2. 浙江大学建筑设计研究院有限公司, 杭州 310028
2. Architectural Design and Research Institute of Zhejiang University Co., Ltd., Hangzhou 310028
氨气是填埋场仅次于甲烷的有待管理人员解决的一种重要气体.鉴于氨气的有毒性、腐蚀性和刺激性等特性, 它的存在对于环境问题和人类健康起着相当大的影响(Mcginn et al., 2006;Flechard et al., 2010).Clemens和Cuhls在分析德国某填埋场的臭气组分后发现填埋场氨气排放量为18~1150 g·t-1(Clemens et al., 2003).Ding等在2007—2009年间研究中国某垃圾场时发现填埋场表面氨气排放量为520~4460 μg·m-3 (Ding et al., 2012).赵超等(2012)在研究广州某填埋场时得出作业面的年排放量为1.75×107 m2.Yan等曾指出填埋场产生大量的氨气可以抑制甲烷菌的产生, 从而间接影响甲烷的氧化(Yan et al., 2011).此外, 氨气的产物(NH4+, NO2-和NO3-)均在某种程度上抑制填埋场中甲烷的氧化(Fender et al., 2012; King et al., 1994; Nyerges et al., 2010; Long et al., 2014).因此, 有效控制氨气的扩散, 最大限度的减少氨气对环境及周围居民日常生活的影响具有重要意义.
静态箱法测试填埋场作业面臭气释放近来被许多国内外学者所用(Hutchinson, 1981).冯凯等在利用静态箱法研究南京轿子山填埋场温室气体释放规律时得出甲烷年均释放通量为(12.08±1.53)~(1561.74±258.40) mg·m-2·h-1, 一氧化二氮的年均释放通量为(533.60±100.10)~(2405.35±320.68) μg·m-2·h-1(冯凯等, 2014).聂发辉等在利用静态箱评估华东某填埋场甲烷释放规律时得出其范围为(9.16±7.46)~(21287.03±128.70) mg·m-2·h-1Borjesson等(2009)在利用静态箱法评估瑞士某填埋场甲烷释放规律时得出甲烷通量为15.2×10-3~40 g·m-2·h-1. Gonzalezvalencia等(2015)在利用静态箱法评估某填埋场甲烷释放时得出甲烷释放通量为(13±26) g·m-2·d-1.
操作简单容易理解的高斯模型被用来模拟评估包括点源、线源、面源在内的污染物在下风向中小范围内的扩散情况(Kanda et al., 2006; Ubeda et al., 2010; Riddick et al., 2017; Calais, 2017; Dusan et al., 2017). Ubede等在利用高斯模型评估位于西班牙巴伦西亚市某填埋场臭气扩散时得出臭气扩散的最远迁移距离为1.5 km (Kanda et al., 2006).陈檬等在利用高斯模型研究某填埋场恶臭影响范围时得出在气温为26 ℃, 风速小于3 m·s-1及大气稳定度为E的条件下, 恶臭影响范围可达8 km以上(陈檬等, 2014). Asadollahfardi等和Asadi等均利用高斯模型评估过位于伊朗德黑兰Kahrizak填埋场中氨气的扩散, 两人均得出填埋场氨气的最远扩散距离为2000 m(Asadollahfardi et al., 2015; Asadi et al., 2016). Cai等利用高斯模型评估了中国1955个填埋场中硫化氢的扩散, 得出硫化氢的最远扩散距离为769 m(Cai et al., 2015).
