基于KZ滤波法的河北省PM<sub>2.5</sub>和O<sub>3</sub>浓度不同时间尺度分析研究

引用本文

秦人洁, 张洁琼, 王雅倩, 等. 2019. 基于KZ滤波法的河北省PM_2.5和O₃浓度不同时间尺度分析研究[J]. 环境科学学报, 39(3): 821-831.

Qin R J, Zhang J Q, Wang Y Q, et al. 2019. Study on different time scales of PM_2.5 and O₃ concentrations in Hebei Province based on KZ filter[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 39(3): 821-831.

基于KZ滤波法的河北省PM_2.5和O₃浓度不同时间尺度分析研究

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秦人洁 , 张洁琼 , 王雅倩 , 毛健 , 张辉 , 孙艳玲 , 陈莉 , 高爽

天津师范大学地理与环境科学学院, 天津 300387

收稿日期: 2018-07-14; 修回日期: 2018-12-04; 录用日期: 2018-12-04

基金项目: 国家重点研发计划青年项目（No.2016YFC0201700）；天津市自然科学基金（No.17JCYBJC42900）；天津师范大学引进人才基金项目（No.5RL152）

作者简介: 秦人洁(1996-), 女, E-mail:qinrenjie1996@163.com

通讯作者（责任作者）: 高爽, E-mail:shuang1gao@163.com

摘要: 大气细粒子和臭氧是影响我国城市空气质量的主要污染物质，其浓度的大小不仅与污染源的排放量有关，气象条件也是影响其浓度分布特征的重要因素.要评估污染物减排措施的效果，有必要将气象条件的影响剥离出来，仅评估排放量的降低对污染物浓度长期变化趋势的影响.本文使用KZ（Kolmogorov-Zurbenko）滤波方法对河北省石家庄、保定、张家口三市2013—2017年PM_2.5和O₃逐日浓度时间序列进行分解，并使用同期地面气象观测数据对各时间序列进行逐步回归分析，将经过KZ滤波后的长期序列与经逐步回归后的结果的差值再次进行滤波处理，得到去除气象影响的污染物浓度长期变化趋势，该浓度仅与污染物的排放量有关.结果表明，因污染源排放的影响，河北省三市大气PM_2.5浓度在研究年内除在2017年初略有上升以外，其余季节均呈下降趋势.河北省三市大气O₃浓度在研究年内均有波动上升趋势.气象条件对PM_2.5浓度长期变化趋势的影响大于O₃.

关键词: KZ滤波 PM_2.5 O₃ 气象条件河北省

Study on different time scales of PM_2.5 and O₃ concentrations in Hebei Province based on KZ filter

QIN Renjie, ZHANG Jieqiong, WANG Yaqian, MAO Jian, ZHANG Hui, SUN Yanling, CHEN Li, GAO Shuang

School of Geographic and Environmental Sciences, Tianjin Normal University, Tianjin 300387

Received 14 July 2018; received in revised from 4 December 2018; accepted 4 December 2018

Abstract: Atmospheric fine particles and ozone are the main pollutants that affect air quality of cities in China. Their concentrations and distributions are influenced by both emissions from pollution sources and meteorological conditions. In order to evaluate the effectiveness of measures taken to reduce air pollution, it is necessary to subtract meteorological effect from the original time series of air pollutant. The long-term trend produced only by reduction of emissions can thus be analyzed. In this study, Kolmogorov-Zurbenko (KZ) filter was used to decompose concentrations of PM_2.5 and O₃ into three components during the period of 2013-2017 in Shijiazhuang, Baoding and Zhangjiakou in Hebei Province. Stepwise regression analysis and residual analysis were used to obtain the meteorological adjusted time series of pollutant. Our results revealed that the emission of PM_2.5 showed a downward trend in three cities in Hebei Province during the studied years due to the influence of anthropogenic emissions, except for the early days in 2017. The concentration of O₃ fluctuated upward during the study period. The effect of meteorological conditions was greater for the long-term variation trend of PM_2.5 than that of O₃.

Keywords: KZ filter PM_2.5 O₃ meteorological conditions Hebei Province

1 引言(Introduction)

大气细粒子(PM_2.5)和臭氧(O₃)是影响我国城市空气质量的主要污染物质(燕丽等, 2013；冯兆忠等, 2018).2013—2017年期间, 由于我国施行了较为严格的节能减排以及大气污染控制对策, 特别是国务院颁布的“大气十条”的施行, 使PM_2.5浓度整体呈下降趋势, 但在很多经济较发达的地区, 大气细粒子浓度仍超过国家标准限值(吴俊等, 2013).大气细颗粒物污染仍然是我国最突出的环境问题.臭氧近年来总体呈上升趋势, 其前体物主要来源于工业污染源和机动车尾气(郭世昌等, 2014；咸月等, 2015).研究表明, 在未来很长一段时间内, 臭氧将是影响环境空气质量的另一个关键因素(王占山等, 2016).因此, 研究大气细粒子以及臭氧的长期变化趋势及浓度特征至关重要.

