环境科学学报  2018, Vol. 38 Issue (10): 3877-3887
基于曲面响应建模的PM2.5可控人为源贡献解析    [PDF全文]
杨再东1 , 朱云1,2 , 陶谨3 , 陈享华3 , 刘可旋3 , Carey Jang4 , 王书肖2 , 邢佳2 , 游志强5 , 余美芳1     
1. 华南理工大学环境与能源学院, 广东省大气环境与污染控制重点实验室, 广州 510006;
2. 清华大学环境学院, 国家环境保护大气复合污染来源与控制重点实验室, 北京 100084;
3. 东莞市环境保护局, 东莞 523009;
4. USEPA/Office of Air Quality Planning & Standards, RTP, NC27711, USA;
5. 广州城环云信技术研发有限公司, 广州 510006
摘要: 以东莞市PM2.5重污染月份为例,使用强力法(Brute Force)和RSM/CMAQ曲面响应模型法分别解析了珠三角地区人为源排放对东莞PM2.5的贡献,以及区域传输的可控人为源SO2、NOx和一次颗粒物(PM)在不同控制比例下(25%、50%、75%和100%)对东莞PM2.5的累积浓度贡献.强力法研究结果表明,2014年1月珠三角地区人为源二次转化对东莞市PM2.5的贡献(约58.10%)大于一次PM排放贡献(约41.90%),其中,人为源NH3排放贡献最大,约占总量的21.66%.RSM/CMAQ动态源贡献结果显示,东莞市PM2.5的人为可控源排放贡献(SO2、NOx和一次PM)占比为82.17%,受本地排放影响较大,且叠加区域排放的影响;一次PM减排对PM2.5环境浓度的贡献高于仅减排SO2和NOx.在减排比例较低时,一次PM减排可有效削减东莞市PM2.5浓度;随控制比例加大,二次前体物(SO2和NOx)减排对东莞市PM2.5浓度削减率的影响加大.进一步使用HYSPLIT模式和轨迹聚类分析方法研究了2014年1月东莞市PM2.5污染传输过程.结果显示,该时段共有6条长、短距离污染传输路径,污染物主要来自东莞市东、东北及东南方向,途经其上风向区域(惠州、深圳和广州等)传输至东莞;惠州是各主导上风向出现频率最高的城市,因而其区域传输对东莞PM2.5的贡献也较大,深圳次之.
关键词: PM2.5     曲面响应模型     源贡献分析     人为排放     区域传输    
Response surface modeling based PM2.5 source contribution analysis on anthropogenic controllable emission
YANG Zaidong1, ZHU Yun1,2 , TAO Jin3, CHEN Xianghua3, LIU Kexuan3, Carey Jang4, WANG Shuxiao2, XING Jia2, YOU Zhiqiang5, YU Meifang1    
1. Guangdong Provincial Key Laboratory of Atmospheric Environment and Pollution Control, College of Environment and Energy, South China University of Technology, Guangzhou 510006;
2. State Environmental Protection Key Laboratory of Sources and Control of Air Pollution Complex, School of Environment, Tsinghua University, Beijing 100084;
3. Environmental Protection Bureau of Dongguan, Dongguan 523009;
4. USEPA/Office of Air Quality Planning & Standards, RTP, NC 27711, USA;
5. Guangzhou Urban Environmental Cloud Information Technology R & D Company Limited, Guangzhou 510006
Received 20 March 2018; received in revised from 8 May 2018; accepted 8 May 2018
Supported by the National Key Research and Development Program of China (No.2016YFC0207606), the Outstanding Youth Fund of National Natural Science Foundation (No.21625701) and the Heavy Air Pollution Causes and Control Governance Projects (No.DQGG0301)
Biography: YANG Zaidong(1994—), male, E-mail:1129470672@qq.com
*Corresponding author: ZHU Yun, E-mail:zhuyun@scut.edu.cn
Abstract: Taking the typical PM2.5-polluted month in Dongguan as an example, Brute Force and RSM/CMAQ (Response surface model/community multi-scale air quality) were respectively used to analyze the contribution of anthropogenic emissions of the Pearl River Delta region to ambient PM2.5 in Dongguan, and the cumulative contribution of regional anthropogenic controllable emissions (SO2, NOx and primary particulates (PM)) for ambient PM2.5 in Dongguan at different control ratios (25%, 50%, 75% and 100%). The results of Brute Force indicated that the contribution of secondary transformation of anthropogenic emissions (about 58.10%) in the PRD Region for PM2.5 in Dongguan was greater than that of primary particulates (PM) (about 41.90%) in January 2014, and the anthropogenic NH3 emissions contributed the most, accounting for 21.66% of the total. The results of RSM/CMAQ showed that the contribution of total anthropogenic controllable emissions (SO2, NOx and PM) to PM2.5 concentration in Dongguan was 82.17%, which was greatly affected by the local emissions and superimposed by regional emissions, and the contribution of primary particulates (PM) emission reduction was higher than that of only reducing emission of SO2 and NOx to the ambient concentration of PM2.5. Moreover, when the control ratios of emission sources were low, primary particulates (PM) emission reduction can effectively reduce PM2.5 concentration in Dongguan, with the increase of control ratios, the influence of secondary precursors (SO2 and NOx) emission reduction on the reduction rate of PM2.5 concentration in Dongguan will increase. This paper further used the HYSPLIT model and trajectory clustering method to study the transmission process of PM2.5 pollution in Dongguan in January 2014. The results showed that during this period, there were 6 long and short-distance routes of pollution transmission, the pollutants were mainly from the east, northeast, and southeast, passing through the upstream wind direction of Dongguan (Huizhou, Shenzhen, Guangzhou, etc.), in which Huizhou had the highest frequency (followed by Shenzhen) of dominant winds and is the greatest regional transmission contributor to PM2.5 pollution in Dongguan.
Keywords: PM2.5     response surface model     source contribution analysis     anthropogenic emissions     regional transmission    
1 引言(Introduction)

