报由海南省生态环境厅每日对外发布, 要素包括日平均的AQI、SO2、NO2、PM10、PM2.5、CO和O3(日最大8 h臭氧浓度), 以及空气质量等级和首要污染物.海口市空气质量日平均资料是由市区4个环境空气质量检测国控点实时检测数据平均所得, 分别为秀英站、龙华站、海南大学站和海南师范大学站, 均位于市区, 能较好地代表海口市区大气污染物浓度的特点(宋娜等, 2015).HYSPLIT轨迹模型中使用的气象资料为美国国家环境预报中心(NCEP)提供的FNL资料, 时间分辨率为一天4次, 分别为0：00、6：00、12：00、18：00(UTC, 世界时), 空间分辨率为1°×1°, 高度层为23层, 变量包括气温、气压、湿度、风场等(Stunder, 1997).
2.2 HYSPLIT轨迹模型及聚类分析欧拉方法和拉格朗日方法是目前研究某一地区大气污染物浓度与周围环境关系的两种主要技术手段(赵恒等, 2009).HYSPLIT模型最初由美国国家海洋大气研究中心空气资源实验室(NOAA)和澳大利亚气象局合作研发, 目前HYSPLIT4.9版本集合了欧拉和拉格朗日两种方法, 拉格朗日方法用于处理气团平流和扩散, 而欧拉方法用于浓度计算.该模式在处理气象要素输入场、多种物理过程和各类大气污染物排放源等方面考虑得较为成熟, 因此, 被广泛应用于大气污染物来源及输送路径等方面的研究(Wang et al., 2011；杜朋等, 2018).本文为了研究海口市区大气污染物的源地问题, 根据后向轨迹模型, 以海口市区(20.0°N, 110.25°E)为起点, 计算了500 m高度48 h后向轨迹, 2013年1月—2018年12月共计2191条, 用于分析不同季节影响海口市的气流轨迹及大气污染期间的气流轨迹及潜在源区.聚类分析是根据各个气流轨迹的传输速度和方向进行筛查, 梳理出空间相似度最为接近的轨迹进行分类(Rafael et al., 2007).
2.3 潜在源贡献因子算法潜在源贡献因子算法(PSCF, Potential Source Contribution Function)又被称为滞留时间分析法(Ferhat et al., 2009), 是一种基于气流轨迹来判断某一地区可能污染源的识别方法(Ji et al., 2018；Kalaiarasan et al., 2018).本研究将海口市气流轨迹所覆盖的区域(90°~130°E, 5°~40°N)进行网格化, 分成0.5°×0.5°的水平网格(i, j), 计算所有气流轨迹经过某一网格的点数(nij)和污染时段的气流轨迹经过该网格的点数(mij), 而PSCF值则表示为：
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(1) |
PSCF值越大, 表示该区域对海口市大气污染物浓度超标的贡献越大.另外, 从公式(1)中可知, PSCF值表示的是一种条件概率, 前人的研究多引入Wij来降低由于单个网格内气流停留时间较短而引起PSCF值的波动(Liu et al., 2016).本研究所引用的Wij规定如式(2)所示, 加入权重后的PSCF值可表示为式(3).
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(2) |
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(3) |
本研究根据《环境空气质量指数技术规定》对近6年海口市空气质量资料进行等级分类, 表 1给出了海口市日平均AQI等级天数、百分率及首要污染物的统计结果.在海口市首要污染物的统计中, 没有出现首要污染物为SO2、NO2和CO的天数, 因此, 表 1中只给出了PM10、PM2.5和O3为首要污染物的天数和比例.从表中可以清楚地发现, 海口市近6年的空气质量主要以优和良为主, 天数分别为1611 d和518 d, 占所有统计天数的73.5%和23.6%.近6年中仍有56 d和6 d达到了轻度污染和中度污染级别, 分别占所有统计天数的2.6%和0.3%.从年际变化上看, 海口市空气质量呈逐年转好的变化趋势, 优等级天数2013年只有235 d(64.4%), 2018年上升至282 d(77.3%).相对而言, 2013年是海南地区大气污染较为严重的一年, 有22 d达到了轻度污染级别, 3 d为中度污染级别.2013年我国中东部发生了多次长时间、大范围的高浓度大气颗粒物污染过程(李莉等, 2015), 在此背景下, 海南地区的空气质量也出现明显下降, 从首要污染物天数统计上看, PM2.5占所有统计天数的40.8%(53 d), 是最主要的污染物.2014、2015和2016年轻度污染天数分别为6、5和4 d, 中度污染也只有1 d, 相对而言, 这3年污染较轻.另外, 首要污染物统计表明, 2015年O3所占的比率已经超过PM2.5, 成为海南地区最主要的大气污染物, 与我国其他城市一样, 海口市也转为了大气复合型污染(沈劲等, 2017).2017年和2018年轻度污染分别为13 d和6 d, 但全年没有出现中度污染级别, O3占所有首要污染物的比率分别为74%和57.8%, 表明海口市O3的污染问题越来越值得关注.