大气污染物的浓度变化不仅与燃料燃烧、机动车尾气排放等人为活动有关(燕丽等, 2013), 气象条件也是影响污染物扩散传输的重要因素(王勇等, 2015；于世杰等, 2017).风速、风向、温度、相对湿度等气象要素都可以引发空气污染物的时空分布变化(张建忠等, 2014).部分气象要素与污染物的联系非常紧密, 气象条件可能会掩盖随着时间推移而改变的污染物浓度趋势变化情况(杨兴川等, 2017).因此, 要评估污染物减排措施的效果, 就要剥离气象条件对污染物浓度时间序列的影响.此外, 由于污染物的浓度会出现显著的短期变化和季节性变化, 要获得污染物的长期变化趋势, 也需要对原始污染物时间序列进行不同时间尺度的分离(Rao et al., 1994).在气象条件对空气质量影响的定量评估方面, 国内外学者开展了许多研究.例如重污染天气过程中气象条件对污染物形成的成因分析(杨文峰等, 2015；陈静等, 2015)、空气质量模型模拟不同气象场下污染物浓度变化特征(张礁石等, 2016)、以及建立气象条件与污染物浓度关系的回归模型(刘杰等, 2015)等.国内外学者曾利用滤波方式对大气污染物时间序列进行分解, 并结合回归模型分析不同气象要素的贡献(Porter et al., 2002; 徐鸣等, 2008; 朱佳等, 2010; 高晋徽等, 2012; 白鹤鸣等, 2015).在剥离气象条件对不同时间尺度下污染物变化趋势的影响方面, Rao等(1994)提出的Kolmogorove Zurbenko (KZ)滤波法得到了广泛的应用.KZ滤波方法基于分析污染排放源变化对空气污染物浓度的影响这一目的, 通过对污染物浓度进行不同时间尺度的分离, 得到关键气象要素对污染物浓度长期变化的影响.Rao(1994)的研究结果表明, 由于政策或气候变化而导致的污染物浓度的变化量可能很小, 并且很难在时间序列中被发现, 除非将它们与天气和季节效应分离开.Sá等(2015)使用KZ滤波的方法将大气污染物O₃、PM₁₀、NO₂原始时间序列进行不同时间尺度的分解, 随后通过逐步回归的方法得到气象条件对各污染物分量的影响.国内学者曾使用该方法处理空气污染指数数据, 例如, 吴宜航等(2016)将KZ滤波应用于我国呼和浩特12年空气污染指数(API)时间序列, 并评估了气象要素(气压、气温、相对湿度、降水量、风速及大气边界层高度)对API趋势的影响.但空气污染指数只能反映该地区整体空气质量水平的变化趋势, 并不能给出主要污染物质(例如颗粒物和臭氧)的长期趋势, 因此, 有必要开展针对特定污染物的KZ滤波研究.

河北省是我国污染较为严重的省份, 分析其在“大气十条”施行期间污染物浓度变化的规律, 有利于我们检验减排措施的实施效果.笔者针对河北省空气质量较差的石家庄、保定以及空气质量较好的张家口2013—2017年大气PM_2.5和O₃浓度数据及同期地面气象观测资料, 基于KZ滤波的方法将污染物浓度和气象要素数据时间序列分解为短期分量、季节分量和长期分量, 结合逐步回归分析方法, 构建了由排放引起的PM_2.5和O₃长期分量, 并将其与原始长期分量做差值, 得到去除气象影响的污染物浓度特征趋势, 进而评估气象条件对污染物变化趋势的影响.

2 资料和方法(Materials and methods) 2.1 研究区域和数据获取

河北省2013—2017年大气细粒子PM_2.5年均浓度分别为108、95、76.8、70.4和65.6 μg·m^-3, 超出国家标准208.6%、171.4%、102%、101%和87.4%.O₃日最大8 h平均值第90百分位数浓度分别为183、159、160、171和193 μg·m^-3, 超出国家标准14%、0、0、6.8%和20%.河北省西部总体空气污染较为严重, 特别是保定、石家庄等城市空气质量较差, 在2013—2017年全国74个重点城市空气质量状况排名中, 按空气质量状况由较差至较好排名, 石家庄分别位居第二、第三、第八、第二、第一, 保定分别位居第五、第一、第一、第三、第四(中华人民共和国环境保护部, 2014; 2015; 2016; 2017；中华人民共和国生态环境部, 2018).位于河北省北部地区的张家口市空气质量相对较好.因此, 本研究选取该3个城市作为研究区域, 分析对比其大气污染物PM_2.5和O₃的长期变化情况.

本文所用的细颗粒物和臭氧的监测数据来自于中国环境监测总站的“全国城市空气质量实时发布平台”, 在保定、石家庄、张家口各选取一个最靠近气象站点的大气环境污染物监测站(图 1), 选取PM_2.5、O₃日最大8 h浓度数据进行KZ滤波统计分析.研究时间段为2013年1月13日—2017年12月31日.本文所用的地面气象数据主要来源于中国气象科学数据共享服务网提供的保定、石家庄、张家口(图 1)同期地面气象资料, 大气边界层高度资料来自欧洲中期天气预报中心(ECMWF)的再分析资料ERA-Interim.本文使用气象参数包括平均风速(m·s^-1)、最大风速(m·s^-1)、平均气温(℃)、日最低气温(℃)、日最高气温(℃)、平均相对湿度(%)、最小相对湿度(%)、平均气压(hPa)、日最高气压(hPa)、日最低气压(hPa)、水平能见度(km)、日照时数(h)、降水量(mm)和日均大气边界层高度(m).

