2018, Vol. 38
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气溶胶是由固体或液体小质点分散并悬浮在气体介质中形成的胶体分散体系, 其大小为0.001~100 μm.大气中高浓度的气溶胶不仅会降低能见度(Chow et al., 2002), 还会改变区域辐射平衡(Penner et al., 2001), 而且直径在0.001~10 μm之间的气溶胶或液体颗粒物甚至能直接危害人类健康.气溶胶还是影响我国区域气候的主要污染物(Chen et al., 2016; Ramanathan et al., 2009; Ramanathan et al., 2001; Streets et al., 2006; 邱金桓等, 2003).近年来, 中国受气溶胶污染天气的影响越发严重, 尤其是在大中城市.国内外相关学者对北京(高健等, 2012)、上海(Zhang et al., 2014)、广州(吴蒙等, 2012)、杭州(陈秋方等, 2014)、江苏(陆晓波等, 2009)等地污染天气的形成原因及机制进行了分析讨论.
南京地处中国东部, 濒江近海, 是长三角及华东地区的特大城市之一.南京市属于亚热带湿润气候, 四季分明, 气溶胶成分、颗粒物质量浓度也存在着明显的季节差异(Hogrefe et al., 2004).冬季受欧亚大陆气团影响, 天气寒冷干燥, 华北平原传输过来的污染物受南部丘陵山区的阻挡不利于污染物的扩散.夏季受西北太平洋副热带高压影响, 东南方向的潮湿气团携带苏南城市群的污染物影响南京地区空气质量(郑龙飞等, 2016; 王静等, 2013).秋、冬季是南京空气污染天气高发季节, 主要与稳定的天气条件有关(Ding et al., 2013; Leibensperger et al., 2008; Leung et al., 2005; 齐冰等, 2012).当出现局地性的边界层环流时, 污染物就会不断积聚.小风速使得动力湍流不能充分发展, 水汽、秸秆焚烧产生的污染物在混合层内积聚, 加之风场和地形条件的作用导致近地层切变和弱辐合产生, 使得污染物在南京地区堆积.并且当近地面出现逆温时, 极易导致南京地区污染型天气的诱发(朱佳雷等, 2011; 任丽红等, 2014; 陈本清等, 2008; 夏思佳等, 2013; 朱彬等, 2010; 陈光辉, 2013).人为污染排放(汽车尾气、建筑工业、工业排放及大量农作物燃烧产生的空气污染物)是南京空气污染发生的一个重要原因(Kang, 2015).地形因素、气候条件及天气的变化也会对空气污染造成影响(于兴娜等, 2015), 而且南京地区的天气状况易受到来自长三角和华北地区的影响(马佳等, 2016).因此, 对南京地区污染多发时段的污染天气进行研究, 对南京未来气溶胶变化和污染防治有重要意义.
本文对南京地区2015年10月、2016年9月两次污染过程进行分析, 研究气象要素(温度、相对湿度、风向风速)、混合层高度及逆温对污染型天气的影响.采用MODIS的AOD、AE、火点数据、CALIPSO卫星数据及HYSPLIT后向轨迹模式, 对南京地区这两次污染发生的主要原因及不同之处进行分析.
2 数据来源与方法(Data sources and methods) 2.1 数据来源本文分别选取最近两年秋季污染最严重的2015年10月和2016年9月进行研究.其中, AQI是定量描述空气质量状况的无量纲指数, 数据获取于中国空气质量在线监测分析平台(https://www.aqistudy.cn/); 温度、相对湿度、风向风速等常规气象要素来自NECP、MICAPS数据; 大气逆温数据取自怀俄明大学网站(http://weather.uwyo.edu/upperair/seasia.html); AOD、AE及火点数据取自Terra卫星搭载的MODIS传感器, 其中, AOD、AE数据来自Kaufman等(1992)建立的反演陆地上空气溶胶光学厚度遥感的暗像元方法(Deep Blue), 这是目前陆地上空气溶胶遥感应用最广泛的算法.但由于MODIS等星载对地观测的技术能力有限, 只能用来研究整层大气的气溶胶光学特性, 无法得到气溶胶的垂直分布情况.因此, 本文结合了CALIPSO卫星搭载的正交极化云-气溶胶激光雷达(CALIOP)一级产品中的532 nm总消光后向散射系数, 对AQI数值与星载观测值的误差进行分析.CALIPSO是一颗太阳同步轨道卫星, 也是A-Train系列卫星的成员之一(Tremblay et al., 2013; Stephens et al., 2002).CALIPSO装载的主要仪器是拥有波长532 nm和1064 nm两个通道的CALIOP.CALIOP接收的回波信号分为三通道, 分别测量1064 nm后向散射强度及532 nm后向散射信号的正交极化部分.反演计算时, 将两通道获取的后向散射强度叠加作为532 nm激光总的后向散射强度(熊洁等, 2013).本文利用532 nm激光总后向散射强度确定污染期间有云覆盖、缺测等不合理的数据, 进而分析AQI与星载观测值的误差.
