1 引言(Introduction)

随着中国经济的高速发展和城市化进程的快速推进，机动车给人们的出行带来了极大的便利，同时也成为城市污染的主要来源，严重威胁着人类的身体健康和生态环境(杨巧艳等，2004；赵晓红等，1997).机动车尾气主要由3种物质组成：一氧化碳(CO)、碳氢化合物(HC)、氮氧化物(NO_x)，它们是造成城市大气污染的主要污染物，并对人体造成严重的危害(刘育，2002；李俊琳，2002).机动车保有量的快速增长将会消耗大量的石油资源.美国能源署2016年公布的数据显示：世界石油还可继续开采40~50年；中国石油储量占世界石油总储量的1.1%，预计能开采10年左右.若无可替代的新能源，半个世纪后石油资源或将极度匮乏.长三角城市群是中国规模最大的城市群，机动车保有量年增长率居中国前列，部分城市近乎达到饱和状态，这无疑加剧了大气环境的恶化.机动车尾气排放的NO_x占交通(公路、铁路、水路、航空)总排放的70%以上，而CO和VOC高达95%以上(翟一然，2012).大力推广节能汽车及电动汽车，可以从根源上减少尾气排放甚至达到零排放.因此，考虑未来电动汽车不同普及率，建立电动汽车等效减排模型，研究机动车结构调整对长三角地区空气质量的影响具有深远的意义.当机动车结构比例调整后，将在多大程度上影响长三角地区的空气质量，这需要了解影响机动车污染物排放量的因素.

由于机动车污染物排放因子是计算排放量的重要基础，因此，对机动车污染物排放量的研究实质是对污染物排放因子的研究.目前国内外主要运用模型法来获得机动车排放因子，计算排放因子的模型主要有美国环保局开发的MOBILE模型、欧洲委员会开发的COPERT模型及由加州大学和全球可持续研究中心共同开发的IVE模型.Zhou等(2017)应用COPERT模型计算了道路移动源排放因子，并建立了江苏省高分辨率交通排放清单.Fu等(2001)应用MOBILE模型，根据中国城市机动车实际状况得到各城市分车型污染物排放因子.Lu等(2013)应用IVE模型分析了2000—2009年珠三角地区交通部分NO_x、PM₁₀及VOCs等污染物排放量的变化趋势.

本文主要基于WRF-Chem模式对江苏省大气污染物进行数值模拟，通过MOBILE6模型估算江苏机动车污染物排放因子，进而对WRF-Chem中的污染物排放清单进行调整，从而得到电动汽车替代情景下污染物排放量，同时，模拟电动汽车替代燃油车情景下对污染物浓度及分布的影响.

2 电动汽车普及情景下污染物排放因子和排放量估算(The calculation of emission factors and emissions of air pollutants under the popularization of electric vehicle) 2.1 MOBILE模式

本文使用目前最新的版本MOBILE6.2，其中有41种输入参数设置，包括机动车车型、燃油状况、温度、湿度等.利用MICAPS气象数据库获取江苏省的气象场(温度、湿度、云量等)；根据中国燃油实际情况，燃油的饱和蒸气压冬季设为88 kPa(12.7 psi)(毕晔等，2007)，其中，psi为磅力每平方英寸(燃料雷氏蒸气压的单位)；燃油硫含量(体积分数)取50×10^-6；结合江苏车型实际情况及统计资料(江苏省交通行业宣传教育中心，2016)，将车型分为三大类：轻型车、重型车和摩托车，其中，微型、小型载客车和轻型载货车归为轻型车，中型、大型载客车和中型、重型载货车归为重型车.

2.2 江苏省机动车污染物排放估算

运用MOBILE模型算出2015年1月江苏13个地级市(南京、无锡、徐州、常州、苏州、南通、连云港、淮安、盐城、扬州、镇江、泰州、宿迁)机动车CO、NO_x、VOC排放因子，再根据各车型保有量和年均行驶里程，可估算出各城市机动车污染物的排放量.江苏各城市机动车污染物排放量Q采用公式(1)计算.

