2019, Vol. 39
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2. 中山大学大气科学学院, 广州 510275;
3. 北京市劳动保护科学研究所, 北京 100054;
4. 乌拉特中旗气象局, 巴彦淖尔 015300;
5. 淳安县气象局, 杭州 311700
2. School of Atmospheric Sciences, Sun Yat-sen University, Guangzhou 510275;
3. Beijing Municipal Institute of Labour Protection, Beijing 100054;
4. Wulatezhongqi Meteorological Bureau, Bayan Nur 015300;
5. Chun'an Meteorological Bureau, Hangzhou 311700
甲醛(HCHO)作为对流层臭氧和二次有机气溶胶的重要前体物, 主要由各种挥发性有机化合物(VOCs, Volatile Organic Compounds)经氧化作用而在大气中形成.同时, HCHO受·OH的光解和氧化作用影响, 在大气中的寿命较短.研究表明, 大气中的甲醛主要来自甲烷的光化学氧化、农田排放、化石燃料的不完全燃烧和室内建筑装修材料的释放等(Zhu et al., 2017).此外, 甲醛对人体健康也有直接影响, 易引起呼吸系统疾病及头痛和癌症等健康问题(Zhang et al., 2018).
对流层甲醛柱浓度具有明显的垂直分布规律, 近90%的甲醛分布在近地面.对流层甲醛柱浓度的变化主要由非甲烷挥发性有机物(Non-Methane Volatile Organic Compounds, NMVOC)排放引起, 而监测NMVOC排放的时间和空间变化不仅能为控制对流层臭氧浓度提供参考, 还可进一步加深对羟基自由基和有机气溶胶生成机制的理解(Guenther et al., 2006；Valin et al., 2016).因此, 人们越来越多地将甲醛的卫星观测与对流层化学传输模型结合使用, 以制定控制NMVOC排放和臭氧浓度的措施.当前用于测量大气甲醛柱浓度的遥感手段主要有GOME-1、GOME-2、SCIAMACHY及OMI(Ozone Monitoring Instrument), 其中, OMI因测得的甲醛精度最高, 具有13 km×24 km的高空间分辨率且每日均可覆盖全球的优点而被广泛应用(De Smedt et al., 2015).目前, 国外学者运用多种遥感手段对北美、南美、欧洲及全球等大尺度区域的甲醛柱浓度进行了研究.例如, Barkley等(2013)利用OMI对流层甲醛柱浓度数据及GOME-2卫星数据研究了南美地区对流层甲醛柱浓度的时空分布及影响因素；Kaiser等(2018)基于OMI遥感数据和AATSR卫星数据对美国东南部异戊二烯分解产生的甲醛量进行了研究.国内单源源等(2016)基于OMI数据分析了中国中东部地区臭氧及前体物的时空分布, 指出2005—2010年甲醛总柱浓度呈上升趋势；Zhu等(2018)结合空间自相关和排放源清单分析了京津冀地区甲醛柱浓度变化的原因, 发现交通源和工业源排放的增加对甲醛柱浓度的升高具有明显贡献.然而, 以上研究大多基于OMI数据分析京津冀、长三角、珠三角等发达城市群的甲醛浓度, 尚未明确揭示我国城市甲醛时空分布的总体特征及影响因素.
因此, 本研究基于2005—2016年OMI卫星甲醛柱浓度遥感数据, 结合MEGAN(Model of Emissions of Gases and Aerosols from Nature)天然源VOCs排放模式及MEIC排放清单数据分析中国2005—2016年对流层甲醛柱浓度的时空分布特征及长期变化趋势, 并针对“三区十群”重点区域分析对流层甲醛浓度长期变化趋势及与人为活动之间的关系, 以期为区域臭氧污染治理及挥发性有机物减排提供决策参考.
2 数据与方法(Materials and methods) 2.1 OMI甲醛数据OMI传感器星下点分辨率为13 km×24 km, 扫描宽度为2600 km, 每日覆盖全球一次及过境两次, 而夜间过境时无法进行监测.OMI具有3个光谱通道, 分别为可见光通道和两个紫外通道(UV1和UV2), 光谱分辨率约为0.5 nm, 波长范围为270~500 nm.OMI传感器通过观测地表反射辐射, 基于DOAS技术(差分吸收光谱技术), 根据甲醛的吸收特性在特定波段范围内进行甲醛总量反演, 最终利用IMAGES全球化学运输模型及辐射传输模型计算获得甲醛柱浓度数据.