2.2 模式及研究方法为追溯污染期间气团的路径来源与走向, 本文采用了拉格朗日混合单粒子轨道(Hybrid Single Particle Lagrangian Integrated Trajectory Model)模型, 简称HYSPLIT后向轨迹模型.HYSPLIT模型是由美国国家海洋和大气管理局(NOAA)的空气资源实验室和澳大利亚气象局联合研发的一种用于计算和分析大气污染物输送、扩散轨迹的专业模型.它提供了质点轨迹、扩散和沉降分析用的综合模式系统(延昊等, 2002), 是直观了解多种气象要素输入场、多种物理过程和不同类型污染物排放源的工具, 已经被广泛地应用于多种污染物在各个地区的传输和扩散研究中.
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 气象要素图 1为南京地区2015年10月和2016年9月的相对湿度、温度、垂直运动速度日变化图.相对湿度与能见度呈负相关关系, 相对湿度高容易使气溶胶吸湿增长, 增大空气浑浊度, 导致能见度恶化(李学彬等, 2007; 吴昊旻等, 2012).2015年10月的相对湿度整体维持在80%左右, 除去11—14日及28日低于50%.2016年9月的相对湿度几乎均维持在70%以上, 2016年9月5日之前相对湿度维持在60%以上, 5日的相对湿度最低, 降到50%, 从21—30日, 相对湿度都维持在90%左右.2015年10月和2016年9月都有较高的相对湿度.2015年10月、2016年9月霾污染发生期间南京地区地表温度无明显变化, 都较为稳定.2015年10月南京地表温度维持在16 ℃左右, 平均温度最大日变化不超过4.5 ℃; 2016年9月南京地表温度在21 ℃左右, 平均温度最大日变化不超过4 ℃.稳定的大气条件给霾污染的发生创造了良好的条件.
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| 图 1 南京地区在2015年10月(a)和2016年9月(b)气象要素的日变化 Fig. 1 Daily variations of meteorological element over Nanjing during October 2015(a) and September 2016(b) |
图 2为南京地区2015年10月和2016年9月降水量与AQI日变化相关图.按照HJ633—2012《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》, 根据AQI数值大小将污染分为4种不同程度：101 < AQI < 150, 轻度污染; 151 < AQI < 200, 中度污染; 201 < AQI < 300, 重度污染; AQI>300, 严重污染.两个研究阶段AQI数值都有多次峰值产生, 但2015年10月有较多天的AQI数值高于2016年9月.从图 2中可以看出, 降雨的产生不仅可以冲刷部分污染物, 而且还会降低该地区的温度, 破坏稳定的气象条件, 从而削减污染物浓度.2015年10月和2016年9月分别出现3次降水较大值, 分别结合对应当日的AQI数值分析, 结果表明, 只有当降水量达到一定程度时, 降水才会对污染天气起到明显的缓解作用.说明降水对颗粒物的冲刷也与降水强度和持续时间有密切关系.从图 2中还可以看出, 2016年9月有多天的降水发生, 降水量高于2015年10月, 2016年9月的污染程度较2015年10月小, 说明降水对气溶胶颗粒物起到清除作用.
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| 图 2 南京地区2015年10月(a)和2016年9月(b)降水量与AQI日变化相关图 Fig. 2 Correlation diagram of precipitation and AQI over Nanjing during October 2015(a) and September 2016(b) |
垂直速度的大小可以在一定程度上反映出污染物在垂直方向上扩散与否, 垂直风向更加清晰地反映污染物在垂直方向上的扩散情况.两次过程中污染严重期间大气垂直运动速度的绝对值都较小, 这使得污染物在垂直方向扩散不充分.同时发现两个月的垂直速度以负数为主, 这使得污染气团在污染地区积压, 最终导致高浓度污染的爆发.其中, 2015年10月和2016年9月垂直风速的平均值为负值, 且2015年10月垂直风速平均值的绝对值高于2016年9月, 使得2015年10月的污染整体较2016年9月严重.