(1)

式中, Q为污染物排放量(t)；E_i为i型车排放因子(g·km^-1)；N_i为i型车保有量(辆)；M_i为i型车年均行驶里程(km).结合MOBILE模型算出的排放因子及保有量、行驶里程，利用公式(1)计算出的江苏各地级市机动车CO、NO_x、VOC排放量如图 1所示.

从图 1可以看出，各城市相应污染物排放因子有较小的波动，这是由城市间不同的环境因素(如温度、湿度)、车辆构成比例等影响因素造成的，但总体在合理的范围内.CO、NO_x、VOC机动车排放量最大的城市是苏州，分别占江苏省机动车总排放量的17.9%、15.1%、15.0；其次是南京，分别占江苏省机动车总排放量的14.2%、12.4%、11.5%.苏州和南京机动车污染物排放量之和占江苏省的26%~32%，这是由于它们是江苏省经济发达的城市，有较高的机动车保有量(江苏省交通行业宣传教育中心，2016).对于江苏北部(淮安、宿迁等)经济欠发达地区，则3种污染物排放总量相对较低.目前，城市的机动车结构中以小型民用私家车为主，是主要的机动车尾气排放源.因此，未来用电动汽车替代小型民用车，各城市会有不同程度的减排，且小型车比例越大其减排效果越明显.

2.3 电动车普及情景下污染物排放

国家对电动汽车有明确的发展目标，即“到2015年，电动汽车累计产销量达50万辆；到2020年，电动汽车累计产销量达500万辆”.目前，电动汽车主要以小型和微型载客车为主，根据2015年目标电动汽车保有量与当年实际小型和微型载客车保有量可计算出电动汽车所占比例.假设到2020年，机动车保有量与2015年一样，同样可得到当年电动汽车占小微型载客车的比例.即到2015和2020年，电动汽车占比分别为0.36%和3.6%.为了较为显著地看出机动车结构变化对空气质量造成的影响，本文选择电动汽车占比50%来进行情景设计：首先利用MOBILE模型计算江苏13个地级市机动车污染物排放量，调整模型小型车行驶比例使其减少50%(本文假设电动汽车污染物为零排放)来计算污染物排放量，由此可得到减排比例.

在同样的电动汽车替代情景中，江苏各城市机动车污染物削减比例不一样.南京、苏州等苏南地区污染物减排后与原始排放量的比值最小，说明其减排力度大；苏中地区(如扬州)比值次之，而徐州等江苏北部区域比值最大，说明减排效果最不明显.这是由于江苏地区经济发展存在南北差异，在经济较为发达的苏南地区，拥有较大的机动车保有量且小型载客车比例大，因此，在电动汽车替代小型载客车的情景中，污染物削减比例也最大.总体来说，各污染物削减比例呈现较为一致的变化趋势：苏南>苏中>苏北.

3 数值试验设计(The design of numerical experiment) 3.1 模式介绍

WRF-Chem是由美国国家大气研究中心(NCAR)、国家海洋和大气管理局(NOAA)等共同开发的区域化学/传输模式，包含了详尽的大气物理和化学过程处理方案，其中，化学Chem模块和气象模式WRF的所有传输过程是完全在线耦合的.当前的WRF-Chem具有WRF完整的功能，不仅能够预测模拟包含气压场、风场等物理量的天气气候，还能耦合天气预报/扩散模型来模拟排放和传输的成分，耦合天气/扩散/包括完整化学物种的空气质量模型来模拟O₃、PM等物质的相互作用(徐敬等，2016；周广强等，2016).Grell等(2005)通过模式对比研究表明，WRF-Chem对O₃及O₃前体物CO、NO_y的模拟效果均较好.该模式对我国区域空气质量模拟，尤其是对O₃和PM的模拟效果较好(Tie et al.，2009；Zhou et al.，2014).