空气中高浓度细颗粒物(PM2.5, 空气动力学直径≤2.5 μm的颗粒物)对人体健康有不同程度的危害, 以PM2.5为首要表征的大气复合型污染也是人们关注的重大环境问题之一(Xu et al., 2016).作为三大经济圈(京津冀、长三角、珠三角)之一的珠三角是我国城市化水平最高的地区, 十多年来珠三角区域以PM2.5为首要污染物的污染过程发生次数最多、影响范围也最广(Zhang et al., 2015).广东省环境保护厅数据显示, 2014年珠三角九市PM2.5年均观测浓度达42 μg·m-3, 远超国家环境空气质量(GB3095—2012)二级标准限值(35 μg·m-3).虽然治污力度不断加大, 但直至2017年底珠三角城市中东莞、肇庆、佛山和江门的PM2.5年均浓度仍未实现达标.PM2.5是复杂大气物理化学作用的产物(吴文景等, 2017), 既有少量自然源排放的产物, 也包含大量由人类使用化石能源和生产、生活过程中产生的一次颗粒物(PM), 以及SO2、NOx、NH3、VOCs等气态污染物在大气中发生光化学、氧化反应形成的二次气溶胶(Zhang et al., 2018), 使得PM2.5浓度与各污染前体物之间呈复杂的线性和显著的非线性关系, 并受本地排放和区域传输的共同影响(Wang et al., 2011).如何针对人为且相对容易控制的PM2.5排放源(简称“可控人为源”)进行重点污染行业识别、量化评估PM2.5污染区域传输贡献, 是决策者和管理者制定合理减排措施以有效控制PM2.5污染的重要前提.