另一种复杂的、考虑了地形气象等条件的扩散模型也被很多学者推崇, 它是由Sigma公司团队研发的Calpuff模型, 同时也是被美国EPA官方推荐的臭气扩散模型(Scire et al., 2011). Tagaris利用Calpuff模型评估了希腊米蒂利尼市的Lemonou填埋场甲烷扩散, 发现风速和云量等气象因素是增强填埋场甲烷浓度的关键因素(Tagaris et al., 2003).Wang等利用Calpuff模型评估了某填埋场臭气排放率和下风向臭气浓度时, 发现Calpuff模型模拟得出的结果和下风向现场收集的浓度相当吻合(Wang et al., 2006).Song等在利用该模型评估了韩国Donghae填埋场里人为和自然资源中硫化物和二甲基硫化物的扩散, 得出来源于人为源的硫化物在夏季影响范围最大, 来源于自然源的二氧化硫浓度也依然在夏季出现最大值(Song et al., 2009).Naddeoa等在利用Calpuff模型评估意大利拉蒂纳某填埋场时发现气象条件是影响着臭气浓度的主要因素(Naddeoa et al., 2016).Abdulwahab等利用Calpuff模型评估了阿曼马斯喀特市Barka填埋场非甲烷有机化合物的扩散, 发现有机化合物的扩散并不会对附近的居民日常生活造成影响(Abdulwahab et al., 2016).
本文主要是针对杭州市某填埋场氨气释放及扩散进行评估.首先采用静态箱的方法得到了作业面不同时刻的氨气释放通量, 进而得出了氨气源强释放的规律;其次把试验所得源强作为高斯模型和Calpuff模型的起始源强并分别对氨气的扩散进行模拟, 进而得出两种模拟情况下氨气对周边环境的影响程度;再根据释放源有效高度的不同和风速的不同利用高斯模型对氨气的扩散进行了模拟, 进而得出了氨气扩散时的主要影响因素.现场试验和模型模拟的结果可对填埋场相关管理人员的决策提供借鉴.
2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 研究区概况研究区填埋场属于山谷型填埋场(图 1), 其中第一期填埋场已于2007年填满封场, 同时第二期于2007年开始投入运行.日填埋量逐渐增加, 自2014年来, 单日最大填埋量达到6302.01 t.来自于市区的生活垃圾由于生化降解的作用产生大量的填埋气, 根据现场实际抽气试验得出其产气量约143.69 m3·t-1.填埋气的主要组成是无色无味的甲烷和二氧化碳, 两者约占其总体积的98%~99%;对周边环境造成恶劣影响的恶臭气体主要是氨气和硫化氢, 所占体积小于1%.
基于填埋场地区四季分明的气候条件, 本文对于氨气的扩散的情况简化为2016年4月、2016年8月、2016年11月、2017年1月这4个月份进行评估. 图 1中A/B/C/D分别代表 4个采样时间段的采样位置.图 2是来自于研究区当地气象站(图 1)记录的风速风向数据组成的风玫瑰花图.其中, 4月和8月季风速风向较为集中, 主要风向是东风, 分别为27.3%和36.0%.其风速主要集中在2.1~3.6 m·s-1.11月风速风向不稳定, 东北风(24.2%)西南风(12.5%)交错, 风速集中在2.1~5.7 m·s-1, 东北方向时有大于5.7 m·s-1的风速.1月相比于11月而言风速风向较为稳定, 东北风(30.6%)西北风(22.5%)交错, 风速主要分布在2.1~3.6 m·s-1.总体而言, 研究区风速为0.5~5.7 m·s-1, 全年东风最多(21.3%), 东北风次之(20.7%).
气体样品收集主要采用静态箱方法.静态箱技术的方法原理(Hutchinson, 1981)为:在一定面积的土壤上方覆盖一个特制的密闭箱体, 在保持被测面积上方箱体内气体与外界气体没有任何交换的情况下, 在一段时间内抽取箱内的气体, 然后采用气相色谱仪测定气体浓度.填埋场现场测试中静态箱是由有机玻璃构成, 其高度为55 cm, 底部半径20 cm.使用容积为0.5 L的Tedlar气体收集袋和流量为2 L·min-1的GP-2000采样袋专用抽气泵收集填埋气(图 3).分别在箱体放置后0、10、20、30 min收集填埋气.填埋场作业面面积约2500~4000 m2, 采样点按照10 m×10 m网格状布设同时考虑斜坡、路边、集气井等特殊区域, 测量点位个数多少取决于当天未覆盖的作业面大小(8~12个采样点).由于作业面基本每天都在移动, 所以4次测点并未出现测量相同的地方.具体4次测点布置见图 1.收集到的气体用GC-MS色谱仪测出氨气浓度, 氨气的通量按照Gonzalezvalencia等采用的静态箱测量气体通量的方法得出(式(1))(Gonzalezvalencia et al., 2015).