3.2 排放清单与观测数据

模式中气象初始场和边界条件来自美国国家环境预测中心(NCEP)全球范围1°×1°FNL再分析资料，时间分辨率为6 h.模拟使用的人为排放源是清华大学中国多尺度排放清单模型(Multi-resolution Emission Inventory for China，简称MEIC)(Li et al.，2017)，这是一套基于云计算平台开发的中国大气污染物和温室气体人为源排放清单模型，涵盖了10种主要大气污染物和温室气体(SO₂、NO_x、CO、NMVOC、NH₃、CO₂、PM_2.5、PM₁₀、BC和OC)和700多种人为排放源，包括电力、农业、工业、交通和民用等5个部门，空间分辨率为0.25°×0.25°.气象要素观测资料来自气象信息综合分析处理系统(Meteorological Information Comprehensive Analysis And Process System，简称MICAPS)，用于进行气象场模拟验证，时间分辨率为3 h.污染物浓度观测资料来自中国环境监测总站，用于模式的对比验证，时间分辨率为1 h.

3.3 模拟方案介绍及试验设计

本研究模拟时间为2015年1月，模式采用两层嵌套方案(模拟区域如图 2所示)，中心经纬度为32°N、117°E，网格距分别为45和15 km，第一层区域格点数为100×115，第二层区域格点数为85×94，第二层覆盖了整个江苏地区，投影方式为兰勃脱投影，垂直层数30层，时间步长为180 s.本文研究采用WRF-Chem V3.6.1版本，微物理过程采用Morrison2-mom参数化方案，长波辐射采用RRTMG方案，短波辐射采用RRTMG方案，近地面层采用MM5方案，陆面过程采用Noah方案，边界层采用YSU方案(何建军等，2013)，积云参数化Grell-3方案；气相化学过程采用CBMZ方案，光解过程由在线的Fast-J方法计算(徐敬等，2015)，每30 min为气相化学模块更新一次光解率；气溶胶过程采用了包含液相反应的MOSAIC/4bin模型.

根据前文利用MOBILE模型计算得到的江苏省13个地级市机动车污染物排放量，调整模型小型车行驶比例使其减少50%(本文假设电动汽车污染物为零排放)计算污染物排放量，由此可得到减排比例；根据减排比例改变排放清单，采用WRF-Chem模式进行两组试验，分别利用原始清单与改变后的清单模拟污染物，对比分析污染物浓度变化与空间分布特征变化.

3.4 江苏大气污染物清单

为了解江苏交通排放对大气污染的影响程度，提取该地区污染排放源清单.从五大部门(交通、民用、电力、工业和农业)对污染物的贡献可知(图 3)，交通排放占比总体不太大，主要排放来自工业和民用部门.但随着近些年工业部门控制排放，机动车数量激增，交通排放比例也不容小视.因此，未来用电动汽车替代汽柴油车将会对江苏大气环境起到很大的改善作用.

4 结果分析(Results and analysis) 4.1 WRF-Chem模式验证

利用数值模式进行敏感性试验的前提是模式的可靠性和准确性，已有学者采用WRF模式对气象场进行验证且模拟效果较好(周广强等，2016；王哲等，2014；王健颖，2017).因此，本文选择一个站点进行气象场模拟验证，选择3个站点对污染物的时间变化规律和空间分布特征进行分析，为下文做电动汽车替代燃油车方案提供一个较好的模拟基础.

气象场对于污染物的生成、输送与扩散等过程起着重要作用，本文选择2 m温度、10 m风速风向和6 h降水量进行模拟评估.通过气象要素观测值与模拟值时间序列的对比(图 4)，发现模式对于温度的模拟效果最好，南京的相关系数达到0.84.此外，模式也能较为准确地模拟出风速和风向的变化趋势，也基本能抓住峰值分布，风速相关系数为0.60.模式能较好地模拟出降水过程，其模拟值总体较观测值偏低.总体而言，模式对于温度、风速、风向和降水随时间的变化趋势有不错的模拟效果.

本文选择南京、淮安和徐州作为江苏代表城市进行污染物模拟验证.从这3个城市4种污染物(CO、NO₂、O₃、PM_2.5)监测值和模拟值的时间序列图可以看出(图 5)，WRF-Chem能较好地模拟出各污染物随时间的变化趋势，可以抓住污染物总体的变化规律.在1月5日和13日前后，历史气象资料显示南京阴有小雨并伴有4~5级西北风，25—29日伴有雨雪天气，模式能模拟出这3个时段污染物偏低的实测情况.在污染物高值处，模拟结果普遍偏高，换句话说，模式高估了重污染时间段污染物的浓度值.在低浓度时间段，模式对CO、NO₂、PM_2.5模拟效果较好.对于淮安和徐州而言，模式也基本能模拟出污染物随时间的变化趋势，但模拟效果不如南京.在污染物监测高值处，模拟值都存在不同程度的高估，尤其是NO₂浓度值偏差较大，这可能与清单本身的不确定性、二次气溶胶形成机制不完善及模式分辨率有关(庞杨等，2013；Chen et al., 2016).

