2020, Vol. 40
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2. 南京信息工程大学大气物理学院, 南京 210044;
3. 香港科技大学理学院, 香港 999077;
4. 北京市环境保护监测中心, 北京 100048
2. School of Atmospheric Physics, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044;
3. School of Science, The Hong Kong University of Science and Technology, Hong Kong 999077;
4. Beijing Municipal Environmental Monitoring Center, Beijing 100048
随着我国经济的快速增长以及城市化进程的不断加快, 由此所引起的大气污染问题日益严重.研究显示, 2013年1月我国持续性大范围的雾霾事件所造成的社会经济损失保守估计约为230亿元(穆泉等, 2013), 其被视为20世纪以来我国空气污染最为严重的事件之一(Wang et al., 2014；姜磊等, 2018).近年来, 我国许多城市受到雾霾污染的严重困扰, 尤其是在长三角、珠三角和京津冀等经济发达的地区(He et al., 2017).大气中的污染物主要包括颗粒物(PM10和PM2.5)、臭氧(O3)、氮氧化合物(NOx)、二氧化硫(SO2)、一氧化碳(CO)和挥发性有机化合物(VOCs)等(Mannucci et al., 2017), 它们不仅能造成空气质量恶化, 导致能见度下降, 而且还能够对人体健康、生态环境和气候变化产生影响(Tie et al., 2009；谢鹏等, 2010; 吴兑, 2012；Chen et al., 2017；Sicard et al., 2017；Liu et al., 2018；Zhao et al., 2018；).流行病学研究表明, 大气污染物能够引起心脑血管疾病、呼吸性疾病和神经系统疾病等(Wellenius et al., 2006；徐建军等, 2013；Gatto et al., 2014), 严重的话会导致死亡.据估计, 2010年大气污染就导致我国123.4万人死亡及2500万健康寿命年损失(Yang et al., 2013).
我国近几十年来一直致力于大气质量的监测与控制, 早在20世纪80年代, 中国气象局在北京上甸子、浙江临安、和黑龙江龙凤山建立了大气本底基准监测站对空气质量进行长期监测.我国于1982年首次颁布了环境空气质量标准GB3095, 在1996年和2000年对该标准进行了两次修订(付晓燕, 2014), 并提出了环境空气污染指数API以此来评价空气污染程度和空气质量状况, 该指数涉及到了PM10、SO2和NO2这3种大气污染物.随着空气污染特征的不断转变, 传统的污染物TSP和PM10还未得到较好的控制, PM2.5和O3污染不断加剧, 严重影响了人们的生活环境.因此, 我国于2012年发布了新的《环境空气质量标准》(GB3095- 2012), 将环境空气污染指数API调整为环境空气质量指数AQI与API相比, AQI中涉及的污染物增加了PM2.5、CO和O3, 能更好地评价目前空气质量状况.
京津冀地区是我国最重要的经济中心, 人口密集, 工业基础雄厚, 加之特殊的地理位置和气象条件的影响, 其大气污染问题日益突出, 已经引起了政府、公众和学术界的普遍关注(Zhang et al., 2012；Liu et al., 2016).近年来, 学者们对京津冀地区大气污染的时空分布、来源解析、区域传输和气象条件的影响等方面进行了广泛的研究(王冠岚等, 2016；Guo et al., 2017；Yan et al., 2018；Zhao et al., 2018a；彭玏等, 2019), 成果非常丰富.例如Guo等(2017)利用污染物观测数据分析发现, 北京市PM2.5浓度峰值发生在秋季, 而O3_8 h浓度峰值发生在夏季, 农村地区O3浓度较高, PM2.5浓度较低.Zhao等(2018b)利用观测数据研究了夏季O3的人口暴露, 发现北京市约有44.85%~50.38%的人口暴露于高浓度的O3中.彭玏等(2019)采用卫星遥感数据揭示了京津冀大气污染传输通道区PM2.5的空间规律, 研究发现德州、邢台和衡水的交界处为PM2.5的高值区.刘海猛等(2018)则基于遥感监测、模型模拟和站点实测数据对京津冀地区PM2.5的时空特性进行分析, 发现2000—2014年PM2.5总体上呈上升趋势, 并呈现出东南高、西北低的空间特征.以上这些研究对深入认识京津冀地区大气污染特征及其成因具有重要的借鉴意义.然而, 这些研究仅仅局限于站点尺度上的短期观测, 缺乏长时间序列的分析.此外, 由于缺乏足够的监测数据, 有关该地区大范围尺度大气污染的研究主要是利用卫星遥感数据或大气化学模型的模拟结果, 因此可能会存在一定的误差.2013年1月, 生态环境部中国环境监测总站开始实时发布PM2.5、PM10、SO2、CO、NO2和O3这6种污染物小时浓度数据, 这使得基于观测数据研究大范围尺度大气污染特征成为可能.