图 1 空气质量监测站和气象站点位示意图 Fig. 1 Locations of air quality monitoring sites and weather stations

2.2 研究方法 2.2.1 KZ滤波法

KZ滤波是一种时间序列分析的方法, 通过设定不同参数, 可较好地将原始序列分解为短期分量序列、季节分量序列及长期分量序列, 其优点在于计算方法简单, 且不需要对缺失的数据进行必要的处理.

原始时间序列X(t)可以表示为

(1)

式中, e(t)是污染物长期分量, S(t)是污染物季节分量, W(t)是污染物短期分量.KZ滤波属于低通滤波, 通过移动平均值的反复迭代而产生：

(2)

式中, Y_i为经KZ滤波后的时间序列, m为滑动窗口长度, i为序列的时间间隔, j为滑动窗口变量, k为X_i在滤波时其两端的滑动窗口长度.

KZ_{(m, p)}即滑动窗口为m且经过p次迭代.调整窗口长度m和迭代次数p可以控制不同尺度过程的滤波.若要将波长小于N的高频波去除, 则需满足：

(3)

研究表明, 利用KZ_{(15, 5)}滤波可以提取气象和空气质量数据长期和季节成分的总和, 将其定义为基线分量X_baseline(t) (Rao et al., 1997; 吴宜航等, 2016).数据的长期趋势可以通过选择较大的窗口来获得, 例如通过KZ_{(365, 3)}滤波可以获得污染物长期分量e(t)(Rao et al., 1994; Tsakiri et al., 2011).季节分量S(t)为基线分量X_baseline(t)与长期分量e(t)的差值.短期分量W(t)为原始序列X(t)与基线分量X_baseline(t)之差.如公式(4)~(7)所示：

(4)

(5)

(6)

(7)

KZ_{(365, 3)}的有效滤波为632 d, 即将周期小于1.7年的波动滤除, 因此可以反映污染物的长期变化趋势, 用长期分量来表示.KZ_{(15, 5)}的有效滤波宽度为33 d, 因此可以滤除周期小于33 d的数据, 从而去除时间序列的短期分量W(t)以获得长期和季节时间尺度下污染物及气象要素的变化趋势(Elisa et al., 2015).其中, 长期分量主要由污染物排放总量、气候变化和经济活动等因素引起；季节分量主要由气象条件的季节变化和污染源决定；短期分量主要由天气变化和污染物短期排放波动引起(Rao et al., 1994).

2.2.2 逐步回归模型

影响污染物长期分量在其均值附近波动的原因主要有2个：污染物排放量的变化以及各气象条件的变化.分析气象条件对所研究城市长期分量的影响应将气象因素和污染物排放的结果相分离.多元线性逐步回归是消除气象影响的有效手段.

在此研究中会同时考虑14个气象变量的影响, 使用SPSS分析软件20.0版本对不同时间尺度下的污染物浓度序列进行逐步回归, 建立不同时间尺度下的大气污染物与气象要素之间的关系模型, 各尺度下回归模型预测值与各分量的残差序列ε(t)代表经气象调整后的污染物浓度序列, 代表由污染源排放引起的污染物波动变化.但在回归时还需考虑未参与拟合的其他气象因子的影响, 因此使用KZ_{(365, 3)}对ε(t)再次进行滤波, 用ε_LT(t)来代表经过滤波后的结果.滤波结果ε_LT(t)则表示仅由污染源排放变化所引起的污染物长期变化趋势.ε_LT(t)虽经过滤波, 但仍是残差序列, 需要对ε_LT(t)进行重建, 从而获得仅由污染源排放所引起的污染物长期分量变化情况(吴宜航等, 2016)：

(8)

式中：ε_LT(t)为ε(t)经KZ_{(365, 3)}滤波后的结果；X_LT(t)为污染物长期分量均值；X_{lt, a}(t)为调整重建的污染物长期分量时间序列, 该序列消除气象要素影响, 仅与污染源排放有关.

此外, 计算各分量的解释方差, 其计算公式如式(9)所示：

(9)

式中, VE代表解释方差；var X(t)表示污染物原始序列方差；varε (t)表示残差序列方差.解释方差越大, 气象要素对原序列的影响越大, 解释能力越强.

为检验经气象调整前后PM_2.5和O₃长期分量曲线差异, 我们进行均方根误差(RMSE)分析, 其公式如式(10)所示：

(10)

式中：e(t)为经气象调整前的污染物长期分量, X_{lt, a}(t)表示经多元线性回归和残差分析后计算出的仅由污染源排放变化所引起的污染物长期变化趋势, 即经气象调整后的污染物长期变化趋势.

