2019, Vol. 39
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2. 气象灾害预报预警与评估省部共建协同创新中心, 南京 210044
2. Collaborative Innovation Center on Forecast and Evaluation of Meteorological Disasters, Nanjing 210044
近年来, 随着工业化和城市化水平的快速提高, 大气污染日趋严重, 严重危害到人类健康并逐渐成为一个严重的全球性问题.频发的空气污染会降低大气能见度并影响道路交通安全, 同时, 雾霾中的细颗粒物会对人体的呼吸系统和消化系统造成不良影响, 导致死亡率、住院率及新生婴儿的意外死亡率增长.此外, 污染天气造成日照时间的减少也会影响植被和作物的生长.我国的环境污染问题具有综合性、复合性及治理难度大的特点, 目前, 我国的污染物排放总量居高不下, 在此背景下, 开展大气污染治理, 可为高水平全面建成小康社会、加快建设生态文明奠定坚实基础(吴健生等, 2017).
过量的污染物排放和不利于扩散的气象条件是造成大气重污染的关键因素, 复杂地形易形成不利于污染物扩散的气象条件, 复杂地形条件下的城市群更易出现大气重污染.四川盆地属于深盆地形, 盆底最大深度超过2000 m, 位于青藏高原东侧、云贵高原北侧、秦岭和大巴山南侧及巫山西侧(图 1).盆地地形易出现多层逆温, 成为我国静稳型天气发生频次最高的地区之一.成都又位于四川盆地的底部, 是我国空气质量治理关注度最大的盆地城市之一.由于独特的地理环境、气候条件和工业结构, 导致成都市的空气质量状况与其他地区有所不同.
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| 图 1 四川盆地三维地形示意图 Fig. 1 Three-dimensional topographic map of Sichuan Basin |
水汽是影响天气变化的关键要素, 也是影响雾霾天气形成的外部因素之一.国内众多学者开展了水汽与空气质量关系的研究, 例如, 王勇等(2014;2015)研究了北京市2013年水汽对污染物浓度变化的影响, 认为水汽变化与PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO质量浓度变化显著正相关, 与O3浓度变化呈负相关；刘严萍等(2015)在对北京市探空分层水汽与气态污染物浓度变化的统计分析中发现, 低层水汽变化与气态污染物浓度变化的相关性最为明显；柳林涛等(2015)认为可降水量在雾霾过程前后有较大的变化, 据此推论水汽的变化可能会影响大气中PM2.5、PM10质量浓度的变化.尽管已有一些关于水汽与空气质量关系的研究, 但却主要集中在京津冀、长三角和珠三角地区, 且多是区分季节对水汽与空气质量的关系进行研究, 而在空气潮湿、人口密度大且空气污染形势严峻的四川盆地却鲜有报道.目前, 国内外学者对成都市空气质量与水汽关系的研究比较缺乏, 此外, 也缺少不同气象条件(如降水、湿度、太阳辐射等)对此相关性影响的研究.因此, 本文针对成都市空气质量与水汽的关系, 区分不同气象条件进行研究, 以丰富对盆地地区的相关认识, 为防治空气污染对该地区人体健康和社会经济发展的影响提供参考.
2 数据与方法(Materials and methods) 2.1 研究区域本文研究区域选择位于四川盆地西部的成都市(102°54′~104°53′E, 30°05′~31°26′N, 图 2).该地区属于亚热带湿润季风气候, 处于成都平原腹地, 是川西高原向四川盆地过渡的交接地带, 地势差异显著, 西北高、东南低, 具有独特的气候特征(郭倩等, 2018).成都市作为西南地区的商贸物流中心和交通枢纽, 高速的城市化、持续增长的人口, 加之常年静风频率高、污染物不易扩散等气象条件的影响, 使得近年来大气污染事件频发, 给市民的身体、生产和生活都带来了一定程度的影响.
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| 图 2 成都市地理位置(a)和8个国控监测点的位置分布(b) Fig. 2 Geographical location of Chengdu (a) and location distribution of 8 national control monitoring points and meteorological observatories(b) |
成都市环境保护局的8个国控地面监测站分布在市区及郊区, 其位置及基本信息如图 2所示, 具体站点分别为：3个交通污染监控站点(十里店、梁家巷、君平街)、4个城区环境评价站点(金泉两河、三瓦窑、沙河铺、大石西路)和1个郊区环境评价站点(灵岩寺).