鉴于此, 本文利用2014—2018年京津冀地区13个市的PM2.5、PM10、SO2、CO、NO2和O3_8 h_max数据, 系统分析了其浓度水平和时空分布, 评估了在此背景下京津冀PM2.5与O3的人口暴露水平.本研究对于了解京津冀大气污染状况和人类生活环境质量、评估“大气国十条”实施以来取得的成效以及今后大气污染防控提供参考.
2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 数据的来源本研究所使用的空气质量数据(PM2.5、PM10、SO2、CO、NO2和O3_8 h_max)来源于中国空气质量在线监测分析平台(https://www.aqistudy.cn/).目前, 京津冀地区共有80个环境空气质量监测国控点, 包括北京12个、天津15个、石家庄8个、唐山6个、秦皇岛5个、邯郸4个、邢台4个、保定6个、承德5个、沧州3个、廊坊4个、衡水3个、张家口5个, 各国控点的分布如图 1所示.
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| 图 1 京津冀地区空气监测站点的分布 Fig. 1 Distribution of air monitoring stations in Beijing-Tianjin-Hebei region |
京津冀13个市常住人口数据来源于各市的统计年鉴(http://data.stats.gov.cn/index.htm).由于某一年度的统计年鉴收录的是上一年的数据, 然而2019年统计年鉴目前尚未发布, 因此本研究只能获取到2014、2015、2016和2017年各市的人口数据, 如表 1所示.
| 表 1 2014—2017年京津冀13市人口情况 Table 1 The population of 13 cities in Beijing-Tianjin-Hebei region |
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受多种因素的影响, 网站发布的数据会存在部分异常与缺漏情况.对于部分异常数据需要进行剔除, 然后对剔除的数据进行补插.利用线性内插法补齐缺失的少量数据, 即Xn= Xp+(n-p) × (Xq - Xp) / (q - p) (p < n < q), 其中Xn为缺失的数据; Xp与Xq分别表示缺失前后的浓度值.当缺失较多数据时, 则用上一年同期的数据进行替换.
GB3095—2012《环境空气质量标准》中增加了O3_8 h浓度限制的要求(GB3095—2012环境空气质量标准), 规定了当O3_8 h_max(O3日最大8 h滑动平均) > 160 μg · m-3时定为O3超标日, 因此采用O3_8 h_max来衡量当天的O3污染状况. PM2.5、PM10、SO2、CO和NO2的日均值是指每天24 h中各小时浓度的算术平均值, 月均值是指每个月内所有天数日均值的算术平均值, 年均值是指每一年内所有天数日均值的算术平均值.而O3_8 h_max的月均值是指每个月内所有天数O3_8 h_max的算术平均值, 年均值是指每一年内所有天数O3_8 h_max的算术平均值.
3 结果与分析(Results and analysis) 3.1 京津冀大气污染物的时间变化 3.1.1 年际变化趋势图 2为2014—2018年京津冀PM2.5、PM10、SO2、CO、NO2和O3_8 h_max年际变化箱式图, 从5年的线性拟合直线上可以看出, 京津冀PM2.5、PM10、SO2、CO和NO2整体上呈现下降的趋势(均通过95%以上的显著性检验), 年均浓度分别下降8.66 μg · m-3、12.77 μg · m-3、7.86 μg · m-3、0.11 mg · m-3和1.66 μg · m-3.而京津冀O3_8 h_max整体上呈上升趋势(已通过95%以上的显著性检验), 年均浓度上升4.90 μg · m-3.上述分析表明, 近年来京津冀地区大气环境质量整体上呈现良好态势, 但O3污染问题日益凸显, 应在未来大气污染防治中加以重视.
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| 图 2 2014—2018年京津冀大气污染物的年际变化 Fig. 2 Annual average concentrations of air pollutants in in Beijing-Tianjin-Hebei region from 2014 to 2018 |
由图 3可以看出, 京津冀地区PM2.5和PM10浓度的月变化趋势较为一致, 在12、1和2月份处于最高水平, 主要与污染源排放强度和相对稳定的大气条件有关(He et al., 2001；Sun et al., 2013；Wang et al., 2014).一方面, 冬季采暖期燃煤量较大, 生物质燃烧较多, 汽车尾气排放加剧, 导致颗粒物(PM2.5、PM10)排放显著增加.另一方面, 冬季气温较低, 光照强度较弱, 大气层结稳定, 这些气象因素均不利于污染物扩散, 导致颗粒物在空气中聚积.此外, 颗粒物的远距离传输也起到了一定的作用(皮冬勤等, 2019).由于夏季人为排放与生物质燃烧减少, 且光化学反应强烈, 以及大气对流旺盛不易发生逆温, 加之频繁的降雨天气等, 使得夏季的颗粒物浓度相对较低(Zhang et al., 2015).3—4月份PM10浓度较高, 这与春季我国北方频发的沙尘天气有关(Lee et al., 2006).