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式中, dc/dt为静态箱中氨气的浓度梯度(mg·m-3·h-1);M是氨气的分子质量(g·mol-1);P是测量时的大气压强(105 Pa);V为静态箱的体积;R是气体常量(8.314 Pa·m3·mol-1·k-1);T为测量时的温度(K);A为静态箱和地面接触的面积(m2).
2.4 GC-MS气体分析气体分析仪器采用美国惠普公司的HP6890/5973GC/MC联用仪和30 m×0.25 mm ×0.25 μm的HP-5弹性石英毛细管柱(色谱柱).气相色谱条件是以氦气作为载气, 其纯度为99.999%, 载气流速1.4 mL·min-1;气体进样量为1 μL, 不分流进样, 同时保持进样口温度250 ℃;色谱柱采用程序升温, 先以30 ℃·min-1的速度使温度从50 ℃升高到200 ℃, 再以10 ℃·min-1的速度使温度从200 ℃升高到250 ℃, 最后在250 ℃的温度下静置16 min.质谱条件为接口温度设为280 ℃, 四级杆温度设为150 ℃, 离子源温度设为230 ℃;EI源电子轰击能为70 eV, 电子倍增电压1100 V.
2.5 Calpuff模型Calpuff模型是国家环境影响评价技术导则中所推荐的3个模型之一(环境保护部, 2008).它用来模拟一个特定污染源在特定地区的特定气象条件下污染源的扩散情况.Calpuff模型由3部分组成;第一部分是Calmet模块(气象模型), 通过对研究区气候地形条件的分析得出该地区气象参数;第二部分是Calpuff模块, 在Calmet产生的气象条件下模拟污染物的扩散情况;第三部分是Calpost模块, 主要用于后期处理生成的输出文件.对于Calpuff模型而言, 它的污染物运移的机理主要是拉格朗日高斯羽流模型(式2)(Scire et al., 2011).
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式中, c为基于地面的某一高度上的污染物浓度(mg·m-3);Q为污染源的强度(mg·s-1);σx为下风向气体扩散系数(m);σy、σz分别为水平方向和垂直方向扩散参数(m);U为在有效高度H下的风速(m·s-1);da为污染物源头至下风向某一监测点的纵向距离(m);dc为污染物源头至下风向某一监测点的横向距离(m);H为有效高度(m), Hc为混合层高度(m).
2.6 高斯扩散模型在应用高斯扩散模型时需要一些必要的假设:①污染物浓度在y、z轴上分布符合高斯分布;②在全部空间中风速是均匀的、稳定的;③源强是连续均匀的;④在扩散过程中污染物质量守恒.在距离污染源某一点(x, y, z)的污染物浓度由式(4)表示.σy和σz同样是高斯模型中两个重要的参数, 分别代表污染物在横向和垂向上的扩散参数, 它是下风向距离x及大气稳定度的函数.扩散参数的大小和大气稳定度有关, 大气稳定度分为A(强不稳定)、B(不稳定)、C(弱不稳定)、D(中性)、E(较稳定)、F(稳定)六级(Gifford, 1976).杜荣光等和齐冰等分别分析了2003—2009和2011年杭州气象特征, 得出杭州地区大气稳定度E级最高, D级次之(杜荣光等, 2011; 齐冰等, 2012; 齐冰等, 2014).在本次利用高斯模型在研究区模拟污染物扩散时, 我们假设标高基准位置为地面高度0 m, 气体源强高度(z)和有效释放高度(H)均为0的情况下污染物的扩散情况, 即式(5).