2.2 资料来源本研究所使用的气象资料来源于成都市温江区国家基准站(站号56187)2016年的观测资料, 数据包括露点温度、1 h降水量、现在天气现象、海平面气压、24 h变温和变压、太阳辐射、相对湿度、风向等地面气象要素, 以及逐日8：00、20：00(北京时, 下同)的L波段探空资料和NCEP/NCAR再分析资料.为表示大气水汽的整体状况, 本文采用大气可降水量或整层大气水汽总量(Precipitable Water Vapor, 简称PWV)来表示水汽.
空气质量指数(AQI)数据来自于成都市环境监测中心8个监测点位中的金泉两河监测站点(与温江气象观测站的直线距离最短)2016年的SO2、NO2、PM2.5、PM10、CO和O3日均值和小时浓度值及O3日最大8 h滑动平均值, 并且严格参照《环境空气质量标准》(GB3095—2012)对数据进行质量控制，并根据《环境空气质量监测规范》(HJ/T193—2005)进行原始数据筛选.监测期间获取有效数据样本小时数为8456 h, 其中, 已剔除部分时段由于停电、仪器校准等原因出现的缺测小时共计328 h, 剔除后监测期间小时数据有效率为96.3%.
2.3 分析方法城市环境评价标准采用《环境空气质量标准》(GB3095—2012)中的二级标准, 城市环境空气质量评价则以《环境空气质量评价技术规范(试行)》(HJ663—2013)为依据.首先对各数据进行K-S统计检验, 得出数据之间均不服从正态分布, 因此, 各污染物浓度与PWV的相关性均采用SPSS软件中Spearman相关性分析来完成, 相关图形采用Origin、NCL等软件绘制完成.
静稳天气指数采用《中华人民共和国气象行业标准(空气污染扩散气象条件等级)》(QX/T413—2018)中的计算方法得出.利用2016年NCEP再分析资料(Kalnay et al., 1996)和地面观测数据, 统计各气象要素值在不同区间对应的雾霾发生概率相比气候态概率的倍数作为各要素值区间对应的分指数.按照各因子分指数最大值和最小值的比值从大到小进行排序, 剔除其中相关系数通过显著性检验的自相关因子, 最终选取前10个要素作为静稳天气指数计算因子, 分别为海平面气压P、24小时变温ΔT24、24小时变压ΔP24、相对湿度RH、850 hPa散度、850 hPa垂直速度绝对值、10 m水平风速、10 m风向、混合层高度、特征层逆温等10个因子, 并通过式(1)计算出静稳天气指数.
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式中, K1, K2, …, K10分别为10个气象因子对应的分指数, S为静稳天气指数.
整层大气水汽总量(大气可降水量)利用探空水汽计算方法(李国翠等, 2009)得出, 逐时的大气可降水量由郭洁等(2007)给出的地面湿度参量与可降水量关系的经验表达式计算得出.由表 1可知, PWV计算结果与探空资料得到的PWV相关系数均通过了双侧0.01水平的显著性检验.此外, 由露点温度得到的PWV可靠性优于由水汽压所得的PWV, 因此, 本文采用由地面露点温度估算得到的逐时PWV来进行分析.
| 表 1 利用地面湿度参量计算逐时PWV的经验关系式 Table 1 The empirical relationship of time-by-time PWV by using the ground humidity parameter |
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对成都市2016年全年的首要污染物(邓爱萍等, 2017)出现情况进行统计, 首要污染物出现天数最多的为PM2.5(160 d), O3(98 d)次之, 其次为PM10(43 d), NO2出现天数最少(38 d), 没有出现以CO、SO2为首要污染物的情况.同时, 王勇等(2015)研究发现, 表征空气质量指数的6种污染物中, PM2.5、PM10与O3浓度变化受水汽影响最大, 因此, 本文重点对PM2.5、PM10和O3与水汽的关系进行研究.