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| 图 3 2014—2018年京津冀大气污染物的月变化 Fig. 3 Monthly variations of air pollutants in Beijing-Tianjin-Hebei region from 2014 to 2018 |
SO2主要来源于燃料燃烧和工业生产排放(Adame et al., 2012), 其质量浓度与源排放和气象条件等因素密切相关(Zhao et al., 2013).受冬季采暖期燃煤大量使用的影响, SO2月均浓度在11、12、1、2和3月份较高.4—10月份浓度较低, 可能与排放源强度的减小和降水的湿清除有关(Meng et al., 2010).CO排放主要以工业生产、生物质燃烧和机动车排放为主(Ma et al., 2019), 其浓度在12、1和2月份最高, 主要与冬季采暖有关.此外, 冬季气温较低, 太阳辐射强度较弱, 大气稳定度升高, 此类气象条件不利于CO的扩散与稀释.5—9月份浓度较低, 一方面是由于源排放减少, 另一方面是由于强烈的光化学反应活跃导致CO“源”消“汇”长, 同时该地区夏季主要受副热带高压的影响, 地面以弱高压为主, 促进了CO的扩散(王占山等, 2018).
NO2月均浓度的高值也出现在12、1和2月份, 6—8月份较低, 这主要是因为夏季雨水丰沛, 由于降水的冲刷作用使得大气中的NO2沉降至地表、冠层或水体, 从而导致NO2浓度在干季较高, 湿季较低(Lee et al., 2012). O3_8 h_max月均浓度的变化规律与其他污染物相反, 呈明显的倒“V”字型, 从1月份开始浓度逐渐上升, 并在6月份达到最高, 之后逐渐下降.由于近地层O3是由NOx和VOCS等前体物经强烈的光化学反应所生成的二次污染物, 其浓度受前体物排放与气温、太阳辐射、光照等气象条件的影响, 因此夏季较强的光化学反应速率有利于O3的生成, 而冬季高浓度的颗粒物污染削弱了达到地表的太阳辐射强度(Zhao et al., 2018a), 抑制了O3的生成.
3.2 京津冀大气污染物的空间分布由图 4可见, 2014—2018年京津冀地区PM2.5、PM10、SO2、CO和NO2的空间分布格局变化不大, 呈现南高北低的分布特征, 这可能与南部地区电厂燃煤、工业锅炉大量排放、特殊的地形以及不利的气候条件有关(臧星华等, 2015).然而, PM2.5、PM10、SO2、CO和NO2的变化率在空间上存在明显差异, PM2.5、PM10和SO2和CO在13个城市均呈下降趋势, 其中PM2.5和PM10下降率在空间上的分布大致相同, 在邢台、保定、廊坊和衡水的下降趋势较为显著, SO2在邢台、保定、张家口和石家庄呈显著的下降趋势, CO则在北京、天津、保定和唐山下降较为明显.NO2浓度同样以下降趋势为主, 但在沧州和石家庄变化不明显.京津冀地区O3_8 h_max在2014—2016年呈现南低北高的空间分布特点, 但在2017—2018年则呈现与之相反的分布特点.整体而言, O3_8 h_max在绝大部分城市均呈现上升的态势, 其中邯郸、邢台、秦皇岛、石家庄和天津上升趋势显著, 而在北京、承德和衡水变化不明显.
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| 图 4 2014-2018年京津冀大气污染物的空间分布 Fig. 4 Spatial distributions of air pollutants in Beijing Tianjin-Hebei region from 2014 to 2018 |
PM2.5的来源和形成机制是非常复杂的.已有研究表明, 二次气溶胶是PM2.5的主要成分(Zhang et al., 2007；Huang et al., 2014).利用CO作为一次气溶胶的追踪物, PM2.5/CO比率可用来定性推断出二次气溶胶的贡献(Zhang et al., 2015).如图 5所示, 2014—2018年13个城市PM2.5/CO平均值的变化范围为0.037~0.074, 其中衡水、石家庄、沧州、保定等京津冀地区中部城市值较高(0.064~0.074), 该值与我国东北部、长三角和珠三角观测结果类似(Zhang et al., 2015；He et al., 2017), 说明这些地区二次气溶胶对PM2.5有着重要的贡献.此外, 秦皇岛、唐山、张家口和承德等京津冀地区北部城市PM2.5/CO平均值较低, 与我国西北地区观测的结果相似(He et al., 2017), 表明一次气溶胶是这些城市PM2.5的主要来源.邯郸和邢台等京津冀地区南部城市PM2.5/CO平均值适中, 说明一次和二次气溶胶可能都会对这些城市PM2.5有着重要的贡献.