表 1为贴地逆温发生时, 南京地区AQI值、混合层高度和风向的数据.逆温是指发生在大气稳定层结, 温度随高度的升高而升高的现象.贴地逆温的产生影响了空气垂直对流运动, 导致污染物在垂直方向上无法扩散, 并且高空污染物受到逆温的影响向地面积聚, 极大地加重了地面污染程度.逆温的长期出现甚至会导致空气污染中毒事件的发生.从表 1中发现, 贴地逆温的出现有利于污染天气形成, 然而并非是决定因素, 但污染峰值都发生在贴地逆温发生期间.2015年10月15、16日发生中度及重度污染, 且这两天均有逆温的出现.2016年9月2、3、5、9日发生中度、重度污染, 其中, 3、5、9日有逆温的出现.
| 表 1 AQI、混合层高度和风向的时间变化 Table 1 The temporal variation of AQI、mixed layer depth and wind direction |
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混合层高度是影响空气团在垂直方向运动的一个重要原因, 混合层高度是指大气在垂直方向上运动的上限高度.当混合层高度较低时, 空气垂直对流高度低, 污染物在低空循环积聚, 容易导致地区性高浓度污染发生.从表 1可以看出, 在各月最严重的污染天气发生时段的前后, 混合层高度都会从较高的高度降低到较低的高度, 从而完成高空污染物向地面积聚的过程, 最终加剧地面污染的程度.2015年10月2—3日, 混合层高度从1353 km变化到962 km, 同时AQI从88增至108, 污染加剧.
风向、风速是影响地面污染物浓度的另一重要原因.南京地区这两个月的风速均很小, 在南京污染爆发期间, 近地面风速较小, 污染物在水平方向扩散缓慢, 加之垂直方向有逆温产生, 污染物在污染地区积聚, 容易导致高浓度污染天气爆发.从风向上可以看出, 2015年10月期间发生污染天气时风向主要以西风、西北风为主, 这些气团带来的北方沙尘加剧了2015年10月的这次污染过程.
图 3为南京地区2015年10月和2016年9月风向风速与AQI的关系图.色块代表AQI大小, 对应的环线代表风速的大小, 位置代表风向.从图 3可见, 2015年10月与2016年9月南京地区地表风速均小于7 m·s-1, 属于弱风.近地面弱风不仅会影响污染物的扩散, 还会使污染物浓度加剧, 加重污染程度.研究还发现, AQI随风速的增大而减小, 说明当风速逐渐增大时, 空气团在水平方向上的运动加快, 污染物在水平方向输送充分, 从而降低污染物浓度.由图 3a可知, 高AQI主要出现在西北方向上, 说明此次污染天气的发生受长距离输送的影响.由图 3b可知, 除偏北方向的AQI值较低外, 其余方向上的AQI分布相对均匀, 说明此次污染天气受周边地区的人为活动影响较为严重.
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| 图 3 南京地区2015年10月(a)和2016年9月(b)风向风速与AQI的关系图 Fig. 3 The relationship between AQI and wind speed, direction over Nanjing during October 2015(a) and September 2016(b) |
AOD在一定程度上可以反映出大气污染物的聚集程度, 而AE412-470(埃斯特朗波长指数α)与粒径谱分布有关.α≥1.0时, 表示气溶胶以细模态(Fine Mode)粒子为主导, 说明污染主要由人为因素造成; α < 1.0时, 表示气溶胶以粗模态(Coarse Mode)粒子为主导, 说明污染主要由污染型沙尘导致.利用Terra上搭载的MODIS传感器获取南京地区AOD550值和AE412-470值.图 4显示了两次污染研究期间中国东部地区AOD550值的分布, 2015年10月与2016年9月AOD数据较为相似.中国东部的北方地区较其他地区AOD值更高, 这主要与研究期间北方地区火点分布密集有关, 出现的大量火点是高AOD值出现的主要原因.南方地区低AOD值的出现主要与海上输送的清洁空气有关, 这些相对较为清洁的空气团稀释了城市污染情况, 也带来了大量水汽.虽然两次污染过程南京地区AOD值极为相似, 但相较于2016年9月, 2015年10月在华东地区的北方污染要严重很多.结合图 4b和图 4d发现, 2015年10月中国东部AE值大小在1.0~1.4之间, 南京及其周边地区AE值介于1.2~1.4之间; 2016年9月华东地区AE值大小在1.0~1.6之间, 南京及其周边地区AE值介于1.4~1.6之间, 甚至更高.说明尽管两次污染过程AE值均高于1, 即以细颗粒为主, 但通过对图 4b和图 4d的比较发现, 在2015年10月的污染过程中, 除人为排放污染外还存在其他污染来源.结合后向轨迹研究表明, 由于北方输送的污染型沙尘等大颗粒物, 导致该次污染中局地AE值较小, 而在2016年9月的污染过程中, 则由于人为污染产生大量细颗粒, 易导致高AE值的出现.