PM2.5污染源贡献分析方法目前主要有排放清单法、受体模型法和空气质量模型分析法3种.排放清单法是通过统计和调查手段估算污染物排放量并识别主要污染源及其贡献(潘月云等, 2015), 该方法简单易操作, 但以定性分析为主, 结果缺乏客观性, 往往作为其他分析方法的辅助手段.化学质量平衡模型法(CMB)(Duan et al., 2012)和正定矩阵因子分解法(Positive Matrix Factorization, PMF)(Zhang et al., 2013)是目前常用的通过分析受体和污染源样品的化学成分来解析污染源贡献的受体模型法.其优点是可以定量解析污染源类别和排放源的贡献率, 但结果的不确定性较大, 难以辨识二次污染物来源及进行不同控制情景下的预测分析.在对典型城市和不同区域PM2.5污染源贡献分析的研究方面, 研究人员倾向于采用空气质量模型分析法来反演PM2.5浓度对各污染源的响应关系.这其中第三代空气质量模型(Community Multi-scale Air Quality Model, CMAQ)被广泛用于分析评估PM2.5污染源排放贡献(Qiao et al., 2018; Shi et al., 2017).该方法的主要不足是对污染传输过程识别能力较弱, 难以实现污染源贡献的动态分析并量化重污染时段污染源的传输过程.针对上述不足, 清华大学率先利用先进的响应面模型(RSM)开展了PM2.5污染源贡献分析(邢佳, 2011), 这些研究以较大范围的长三角区域为受体展开, 为本研究提供了坚实的方法学基础.本研究基于第三代空气质量模型(CMAQ), 对珠三角区域的模拟结果进行二次响应曲面建模(RSM/CMAQ), 并综合使用HYSPLIT模式和轨迹聚类分析方法, 以珠三角区域PM2.5超标城市东莞为受体, 分析PM2.5典型高值月份人为可控污染源传输过程及周边区域排放对东莞本地PM2.5的浓度贡献率, 以期为东莞市PM2.5污染控制提供理论依据.

2 研究方法(Methodology) 2.1 目标区域及典型模拟时段选择

素有“世界工厂”之称的东莞是珠三角地区典型的工业城市, 其周边如广州、惠州和佛山等均为广东省著名的工业制造中心, 随着大量一次颗粒物(PM)的排放及各类PM2.5气态前体物在大气中的二次转化, 导致东莞市近年来PM2.5浓度持续超标, 进而拉低了东莞市在广东省的空气质量综合指数排名.据广东省环保厅公开数据, 东莞市2014年空气质量综合指数最差, 位列广东省倒数第5, 这其中PM2.5的贡献最大.图 1为东莞市2013—2017年PM2.5月均浓度变化趋势, PM2.5浓度高值月份绝大多数在10月—次年1月, 且2014年1月东莞市PM2.5月均浓度达到峰值(86 μg·m-3);与此同时, 2014年1月东莞市灰霾天数高达10 d, 是近年来PM2.5污染最严重时段.因此, 本文选取2014年1月作为研究时段, 利用空气质量模型CMAQ及响应曲面二次建模方法(Long et al., 2016)对东莞市PM2.5人为源贡献及区域传输可控人为源的动态贡献进行解析.

图 1 2013—2017年东莞市PM2.5逐月浓度变化趋势 Fig. 1 Monthly variation of PM2.5 in Dongguan from 2013 to 2017
2.2 WRF-CMAQ空气质量模型 2.2.1 WRF气象模式设置

选择中尺度气象模式WRFv3.7(The Weather Research and Forecasting Model)模拟气象场;模拟区域使用3层嵌套的Lambert投影, 垂直方向从地表至对流层顶分为20层;中心经、纬度为112°E、30°N, 两条真纬线为25°N、40°N.气象模式的驱动数据采用美国国家环境预报中心(NECP)提供的2014年逐6 h、分辨率为1°×1°的全球气象卫星数据, 并结合NCEP·ADP(Automated Data Processing)全球地表观测和探空观测数据进行同时段网格四维数据同化.