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| 图 5 2014—2018年京津冀PM2.5/CO的比率 Fig. 5 The ratio of PM2.5/CO in Beijing-Tianjin-Hebei region from 2014 to 2018 |
PM2.5/PM10的比率通常作为判断大气颗粒物中细粒子(PM2.5)对PM10贡献的指标(Shen et al., 2017).由图 6可以看出, 虽然每个城市PM2.5/PM10值在不同年度有着小幅的起起落落, 但总体上变化不大.2014—2018年13个城市PM2.5/PM10平均值的变化范围为0.44~0.62, 其中秦皇岛、承德和张家口低于0.5, 表明粗粒子(PM2.5~10)对PM10的贡献高于细粒子, 其他城市均高于0.5, 该比值接近于河南(0.59)(Shen et al., 2017)、南京(0.51~0.66)(贾梦唯等, 2016)的结果, 明显高于我国西北地区(0.38~0.52) (Zhang et al., 2015), 低于成都(0.74~0.94) (Li et al., 2015)、广州(0.67)(赵辉等, 2016)和贵阳(0.50~0.74)(舒卓智等, 2016)的观测结果.
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| 图 6 2014—2018年京津冀PM2.5/PM10的比率 Fig. 6 The ratio of PM2.5/PM10 in Beijing-Tianjin-Hebei region from 2014 to 2018 |
以上分析结果表明, 近年来京津冀地区PM2.5、PM10、SO2、CO和NO2得到了较好的控制, 然而大气中的O3浓度不断上升, 以PM2.5和O3为特征的复合污染已成为当前该地区所面临的主要大气污染问题.有关我国PM2.5和O3与人口暴露的关系学者们已经开展了一定的研究(Huang et al., 2015；Xie et al., 2015；Liu et al., 2016；Chen et al., 2017), 然而以往的部分研究所用的数据主要来源于卫星遥感和模式模拟结果等, 这将会影响评估结果的可靠性.此外, 以往的研究主要是基于短时间序列的研究, 有关长时间序列的PM2.5和O3的暴露水平研究比较缺乏.例如, Liu等(2016)利用NAQPMS模式模拟出了为期一年的PM2.5数据, 估算了2013年我国约有83%的人口暴露于超过35 μg · m-3(《环境空气质量标准》限值)的PM2.5浓度中, PM2.5暴露可导致我国每年约有130万成年人过早死亡.郁珍艳等(2017)通过1998—2012年卫星遥感资料评估了浙江省PM2.5的人口经济暴露水平, 指出该地区PM2.5的暴露水平高于35 μg · m-3的人口和GDP比例分别为74.0%和70.8%.Zhang等(2015)基于2014—2015年为期一年的观测数据计算了PM2.5的人口暴露风险, 指出我国仅有9%的人口暴露在低于35 μg · m-3中的PM2.5浓度中, 其中京津冀地区约70%的人口暴露在超过70 μg · m-3中的PM2.5浓度中, 即使相对洁净的珠三角地区仍然有70%的人口暴露在超过35 μg · m-3中的PM2.5浓度中.在O3的人口暴露风险方面, Liu等(2018)利用WRF-CMAQ模式模拟出的O3数据, 估算了全国约有61.17%的人口暴露于大于100 μg · m-3的O3浓度中, 其中暴露在O3浓度低于60 μg · m-3中的人口仅有0.104%.而Zhao等(2018b)使用2014—2016年北京市夏季O3浓度观测数据, 分析指出北京市夏季约有44.85%~50.38%的人口暴露在O3浓度超过当前的环境空气质量标准中.