3.1 降水对PWV与PM2.5、PM10、O3关系的影响对成都市2016年PWV与降水及相对湿度的关系进行分析, 发现相关系数分别为0.079和0.466, 并通过了0.01水平上的显著性检验, 说明大气中PWV含量越高, 相对湿度越高, 越有利于形成降水(图 3a).成都市2016年大气水汽、相对湿度和降水的日均变化情况表明(图 3b), 降水的大值区和高频区均集中在夏季, 7、8月为水汽和相对湿度的高值区, 降水量也最大.夏季平均PWV为152.8 mm, 约占全年PWV的40.9%, 夏季降水量为601.16 mm, 约占全年降水量的62.9%, 其中, 降水量大于10 mm的降水事件共有17场, 最大降水量为79.9 mm, 对总降水量贡献较大, 而降水的低值(37.65 mm)和低频区均在冬季.
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| 图 3 成都市2016年大气水汽与实际降水、相对湿度的关系(a)与时间分布(b) Fig. 3 Relationship between atmospheric water vapor and actual precipitation and relative humidity (a) and time distribution (b) over Chengdu in 2016 |
中国气象局将降水等级分为小雨、中雨、大雨、暴雨、大暴雨、特大暴雨, 指24 h降雨量分别为0.1~9.9、10~24.9、25.0~49.9、50.0~99.9、100.0~249.9、≥250.0 mm.按照上述等级规定, 图 4统计了2016年成都市各月的小雨、中雨、大雨、暴雨、大暴雨、特大暴雨的总日数.成都市2016年全年降水171 d, 累积降水量为955.5 mm, 其中出现小雨111 d, 中雨24 d, 大雨2 d, 暴雨4 d.夏季降水天数为56 d, 约占全年降水天数的47.9%.对2016年降雨过程中的水汽、相对湿度和降水量进行分析, 发现在暴雨来临之前的13~24 h，PWV值持续在较高(>42 mm)的位置且在暴雨来临前的1~3 h迅速增加(每小时10 mm左右), 降雨时相对湿度也增加到72%~76%, 结束时PWV明显减小到55 mm左右, 地面湿度也迅速降低到50%~56%；在中雨来临之前的6~10 h，PWV值持续在大于38 mm的位置且在暴雨来临前的1~3 h迅速增加(每小时5 mm左右), 降雨时相对湿度在70%左右, 结束时PWV减小到48 mm左右, 地面湿度也迅速降低到56%；在中小雨来临之前的1~5 h, PWV值持续在大于30 mm的位置, 降雨时相对湿度增加到56%~65%, 结束时PWV减小到30~38 mm左右, 地面湿度也降低到42%~50%.
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| 图 4 成都市2016年各月不同强度降雨日数 Fig. 4 The number of different rainfall days over Chengdu in 2016 |
用增长率来表征PWV与污染浓度相关系数在降水条件下的变化, 增长率计算公式如下所示：
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式中, G为降水条件下的增长率, r1为降水条件下的相关系数, r0为无降水条件下的相关系数.
3.1.1 有无降水的对比为了研究降水对PWV与PM2.5、PM10、O3关系的影响, 分别对全年、降水时刻和非降水时刻的相关性进行了对比分析(表 2).剔除PWV缺测值后全年的有效小时数据为7957 h, 有效数据率为91.6%, 降水时刻为261 h, 约占全年的3.4%.
| 表 2 不同降水条件下PWV与PM2.5、PM10、O3的相关系数 Table 2 Correlation coefficient between PWV and PM2.5, PM10, O3 under different precipitation conditions |
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从表 2可以看出, PWV与O3浓度呈显著负相关, 大气水汽对O3浓度变化有以下几个方面的影响：一是在水汽的作用下太阳辐射会因消光机制而发生衰减, 影响光化学反应发生速率(刘晶淼等, 2003)；二是高湿度有利于O3的干沉降, 从而达到清除O3的作用(Kavassalis et al., 2017)；三是在较高的空气湿度(>60%)条件下, 光化学反应中消耗O3的反应过程占主导(Gallimore et al., 2011)；四是当地面空气相对湿度在60%以下时, O3浓度随着相对湿度增加而增加(安俊岭等, 2009).另一方面, 由表 2也可以看出, PM2.5、PM10浓度变化趋势与PWV明显一致, 这是因为大气中水汽的增加能促进二氧化硫、氮氧化物被氧化成二次颗粒, 从而使颗粒物浓度增高(Wang et al., 2015).当水汽上升、空气湿度>60%时, 大气中的水汽通过反应(3)~(5)直接消耗O3(姚青等, 2009), 臭氧会与有机物反应生成大量的微颗粒, 因此, 在水汽上升时, 臭氧浓度下降, 颗粒污染物浓度上升.当可降水量含量较高时, 大气低层较为湿润, 颗粒污染物无法向上扩散, 因而容易在近地层形成霾天气(柳林涛等, 2015).