| 表 1 近6年海口市日平均AQI等级天数、百分率及首要污染物统计 Table 1 Statistical summary for different Air Pollution Levels, percentages and primary pollutants in the last 6 years in Haikou City |
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本研究模拟了近6年共2191条以海口市为目标城市的后向轨迹, 由于轨迹较多, 因此, 选取2017年12月—2018年11月共365条轨迹进行不同季节的影响气流分析.从图 1中可以看出, 海口市的影响气流有明显的季节变化.冬季(2017年12月—2018年2月)受北方大陆性冷高压影响, 海南地区低层多为东北风风场控制, 影响气流主要有来自内地的大陆气流和东南沿海气流, 总体气流轨迹较长；此外, 还有部分轨迹来自我国西北地区.春季(2018年3—5月)影响海口市的北方冷空气主体偏弱, 多为冷高压东移出海形成的回流天气(蔡亲波, 2013), 影响海口市的气流以东南沿海气流为主, 还有少部分大陆气流和来自南海中部的海洋气流.夏季(2018年6—8月)受西南季风影响, 影响海口市的气流多来自西南方向, 为海洋性气流；气流从孟加拉湾开始, 越过中南半岛到达海南地区, 还有部分气流来自南海东北部、两广地区和北部湾等区域, 这部分气流轨迹较短.秋季(2018年9—11月)随着北方冷空气的逐渐南下, 影响海口市的气流也开始从海洋性转为大陆性；大部分气流轨迹主要源自华东南部, 途经福建、江西和广东到达海口市, 还有少部分气流来自南海东北部和南部, 以及中南半岛中部地区.
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| 图 1 2018年海口市四季500 m后向轨迹分布 (a.冬季；b.春季；c.夏季；d.秋季) Fig. 1 Distribution of 500 m back trajectories in four seasons in Haikou, 2018 |
考虑到海口市的影响气流有明显的季节变化特征, 本文对2018年(2017年12月—2018年11月)影响海口的所有气流后向轨迹进行了聚类分析, 结果如图 2所示.另外, 根据每个类型的轨迹日期, 计算出6类后向轨迹类型影响下海口市AQI值和3类大气污染物的浓度值, 结果如表 2所示.
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| 图 2 2018年海口市500 m大气6种气流后向轨迹聚类结果 Fig. 2 The clustered results of 500 m back trajectories of Haikou City in 2018 |
| 表 2 2018年海口市6类气流后向轨迹和污染物浓度特征 Table 2 Characteristics of 6 types of backward trajectories and pollutant concentrations in Haikou City during 2018 |
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从图 2可以发现, 2018年影响海口市的气流可以分为六大类, 出现概率从大到小排列为第2类(31%)>第1类(26%)>第5类(18%)>第3类(13%)>第4类(9%)>第6类(3%).第1类是来自东南沿海的长距离气流, 结合图 1可知这一类气流多出现在冬季, 春季和秋季也有部分时段出现.冬季北方冷空气南下, 从我国东南沿海地区出海, 冷高压底部常常出现偏东回流的风场, 有利于我国华东和华南等地的大气污染物输送至海南地区.从表 2可知, 第1类气流AQI值明显偏高, 为47.895, 排在六大类气流的第2位, PM10、PM2.5和O3浓度分别为40.442、21.074和78.032 μg · m-3.第2类气流是来自南海北部的中短距离气流, 这类气流多出现在秋季, 其他三季也时有出现, 而且是全年中出现概率最大的一类气流(31%).尽管第2类气流来自海上, 但秋季北方冷空气活动开始活跃, 低层冷空气向南扩散导致南海北部大气污染物浓度偏高, 而且中短距离气流对应海口市低层风速较小, 有利于污染物的累积.这类气流容易造成海口市污染物浓度偏高, AQI值为39.816, 排在六大类气流的第3位.第3类气流来自较为清洁的南海中部, 与第2类气流一样, 为中短距离气流, 此类气流影响下, 海口市空气质量最好, AQI值只有33.13, 大气污染物浓度最低, PM10、PM2.5和O3浓度分别为28.457、14.739和54.696 μg · m-3.第4类气流尽管全年出现的概率偏低(9%), 但AQI值是六大类气流中最高的, 为63.531, 达到良等级, PM10、PM2.5和O3浓度分别为49.000、27.250和107.344 μg · m-3.这类气流从湖南和江西交界出发, 穿过广东到达海南, 为大陆性长距离气流；而且多出现在冬季, 常常伴有冷空气过程, 容易携带北方地区排放的人为源污染物, 致使海口市大气污染物浓度偏高.第5类气流从中南半岛经过南海西部到达海南地区, 也为长距离气流.这类气流多出现在夏季, 气流经过的区域污染物浓度偏低, 而且夏季海南地区气温偏高, 热对流活跃有利于海南本地污染物向外输送.另外, 夏季是海南主要的降水季节, 雨水的冲刷作用不利于污染物浓度的增长.在这类气流影响下, 海口市AQI值偏低, 为33.354.第6类气流来自西南方向的广西北部, 为中短距离气流.这类气流全年出现概率最少, 只为3%, 夏季和春季时有出现, AQI值为37.4, PM10、PM2.5和O3三大污染物浓度分别为18.9、10.7和73.7 μg · m-3.