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研究区的气象数据来源于填埋场当地的气象站, 由表 2可以看出静态箱试验所得结果表明2016年8月氨气释放通量最大, 2017年1月最少.即夏季释放量高, 冬季低.这与研究区的温度和降雨有关, 该研究区处于亚热带季风气候区, 四季冷热分明, 夏季湿润多雨, 冬季寒冷干燥.这类条件使得垃圾堆体夏季相对于冬季而言更容易降解产气(羌宁等.2014;段振菡.2015).需要指出的是表 2中的风速是在统计填埋场气象数据后整理得出的每10 min平均风速的范围.夜间风速较低, 下午较高, 且以一个月(30 d)为一组数据进行统计, 因此风速差距较大.测量时间一般位于10:00—16:00之间, 即采样时的风速在这个范围内浮动.氨气通量的计算中压强温度均以平均压强和平均温度计数.鉴于考虑氨气扩散的恶臭影响, 两种模型均考虑最恶劣的情况下氨气的扩散, 即释放通量选择每次测量的最大值, 风速选择1 m·s-1(每个月份每个方向均出现过), 释放面积以最高值4000 m2计算.且假设源强释放均匀, 氨气最远扩散距离为浓度降低到嗅觉阈值时的浓度的距离(GB14554-93《恶臭污染物排放标准》中所定义氨气嗅觉阈值为0.1 mg·m-3.)
图 4是经过Calpuff模型模拟得出不同时间的氨气的扩散图.具体数据总结见表 3.其结果表明氨气的扩散和初始源强有关.源强增大3.3倍, 最远扩散距离增大2.8倍.这是因为在相同扩散条件下, 初始源强越大, 给予的氨气释放源头越大, 气体整体稀释的越慢, 因此扩散的越远(张倩等.2010;何晟等.2014).浓度最大值出现位置并不在作业面上, 而在距离作业面偏南/东南300~600 m不等处.初步判断为由于被研究填埋场为山谷型填埋场, 由于地势原因, 在氨气扩散至山体时被东南部/南部海拔较高的山体阻挡了, 因此聚集在该处山体, 导致其浓度累加.氨气的扩散由于山体阻挡了风而使得气体在偏南部受到了滞留.而氨气最远扩散距离多数为东北, 初步推测由于该方向风速较小, 氨气在大气中稀释的慢, 传播距离远.
图 5是经过高斯模型模拟得出氨气浓度在不同稳定度条件下的扩散情况.结果表明初始源强越强, 最远扩散距离越远.以源强最大的4月和源强最小的1月为例, 现场实测源强增大3.2倍, D级稳定度条件下氨气最远扩散距离增大1.9倍, E级则增大2.2倍.即在大气稳定度为弱稳定条件下(E级)更有利于氨气的扩散(穆珍珍等, 2011).填埋场附近居民区距离填埋场3~5 km, 因此, 填埋场作业时氨气的扩散并没有影响到附近居民的正常生活.
图 6为采用MATLAB R2012b软件模拟4月源强一定时不同风速情况下得出氨气扩散情况.结果表明风速对氨气扩散影响较为明显.以风速为1 m·s-1和5 m·s-1为例:风速为1 m·s-1最远扩散距离1650 m, 风速为5 m·s-1时氨气最远扩散距离600 m, 两者相差1050 m, 即风速为1 m·s-1时的扩散距离是风速为5 m·s-1时距离的2.75倍.即在有效高度, 释放量不变的情况下, 风速越大, 氨气的传播距离越近, 影响范围越小.这是由于风速越大, 氨气的扩散速率越大, 此时更有利于氨气整体的扩散输送, 从而导致最终的影响范围减小(陈檬等, 2014;Riddick et al., 2017).