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| 图 4 中国东部地区2015年10月和2016年9月的AOD、AE的空间分布 (a.2015年10月AOD, b.2015年10月AE, c.2016年9月AOD, d.2016年9月AE) Fig. 4 Spatial distribution of AOD and AE over East China during October 2015 and September 2016 |
华东地区农业较为发达, 农耕面积广, 农作物生产量大, 秋收之后秸秆燃烧大部分集中在秋季, 这也是产生众多火点的主要原因.华东地区火点分布情况如图 5所示, 从图中可以清晰地看出, 2015年10月华东地区的火点比2016年9月明显增多, 且大部分集中在华东地区的北部, 说明2015年10月发生秸秆燃烧的次数远大于2016年9月.2015年10月偏多的西北方气流将秸秆燃烧产生的大量细颗粒物输送至南京地区, 进而导致此次南京地区污染事件的发生较2016年9月更为严重, AOD值更高、AE值偏高.2016年9月与2015年10月的AOD值近似, 但AE值偏低.说明两次污染过程虽然主要都是人为活动造成, 但主导因素略有不同.相较于2015年10月, 2016年9月的这次污染过程中南京及其周边地区的工业污染、城市建设造成的污染和汽车尾气排放造成的污染起到重要作用.
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| 图 5 2015年10月(a)和2016年9月(b)中国东部地区的MODIS火点图 Fig. 5 MODIS fire sports over East China during October 2015 (a) and September 2016 (b) |
由于星载观测是用来研究整层大气的气溶胶光学特性, 并不能表明不同高度污染物浓度, 特别是有云覆盖的时段, 而AQI数值又只代表近地面的大气环境状况.因此, 本文采用星载激光雷达(CALIOP)532 nm总消光后向散射强度垂直剖面图对AQI与星载观测值之间的误差进行分析.但星载激光雷达在观测时存在时空匹配的局限性, 有时在研究时段内不能准确地经过研究区域, 因此, 星载激光雷达的观测也只能作为佐证.
本文选取了2015年10月污染最严重的16日和2016年9月污染最严重的6日为对象进行分析.图 6黑框内给出了南京及周边地区北京时间2015年10月16日13：49′17″和2016年9月6日13：16′35″的532 nm总消光后向散射强度垂直剖面图.一般后向散射强度值在8×10-4~4.5×10-3 km-1·sr-1为气溶胶颗粒(色标为黄色逐渐至红色的部分, 大部分为黄色), 小于8×10-4 km-1·sr-1为空气分子(色标为蓝色), 大于4.5×10-3 km-1·sr-1为云(色标为粉色至白色的部分).由图 6a可以看出, 气溶胶颗粒多集中在0~5 km内, 5 km以上的大气层中颗粒物相对较少, 说明此时获取的AQI数值可以相对准确地代表此时的大气状况.在图 6b中, 15 km以下的大气层中含有大量的云与少量的气溶胶, 而近地面的气溶胶含量却非常少, 此时测得的AQI数值则不能准确代表南京地区该时段内的污染状况, 要结合星载激光雷达的观测才更为准确.
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| 图 6 通过CALIPSO获取的南京及其周边地区2015年10月16日13:49′17″(a)和2016年9月6日13:16′35″(b) 532 nm总消光后向散射强度垂直剖面图 Fig. 6 The altitude-orbit cross-section of 532 nm total attenuated backscattering intensity from the CALIPSO over Nanjing and its surrounding areas duriong October 16, 2015, 13:49′17″(a) and September 6, 2016, 13:16′35″(b) |
图 7是由CALIPSO(Cloud-Aerosol Lidar and Infrared Pathfinder Satellite Observations)提供的532 nm激光总后向散射系数的Aerosol Subtype数据.为便于观察, 选取与3.4.1节中相对应的时间点.2015年10月16日卫星扫描轨迹没有准确的经过南京地区, 图 7黑框内表示南京及其周边地区的气溶胶类型.2015年10月16日这次污染过程中, 污染物集中在3 km以下, 以污染型沙尘为主, 还有部分烟粒和沙尘.结合AOD、AE分析, 2015年10月16日南京市的污染天气受人为因素产生的细粒子和北方气团输送的污染型沙尘、烟粒共同影响, 其中, 细粒子主要来源于南京及周边地区的工业、交通、建筑等污染排放和安徽等地由生物质燃烧产生的大量细粒子.污染型沙尘主要来自从内蒙、河北等地输送至南京的气团.2016年9月6日, 污染物出现的高度较2015年10月16日高, 这次污染以大陆型污染为主, 却没有烟粒的出现, 说明人类活动(工业污染等)造成的空气污染在2016年9月6日产生污染天气中起到主导作用.