总的来说, 冬半年海口市容易受到大陆性长距离气流和东南沿海长距离气流影响, 外源输送对海口市空气质量的影响比较大, AQI值和三大污染物的浓度值相对偏高.夏半年的影响气流主要来自西南方向的中南半岛和南海中部等地, 气流经过区域相对较为清洁, 海口市AQI值和三大污染物的浓度值相对偏低.
3.3 大气监测期间的气流轨迹及潜在源区从表 1中可知, 2013—2018年期间, 海口市AQI日平均值共有62 d超过二级阈值, 其中, 达到轻度污染和中度污染的天数分别为56和6 d, 以PM10、PM2.5和O3为首要污染物的天数分别有4、35和34 d.图 3为近6年AQI、PM10、PM2.5和O3的WPSCF计算结果, 图中WPSCF值越大, 表示海口市大气污染物浓度受该区域的影响越大.从图 3a可以看出, 广东省是造成海口市AQI值超标的主要源区, 像珠江三角洲地区、广东西部等地WPSCF值可超过0.09；福建中南部、湖南东南部、广西东部和江西中南部等地也有较大的WPSCF值分布, 也是源区之一, 有一定的潜在贡献；另外, 像江苏、上海、浙江及我国西北地区也有较小的WPSCF值分布, 距离较远, 潜在贡献相对较小.近6年海口市PM10超标天数相对较少, 只有4 d超过阈值, 从WPSCF值分布上看(图 3b), 湖南东南部、江西中部、福建中部和广东大部有WPSCF值分布, 但量级均在0.03以下.近年来海南省经济发展迅速, 城市建设、房地产开发等产业步伐加快, 导致海南颗粒物排放加重.PM2.5的WPSCF值分布如图 3c所示, 其分布特点与AQI较为相似, 广东大部分地区是海口市PM2.5超标主要源区, WPSCF达到0.09以上, 福建中南部、湖南东南部、广西东部和江西中南部也有一定的潜在贡献.O3超标的潜在贡献也以广东最为突出, 广东全省均有较大的WPSCF值分布, 其中, 珠江三角洲地区超过0.09.此外, 湖南东南部、江西南部、福建、浙江南部和上海、江苏南部等地也是O3的源区之一.
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| 图 3 近6年海口市WPSCF分布特征 (a.AQI, b.PM10, c.PM2.5, d.O3) Fig. 3 Weighted potential source contribution in Haikou City during the past 6 years (a.AQI, b.PM10, c.PM2.5, d.O3) |
图 4进一步给出了近6年海口市空气质量达到轻度污染和中度污染时段的500 m高度48 h后向轨迹.从图中可以看出, 后向轨迹的分布与WPSCF值分布基本一致, 海口市轻度污染时段的气流从江苏南部、浙江、福建等地, 经过江西、福建、广东和广西东部到达海口.中度污染时段气流相对较短, 表明低层风速相对较小, 有利于污染物进一步积累, 造成海口市大气污染物浓度超标.气流源自江西和福建, 经过广东珠江三角洲地区到达海口, 污染物伴随冷空气南下影响海南地区.总体而言, 海口市空气质量达到轻度污染及其以上的时段多出现在冬季和秋季, 此时北方冷空气活动频繁, 北方大气污染物容易随着冷空气扩散南下, 影响海南北半部地区.气流轨迹和WPSCF的空间分布均表明, 广东是海口市大气污染物超标的主要贡献源区, 此外, 福建、江西、湖南和广西东部等地的潜在贡献也较大, 华东地区的江苏南部、上海、浙江等地也有一定的潜在贡献.
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| 图 4 近6年海口市空气质量轻度污染(a)和中度污染(b)时段的后向轨迹分布 Fig. 4 The backward trajectories of light polluted (a) and moderate polluted (b) periods during the past 6 year of Haikou City |
1) 近6年海口市的空气质量等级主要以优和良为主, 占所有天数的97.1%, 但仍有2.9%的天数达到了轻度污染及其以上级别.从2015年开始, 海口市也转为大气复合型污染, O3已经成为海口市最主要的大气污染物, 2017年和2018年O3占所有首要污染物的比率分别为74%和57.8%, 其污染问题越来越受到关注.
2) 海口市的影响气流有明显的季节变化特征, 冬季主要受内地的大陆气流和东南沿海气流影响；春季以东南沿海气流为主, 还有少部分大陆气流和来自南海中部的海洋气流；夏季影响海口市的气流多来自西南方向, 为海洋性气团；秋季影响气流主要从华东南部, 途经福建、江西和广东到达海口.
3) 聚类分析表明, 冬半年海口市容易受到长距离的大陆性气流和东南沿海气流影响, 外源输送对海口市空气质量的影响比较大.夏半年的影响气流主要来自西南方向的中南半岛和南海中部等地, 海口市空气质量较好.
4) 气流轨迹和WPSCF的空间分布均表明, 广东是海口市大气污染物超标的主要贡献源区, 此外, 福建、江西、湖南和广西东部等地的潜在贡献也较大, 华东地区的江苏南部、上海、浙江等地也有一定的潜在贡献.
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