图 7是Calpuff模型模拟和高斯模型模拟得出的氨气扩散范围的比较.结果表明大气稳定度为E时得出的结果相比于稳定度为D时得出的结果和Calpuff模型得出的结果较为接近;高斯模型模拟得出的最远距离小于Calpuff模型模拟出的最远距离.表 4表明在大气稳定度为E级条件下, Calpuff模型得出结果是高斯模型结果的1.16~1.69倍.这与Cai等同样利用高斯模型和Calpuff模型在研究北京上海等9处垃圾场对H2S的评估中得出的结论一致(Cai et al., 2015).即同等假设条件下, 高斯模型模拟得出的影响距离相对于Calpuff模型得出的结果偏低.这可能是因为Calpuff模型在考虑了地形气象等因素下对氨气扩散模拟的更为细致.
我国生活垃圾中的厨余含量很高, 且其与其余组分如塑料等混合填埋, 导致垃圾中有机质含量很高.这些有机质在微生物作用下会分解产生大量渗滤液和填埋气, 在填埋场中分子态氨在垃圾堆体微生物环境的pH偏碱时挥发出来.在填埋气生物降解过程的末期, 垃圾堆体的微生态环境的pH值一般均为碱性, 此阶段会有大量的分子态氨气挥发, 因此会在降解过程中产生氨气.本文利用现场静态箱试验测试了杭州某填埋场的氨气释放通量, 并以此作为氨气释放源强, 分别利用Calpuff和高斯模型对该研究区氨气扩散进行了模拟和对比, 得出如下结论:
1) 静态箱结果表明:填埋场作业面氨气释放通量受温度影响2016年4月最强, 最高达0.775 mg·m-2·s-1;2017年1月最弱, 达0.239 mg·m-2·s-1, 两者相差3.24倍.
2) Calpuff模拟结果表明源强越大, 扩散途中出现的浓度最值越大, 最终扩散距离越远.源强增大3.3倍, 最远扩散距离增大2.8倍;浓度最大值出现位置并不在作业面上, 而在距离作业面300~600 m不等处.Calpuff模拟得出氨气扩散位置偏向东南(偏向山体).这与地势有关, 东南方向的山体阻挡了空气的流动, 从而减缓了氨气的扩散.
3) 高斯模型模拟结果表明大气稳定度为弱稳定条件下(E级)更有利于氨气的扩散.现场实测源强增大3.2倍, D级稳定度条件下氨气最远扩散距离增大1.9倍, E级则增大2.2倍.在有效高度一定的情况下, 风速越大, 氨气扩散影响距离越近, 风速为1 m·s-1时的扩散距离是风速为5 m·s-1时距离的2.75倍.这表明风速在一定程度上稀释了氨气, 最终影响到了扩散.
4) 大气稳定度为E时得出的结果和Calpuff模型得出的结果较为接近.表明该地区大气稳定度以E级为主;高斯模型相对于Calpuff模型而言可能低估了该地区氨气扩散的能力.大气稳定度为E级条件下, Calpuff模型得出结果是高斯模型结果的1.16~1.69倍.
5) 4月氨气释放源强最大, 需要注意和加强管理, 风速对氨气扩散的影响较为明显, 因此在作业时可提前了解风速, 若作业时风速较小时则可适当提高作业人员覆盖膜的效率, 减少土工膜的漏洞.加强临时覆盖层对氨气释放的控制, 并增强抽气系统如膜下抽气等措施, 将氨气抽出收集统一处理.偏东南靠山体一侧氨气更容易聚集, 可适当在此一侧提高除臭剂喷洒频率.
6) 填埋场附近居民区距离填埋场3~5 km, 因此填埋场作业时氨气的扩散并没有影响到附近居民的正常生活.因此, 填埋场周边的恶臭气味可能是由硫化氢、烃类等其他恶臭扩散引起的, 具体哪种气体更为重要还需要进一步深入研究和评估.
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