2.2.2 CMAQ空气质量模型设置

多尺度空气质量模型CMAQv4.7.1 (Community Multi-scale Air Quality model)同样采用3层单向网格嵌套, 网格分辨率从最外层至最内层分别为27 km×27 km、9 km×9 km、3 km×3 km, 模拟区域垂直方向分层与WRF气象模式保持一致, 分为20层;模拟气溶胶反应选取AERO5机理, 最外层初始、边界输入采用CMAQ默认配置文件, 第2层及最内层初始、边界输入文件均来自于上一层的结果文件.模拟数据选取垂直层第1层PM2.5小时值浓度, 并处理为PM2.5月均值用于RSM-PM2.5建模.

2.2.3 模拟区域

图 2所示, 选取第三层嵌套区域为研究区域, 范围大约为112.267°~115.625°E、21.705°~24.674°N, 共148行×112列.为定量分析周边区域排放传输对东莞市PM2.5浓度的贡献, 本文将研究区域人为划分为六大区域:东莞A、广州B、深圳C、惠州D、佛山和中山合并为E、珠三角其他周边区域合并为F.

图 2 模拟区域及研究区域划分 Fig. 2 Simulation domain and research area setting
2.2.4 模型输入排放清单

本研究3层嵌套模拟输入清单来源分别为:第1、2层模拟采用清华大学王书肖教授研究团队编制的2014年全国大气污染物排放清单;第3层模拟使用本项目研究团队编制的2014年3 km×3 km珠三角大气污染物排放清单.

2.3 基于RSM/CMAQ的动态源贡献分析方法

RSM/CMAQ是利用统计学方法对CMAQ模拟结果进行曲面响应二次建模, 实现高维度连续表征污染物质量浓度与其前体物排放控制之间的动态函数关系(You et al., 2017; Xing et al., 2011), 具体函数关系的数学表达式详见课题组之前发表文献(Long et al., 2016; 劳苑雯等, 2012).本文利用U.S.EPA资助开发的RSM-VAT工具(http://www.abacas-dss.com)建立了东莞及其周边城市之间多区域(Multi-region)RSM-PM2.5曲面响应模型, 用以分析东莞市及其周边区域污染源排放与PM2.5浓度间的响应关系.

2.3.1 控制因子的选取

PM2.5组分中以硝酸盐、硫酸盐和铵盐为主的二次无机气溶胶占比较高.相关研究表明, 珠三角地区1月份富氨情况较为明显, 此时硝酸盐浓度对NH3排放的敏感度不高, 而SO2和NOx对以硫酸盐和硝酸盐为主的二次无机气溶胶影响更大(邢佳, 2011; Zhao et al., 2013);此外, 考虑到短期内铵盐的前体物NH3难以有效控制, 因此列为不可控源.此外, 由于CMAQ v4.7.1存在低估VOCs对二次有机气溶胶贡献的缺陷(Baker et al., 2015; Ying et al., 2011), VOCs也未被列入RSM-PM2.5建模的控制因子中.据此, 本文选取A~F六大区域中RSM-PM2.5模型可控人为源排放为:SO2、NOx和6类污染源排放的一次颗粒物(PM)作为控制因子组合, 共有6×8=48个.其中, SO2、NOx参与大气化学反应, 为非线性控制因子, 一次颗粒物(PM)主要是物理扩散稀释作用, 为线性控制因子, 6类一次PM排放源包括:其他面源(PM2.5\AR)、固定燃烧源(PM2.5\GD)、工业过程源(PM2.5\GC)、道路移动源(PM2.5\TR)、非道路移动源(PM2.5\NTR)和扬尘源(PM2.5\YC).

2.3.2 控制矩阵

本文采用拉丁超立方采样法(LHS, Latin Hypercube Sampling)共随机采取178个控制情景样本组成实验矩阵.其中158个用于构建多区域(Multi-region)RSM-PM2.5模型, 另外的20个样本用于验证模型结果的可靠性(Long et al., 2016; Zhu et al., 2015).