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| 图 7 通过CALIPSO获取的南京及其周边地区2015年10月16日13:49′17″ (a)和2016年9月6日13:16′35″ (b)气溶胶来源 (气溶胶来源：1.干洁海洋空气; 2.沙尘; 3.大陆型污染物; 4.干洁大陆空气; 5.污染型沙尘; 6.烟粒; N/A- not applicable) Fig. 7 Aerosol subtypes retrieved from the CALIPSO over Nanjing and its surrounding areas duriong October 16, 2015, 13:49′17″ and September 6, 2016, 13:16′35″ |
利用HYSPLIT后向轨迹分析污染物来源, 采用500、1000、1500 m高度进行72 h后向轨迹模拟.2015年10月16日南京地区500 m高度空气团在13日之前来源于2000 m及以上高空气团, 并且空气团传输路径上有较多的火点出现, 这也是16日的AQI在该月达到峰值(201)的因素之一.同时, 1000和1500 m高度空气团将大量污染物输送到南京, 这些空气团主要来自内蒙古地区, 途径河北、山东等地, 将大量人为因素产生的污染型细粒子、污染型沙尘及烟粒输送到南京.因此, 2015年10月16日南京地区主要受当地及其周边地区的污染和北方气流的长距离输送共同影响, 污染源主要来自内蒙古、山西等地的污染型沙尘粒子.
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| 图 8 南京市气团72 h后向轨迹图(a.2015年10月16日, b. 2016年9月5日) Fig. 8 HYSPLIT 72 h backward trajectories over Nanjing during October 16, 2015 (a) and September 5, 2016 (b) |
2016年9月5日500 m高度气团来自黄海, 气团携带大量洁净的潮湿空气, 这也是该日与2015年10月16日污染程度不同的原因之一.该日500 m高度气团携带有南京及周边地区人类活动产生的大量细颗粒物的空气团也进入到南京地区.1000 m和1500 m高度气团传送路径相同, 并且在9月2日之前都来源于3000 m及以上高度的气团.两个高度的气团都起源于蒙古地区, 但初始气团高度较高, 气团较为清洁, 3日之后, 气团下降到1500 m高度, 由陆地进入黄海再返回到南京地区, 将路径上大量由人类活动产生的细颗粒物及水汽输送到南京.这个过程使2016年9月6日的污染程度较2015年10月16日轻.
4 结论(Conclusions)1) 南京地区地表弱风、较高的相对湿度、平稳的温度变化和逆温等静稳天气条件造成该区域2015年10月和2016年9月的污染天气.
2) 对两次污染过程的AOD、AE数据、火点数据进行对比分析, 有助于得出是局地源还是外来源主导的污染天气.南京地区的AOD值在两次污染过程中大体相近, 但结合火点数据不难发现, 2015年10月华东地区北部的AOD值高于该区域2016年9月AOD值.通过对AE值分析得出, 2016年9月受人为因素影响更为严重, 2015年10月除了受人为因素影响外, 还受到北方气团输入的污染物影响.
3) 结合MODIS火点数据、CALIPSO卫星气溶胶来源分析及后向轨迹分析发现, 2015年10月和2016年9月污染天气的主导因素相似, 但传输路径不同.2015年10月相较2016年9月, 由北方地区输送到南京的气团携带的沙尘粒子和烟粒含量更多.2016年9月污染天气主要受南京及周边地区, 特别是东部沿海发达城市污染物(工业污染等)的影响, 从而引发的细粒子污染事件.
4) 对污染过程及成因分析时, 既要考虑本地污染源, 还要考虑外来污染源的输入, 以及天气系统演变导致的大气扩散条件的变化对污染天气的影响.因此, 对大气污染的防治工作已不只是一地的工作, 只有在更大范围区域内开展大气污染的防治工作, 才能从根本上改善空气质量.AQI是根据近地面几种主要的空气污染物浓度及它们持续时间来确定的, 星载观测数据也只能用来研究整层大气的气溶胶光学特性, 无法得到气溶胶的垂直分布情况.因此, 无法只依据AQI或星载数值来评价大气污染状况, 二者结合分析才能更准确.
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