2019, Vol. 39
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2. 南昌大学, 生命科学学院, 南昌 330031;
3. 南昌大学, 鄱阳湖环境与资源利用教育部重点实验室, 南昌 330047
2. College of Life Science, Nanchang University, Nanchang 330031;
3. The Key Laboratory of Poyang Lake Environment and Resource Utilization, Ministry of Education, Nanchang University, Nanchang 330047
双酚A(Bisphenol A, BPA)是一种典型的环境内分泌干扰物, 作为环氧树脂和聚碳酸酯的初级中间产物被广泛应用于人类的日常生活用品(Huang et al., 2012; Bhatnagar et al., 2017).许多研究已经证明BPA对生殖和发育、神经网络、心血管、代谢和免疫系统有不良的影响(Richter et al., 2007; Elmetwally et al., 2018; Huang et al., 2018).目前, BPA在各种环境介质如水体、土壤、空气中及动物体内和人体中均有检出(Meeker et al., 2010; Aydemir et al., 2018), 其对人体健康的影响不容忽视.鉴于BPA的广泛暴露及其所带来的健康风险, 加拿大、欧盟和美国等国家禁止在婴儿奶瓶中使用BPA(Chen et al., 2016; Wu et al., 2018).在我国, 卫生部等六部门于2011年发布了关于禁止BPA用于婴幼儿奶瓶的公告.对BPA产品的限制使用促进了其替代产品的研究和应用, 如双酚AF(Bisphenol AF, BPAF)、双酚S(Bisphenol S, BPS)等(Liao et al., 2012; Song et al., 2012; Rochester et al., 2015).BPAF和BPS与BPA具有类似的结构, BPAF主要作为交联剂用于含氟橡胶和聚酯加工业中(Matsushima et al, 2010), 以增强产品的热稳定、抗燃性及环境稳定性等性质, 保证产品质量.BPS由于具有优良的耐热、耐光和抗氧化性能, 已替代BPA广泛应用于环氧树脂、婴儿奶瓶和热敏纸的制造中(Odermatt et al, 2012).但BPAF和BPS具有基因毒性和雌激素活性等效应(Rivas et al, 2002; Kitamura et al., 2005; Okuda et al., 2011).随着BPAF和BPS用量的增加, 它们在环境样品(如水体、河流沉积物、污泥)和生物样品中(Liao et al, 2012; Rocha et al, 2016)已被广泛检出.Liu等(2017)测定的太湖水体中BPAF和BPS的浓度均值分别为110.0 ng·L-1和16.00 ng·L-1.与BPA相比, BPAF和BPS难以生物降解和光降解(Chen et al., 2016), 这些双酚类替代物可能会持久地存在于自然界中, 并对生态系统产生不良影响.
水环境质量基准是指水环境中的污染物或有害因素对人体健康、水生态系统与使用功能不产生有害效应的最大剂量或水平(Liu, 2015).美国、加拿大、欧盟等发达国家自20世纪60年代以来相继发布了水质基准文件, 形成了较为完善的水环境质量基准体系(USEPA, 1985; CCME, 1999).我国水质基准的研究起步较晚, 目前已系统开展了水生生物基准的研究(吴丰昌等, 2012; 闫振广等, 2012; 王晓南等, 2014; 2016), 但尚缺乏关于保护人体健康水质基准的相关报道.环境保护部于2017年正式发布了国家环境保护标准《人体健康水质基准制定技术指南》(HJ837—2017)(以下简称“技术指南”).国内学者(曹文杰, 2016; 李佳凡等, 2018)对重金属铅的人体健康水质基准进行了研究, 但未见关于BPAF和BPS的人体健康基准的报道.
鉴于双酚替代物对人体健康的潜在危害, 制定其人体健康水质基准, 可为我国双酚替代物的环境风险管理、人体健康基准研究和地表水环境质量标准制修订工作提供重要的技术信息.因此, 本文选取我国第二大淡水湖——太湖流域为研究对象, 通过调查资料确定暴露参数、生物累积系数等相关本土参数, 推导太湖流域BPAF和BPS的人体健康水质基准值.
2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 人体健康水质基准的推导方法人体健康水质基准依据污染物毒理学效应的差异, 分为致癌和非致癌效应基准.BPAF和BPS作为BPA的替代物被广泛应用, 但鲜有针对其致癌效应的研究报道, 因此, 本研究主要考虑BPAF和BPS的非致癌效应, 依据技术指南分别对BPAF和BPS的人体健康水质基准进行推导.