本研究采用的甲醛数据资料来自比利时空间大气研究所BIRA-IASB数据集中每日全球格网3级甲醛对流层垂直柱密度产品(http://h2co.aeronomie.be/), 空间分辨率为0.25°×0.25°.该产品是在美国国家航空航天局网站(https://disc.gsfc.nasa.gov)所提供的OMI Level-3数据的基础上, 结合DOAS技术根据甲醛的吸收特性在特定波段范围内进行甲醛总量反演, 并通过3个拟合间隔的迭代DOAS方案对产品进行了改进, 极大地降低了数据的不确定性, 目前已被广泛应用于甲醛柱浓度研究(Boeke et al., 2011；Choi et al., 2015；De Smedt et al., 2015).为进一步提高数据精度, 本研究对云量大于20%及误差大于24%的数据进行剔除以减少云量所带来的反演误差, 且仅当格点数据缺测率低于15%时视该格点数据有效.此外, 计算月均值时, 若当月数据有7 d以上缺测, 则当月数据无效并剔除.
2.2 研究区域及MEGAN模式本研究采用MEGAN模式(http://lar.wsu.edu/megan/guides.html)对2005—2016年中国BVOC(Biogenic Volatile Organic Compound)排放进行模拟, 模式版本为2.1, 输入数据包括排放因子、叶面积指数(LAI, Leaf Area Index)、植被功能类型(PFT, Plant Function Type)、气象条件(太阳辐射、气温、相对湿度、风速).气象场数据通过WRFv3.9模式模拟获得, 通过MCIP将气象数据转换为MEGAN所需的输入数据, 包含太阳辐射、土壤湿度、温度、相对湿度及风速等要素.WRF与MEGAN的模拟区域一致且空间分辨率均为27 km×27 km, 网格数为245×195.排放因子采用模式的默认值.LAI数据为2005—2016年MODIS LAI (MOD15A2)产品, 时间分辨率为8 d一次.植被功能类型PFT数据是通过2005—2016年MODIS土地利用产品(MCD12Q1)反演得到, 空间分辨率为500 m.LAI和PFT数据均通过ArcGIS对图像进行拼接、裁剪及重采样处理, 最后基于ENVI5.2进行输出, 使其区域和时空分辨率与WRF模式相匹配.
2.3 排放清单及土地覆盖类型污染物排放数据来自清华大学开发的中国多尺度排放清单MEIC(http://www.meicmodel.org/), 该清单是基于实测和统计计算得到的, 空间分辨率为0.25°×0.25°, 包括农业、工业、电厂、住宅和交通5类人为排放源, 是目前国内具有较高代表性的中国区域排放源清单(Liu et al., 2015).
土地覆盖类型数据来自MODIS Level-3的2005—2016年土地覆盖类型年产品.为与OMI甲醛数据进行匹配, 通过ArcGIS重采样到0.25°×0.25°, 并根据覆盖地区的属性对像元按如下方法进行分类：覆盖在城市区域的像元视为城市；当像元中有超过50%的像素属于农田或森林时, 这一像元视为农田或森林；剩余的像元被归为其他类型.