综上所述, 利用长时间序列的大气污染物观测数据进行人口暴露风险评估是一种相对较为准确又可靠的方法.因此, 进一步分析了2014—2017年京津冀地区PM2.5与O3_8 h_max的人口暴露, 如图 7和8所示.可以看出, 2014年京津冀仅有10.0%的人口暴露在低于70 μg · m-3的PM2.5浓度中, 随着PM2.5浓度的逐年降低, 2015、2016和2017年暴露在PM2.5浓度小于70 μg · m-3的人口分别占23.8%、34.6%和61.0%.虽然PM2.5浓度逐年降低, 然而距离我国年平均浓度限35 μg · m-3还相差很大.此外, 2014、2015、2016和2017年京津冀地区分别有14.1%、12.1%、14.0%和19.7%的人口暴露在O3浓度超标情况下.因此, 在今后的大气污染防治中应该继续控制PM2.5, 同时也要采取有效措施遏制O3污染的上升态势.
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| 图 7 2014—2017年京津冀PM2.5的累积人口暴露 Fig. 7 Cumulative population exposure of PM2.5 in Beijing-Tianjin-Hebei region from 2014 to 2017 |
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| 图 8 2014—2017年京津冀O3_8 h_max的人口暴露 Fig. 8 Population exposure of O3_8 h_max in Beijing-Tianjin-Hebei region from 2014 to 2017 |
值得注意的是, 从图 1可以看出, 京津冀地区13个城市大气国控监测站点集中分布在城区, 本文使用了城区有限的几个监测站点数据来代表整个城市范围空气质量水平, 这将会导致研究结果存在偏差.因此, 为了准确评估我国大气污染状况及其环境效应, 政府部门应该在郊区布置更多的监测站点以弥补当前环境空气质量监测的空间分布不均.
4 结论(Conclusions)1) 从时间变化上来看, 2014—2018年京津冀地区PM2.5、PM10、SO2、CO和NO2整体上呈下降趋势, 年均浓度分别下降8.66 μg · m-3、12.77 μg · m-3、7.86 μg · m-3、0.11 mg · m-3和1.66 μg · m-3, O3_8 h_max呈上升趋势, 年均浓度上升4.90 μg · m-3.由此可见, 目前公众所关注的PM2.5污染问题近年来已经得到了很大改善, 然而随之而来的O3污染问题越来越严重, 在今后的大气污染防治中政府及相关部门应该加以重视, 并制定相关的政策和措施来遏制O3污染的严重态势.而从季节变化上来看, PM2.5、PM10、SO2、CO和NO2表现为冬季最高、春秋季次之、夏季最低, 而O3_8 h_max则表现为夏季>春季>秋季>冬季的特点, 造成这种季节变化的原因可能受排放源、气象要素、化学反应以及远距离传输的影响.
2) 从空间分布来看, 2014—2018年京津冀地区PM2.5、PM10、SO2、CO和NO2在空间上变化不大, 大体呈现南高北低的分布特点, 但各城市它们的变化率在空间上存在差异.O3_8 h_max在2014—2016年呈现北高南低的特点, 但在2017—2018年则呈现南高北低的特点.京津冀北部地区PM2.5/CO平均值较低, 说明一次气溶胶是该地区PM2.5的主要来源, 而中部地区PM2.5/CO平均值较高, 说明二次气溶胶对该地区PM2.5有着较大的贡献.除秦皇岛、承德和张家口外, 其他城市PM2.5/PM10平均值较高, 表明这些城市大气颗粒物中细粒子所占的比重较大.
3) 根据2014—2017京津冀各城市的人口数量、PM2.5的年均浓度值和O3_8 h_max(O3日最大8 h滑动平均), 计算了该地区暴露于各级别PM2.5和O3浓度下的人口, 并与GB3095—2012《环境空气质量标准》中规定的浓度限值进行了比较, 发现随着近年来PM2.5浓度的逐年改善, 暴露于高浓度PM2.5中的人口比例逐年下降, 然而距离我国年平均浓度限35 μg · m-3还相差甚远.鉴于GB3095—2012《环境空气质量标准》中规定的O3浓度限值为O3_8 h_max, 所以本研究所得到的年均O3人口暴露水平为京津冀地区每天O3超标情况下人口百分比的平均值.研究发现, 除2014年外, 2015—2017年京津冀地区暴露在O3浓度超标情况下的人口逐年上升.人口暴露风险即与人口密度有关, 又与人口分布有关, 因此, 今后需要优化人口分布, 注重人口较为密集区域的大气污染防治工作.
4) 虽然目前京津冀环境空气质量监测国控点较多, 然而它们的空间分布不均, 多数监测站点集中在城区, 本研究利用集中在城区监测站点的数据来表示每个城市的污染状况在一定程度上降低了结果的可靠性, 这使得评估人口暴露风险时也会产生一定的误差.为了更好地研究大气污染的变化规律及其影响, 未来政府部门应该考虑在郊区多建立一些监测站点.
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