2.3.3 可靠性验证

RSM模型的误差主要来源于CMAQ模式本身及RSM统计学二次建模的不确定性(Ashok et al., 2013).本文采用交叉验证和外部验证两种方法对RSM结果的可靠性进行检验, 并使用平均偏差(MB)、平均误差(ME)、标准平均偏差(NMB)、标准平均误差(NME)、平均相对偏差(MFB)、平均相对误差(MFE)、平均标准偏差(MNB)和平均标准误差(MNE)共8项统计学指标来定量表征误差大小(李敏辉等, 2016; Zhu et al., 2015).

2.4 后向轨迹聚类分析

HYSPLIT是由美国海洋大气局(NOAA)开发, 可用于处理复杂气象输入场和多污染源大气物理化学过程的拉格朗日混合单粒子轨道模型, 具有模拟过程连续、模拟精度高的特点, 且已被广泛用于计算和分析污染物来源及其在不同区域的传输和扩散轨迹(葛跃等, 2017).本文采用HYSPLIT4.9模型, 结合美国国家环境预报中心(NCEP)在线GDAS(global data assimilation system, 全球数据同化系统)数据库中的气象资料(郭倩等, 2018), 计算到达东莞市南城元岭站(113.75°E, 23.03°N)起始点高度为100 m(Huang et al., 2017)的24 h后向轨迹, 每小时计算一条轨迹, 并对所有轨迹进行聚类分析(朱书慧等, 2016), 得到影响东莞市1月份PM2.5浓度的主要污染气流传输轨迹.

3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 模拟结果校验

本文选取东莞市国控点南城元岭站2014年1月的监测数据分别对WRF气象模拟结果与CMAQ模拟结果进行验证(图 3).如图 3所示, 风向、风速、温度及相对湿度逐小时模拟值与其监测值变化趋势基本吻合, 标准平均偏差(NMB)分别为-25.2%、31.8%、-10.2%和21.3%, 一致性指数(IOA)分别为0.61、0.72、0.90和0.83, 满足WRF气象模拟误差要求(盛叶文等, 2017; Borge et al., 2008).由图 3可知, PM2.5监测数据与其CMAQ模拟结果的时序变化趋势基本吻合, 相关系数r可达0.63, 标准平均偏差NMB为-31.2%, 满足PM2.5模拟精度要求(r>0.51, NMB<50%)(Eder et al., 2006; 王茜等, 2015);其中, CMAQ模拟的PM2.5浓度对比实际监测浓度存在系统性低估现象, 主要是由于排放清单、气象输入场及模式本身的不确定性导致(Xue et al., 2013).

图 3 WRF气象模型和CMAQ模型结果验证 Fig. 3 Verification of WRF model and CMAQ model results

RSM模型可重现CMAQ模拟结果是其应用于PM2.5污染源贡献分析的前提(Zhu et al., 2015).图 4a为20个外部验证(OOS)情景与121个交叉验证(CV)情景6项校验参数的箱形图, 其中, 外部验证(OOS)各项统计指标MFB、MFE、MNB、MNE、NMB和NME的中值处于-0.006%~0.128%, 略高于交叉验证(CV)各指标中值范围(-0.003%~0.062%), 但都接近于0, 个别离散点也处于0~±0.5%之间.如图 4b所示, 本文选取NMB相对较高的情景159号(NMB:-0.31%)和77号(NMB:0.30%)做RSM/CMAQ校验, 两组情景下RSM预测值与CMAQ模拟结果的相关系数r都高达0.99999, 说明在个别偏差较大的情景下, RSM模型仍能呈现出与CMAQ模拟结果的高度相关性.从表 1的RSM模型评价指标可以看出, 所有外部验证情景的标准平均偏差(NMB)处于-0.31%~0.30%, 所有交叉验证情景的NMB处于-0.16%~0.30%, 均可满足RSM建模的误差要求(Zhao et al., 2015).图 4表 1的模型校验结果表明, 本文建立的多区域(Multi-region)RSM-PM2.5模型预测结果与CMAQ模拟结果有较好的一致性, 可以很好地捕捉和反映一次颗粒物(PM)和非线性控制因子(SO2和NOx)对PM2.5浓度的响应关系(Long et al., 2016).