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 对流层甲醛的空间分布特征图 1为2005—2016年12年中国对流层甲醛柱浓度年均值的空间分布, 甲醛平均柱浓度为5.1×1015±0.8×1015 molec·cm-2.甲醛主要来源于甲烷的氧化, 且由于甲烷在大气中具有较长的寿命, 因此, 甲烷氧化所产生的甲醛柱浓度为背景浓度且相对稳定(Millet et al., 2006).东部地区(≥107°E中国范围内的所有格点)对流层甲醛柱浓度平均值为7.11×1015 molec·cm-2, 而西部地区(< 107°E中国范围内的所有格点)浓度均值为3.51×1015 molec·cm-2, 仅为东部地区的49%, 可见甲醛污染最严重的区域主要分布在东部地区.从图 1还可以看出, 甲醛柱浓度高值区域大致可以分为华北平原(8.95×1015 molec·cm-2)、长江三角洲(8.85×1015 molec·cm-2)、珠江三角洲(10.94×1015 molec·cm-2), 且东部地区高值区域呈连片分布, 均为人口密集、工农业活动水平比较高的地区；河南、安徽、四川盆地东部、湖北中部地区为甲醛柱浓度次高值区, 这些地区也是人为活动比较强烈的地区；四川盆地以西的西部地区甲醛柱浓度较低, 特别在青藏高原和青海地区甲醛柱浓度出现最低值.已有研究表明, 甲醛的时空变化主要由非甲烷挥发性有机物NMVOC(Non-methane Volatile Organic Compounds)的氧化作用所致, 其中主要包括人为排放的VOCs(Zhu et al., 2014), 来自植被的生物VOCs(Fiore et al., 2005), 以及生物质燃烧的热源排放(Gonzi et al., 2011).因此, 中国东部地区的甲醛平均柱浓度较西部地区高51%主要是因为东部地区NMVOCs对甲醛柱浓度升高的贡献高于西部地区.此外, 由于生物源VOCs排放与温度具有显著相关性(Duncan et al., 2009), 因此, 在中国东南部等温暖地区甲醛柱浓度较高.而西藏等西部地区由于人烟稀少, 人为活动影响小, 甲醛主要来自天然排放源, 人为源贡献较小, 因此, 甲醛柱浓度较低.
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| 图 1 2005—2016年中国对流层甲醛平均柱浓度分布 Fig. 1 Spatial distribution of HCHO column over China during 2005—2016 |
结合土地利用类型进一步分析发现, 森林地区(9.8×1015 molec·cm-2)和农田地区(8.9×1015 molec·cm-2)的甲醛平均柱浓度相对高于城市地区(7.4×1015 molec·cm-2).Li等(2017)的研究表明, 生物源VOCs(BVOC)排放量占中国总反应性NMVOC的48%, 且大多数BVOC比人为源VOCs更具反应性, 导致农田和森林地区的甲醛柱浓度相对较高.尽管城市和农田之间的甲醛柱浓度差别不大, 但在北京、石家庄、广州、成都、西安、上海、济南等人口稠密的城市仍观测到了较高的甲醛柱浓度(图 1), 这是由于这些地区的人为源NMVOC排放量远大于BVOC排放量.
3.2 对流层HCHO柱浓度季节变化特征由于受气象条件、化学过程和人为排放的季节性影响, 大气中甲醛呈现出明显的季节变化.不同季节的甲醛柱浓度依次为：夏季(5.94×1015 molec·cm-2)＞秋季(4.82×1015 molec·cm-2)＞春季(4.68×1015 molec·cm-2)＞冬季(4.59×1015 molec·cm-2).这是因为冬季大气中甲醛浓度主要受到人为源排放的影响且落叶树木等天然源排放量大幅减少, 生物源VOCs光解能力相对较弱(Zhang et al., 2009).而夏季由于植被活动较强, 异戊二烯等挥发性有机物排放量较大, 较强的太阳辐射和高温促进了甲烷和异戊二烯等的光化学氧化作用生成了大量甲醛, 因此, 夏季甲醛柱浓度最高.此外, 烷烃、烯烃及苯系物等都可以成为甲醛的大气光化学反应的前体物, 这些前体物可能由自然源释放, 亦可能来自于人为源排放, 它们与O3、NOx、OH自由基等发生复杂的大气化学反应, 形成光化学烟雾, 生成甲醛等挥发性有机物.