非致癌效应的人体健康水质基准(AWQC)按如下公式进行计算：
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(1) |
式中, RfD为非致癌效应的参考剂量(mg·kg-1·d-1)；RSC为用于解释非水源暴露的相对源贡献率；BW为人体体重(kg)；DI为饮用水摄入量(L·d-1)；FIi为营养级(i=2, 3, 4)的水产品摄入量(kg·d-1)；BAFi为营养级(i=2, 3, 4)的生物累积系数(L·kg-1).
RfD是在终生暴露下对人群不产生有害效应的污染物质的日暴露剂量, 在本研究中采用NOAEL (No Observed Adverse Effect Level)法来确定RfD, 计算公式如下：
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(2) |
式中, NOAEL为无可见有害作用水平(mg·kg-1·d-1)；UF为不确定性系数, 无量纲；MF为修正因子, 无量纲.
2.2 推导人体健康水质基准所需要的参数本研究中的人体体重BW和饮水量DI参照环境保护部于2013年发布的《中国人群暴露参数手册(成人卷)》中的相关数据(环境保护部, 2013).不同营养级水产品每日摄入量FI采用中华人民共和国卫生部于2004年发布的《中国居民营养与健康现状》中的相关数据(中华人民共和国卫生部, 2004).RSC是通过饮水及消费水产品途径产生的暴露及其占人体总摄入污染物质的百分数, 常见的计算方法有扣除法、百分数法和暴露决策树法.
2.3 各营养级的生物累积系数(BAF)BPAF和BPS均为非离子性有机化合物, 参照技术指南制定的推导生物累积系数方法, 采用野外实测法确定生物累积系数.基线BAF(BL-BAF)计算公式为：
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(3) |
式中, BL-BAFlfd为基于自由溶解和脂质标准化的生物累积系数；实测BAF(M-BAF)为基于生物组织和水中总浓度的生物累积系数；fl为生物组织中的脂质分数；ffd为化学物质在水环境中的自由溶解态分数, 计算公式为：
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(4) |
式中, POC为水中颗粒性有机碳浓度(kg·L-1)；DOC为水中溶解性有机碳浓度(kg·L-1)；Kow为化学物质的辛醇-水分配系数.
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(5) |
式中, 最终营养级BAF(F-BAFTL, n)为污染物质在某一营养级(2、3和4级)生物中的BAF(L·kg-1)；营养级基线BAF (BL-BAFTL, n)为污染物在某一营养级(2、3和4级)的平均基线BAF(L·kg-1)；(f1)TL, n为某一营养级中被消耗水生生物的脂肪分数.
2.4 健康风险评价该研究采用商值法(Hazard Quotient, HQ)(Lemly, 1996; Leeuwen et al., 2007)对太湖区域水体中BPAF和BPS的健康风险进行评价, 公式如下：
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(6) |
式中, EEC为太湖流域BPAF和BPS的环境暴露浓度.根据HQ的大小可以将潜在风险分为以下等级(Lemly, 1996；Leeuwen et al., 2007)：HQ < 0.1000, 无风险；0.1000≤HQ < 1.000, 存在较低风险；1.000≤HQ < 10.00, 存在中度风险；HQ≥10.00, 存在较高风险.
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 参数的确定人体体重BW和饮水量DI参照环境保护部于2013年发布的《中国人群暴露参数手册(成人卷)》中的相关数据, 我国成人(≥18岁)男女平均体重为60.60 kg, 我国人群饮水量推荐值为1.850 L·d-1.不同营养级水产品每日摄入量FI采用中华人民共和国卫生部于2004年发布的《中国居民营养与健康现状》中相关数据, 第2、3和4营养级的水产品摄入量FIi(i=2、3、4)依次为12.60、10.00和7.500 g·d-1.
在BPAF和BPS的相关源贡献率方面, 本文依据技术指南附录D暴露决策树法：①BPAF和BPS的应用范围广, 存在多种暴露源及暴露途径, 在室内、土壤和沉积物、水、食品中均有检出(Liao et al, 2013; 2014; Liao et al., 2012; Yang et al, 2014)；②当前没有充足数据描述相关暴露源/暴露途径的集中趋势和高端值；③由于双酚类化合物属于新型的有机污染物, 关于其理化性质的研究相对较少, 没有足够的化学/物理信息描述相关源暴露的可能性, 所以最终使用20%的参考剂量作为BPAF和BPS的相关源贡献率.