图 4 RSM/CMAQ建模结果验证 (a.20个外部验证(OOS)及121个交叉验证(CV)情景6项参数箱线图, b.20个外部验证(OOS)及121个交叉验证(CV)情景标准平均偏差(NMB)折线图与偏差较大情景RSM/CMAQ建模效果验证) Fig. 4 Verification of RSM/CMAQ modeling results

表 1 RSM/CMAQ建模结果评价指标 Table 1 The evaluation index of RSM/CMAQ modeling results
3.2 PM2.5可控人为源贡献分析 3.2.1 珠三角区域各污染源对东莞PM2.5浓度贡献

以东莞市为受体, 逐一关闭排放清单中PM2.5污染源NOx、VOCs、NH3、SO2和一次颗粒物(PM)作为输入, 其中, 一次颗粒物(PM)排放源主要包括火电源PM2.5、工业源PM2.5、其他面源PM2.5、交通源PM2.5、非道路移动源PM2.5、扬尘源PM2.5, 通过强力法(Brute Force)(王丽涛等, 2013)初步解析得到珠三角区域各污染源对东莞市PM2.5浓度贡献(图 5).2014年1月珠三角一次颗粒物(PM)排放对东莞市PM2.5的贡献合计约占41.90%, 各一次PM排放源的贡献依次为:交通源PM2.5约占17.12%, 扬尘源PM2.5约占13.43%, 工业源PM2.5约占10.35%, 面源PM2.5约占0.69%, 非道路移动源PM2.5约占0.24%, 火电源PM2.5约占0.07%;各二次污染源排放对东莞市PM2.5的贡献约占总量的58.10%, 其中, NH3的排放贡献最大约占21.66%, NOx、VOCs和SO2的排放对东莞市PM2.5的贡献分别约为18.10%、12.15%和6.19%.以上结果表明:2014年1月珠三角地区二次转化前体物污染源排放(NH3、NOx、VOCs和SO2)对东莞PM2.5的总贡献大于一次颗粒物(PM);各前体物中一次PM贡献最大, 是影响东莞PM2.5的主要因素;各二次转化前体物污染源中, NH3排放对东莞市PM2.5浓度贡献最大, NOx次之.

图 5 2014年1月珠三角区域人为源排放对东莞市PM2.5浓度贡献 Fig. 5 The contribution of anthropogenic emissions in PRD area to PM2.5 concentration in Dongguan during January 2014
3.2.2 区域可控人为源排放对东莞市PM2.5浓度动态贡献分析

本研究逐一将A~F 6个区域的可控人为源排放100%削减情景输入多区域(Multi-region)RSM-PM2.5模型, 解析得到各区域前体物污染源排放对东莞市PM2.5的浓度贡献(图 6).其中, 2014年1月珠三角所有人为源排放对东莞市PM2.5浓度贡献约占82.17%, 各区域贡献占比依次为:东莞市本地约占39.25%, 惠州约占19.82%, 深圳约占12.20%, 广州约占8.11%, 其他周边城市约占1.85%, 佛山和中山累计贡献约占0.96%(图 6a);进一步分析多区域前体物贡献(图 6b), 完全控制区域SO2、NOx及一次颗粒物(PM)排放, 共可削减东莞市PM2.5浓度为61.99 μg·m-3, 这其中东莞本地贡献量最大约为29.61 μg·m-3, 周边城市贡献量最大的为惠州约14.95 μg·m-3, 佛山和中山累计贡献最小约为0.73 μg·m-3;各前体物中一次颗粒物(PM)排放对东莞市PM2.5浓度贡献量最大约占54.43%, 其中, 道路移动源(PM2.5\TR)总占比最大, 约占一次PM的47.57%(图 6c);二次前体物中NOx排放贡献为17.56 μg·m-3, 约占28.33%, 高于SO2排放贡献10.68 μg·m-3(约占17.24%);不可控自然源排放及模型域外边界传输对东莞市PM2.5浓度的贡献量约为13.45 μg·m-3, 占总量的17.83%.由此可知:2014年1月东莞市PM2.5污染以本地排放为主导, 受区域传输影响显著;且RSM分析结果表明, 在人为可控的前提下(不计入NH3和VOCs), 一次颗粒物(PM)排放对东莞市PM2.5的总贡献量大于人为源NOx、SO2的二次转化贡献, 周边区域惠州、深圳的区域传输影响较大.为有效改善东莞市空气质量, 除加强东莞本地污染源减排外, 还需与惠州、深圳等周边城市采取更加严格的区域联防联控措施.