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| 图 2 2005—2016年中国甲醛柱浓度季节性空间分布 Fig. 2 Seasonal averaged spatial distribution of tropospheric formaldehyde column over China from 2005 to 2016 |
图 3为2016年中国同时段四季人为源VOCs排放量与12个月平均值的差值的空间分布.中国人为源VOCs季节差异较明显的区域主要集中在中东部地区和大中型城市.从源强差异上看, 人为源排放季节差异显著的地区主要集中在中部和东部, 且冬季为VOCs排放最高的季节, 秋季次之, 春季和夏季最低.需要注意的是, 冬季甲醛柱浓度为四季中最低, 而人为源VOCs的源强大小却明显偏高.这一方面可能是由于气温、辐射等气象因素的影响, 尽管冬季人为源VOCs排放量较高, 但温度低、辐射弱导致光化学反应相对较弱, 因而甲醛柱浓度较低；另一方面可能是因为冬季风的影响.图 4为基于NCEP FNL 1°×1°资料的2016年中国10 m平均风场的季节变化.由图 4可知, 冬季风场为从陆地吹向海洋且表现为较强的西北风, 这可能对华北、长三角和中部地区的对流层甲醛具有一定的稀释作用.此外, 受到夏季风影响, 东南亚地区的甲醛可能因区域传输作用被输送到中国, 因而对夏季甲醛柱浓度的升高具有一定的贡献(Fu et al., 2007；Anoop et al., 2015).由此可见, 天然源VOCs和人为源VOCs排放均对甲醛柱浓度季节变化具有重要影响, 光化学反应与气象条件在其中所起到的作用也不可忽略, 但哪个因素占主导及各因素贡献大小仍有待进一步研究.
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| 图 3 2016年中国人为源VOCs季节改变量分布 Fig. 3 Seasonal mean changes of anthropogenic emissions of VOCs over China in 2016 |
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| 图 4 2016年中国四季10 m平均风场分布 Fig. 4 Seasonal means of wind at 10 meters height above surface in 2016 |
对于臭氧生成敏感型为VOCs控制型的区域, VOCs排放量的增加可能会加剧O3污染.而甲醛是许多VOCs的短期氧化产物, 因此, 甲醛柱浓度的长期变化趋势能够很好反映出反应性VOCs的变化趋势.但由于以下因素导致甲醛柱浓度的长期变化趋势存在较大的不确定性：①相比于NO2(主要来源于人为排放), 甲醛直接或间接地来源于生物源VOCs氧化与人为排放；②利用OMI估算甲醛柱浓度时, 来自卫星的信号弱于NO2, 结果存在一定偏差.由于异戊二烯氧化是大气中甲醛的主要来源, 因此, 分析异戊二烯排放的长期变化特征可为甲醛柱浓度的变化提供依据.本研究采用MEGANv2.1模式, 选取夏季为典型季节, 模拟了2005—2016年中国夏季异戊二烯排放, 并分析了影响异戊二烯排放的驱动因素的长期变化趋势(即光合有效辐射(PAR)、叶面积指数(LAI)、土壤湿度、2 m地面温度), 结果如图 5所示.
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| 图 5 2005—2016年夏季影响异戊二烯排放的主要因子变化趋势 Fig. 5 Time series of isoprene emissions and major variables governing isoprene emissions during summertime 2005—2016 in China |
由图 5可知, 温度、LAI和PAR与异戊二烯排放呈线性相关(相关系数分别为0.65、0.81和0.75).而由于夏季强烈的蒸发作用和较高的潜热通量, 异戊二烯排放对土壤湿度变化的响应呈显著负相关(相关系数为-0.81)(Guenther et al., 2012).采用多元线性回归方法对以上因子与异戊二烯排放量进行进一步分析发现, LAI和PAR是影响较高的因子, 而土壤湿度的影响不大.结合图 5可知, LAI和PAR在2005年和2010年有所下降, 但随后LAI增加, PAR大致保持不变.相应地, 2005—2010年异戊二烯排放量减少了18%, 2010—2014年增加了12%.这一变化趋势与Stavrakou等(2014)基于GEOS-Chem模式的模拟结果一致.因此, 夏季异戊二烯排放量的变化主要依赖于LAI变化.而由于近年来异戊二烯排放量的上升趋势普遍抵消了前几年的下降趋势, 可以忽略生物源排放变化对甲醛趋势的显著影响.Stavrakou等(2014)的研究表明, 2000—2005年中国的人为NMVOC排放量增加了50%, 而2007—2012年由于受到气候变化和土地利用类型改变的影响, BVOC排放量比下降了25%.因此, 甲醛柱浓度在中国东部地区普遍呈上升趋势是由于气候变率和人为因素的共同影响所致：①Li等(2015)发现2006—2010年中国和印度的NMVOC平均人为来源增加；②自1990年以来极端热浪事件的可能性大幅增加, 而热浪事件频发可以明显促进NMVOC光解生成甲醛(Sun et al., 2014).