为更好的比较PM_2.5和O₃之间的差异, 本研究将石家庄、保定、张家口的RMSE_{PM_2.5}和RMSE_O₃分别取均值, 比较PM_2.5和O₃气象调整前后数据的差异.RMSE越大, 说明经调整前后的污染物数据曲线差异越大, 气象条件对污染物影响越大.

3 结果与分析(Results and analysis) 3.1 大气细粒子PM_2.5和臭氧O₃时间序列分解

石家庄、保定、张家口各监测点PM_2.5和O₃时间序列分解如图 2和图 3所示.PM_2.5日均值和O₃日最大8 h平均值的环境空气质量二级标准浓度限值分别为75 μg·m^-3和160 μg·m^-3.从图 2原始序列可知, 石家庄和保定的PM_2.5浓度超标率较高, 分别为52%和53%；张家口空气质量较好, 超标天数仅占总天数的6%.3个城市O₃浓度基本没有超标.

图 2 石家庄、保定、张家口各监测点PM_2.5时间序列分解 Fig. 2 Decomposition of PM_2.5 concentration time-series monitored at air quality monitoring sites in Shijiazhuang, Baoding and Zhangjiakou

图 3 石家庄、保定、张家口各监测点日最大8 h O₃浓度时间序列分解 Fig. 3 Decomposition of daily maximum 8-h O₃ time-series monitored at air quality monitoring sites in Shijiazhuang, Baoding and Zhangjiakou

从长期分量来看, 2013、2014年PM_2.5浓度较高, 特别是在2014年年初时, 石家庄和张家口的PM_2.5浓度较高, 主要是出现在2014年2月21—2月26日的重度污染过程, 这与张建忠等(2016)的研究结果相同.在2014—2016年PM_2.5浓度呈波动下降趋势, 3个城市均在12—2月之间出现大气细粒子浓度最大值, 且在2017年初PM_2.5浓度出现了大幅度的增加.石家庄2017年PM_2.5最大值比2016年高60 μg·m^-3, 保定2017年比2016年的PM_2.5最大值高10 μg·m^-3.2015—2017年张家口大气细粒子长期趋势浓度变化不大, 介于24~38 μg·m^-3.为改善空气质量, 国务院于2013年9月10日印发了《大气污染防治行动计划》, 该政策的实施使河北省空气质量于2014—2017年总体改善, PM_2.5浓度明显下降(孟晓艳等, 2018).但由于2016年冬季石家庄静稳天气的频繁出现, 石家庄PM_2.5浓度在2016年年底及2017年年初浓度较高(赵娜等, 2017).

臭氧时间序列分解如图 3所示, 3个研究城市的O₃浓度长期变化趋势较为一致.在2013—2017年期间O₃的长期分量中, 3个城市O₃浓度最大值在5—7月出现, 石家庄在2015年O₃浓度降低, 随后在2015—2017年连续3年呈递增趋势, 最大值每年约增加20 μg·m^-3.保定大气O₃峰值在2016年略有降低, 张家口在2013—2017年O₃浓度呈持续上升状态.值得注意的是, 在长期分量中, 张家口PM_2.5的最大值为50 μg·m^-3, 该值显著低于石家庄和保定的大气细粒子浓度(石家庄约为180 μg·m^-3, 保定约为150 μg·m^-3).但张家口O₃最大8 h均值的最大值则为110 μg·m^-3, 高于石家庄和保定的大气O₃水平(约为100 μg·m^-3).因此, 张家口虽然空气质量较好, 也仅是颗粒物污染浓度较低, 其气态污染物O₃浓度的升高不容忽视.臭氧浓度升高的主因应是氮氧化物(NO_x)、挥发性有机物(VOCs)减排不协调(刘小正等, 2016).本文所取的监测站点均位于城市中心区, O₃的形成主要源于机动车排放.石家庄和保定经济较为发达, 截至2017年底, 石家庄、保定汽车保有量均超过200万辆.张家口经济发展相较于石家庄、保定较差, 机动车数量较少.但是这种情况下, 张家口O₃浓度仍然较高, 这可能与O₃前体物远距离传输以及张家口较低的空气湿度有关.河北省太阳直接辐射总量呈现东南少西北多的空间分布特征, 最高值位于张家口西北部, 保定、石家庄处于河北省中南部, 太阳辐射总量较低(张益炜等, 2014).在同样存在臭氧前体物远距离输送的问题时, 张家口由于太阳辐射较强, 比河北省其他城市更容易发生光化学烟雾现象, 导致张家口O₃浓度更高.大气中的水汽由于消光机制而使太阳辐射削减, 而空气比较潮湿的情况下, 水汽光化学分解会产生较多的活性基H、OH, 活性基可以与O₃以及原子氧反应从而降低O₃浓度.石家庄和保定属于暖温带大陆性季风气候, 相对湿度比较大, 而张家口地区属于温带大陆性气候, 相对湿度比较低, 因此张家口臭氧浓度较高.