3.2 RfD值的确定BPAF和BPS的NOAEL值参考European Chemicals Agency(ECHA)依据OECD 421和422方法获得的大鼠的生殖发育毒性实验数据.BPAF对大鼠发育毒性的NOAEL值为100.0 mg·kg-1·d-1, 其中, 对生育力的NOAEL值≤30.00 mg·kg-1·d-1 (https://echa.europa.eu/registration-dossier/-/registered-dossier/23236/7/9/1).BPS对大鼠生殖发育毒性的NOAEL为60.00 mg·kg-1·d-1 (https://echa.europa.eu/registration-dossier/-/registered-dossier/14986/7/9/1).
由于上述实验的对象为成年大鼠, 由动物数据外推至人类时存在不确定性(采用不确定性因子UFA=10), 人群个体间具有敏感性差异(不确定性因子UFH=10), 以及实验不能考虑到所有的毒性终点所带来的不确定性(UFD=10), 因此, 不确定系数UF取1000(UFA×UFH×UFD), 修正因子MF取1.根据式(2)可得BPAF和BPS的RfD值分别为0.100 mg·kg-1·d-1和0.060 mg·kg-1·d-1.
3.3 太湖流域BPAF和BPS生物累积系数的确定太湖流域的POC和DOC分别为2.900×10-6 kg·L-1(姜广甲等, 2015)、5.000×10-6 kg·L-1(Huang et al., 2017), BPAF的lgKow值为3.975(Caballero-Casero et al., 2016), BPS的lgKow值为1.650(Liu et al., 2017).将POC、DOC和lgKow值带入式(4)中, 计算得到BPAF和BPS的自由溶解态分数分别为0.9698和0.9999.
表 1为太湖流域不同营养级水生生物的实测生物累积系数(Wang et al., 2017), 其中, 水生生物稳定氮同位素(δ15N)能在食物和捕食者之间产生3‰~4‰的同位素分馏(Fry, 1988), 常用于确定生物的营养级及其在食物网中的营养位置(Fry, 1991).本研究参照巴家文等(2015)得到的水生生物的营养等级和技术指南中的分级, 对文中水生生物进行营养等级的分级, 按照技术指南中非离子性有机化合物生物累积系数的推导步骤, 推导计算太湖营养级基线生物累积系数和最终营养级生物累积系数, 结果如表 2所示.
| 表 1 太湖流域不同水生生物的基本信息和实测生物累积系数 Table 1 Basic information and measured bioaccumulation factor of different aquatic organisms in Taihu Lake |
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| 表 2 BPAF和BPS的生物累积系数的计算 Table 2 Calculation of bioaccumulation factor of BPAF and BPS |
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表 3为计算BPAF和BPS人体健康基准所需的本土化参数, 经式(1)计算可得到BPAF和BPS的人体健康水质基准分别为0.4455 μg·L-1和10.02 μg·L-1.作为BPA的替代物, BPAF和BPS的人体健康水质基准值相差较大, 这与化学物质本身的性质、毒性实验数据等因素相关.BPAF实测生物累积系数明显高于BPS(表 1), 可能与2种化学物质的富集累积特性相关.据报道, lgKow与lgBAF正相关(Arnot et al., 2006), 其中, BPAF的lgKow值为3.975, 高于BPS的lgKow值(lgKow=1.650), 说明BPAF较BPS更易在生物体内累积, 因此, BPAF的生物累积系数相对较高, 其对人体健康的潜在危害较高.
| 表 3 太湖BPAF和BPS人体健康水质基准参数统计表 Table 3 Statistical table of human health water quality parameters of BPAF and BPS in Taihu Lake |
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在推导BPAF的人体健康基准时, 本研究采用了基于大鼠发育毒性的NOAEL值, 而ECHA采用OECD 422方法得到BPAF对大鼠生育的NOAEL值≤30.00 mg·kg-1·d-1.鉴于小于等于(≤)是一个开放型的数据, 不是一个确定的值.因此, 本文未采用基于大鼠生育毒性终点的毒性数据对人体健康基准进行计算.然而, 由实验结果可知, 基于大鼠生育毒性终点的毒性值低于基于生长发育的毒性值(100.0 mg·kg-1·d-1), 表明大鼠生育毒性终点可能对BPAF较敏感, 当采用基于生育的NOAEL值的最大值30.00 mg·kg-1·d-1时, BPAF的人体健康水质基准值为0.1336 μg·L-1, 小于发育毒性推导的基准值(0.4455 μg·L-1).结果表明, 基于发育毒性推导的人体健康水质基准值可能在对人体的生育力方面起不到有效的保护作用.因此, 还需进一步开展BPAF对不同毒性终点(特别是生育毒性)的相关研究工作.