图 6 100%控制情景下多区域人为可控排放源对东莞市PM2.5浓度贡献 Fig. 6 The contribution of multi-region anthropogenic controllable emissions to PM2.5 in Dongguan on 100% control scenario

RSM/CMAQ相对其他PM2.5源解析模型的优势在于可动态分析PM2.5的污染源贡献, 它能快速响应任意排放控制情景下目标污染物的浓度变化情况, 从而估算出多区域、多部门和多污染前体物不同组合控制情景下目标区域PM2.5浓度波动及各污染前体物在不同减排比例下的PM2.5累积浓度贡献(劳苑雯等, 2012).如图 7所示, 本文解析了3种不同控制比例下各区域排放对东莞市PM2.5浓度贡献情况.由图 7a可知, 当东莞本地及周边城市各PM2.5污染源排放控制比例分别为25%、50%和75%时, 东莞市PM2.5人为可控削减量分别可达18.39、27.84和44.31 μg·m-3, 其中, 东莞本地排放的贡献量最大, 分别约为8.58、12.66和20.23 μg·m-3;各区域排放贡献最大的前体物为一次颗粒物(PM), 分别约占总量的63.71%、62.66%和59.17%, 该结果与早期学者(Long et al., 2016)使用RSM/CMAQ方法解析一次颗粒物对长三角地区PM2.5的浓度贡献结果类似, 说明我国一次颗粒物仍然有较大的减排潜力.一次颗粒物(图 7b)分行业分析结果显示, 道路移动源(PM2.5\TR)为一次PM排放源中对东莞PM2.5浓度贡献最大的污染源, 各控制比例(25%、50%、75%)下其贡献量依次为5.56、8.69和12.94 μg·m-3;贡献量第二的为扬尘源(PM2.5\YC), 分别贡献3.72、5.83和8.75 μg·m-3.各区域人为源NOx对东莞市PM2.5的总贡献分别为4.89、6.93和11.54 μg·m-3, 高于SO2的总贡献(1.79、3.46和6.55 μg·m-3), 随NOx、SO2控制比例的加大, PM2.5浓度响应值逐渐增加, 且呈现明显的非线性特征(图 7c), 该结果与清华大学(邢佳, 2011)提出的PM2.5对NOx和SO2排放的响应值会随着控制水平的增加而变大的结论相符, 说明进一步严控NOx和SO2的排放将有助于空气质量的加速改善.

图 7 东莞市PM2.5动态源贡献分析 Fig. 7 Dynamic source contribution analysis of PM2.5 in Dongguan
3.2.3 不利气象及气流传输对东莞市PM2.5浓度影响

RSM源贡献分析结果表明(图 67), 除东莞本地贡献外, 二次前体物污染源转换和周边区域传输的交互作用也是引起2014年1月东莞市PM2.5污染的重要原因.图 8a为2014年1月东莞市南城元岭站的风向频率统计图, 径向坐标代表风向发生频率, 其半径间距为4%;角坐标代表风向, 角度间隔为22.5°;角坐标上标签及静风处标签格式为风向频率/平均风速(m·s-1).该时段主要盛行东北偏东风、东风、东南及东南偏南风, 出现频率较高的为东风和东北偏东风, 分别为15.73%和15.19%, 其上风向邻近城市为惠州;其次是东南、东南偏东及东南偏南风, 发生频率分别为13.98%、13.31%和12.63%, 这些风向的上风向城市是深圳和惠州;可见来自惠州、深圳这些主导风向的污染物传输对东莞市PM2.5浓度有较大影响, 这与图 6图 7源解析结果一致;此外, 东莞市1月的平均风速低于1.58 m·s-1, 属于软风(王媛林等, 2017), 不利于污染物的扩散与沉降.