图 6为模拟的2015年1月江苏地区各污染物月平均浓度及风场分布图.从图中可以看出，除O₃外，江苏地区污染物浓度高值区主要集中在经济发达、人口稠密的苏南地区.而PM_2.5和PM₁₀浓度高达160 μg·m^-3，徐州北部局部地区同样是高浓度区，江苏中部地区处于次高值区，浓度在100~140 μg·m^-3，沿海地区受海陆风影响，利于污染物扩散，因此，污染物浓度较低.苏南大部分地区都为SO₂的高浓度区，最高可达200 μg·m^-3，而苏中、苏北地区平均浓度基本都在100 μg·m^-3以下.CO重污染物区主要在苏南部分地区(苏州、无锡)，平均浓度在2000 μg·m^-3以上，苏中及沿海地区则处于浓度相对稍低的区域.NO₂浓度和CO有着相似的分布规律，即苏南地区浓度普遍高于苏中、苏北地区，沿海地区污染物浓度最低.与上述污染物分布特征不同，O₃高值区主要在海洋及沿海地区，且与NO₂大致呈现相反的分布特征，这与康汉青等(2014)的结论一致.海洋O₃平均浓度在80 μg·m^-3以上，而江苏大部分地区在40 μg·m^-3以下，总体处于较低的水平.从大气环流形势来分析，江苏冬季主要受高压系统控制，以下沉气流为主，从而导致近地面污染物不易扩散，下沉气流将污染物向下输送.陆地上平均风速小更不利于污染物的水平扩散.

SO₂和NO_x寿命短很难进行远距离传输，主要集中在城市周围.一次SO₂受排放源影响较大，其排放主要来自工业与电厂等固定排放源.SO₂一方面通过与·OH反应生成H₂SO₄从大气中清除，另一方面可通过干沉降迅速沉降至地表，因此，SO₂主要分布在一些有较强排放源的大城市附近，随离源距离的增加，SO₂浓度迅速下降.而城市工厂与机动车排放的NO_x在近地面堆积，通过化学反应NO+O₃→NO₂+O₂消耗大量的O₃，大气扩散传输能增加O₃的浓度，化学反应过程则会消耗O₃.从图中可以看出，北风将臭氧的前体物输送到海洋造成臭氧浓度上升.此外，城市的石油化工厂排放的烯烃也能与臭氧发生反应造成城市O₃低浓度(康汉青等，2014).

4.2 电动汽车普及对江苏机动车污染的数值模拟

应用经过验证的WRF-Chem模式对江苏地区进行模拟，对比电动汽车替代前后污染物的变化特征，进而分析电动汽车替代情景下对江苏地区空气质量的影响.本文在电动汽车替代50%小型载客车情景下，分析江苏地区主要污染物浓度变化.

4.2.1 电动汽车替代对污染物变化及分布的影响

本文利用MOBILE计算出的电动汽车替代前后污染物排放量比值，改变MEIC中交通部分CO、NO_x、VOC污染物原始清单，利用该清单模拟同一区域、同一时间段各类污染物分布特征.通过对比清单改变前后污染物浓度值变化来分析交通减排对空气质量的影响.图 7和图 8分别为CO、NO₂、NO、SO₂、O₃和PM_2.5、PM₁₀在电动汽车替代前后浓度变化量和变化量占交通浓度的比例.数值为2015年1月污染物浓度平均值，其中，浓度变化量单位为μg·m^-3，比例为百分数.