3.4 重点区域对流层甲醛特征分析图 6为京津冀、长三角、珠三角三大重点区域2005—2016年对流层甲醛柱浓度月平均值.由图 6可知, 甲醛柱浓度普遍在夏季达到峰值.在华北平原, 甲醛柱浓度的最大值出现在7月, 最小值出现在1月.进一步分析三大区域的变化趋势可知, 京津冀、长三角、珠三角地区的甲醛柱浓度年均变化趋势分别为0.6×1014、0.4×1014和0.7×1014 molec·cm-2·a-1, 增幅略小于GOME和SCHIMACHY的数据((0.8×1014±0.2×1014) molec·cm-2·a-1)(De Smedt et al., 2010).京津冀的城市地区(0.6×1014 molec·cm-2·a-1)和农田地区(1.4×1014 molec·cm-2·a-1)均呈现增长趋势, 而森林地区则表现为减少趋势(-0.3×1014 molec·cm-2·a-1).已有研究表明, 京津冀地区6—8月人为VOCs排放量变化不大(Zhang et al., 2009), 且Wang等(2018)指出导致京津冀甲醛柱浓度最大值出现在6月的主要原因为生物质燃烧排放, 尤其是农田秸秆焚烧具有较大贡献(Fu et al., 2007).长三角地区甲醛柱浓度的季节性周期变化与京津冀类似, 但甲醛峰值出现在6月末或7月初, 这可能是由于长三角地区较京津冀具有更多的BVOC排放和更少的生物质燃烧排放(Liu et al., 2018).而对于珠三角地区, 由于受到热带气候的影响, 植被类型主要为常绿林, 因此, 该地区全年都具有较高的BVOC排放, 进而导致珠三角地区甲醛的季节性变化不明显.
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| 图 6 2005—2016年三大区域甲醛柱浓度月均值 Fig. 6 Time series of monthly average of HCHO column over North China Plain, Yangtze River Delta, Pearl River Delta |
1) 中国东、西部地区的对流层甲醛柱浓度变化存在差异, 西部地区的甲醛柱浓度明显低于东部地区, 且对流层甲醛柱浓度的高值区主要分布在华北地区、长江三角洲、珠江三角洲及四川盆地等人口密集的大型城市群.森林地区(9.8×1015 molec·cm-2)和农田地区(8.9×1015 molec·cm-2)的甲醛平均柱浓度相对高于城市地区(7.4×1015 molec·cm-2).
2) 由于受气象条件、化学过程和人为排放的季节性影响, 对流层甲醛柱浓度存在明显的季节差异, 冬季柱浓度最低；夏季温度高、辐射强、BVOC排放强度高, 甲醛柱浓度最高；春、秋季的甲醛柱浓度介于冬、夏之间.天然源和人为源VOCs排放均对甲醛柱浓度的季节变化具有重要影响, 光化学反应与气象条件在其中所起到的作用也不可忽略.
3) MEGAN模式结果表明, 中国夏季异戊二烯排放变化主要依赖于LAI变化, 与土壤湿度、2 m地温等因素关系不大.生物源排放变化对甲醛柱浓度变化趋势的影响不显著.中国东部地区甲醛柱浓度呈上升趋势主要是由于气候变率(极端热浪事件频发)和人为因素(NMVOC平均人为来源增加)的共同影响所致.
4) 本文结合OMI卫星甲醛数据、MEGAN模式及MEIC排放清单, 对2005—2016年中国甲醛时空变化特征及影响因素进行了分析, 但对年际变化趋势中人为排放和自然排放的相对贡献仍有待进一步结合GEOS-Chem和CMAQ等数值模式进行深入研究.此外, 基于OMI卫星甲醛数据对人体健康风险进行评估亦有待深入.
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