表 1为PM_2.5和O₃各分量方差对总方差的贡献率.各分量对原始序列的方差贡献率之和越高, 说明滤波后分解效果越好.研究结果表明, PM_2.5和O₃原始序列经KZ滤波分解后的三分量方差之和对原始序列方差贡献在67%~79%的范围内.对比吴宜航等(2016)使用呼和浩特12年的空气污染指数API数据高达90%以上的方差贡献率和白鹤鸣等(2015)使用北京、天津、石家庄3地10年的API数据得到82%~93%的方差贡献率, 本文获得的方差贡献率较低, 这可能与本文所用数据量较少(仅5年)有关.在O₃序列中, 3市的季节分量对原始序列的方差贡献最大(32%~34%), 其次是长期分量(20%~21%).PM_2.5序列中, 3市季节分量和短期分量贡献较大, 长期分量对原始序列的方差贡献率最低, 介于4%到14%之间.研究结果表明, 污染物浓度原始时间序列的波动由季节和短期分量占主导作用, 即由污染源排放和气象条件的季节和短期变化引起, 长期排放及气候条件的变化并不是引起监测浓度波动的主要原因.

表 1 原始空气质量数据经KZ滤波后各分量方差对总方差的贡献率 Table 1 Contribution to the total variance of each component created by the KZ filter to the original air quality data

3.2 基于气象调整的污染物浓度变化趋势

为了了解各气象要素与污染物浓度变化的相关性, 使用Spearman相关系数法来分析各气象要素与石家庄、保定、张家口3个城市PM_2.5、O₃浓度相关性.按气象要素类别筛选对PM_2.5、O₃影响较大的气象因子(汪宇等, 2018).表 2中WNHD、WNHD_max、T、T_min、T_max、RH、RH_min、P、P_max、P_min、VV、SSD、Pre、ABL分别代表包括平均风速(m·s^-1)、最大风速(m·s^-1)、平均气温(℃)、日最低气温(℃)、日最高气温(℃)、平均相对湿度(%)、最小相对湿度(%)、平均气压(hPa)、日最高气压(hPa)、日最低气压(hPa)、水平能见度(km)、日照时数(h)、降水量(mm)和大气边界层高度(m).

表 2 石家庄、保定、张家口PM_2.5浓度与各气象要素的Spearman相关系数 Table 2 Spearman correlation coefficient of PM_2.5 concentration and meteorological factors in Shijiazhuang, Baoding and Zhangjiakou

气象要素			原始序列	短期分量	季节分量	长期分量
石家庄	风速	WNHD	-0.401^**	-0.209^**	-0.303^**	-0.217^**
		WNHD_max	-0.391^**	-0.155^**	-0.292^**	-0.277^**
	温度	T	-0.361^**	0.069^**	-0.257^**	-0.580^**
		T_max	-0.366^**	0.065^**	-0.266^**	-0.577^**
		T_min	-0.339^**	0.077^**	-0.237^**	-0.564^**
	湿度	RH	0.325^**	0.291^**	0.302^**	0.002
		RH_min	0.305^**	0.292^**	0.299^**	-0.023
	气压	P	0.237^**	-0.179^**	0.188^**	0.504^**
		P_max	0.239^**	-0.176^**	0.184^**	0.511^**
		P_min	0.260^**	-0.153^**	0.208^**	0.497^**
	水平能见度	VV	-0.673^**	-0.413^**	-0.515^**	-0.262^**
	日照	SSD	-0.480^**	-0.293^**	-0.387^**	-0.216^**
	降水量	P_re	-0.157^**	0.010	-0.134^**	-0.165^**
	大气边界层高度	ABL	-0.463^**	-0.190^**	-0.385^**	-0.318^**
保定	风速	WNHD	-0.317^**	-0.198^**	-0.291^**	-0.108^**
		WNHD_max	-0.382^**	-0.234^**	-0.338^**	-0.140^**
	温度	T	-0.393^**	0.086^**	-0.258^**	-0.738^**
		T_max	-0.375^**	0.100^**	-0.251^**	-0.726^**
		T_min	-0.372^**	0.082^**	-0.237^**	-0.710^**
	湿度	RH	0.202^**	0.259^**	0.191^**	-0.123^**
		RH_min	0.199^**	0.259^**	0.213^**	-0.141^**
	气压	P	0.278^**	-0.193^**	0.203^**	0.664^**
		P_max	0.275^**	-0.183^**	0.186^**	0.669^**
		P_min	0.303^**	-0.155^**	0.217^**	0.655^**
	水平能见度	VV	-0.697^**	-0.413^**	-0.538^**	-0.341^**
	日照	SSD	-0.340^**	-0.272^**	-0.308^**	-0.061^*
	降水量	P_re	.0121^**	-0.109^**	.0110^**	.0281^**
	大气边界层高度	ABL	-0.501^**	-0.221^**	-0.418^**	-0.347^**
张家口	风速	WNHD	-0.247^**	-0.193^**	-0.202^**	0.049^*
		WNHD_max	-0.227^**	-0.154^**	-0.236^**	0.064^**
	温度	T	-0.073^**	0.098^**	-0.030	-0.321^**
		T_max	-0.087^**	0.081^**	-0.047^*	-0.306^**
		T_min	-0.042	0.128^**	0.001	-0.326^**
	湿度	RH	0.277^**	0.259^**	0.289^**	-0.181^**
		RH_min	0.270^**	0.225^**	0.289^**	-0.142^**
	气压	P	0.001	-0.167^**	0.043	0.207^**
		P_max	0.003	-0.167^**	0.032	0.227^**
		P_min	0.027	-0.138^**	0.058^*	0.183^**
	水平能见度	VV	-0.649^**	-0.435^**	-0.487^**	-0.179^**
	日照	SSD	-0.374^**	-0.301^**	-0.267^**	-0.057^*
	降水量	P_re	0.076^**	0.158^**	0.056^*	-0.145^**
	大气边界层高度	ABL	-0.384^**	-0.132^**	-0.345^**	-0.164^**
注：*.在置信度(双测)为0.01时, 相关性是显著的..在置信度(双测)为0.05时, 相关性是显著的.