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降水能在一定程度上清除大气中的污染物, 同时, 在降水时刻, PWV较高, 相对湿度较大(>60%), 会加速消耗O3, PWV与O3浓度的负相关系数更大；另一方面, 水汽的增加会使颗粒物浓度上升, 但降水对颗粒物的清除又有一定的抵消作用, 就整体来看, PWV与PM2.5、PM10的正相关系数有减小的趋势.其中, PWV-PM10减弱的程度最大, G为-47.62%.
2016年成都市春、夏季首要污染物出现天数(82 d为O3, 52 d为PM2.5, 20 d为NO2, 17 d为PM10)最多的为O3, 因此, 对春、夏季PWV与O3的相关性进行了逐月分析(图 5、表 3).PWV与O3在春、夏季呈反位相变化, 夏季较春季更为明显, 这是因为夏季温度更高, 太阳(直接)辐射更强, 水汽含量较大, 从而使太阳辐射衰减.在有降水时, 春季降水量较小, 负相关系数较夏季更大, 这是因为降水会在一定程度上降低O3浓度；而夏季PWV与O3并没有显著的相关性, 可能是因为夏季O3浓度受太阳辐射和温度的影响较大, 而降水会在一定程度上影响太阳辐射和温度的强度, 夏季降雨量较大, O3浓度大幅度降低, 受PWV影响较小, 受降水影响更大.2016年成都市温度的统计结果中(图 6), 7月平均温度全年最高(26.74 ℃), 太阳辐射最强, 同时出现了3次暴雨, 因此, 降水对PWV与O3相关性的影响最大, 相关系数降低最为明显, G为-76.52%.以上分析结果表明, 大气中水汽含量与降雨天气对O3污染具有一定的抑制作用.
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| 图 5 成都市2016年春夏季逐时O3与PWV的比较 Fig. 5 Comparison of hourly O3 and PWV over Chengdu in spring and summer of 2016 |
| 表 3 2016年成都市春夏季逐时PWV与O3浓度的相关系数 Table 3 Correlation coefficient between PWV and O3 concentration over Chengdu in spring and summer of 2016 |
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| 图 6 成都市2016年日均温度、太阳辐射变化 Fig. 6 Average daily temperature and solar radiation changes over Chengdu in 2016 |
2016年成都市秋、冬季首要污染物出现天数(108 d为PM2.5, 26 d为PM10, 18 d为NO2, 16 d为O3)最多的为PM2.5, 本文对秋、冬季PWV与PM2.5的相关性进行了逐月分析(图 7、表 4).PM2.5浓度的上升、下降正好对应了PWV的上升、下降, 秋、冬季的降水以中小雨为主, 在有降水时, 湿度变大, 但小于60%, O3转化成颗粒物的反应不占主导作用, 并且降水会在一定程度上降低PM2.5浓度, 因此, 这种正相关系数有减小趋势.在9月和10月, PM2.5浓度随PWV的增大而减小, G分别为-134.4%和-75.7%, 可能是因为降雨量较秋、冬季其他月份更大, 对PM2.5的清除率更高.12月与11月降雨量较其它月更少, PM2.5浓度随PWV的增大依然有明显增加的趋势, G分别为-11.5%和-16.2%.