图 8 气象条件及污染气流传输过程分析 (a.东莞市国控点南城元岭站风向频率图, b. 2014年1月东莞市24 h后向气流轨迹聚类分析) Fig. 8 Analysis of meteorological conditions and pollution airflow transmission process (a.The wind rose of national monitoring site at NanchengYuanling, b.Cluster analysis of back 24 h trajectory for Dongguan during January 2014)

为更进一步研究周边区域对东莞市PM2.5污染的影响.本文利用HYSPLIT模式和轨迹聚类分析方法研究了2014年1月东莞市PM2.5污染气流的传输情况.聚类分析逐小时后向轨迹得到A~F共6类传输路径(图 8b), 图中字母后的百分比为该类路径占总轨迹数的比重, 比重越大则其路径下污染物传输对东莞影响越大.其中, A、C、D和E路径属于长距离输送气团, 占总比重的76.8%;路径A的比重最大为31.8%, 污染气流来自东莞市东北内陆方向的江西省, 途经广东省东北方向城市, 周边的广州和惠州两市对东莞影响较大;其次为路径C和D, 分别占总比重的22.2%和15.2%, 二者相似程度较高, 污染气流均来自东莞东部方向, 途经梅州、河源和惠州市最终达到东莞;路径E占比最小为7.6%, 气团主要来自广东省沿海如汕头、汕尾和惠州最后到达东莞;路径B和F为短距离输送, 占总路径的比例分别为14.7%和8.5%, 气团分别从广东省东北部和东部, 经由惠州市到达东莞.聚类所得6条路径几乎均经过惠州市最终到达东莞, 这也是2014年1月周边城市中惠州市对东莞影响较大的主要原因.

4 结论(Conclusions)

1) 以东莞市为例, 综合使用基于WRF-CMAQ模型体系的强力法(Brute Force)和RSM/CMAQ动态源贡献分析法, 分别解析了珠三角地区人为源排放对东莞市PM2.5的浓度贡献及东莞本地排放与周边区域传输对东莞市PM2.5的动态源贡献情况.强力法结果表明, 2014年1月珠三角区域人为源二次转化对东莞市PM2.5浓度贡献最大, 约占58.1%;其中, 人为源NH3排放贡献为21.66%, 高于其他各二次前体物对东莞市PM2.5的贡献;一次颗粒物(PM)贡献较大的污染源依次为:交通源、扬尘源和工业源.RSM/CMAQ动态源贡献结果显示, 东莞PM2.5浓度受本地排放影响较大, 且叠加区域传输的影响.各人为可控排放源(SO2、NOx和一次颗粒物)完全控制的情景下, 东莞PM2.5最大可削减82.17%;不同控制比例下, 一次颗粒物排放贡献均占1/2以上, 削减一次PM排放是东莞市PM2.5控制的重点.不同控制比例下PM2.5浓度削减率随SO2和NOx控制比例的升高而加速增加.因此, 东莞市PM2.5污染控制的关键在于强化本地污染源管控, 严控一次PM排放(如交通移动源和扬尘源), 并进一步强化NOx和SO2的减排.

2) 东莞市2014年1月气象及24 h后向轨迹聚类分析结果表明, 静稳不利气象和污染物区域传输加剧了东莞PM2.5污染.东莞市冬季区域传输主要受其上风向东、东北及东南传输至东莞的污染气流的影响, 各周边区域中位于东莞主导上风向的城市对东莞PM2.5浓度贡献较大, 这与RSM源贡献分析结果吻合.东莞与周边城市联防联控, 协同降低大气污染物排放强度, 是持续降低东莞市PM2.5浓度的重要途径.

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