表 2、表 3分别为各气象要素与PM_2.5、O₃浓度的相关性.由表 2可知, 在不同的时间尺度下, 气象要素对PM_2.5和O₃的具有不同的影响.因此, 在分析气象条件对PM_2.5和O₃的影响时应该考虑不同时间尺度的影响.为了分析石家庄、保定和张家口各市气象条件对污染物浓度的影响, 本研究采用逐步回归的方法建立了经Spearman相关系数法筛选后的显著的气象要素与大气污染物浓度的统计模型, 对PM_2.5和O₃的统计模型进行了95%置信水平的测定.根据Spearman相关系数法, 首先选取相关性显著的气象因子, 剔除不显著的气象因子, 其次考虑同一类别的气象要素之间具有较强的正相关性, 因此仅在同一类别中选取最具有相关性的气象因子.例如作为表征风速的气象因子, 在原始序列、短期分量、季节分量中, 石家庄取WNHD, 在长期分量中, 石家庄取WNHD_max.作为表征温度的气象因子, 在原始序列、季节分量中, 石家庄取T_max, 在短期分量中, 石家庄取T_min, 在长期分量中, 石家庄取T.基于逐步回归法的PM_2.5和O₃短期分量、季节分量、长期分量回归分析模型分析结果如表 4所示.

表 3 石家庄、保定、张家口O₃浓度与各气象要素的Spearman相关系数 Table 3 Spearman correlation coefficient of O₃ concentration and meteorological factors in Shijiazhuang, Baoding and Zhangjiakou

气象要素			原始序列	短期分量	季节分量	长期分量
石家庄	风速	WNHD	0.378^**	0.176^**	0.301^**	0.272^**
		WNHD_max	0.367^**	0.129^**	0.288^**	0.286^**
	温度	T	0.650^**	0.042	0.519^**	0.702^**
		T_max	0.667^**	0.054^*	0.542^**	0.698^**
		T_min	0.607^**	0.014	0.474^**	0.685^**
	湿度	RH	-0.172^**	-0.174^**	-0.239^**	0.064^**
		RH_min	-0.142^**	-0.171^**	-0.196^**	0.080^**
	气压	P	-0.599^**	0.024	-0.487^**	-0.700^**
		P_max	-0.598^**	0.021	-0.482^**	-0.698^**
		P_min	-0.619^**	0.008	-0.502^**	-0.706^**
	水平能见度	VV	0.348^**	0.141^**	0.238^**	0.294^**
	日照	SSD	0.349^**	0.237^**	0.309^**	0.165^**
	降水量	P_re	0.006	-0.170^**	-0.031	0.159^**
	大气边界层高度	ABL	0.563^**	0.209^**	0.452^**	0.444^**
保定	风速	WNHD	0.192^**	0.018	0.078^**	0.241^**
		WNHD_max	0.202^**	0.018	0.099^**	0.236^**
	温度	T	0.622^**	0.039	0.414^**	0.677^**
		T_max	0.635^**	0.070^**	0.435^**	0.664^**
		T_min	0.571^**	-0.016	0.367^**	0.651^**
	湿度	RH	-0.025	-0.140^**	-0.051^*	0.094^**
		RH_min	0.024	-0.116^**	-0.014	0.121^**
	气压	P	-0.590^**	0.003	-0.389^**	-0.667^**
		P_max	-0.608^**	0.003	-0.416^**	-0.673^**
		P_min	-0.607^**	-0.012	-0.405^**	-0.680^**
	水平能见度	VV	0.293^**	0.057^*	0.187^**	0.276^**
	日照	SSD	0.203^**	0.211^**	0.116^**	0.128^**
	降水量	P_re	-0.518^**	0.005	-0.294^**	-0.643^**
	大气边界层高度	ABL	0.404^**	0.135^**	0.236^**	0.393^**
张家口	风速	WNHD	0.269^**	0.321^**	0.226^**	0.088^**
		WNHD_max	0.295^**	0.270^**	0.214^**	0.172^**
	温度	T	0.573^**	0.013	0.458^**	0.638^**
		T_max	0.568^**	-0.011	0.456^**	0.637^**
		T_min	0.541^**	0.023	0.425^**	0.604^**
	湿度	RH	-0.077^**	-0.048	-0.087^**	-0.025
		RH_min	-0.114^**	0.046	-0.103^**	-0.125^**
	气压	P	-0.528^**	0.059^*	-0.413^**	-0.636^**
		P_max	-0.527^**	0.051^*	-0.410^**	-0.634^**
		P_min	-0.547^**	0.042	-0.422^**	-0.644^**
	水平能见度	VV	0.063^**	-0.012	0.017	0.136^**
	日照	SSD	0.271^**	-0.012	0.232^**	0.280^**
	降水量	P_re	0.088^**	-0.045	0.036	0.176^**
	大气边界层高度	ABL	0.469^**	0.022	0.362^**	0.519^**
注：*.在置信度(双测)为0.01时, 相关性是显著的..在置信度(双测)为0.05时, 相关性是显著的.