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| 图 7 成都市2016年秋冬季逐时PM2.5与PWV的比较 Fig. 7 Comparison of PM2.5 and PWV over Chengdu in autumn and winter of 2016 |
| 表 4 成都市2016年秋冬季逐时PWV与PM2.5浓度的相关系数 Table 4 Correlation coefficient between PWV and PM2.5 concentration over Chengdu in autumn and winter of 2016 |
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将小时降雨量分成3个等级, 可在不同等级降水条件下对PWV与PM2.5、PM10及O3的相关性进行比较研究(表 5).对2016年成都市不同降雨强度对大气污染物的影响进行了研究, 当降雨量小于1 mm时, 降水能减缓污染物浓度的增加, 但污染物浓度依旧会增加；当降雨量为1~4.9 mm时, 降水能有效清除空气中新增的污染物, 使得空气质量与前一天基本持平, 并使污染物浓度略微下降, 质量浓度较非降雨时刻下降1.2%~8.6%左右；当降雨量大于5 mm时, 会显著减少污染物浓度, 质量浓度较非降雨时刻下降18.2%~48%左右, 且随着雨量增加对污染物的清除作用更加显著.
| 表 5 不同降雨等级下PWV与污染物浓度的相关系数 Table 5 Correlation coefficient between PWV and pollutant concentrations under different rainfall levels |
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在不同等级降雨下对2016年成都市小时降水与PWV的关系进行分析, 当PWV在11.40 mm以上、相对湿度在52%以上时, 出现降水；当PWV大于15.34 mm、相对湿度在61%以上时, 会出现大于1 mm的降水；当PWV高达54.74 mm、相对湿度在68%以上时, 才会出现5 mm以上的降水.
当降雨量在1 mm以下时, PWV与O3浓度呈显著负相关, PWV与PM2.5、PM10浓度呈显著正相关.与表 2的相关性统计结果进行对比可知, 降雨量在1 mm以下时, PWV与PM2.5、PM10的正相关系数有一定程度的增大, 而PWV与O3的负相关系数略有减小.这是因为降雨时相对湿度小于60%, O3消耗较少, 水汽的上升使PM2.5、PM10浓度增大, 同时, 污染物浓度依旧会增加, 说明微量降水对PWV与污染物之间的相关性影响较小.当降雨量在1~4.9 mm时, 这种正相关系数减小, 但仍能通过显著性检验, 说明降雨清除的PM2.5、PM10浓度小于水汽上升而增加的PM2.5、PM10浓度；PWV与O3的负相关系数有一定程度的增大, 一方面是由于降雨时相对湿度大于60%, 水汽的上升使O3浓度降低；另一方面, 降水使O3浓度略微下降.当降雨量在5 mm以上时, 空气中污染物浓度明显下降, 且PWV与PM2.5、PM10的正相关系数都有减小的趋势.这主要是由于降雨清除的PM2.5、PM10浓度大于水汽上升而增加的PM2.5、PM10浓度, 从而使相关性变得不显著, 说明当降雨量大于5 mm时, PM2.5、PM10和O3浓度的变化主要受降雨清除作用的影响.
3.2 静稳天气的影响国内外与静稳天气型大气污染相关的特殊天气的研究成果(王耀庭等, 2012；Tao et al., 2014；Yang et al., 2014)表明, 弱天气系统才有利于形成“静稳天气”, 如弱高压、弱低压(槽)等.与强降水、强雷暴等天气系统明显不同, 弱天气系统中大部分气象要素场的“信号”都比较弱, 观测捕捉困难, 因此, 导致相关研究和空气污染预报的难度更大.
如表 6所示, 静稳天气指数(以下简称静稳指数)的计算结果在0~19之间, 若以均值9.5划分高、低静稳指数, 则2016年全年出现高静稳天气209次, 出现低静稳天气157次.在高静稳指数下, 污染物浓度的变化受PWV的影响较低静稳条件下更为明显.因为在静稳条件下, 弱风、高湿、稳定的大气边界层结构不利空气污染物水平移动, 污染物难以扩散, 浓度较高(张恒德等, 2017), 故污染物浓度的变化受水汽的影响更大.