从图 7可以看出，模拟电动汽车替代燃油车进行减排情景分析，江苏各地区CO浓度都有不同程度的降低，在苏南地区减少量较多，最大可达到50μg·m^-3以上，苏中地区也有20~35 μg·m^-3的减少量，苏北地区污染物浓度降低最少.江苏总体CO浓度变化量占交通浓度的20%以上，苏南地区浓度下降比例较大，能达到35%左右.苏南地区总体减排比例大于苏北地区，CO减排效果苏南地区要好于苏北地区.受污染物扩散与传输的影响及考虑到机动车是典型的移动源这一特征，江苏周边区域也存在不同程度的减排，主要集中在东南沿海地区浙江、福建一带及临近海域，安徽部分地区CO浓度下降比例能达到30%.

NO₂浓度在电动汽车替代前后变化量较小，且全省分布均匀，下降2 μg·m^-3左右.就浓度变化比例而言，苏南大于江苏其他区域，普遍在30%左右，而苏中和苏北地区则在20%以下.受移动源特性及气象场影响，安徽及山东部分地区也有不同程度的浓度下降.由于机动车尾气排放的氮氧化物以NO为主，达到90%以上(陶双成等，2016)，因此，江苏整体NO浓度减少量大于NO₂.其中，苏南地区减少量普遍大于苏中及苏北地区，可达到8 μg·m^-3，苏中、苏北地区减少量在2 μg·m^-3左右.而浓度下降比例全省分布较为均匀，总体在10%~20%，苏南局部地区降比可达20%以上.

电动汽车替代前后SO₂浓度值基本没有变化，这是因为机动车在行驶过程中几乎不排放SO₂，交通源对SO₂的贡献不到3%(Lu et al.，2011)，因此，SO₂浓度在交通减排前后并没有明显变化.江苏整体SO₂浓度下降值在0.5 μg·m^-3以内，由于交通源本身对SO₂贡献极小，因此，很小的浓度变化量也会有一定程度的下降比例.

臭氧是各类污染物中交通减排后浓度值不降反增的污染物，与氮氧化物减排分布特征相反，即NO_x减少量的高值区恰恰是O₃浓度增加的高值区，苏南和江苏中东部地区浓度增加1 μg·m^-3左右，而东部海洋上浓度基本呈下降的趋势.苏南部分地区增加比例达10%，是全省臭氧浓度上升较为集中的区域；苏中和苏北部分区域也有一定的浓度上升.交通减排可在一定程度上减少NO_x的排放，那么NO_x由于化学反应NO+O₃→NO₂+O₂消耗的O₃减少，而苏南大部分区域O₃呈现出一定比例的上升，这说明苏南地区冬季对O₃消耗量比较大，这与漏嗣佳等(2010)得出的结论一致.

PM_2.5和PM₁₀在浓度变化上有相同的空间分布特征(图 8)，江苏总体减排效果不明显.由于交通排放的一次PM_2.5和PM₁₀占所有部门总量的比例不到10%，因而对交通减排后PM_2.5和PM₁₀浓度减少量并不明显，浓度减少量在1 μg·m^-3以内.不过就浓度减少比例而言，江苏总体能达到10%以上.

5 结论(Conclusions)

1) 采用MOBILE模拟了江苏省13个地级市机动车CO、NO_x、VOC污染物排放量，结果发现，苏南地区污染物排放量普遍大于苏北地区.未来用电动汽车替代小型民用车，各城市都会有不同程度的减排，且小型车比例越大其减排效果越明显；减排量从地区来看，苏南>苏中>苏北.

2) WRF-Chem能较好地模拟江苏主要大气污染物的时间和空间特征，不过总体偏高，特别是在重污染期间模拟高估了污染物排放，清单自身的不确定性必然会带来一定的模拟误差.

3) 江苏冬季除臭氧外，其他主要污染物浓度高值区基本在江苏南部经济较为发达的地区，而臭氧与氮氧化物在空间上呈现出相反的分布特征，且臭氧浓度海洋比陆地高.

4) 用电动汽车替代50%小型载客车可使江苏地区交通排放的CO浓度降低20%~35%，氮氧化物浓度降低10%~30%，减排效果总体上苏南地区好于苏中、苏北地区.交通排放对于SO₂、一次PM_2.5和PM₁₀的贡献较小，也可能是因为清单低估了交通源对它们的贡献，因此，减排效果不明显.受NO_x影响，交通减排增加了O₃浓度.