表 4 基于逐步回归法的PM_2.5和O₃短期分量、季节分量、长期分量回归分析模型 Table 4 Regression model selected by the stepwise regression for the PM_2.5 and O₃ concentration data concerning the short-term, seasonal and long-term components

不同时间尺度	污染物	城市	回归模型	解释方差	p值
原始序列	PM_2.5	石家庄	2627.09-4.94VV-4.13T_max-2.35P_max-1.86SSD-8.95WNHD-0.01P_re	41%	＜0.01
		保定	2635.34-4.6VV-4.15T-6.73WNHD_max-2.34P_min-2.2SSD-0.01P_re	47%	＜0.01
		张家口	110.38-2.41VV-0.22T_max-2.33WNHD-0.9SSD-0.18RH	35%	＜0.01
	O₃	石家庄	561.45+1.48T_max+0.01ABL+3.58WNHD-0.54P_min-0.19RH-0.33VV	45%	＜0.01
		保定	1264.17+1.16T_max-1.2P_max-0.01P_re+0.82SSD	35%	＜0.01
		张家口	50.95+1.85T+7.94WNHD-0.24RH_min-0.58VV+0.7SSD	41%	＜0.01
短期分量	PM_2.5	石家庄	16.64-1.91VV+0.52T_max-1.47SSD	15%	＜0.01
		保定	2273.72-1.56VV-2.18P-1.91SSD-1.13T-3.28WNHD_max-0.2RH	22%	＜0.01
		张家口	298.86-0.89VV-0.87SSD-0.28P-1.59WNHD-0.11RH	20%	＜0.01
	O₃	石家庄	-5.69+0.64SSD+1.39WNHD	6%	＜0.01
		保定	-2.270.72SSD-0.11VV	6%	＜0.01
		张家口	-8.39+2.96WNHD	8%	＜0.01
季节分量	PM_2.5	石家庄	44.48-2.41VV-0.95T_max+0.2RH-0.98SSD-0.01ABL-0.01P_re	28%	＜0.01
		保定	68.78-2.35VV-0.79T_max-2.94WNHD_max-0.01ABL-0.64SSD	30%	＜0.01
		张家口	-119.81-1.26VV-0.01ABL+0.16P	23%	＜0.01
	O₃	石家庄	1.08T_max-0.26RH-0.47VV+1.52WNHD	34%	＜0.01
		保定	630.64-0.62P_max+0.59T_max-0.18RH+0.01ABL	23%	＜0.01
		张家口	-13.48+0.87T+3.05WNHD-0.12RH_min	26%	＜0.01
长期分量	PM_2.5	石家庄	138.79-1.78T-0.72VV	37%	＜0.01
		保定	-227.2-1.5T_max-0.01P_re-0.8VV+0.85SSD+0.38P_min-0.12RH	60%	＜0.01
		张家口	150.41-0.24T_min-0.23VV-0.09RH-0.11P_max-0.01ABL	25%	＜0.01
	O₃	石家庄	662.68+0.39T-0.63P_min+0.01ABL+0.08RH_min+0.18VV-0.27SSD	54%	＜0.01
		保定	682.18-0.62P_min-0.01P_re+0.59T+0.01ABL+0.09RH_min+0.95WNHD	75%	＜0.01
		张家口	714.69+0.49T+0.01ABL-0.71P_min+0.25VV+0.27WNHD_max	61%	＜0.01

如表 4所示, 气象要素对大气污染物不同时间尺度浓度序列的解释能力取决于所考虑的污染物类型以及空气质量监测站所处位置.对于短期分量而言, 气象变量对污染物浓度的影响较低(VE介于6%和22%之间).气象变量对污染物长期分量的解释能力最高(PM_2.5的VE是25%和60%之间, O₃的VE介于54%和61%之间), 其次是季节分量(PM_2.5的VE是23%和28%之间, O₃的VE介于23%和34%之间).说明气象要素对污染物浓度的长期变化趋势影响较大.