| 表 6 高、低静稳指数下PWV与污染物浓度的相关系数 Table 6 Correlation coefficient between PWV and concentration under high and low static stability index |
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如图 8所示, 高O3浓度主要集中在太阳辐射较强的情况下.太阳辐射强度每增加3 MJ·m-2, O3平均浓度增加16 μg·m-3左右, O3浓度超标情况也逐渐增多.当太阳辐射小于3 MJ·m-2时, O3平均浓度最低, 仅为41.97 μg·m-3, 且没有出现O3超标情况.在太阳辐射大于9 MJ·m-2时, O3平均浓度开始超标.其中, 当太阳辐射大于15.0 MJ·m-2时, O3平均浓度大于90 μg·m-3且超标率为7.3%；当太阳辐射大于21 MJ·m-2时, O3超标率明显增加, 变为18.5%.最大O3浓度出现在太阳辐射高于24 MJ·m-2时, 高达148.7 μg·m-3.而太阳辐射大于24 MJ·m-2的情形多发生于春末和夏季, 此时正是成都O3污染较为严重的时段.这主要是因为在此期间气温较高(图 6), 太阳辐射强烈, 光化学反应活跃所致(Jasaitis et al., 2016).
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| 图 8 成都市2016年不同太阳辐射强度下O3浓度均值和超标频率 Fig. 8 Mean value of O3 concentration and over-standard frequency under different solar radiation intensities over Chengdu in 2016 |
四川盆地的特殊地形造成太阳辐射较小, 从西南或东南方向输送来的水汽在盆地中积累并抬升, 发生辐合与冷凝形成低云, 低云一方面吸收太阳辐射升温, 另一方面遮蔽阳光, 减少到达地面的太阳辐射(齐月等, 2015).水汽会影响太阳辐射强度(SR), 因此, 有必要对不同太阳辐射条件下PWV及其污染物浓度的相关性进行对比分析(表 7).随着太阳辐射增强, PWV与PM2.5、PM10浓度的相关性都从正相关变为负相关, 一是因为O3主要是由NOx、CO和VOCs等前体物在合适的气象条件下反应生成(Schauer et al., 2007), 太阳辐射越强, 越有利于光化学反应进行, 促进NOx、CO的消耗, 有助于O3生成；二是因为太阳辐射与水汽呈负相关的变化.SR < 9 MJ·m-2时, 太阳辐射较小, 对PWV与O3的相关性没有太大影响, O3浓度随PWV的增加而显著减少；SR介于9~18 MJ·m-2时, 辐射强度开始增强, O3浓度开始增大, PWV对O3浓度变化的影响较小；SR介于18~27 MJ·m-2时, 太阳辐射强度持续增强, O3浓度持续增大, O3浓度随着PWV的增加而显著增大；SR>27 MJ·m-2时, O3浓度虽处于一个较高水平, 但水汽对其的减弱效应最为明显.
| 表 7 不同太阳辐射强度下PWV污染物的相关系数 Table 7 Correlation coefficient between PWV and concentration under different solar radiation intensities |
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1) 有降水条件下, PWV与O3浓度的负相关系数更大, 而与PM2.5、PM10的正相关系数有所减小, 降水对PWV与PM10浓度的相关性影响最大.有降水时, PWV与O3浓度的负相关系数在春季增大, 夏季减小, 大气中水汽含量与降雨天气对O3污染具有一定的抑制作用.在秋、冬季, 降水对PWV与PM2.5的正相关系数有降低作用, 9—10月的减弱程度最强.
2) 降雨量在1 mm以下时, PWV与O3的负相关系数略有减小, PWV与PM2.5、PM10的正相关系数略有增大；降雨量在1~4.9 mm时, 前述正相关系数显著减小, 负相关系数有所增大；降雨量在5 mm以上时, PWV与污染物浓度的相关性变得不显著.
3) 2016年成都的静稳天气指数介于0~19之间, 全年出现高静稳天气209次, 低静稳天气157次.在高静稳指数下, AQI及其污染物浓度的变化受PWV的影响更为显著, 静稳指数能在一定程度上反映出重污染天气的形成与消散过程.
4) 太阳辐射较弱时, O3浓度随着PWV的增加而显著减小；中等强度的太阳辐射条件下, PWV对O3浓度变化的影响不明显；当太阳辐射较强时, O3浓度随PWV的增加而显著增大；但太阳辐射很强时, 水汽对O3浓度的影响又转变为削弱作用.随着太阳辐射强度的增强, PWV与PM2.5、PM10浓度的相关性均从正相关转变为负相关.
致谢: 感谢成都市气象局倪成诚在L波段探空水汽资料和环境空气质量指数资料方面提供的帮助.
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