本文将人体健康水质基准计算结果与现有的水生生物基准值进行了对比(图 1).Wang等(2018)以大羊角螺(Marisa cornuarietis)、摇蚊(Chironomus tentans)和斜生栅藻(Scenedesmus obliquus)3种受试生物的急慢性毒性数据为基础, 采用物种敏感性分布(SSD)方法推导出太湖流域BPAF的水生生物基准连续浓度值(CCC, 慢性基准值)为26.40 μg·L-1.本研究推导的BPAF的人体健康水质基准为0.4455 μg·L-1, 若采用BPAF的水生生物基准值作为水质标准对太湖的生物和居民进行保护, 则可能无法确保该区域人群的人体健康.
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| 图 1 BPAF不同人群基准值和水生生物基准值对比 Fig. 1 Comparison of AWQC of BPAF in different population and aquatic life criteria |
此外, 污染物暴露所导致的特殊人群如敏感人群(如儿童、育龄期妇女)和高暴露人群(渔民)等的健康影响已受到社会的普遍关注.儿童人体健康水质基准计算所需参数参考环境保护部2016年出版的《中国人群暴露参数(儿童卷：6~17岁)》中的相关数据(环境保护部, 2016).因我国缺乏育龄期妇女和渔民的水产品摄入量参数, 这部分采用美国人群暴露参数进行讨论.以BPAF为例, 采用《中国人群暴露参数(儿童卷：6~17岁)》中的相关数据对不同年龄段的儿童人体健康水质基准进行估算, 采用美国国家默认水产品的摄入量对育龄期妇女和渔民等特殊人群人体健康基准值进行估算和比较分析(USEPA, 2000), 结果见图 1.比较可知, 特殊人群的基准值均低于普通人群的基准值, 若采用推导的普通人群的基准值(0.4455 μg·L-1)对太湖流域水环境进行管理, 则对特殊人群起不到较好的保护作用.因此, 当对某区域敏感人群和高暴露人群的人体健康基准值进行推导时, 可灵活采用水产品摄入量来更好地代表所关注的人群.
太湖作为我国第二大淡水湖, 是重要的饮用水源地和淡水渔业基地, 太湖水污染造成的健康风险令人关注.本研究以式(6)的商值法(HQ)(Jiang et al., 2014)对太湖流域的BPAF和BPS进行健康风险评估, 所采用BPAF和BPS的暴露浓度为2017年调查数据(Yan et al., 2017; Liu et al., 2017), 共计47个采样点(表 5).47个采样点中BPAF的HQ值在1.600×10-3~0.3150之间, 45%点位的HQ值小于0.1000, 55%点位的HQ值大于0.1000；BPS的HQ值范围为4.000×10-4~0.1600, 其中, 98%点位的BPS的HQ小于0.1000.结果显示, 在当前太湖流域水环境中BPAF和BPS的暴露水平下, BPS对流域周边居民基本无健康风险, BPAF对居民产生较低的健康风险.基于BPAF潜在的人体健康风险, 需要对相应区域的BPAF的污染问题进行管控, 保障该区域居民的饮食饮水安全.
| 表 5 太湖流域BPAF和BPS的暴露浓度 Table 5 Exposure concentration of BPAF and BPS in Taihu Lake |
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本研究推导的基于本土化参数的太湖流域BPAF和BPS的人体健康水质基准值分别为0.4455 μg·L-1和10.02 μg·L-1, BPAF的生物累积系数较BPS的高, 其对人体健康的潜在危害较高.研究发现, 特殊人群的健康基准值均低于普通人群的基准值, 因此, 可灵活采用水产品摄入量来更好地推导代表所关注人群的人体健康基准值.此外, 依据获得的BPAF和BPS的人体健康水质基准值, 采用商值法对太湖流域水环境中BPAF和BPS的健康风险进行初步评价, 结果显示, 在当前太湖流域水环境中BPAF和BPS的暴露水平下, BPS对太湖流域周边居民基本无健康风险, BPAF对居民产生较低的健康风险.基于BPAF潜在的人体健康风险, 需要对相应区域的BPAF的污染问题进行管控, 保障该区域居民的饮食饮水安全.
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