对所监测3个城市的PM_2.5来说, 在各气象变量中, PM_2.5均与水平能见度呈负相关, 说明PM_2.5浓度越大, 能见度越小.这是由于大气细粒子浓度升高, 气溶胶散射系数增加, 因此能见度下降(杨文峰等, 2015).在原始序列中, PM_2.5浓度与风速呈负相关关系.风主要表现了污染物平流输送的能力, 风速越大, 越有利于污染物的扩散.此外, 温度是影响大气细粒子长期变化特征的主要气象要素.对于PM_2.5的各分量而言, 3个城市回归模型中的温度系数均为负值, 说明温度升高有利于PM_2.5浓度的降低.一般而言, 由于夏季混合层较高, 温度上升, 污染物扩散条件较好, PM_2.5浓度降低.冬季由于混合层降低及逆温现象的出现, 不利于污染物的扩散, 且冬季燃煤等人为排放大气细粒子的活动增强, 造成PM_2.5浓度的上升.

通过观察河北省3市O₃各分量的研究结果发现, 在原始序列、季节分量、长期分量中, 温度均与O₃浓度成正相关.在3个城市季节分量和石家庄、保定长期分量中, 相对湿度与O₃存在负相关关系.在长期尺度上, 温度和大气边界层高度也是影响臭氧浓度变化的重要气象因素.温度与太阳辐射强度相关, 而辐射强度的大小是光化学反应发生的重要因素(王磊等, 2018).O₃作为二次污染物, 主要是大气中的NO_x和VOCs在太阳光照射下发生光化学反应的结果.温度上升, 辐射强度升高, O₃形成速率加快.因此O₃污染主要发生在夏季, 其次为春秋季节, 冬季则较少发生臭氧污染.同时, 温度的升高使大气边界层高度增加, 因此边界层高度也是影响O₃浓度的因素之一(贾梦唯等, 2016).大气相对湿度升高可以降低O₃浓度(刘松等, 2017), 这是因为大气湿度较高时, 空气中的水汽成分较多.水汽光化学分解产生的活性基H、OH可以与O₃以及原子氧反应降低O₃浓度.

图 4为石家庄、保定、张家口经气象调整前后PM_2.5和O₃长期分量变化趋势.由于引起PM_2.5和O₃长期分量波动的原因为气象条件变化与污染排放变化, 消除气象影响后的长期分量即为仅由污染物排放引起的PM_2.5和O₃长期变化.图中实线为经气象调整后的PM_2.5和O₃长期分量的变化趋势, 该序列消除气象要素影响, 仅反映了由污染物排放量变化所引起的污染物长期变化；虚线为未调整的污染物长期分量变化趋势, 该序列未消除气象因素影响.对PM_2.5和O₃的均方根误差分析表明, 二者的RMSE分别为14.3和11.3, 可见气象条件对PM_2.5浓度长期变化趋势的影响较大.由图 4可以看出, 2016年冬季石家庄气象扩散条件较2014、2015年差, 这与赵娜等(2017)的研究结果一致.3个城市经气象调整后的PM_2.5浓度在2017年年初有上升趋势, 其余季节呈下降趋势, 而O₃浓度则呈现波动上升趋势.该结果表明, 自2014年起, 污染物排放量降低, “大气十条”的实施对PM_2.5的管控效果较好, 但政府部门还需进一步加强对O₃的治理.虽然我国已对O₃进行了一系列的管控措施, 例如控制生成O₃的前体物质氮氧化物和挥发性有机物的排放, 但其管控力度仍有待加强.

图 4 石家庄、保定、张家口经气象调整前后PM_2.5和O₃长期分量变化趋势 Fig. 4 Variations of long-term components of PM_2.5 and O₃ in Shijiazhuang, Baoding and Zhangjiakou before and after meteorological adjustment

4 结论(Conclusions)

1) 河北省3个城市大气PM_2.5和O₃的短期分量和季节分量对原始时间序列总方差提供了较大的贡献, 而长期分量贡献则较少.因此, 要得到污染物变化的长期趋势, 有必要将长期分量通过KZ滤波的方法剥离出来.

2) 河北省大气细颗粒物浓度在2014年浓度较高, 在2015年迅速下降, 在2017年1、2月略有上升趋势.张家口O₃浓度要比石家庄和保定高, 分析主要原因为O₃前体物的远距离输送以及张家口较低的大气相对湿度造成的.逐步回归模型的分析结果表明, 水平能见度、温度与PM_2.5各分量浓度变化呈负相关；温度与O₃长期分量、季节分量呈正相关, 大气边界层高度与O₃长期分量呈正相关.

3) 气象条件对3个城市污染物浓度长期趋势特征起着至关重要的作用.均方根误差分析结果表明, 气象条件对PM_2.5浓度长期变化趋势的影响比O₃大.因此, 气象条件掩盖了污染物排放量对其的影响.经气象调整后的污染物浓度变化趋势(即仅有排放量变化造成的浓度波动)的结果表明, 3个城市经气象调整后的PM_2.5浓度除在2017年年初略有上升趋势, 其余整体呈下降趋势, 而O₃浓度则在研究年内呈现波动上升趋势.“大气十条”的实施使河北省PM_2.5浓度总体下降, 但PM_2.5仍然是河北省大气污染防治的重点, 同时政府部门也应进一步加强对O₃的治理.

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环境科学学报 2019, Vol. 39 Issue (3): 821-831