近年来, 空气污染日益严重，霾、沙尘天气频繁出现, 已严重影响到人民群众的健康, 受到各级政府的广泛关注.国务院于2013年9月10日公布了《大气污染防治行动计划》, 力争逐步消除重污染天气, 使全国空气质量明显改善.为更有效地实现重污染天气的防治, 各地气象和环保部门均联合开展了重污染天气预警工作.重污染天气预报预警的方法主要分为3类：一是天气学方法(陈龙等, 2016), 二是统计学方法(熊亚军等, 2015), 三是数值模式预测(邓涛等, 2012；薛文博等, 2014；潘锦秀等, 2016；王自发等, 2014；徐敬等, 2015).实践表明, 污染天气预报无论哪一种方法都离不开边界层的分析.边界层是离地面最近的大气层, 大气边界层是地球表面与大气之间物质和能量交换的桥梁, 是空气质量的基本载体, 大气污染物在边界层内排放、积累、扩散和稀释, 边界层结构特征不仅直接影响一次污染物的输送、积累和扩散, 温湿条件及大气氧化性等边界层内理化特性也会对二次气溶胶的生成和转化产生重要影响.

大量研究表明, 重污染天气常伴有静稳天气, 同时多数有较强的逆温层, 此类不利气象条件易导致污染物的累积, 从而形成重污染过程, 如在对2013年1月雾、霾天气成因分析时大量学者均认为逆温频繁的出现是其重要的气象原因(张人禾等, 2014；王跃思等, 2013；张小曳等, 2013).边界层大气垂直扩散能力的监测方法包括气溶胶激光雷达(Tang et al., 2015)、气象塔(Han et al., 2015a)、系留气艇(Han et al., 2017)、涡动相关(Han et al., 2015b)等, 最常用的分析指标为混合层厚度(葛跃等, 2017；孙兆彬等, 2017；李梦等, 2015；Zhu et al., 2016；Tang et al., 2016)、大气稳定度(薛亦峰等, 2016；廖晓农等, 2015)、理查森数(刘超等, 2017)、温度层结(颜娇珑等, 2016；杨洋等, 2017)和湍流动能等, 其中, 温度层结在污染天气分析中尤为关键.当逆温出现时, 湍流发生受到抑制, 近地层大气稳定不容易上下翻滚而形成对流, 这样就会使低层特别是近地面层空气中的污染物和粉尘在低层堆积, 增加大气低层和近地面层污染程度(如陈燕等, 2005；吴蒙等, 2015；王静等, 2015；张恒德等, 2016；李文浩等, 2017).逆温形成的原因是复杂多样的, 常见的有辐射逆温(蒋瑞宾等, 1990)、平流逆温(樊琦等, 2008)、湍流逆温(李小庆等, 1988)、下沉逆温(陆春松等, 2008)、锋面逆温(邓雪娇等, 2007)和雾顶逆温等.其中, 辐射逆温多出现在晴朗无风或微风的夜晚, 地面因辐射冷却而降温, 由于与地面接近的气层冷却降温最强烈, 而上层的空气冷却降温缓慢, 因此, 使低层大气产生逆温现象, 一般日出后辐射逆温就逐渐消失.由于暖空气流到冷的地面上而形成的逆温称为平流逆温, 如毛卓成等(2015)对上海持续偏东风系统对污染扩散分析研究显示, 海温相对于陆地较低, 低层东风气流为冷平流, 造成近地层垂直温度层结趋于稳定, 抑制边界层污染物的垂直扩散.下沉逆温是因为整层空气下沉而形成的逆温.当某气层产生下沉运动时, 因气压逐渐增大, 以及由于气层向水平方向扩散, 使气层厚度减小.若气层下沉过程是绝热过程, 且气层内各部分空气的相对位置不变, 这时空气层顶部下沉的距离比底部下沉的距离大, 致使其顶部绝热增温的幅度大于底部.因此, 当气层下沉到某一高度时, 气层顶部的气温高于底部, 从而形成逆温.如2014年12月27—29日天津市重污染天气出现在高空前槽倾后, 高空呈现弱西北气流, 以下沉运动为主, 地面仍然位于低压槽前, 以上升运动为主, 下沉运动不及地, 导致下沉逆温的出现, 影响大气垂直扩散, 近地面越发趋于稳定, 高空风速无法传到地面, 降低水平扩散条件, 两者共同作用, 极不利于污染物扩散.温度层结对大气污染物垂直扩散的影响不仅仅表现在逆温天气, 逆温天气只是其中极端的一种表现形式, 根据湍流促发条件, 当出现位温逆温时湍流的发生也将受到抑制, 在污染天气中不仅要分析逆温天气, 更需要关注温度层结.温度层结对大气污染物垂直扩散的影响是显而易见的, 但在预报中温度层结分析指标的建立并不容易, 其中, 高质量连续垂直温度观测数据的缺乏是重要原因之一.GPS探空和系留气艇是获取温度垂直廓线最好的方式, 但其试验成本高, 数据连续性差, 时间分辨率低.除了探空和系留气艇, 气象塔也是获取温度垂直廓线的一个重要方法, 尤其是对离地几百米垂直气温数据的获取, 其最大的优势是获取数据准确、时间分辨率高, 但缺点是在我国专用的气象高塔相对较少, 多为一些风能塔的观测, 其100 m左右的高度并不能很好地反映近地层以上垂直温度的变化.本文采用2016年4月1日—2017年3月31日天津255 m气象观测塔(0~250 m分15层安装风、温、湿度观测仪器)观测数据, 并结合数值模拟研究天津污染天气温度层结阈值, 以期为污染天气预报中垂直扩散能力分析提供更可靠的指标和方法, 进一步提升空气质量和重污染天气预报预警准确率.

天津255 m气象塔观测资料：2016年4月1日—2017年3月31日天津边界层观测站(39.04°N, 117.12°E)255 m气象塔15层风、温、湿度监测资料；设备型号为中环天仪EL51型风向风速传感器、DHC1型温湿度传感器, 其测风分辨率为0.1 m·s^-1, 湿度分辨率为1%, 气温分辨率为0.1℃, 仪器精度风速为±0.5 m·s^-1, 湿度为±3%, 气温为±0.2 ℃, 其具体安装高度分别为5、10、20、30、40、60、80、100、120、140、160、180、200、220、250 m.

近地面PM_2.5质量浓度监测数据：2016年4月1日—2017年3月31日天津环境监测站发布的逐小时PM_2.5质量浓度监测数据, 监测方法为震荡天平法.

数值模式模拟：模型以WRF/chem3.5版本为核心, 气相化学过程采用CBMZ机制(José et al., 2015), 气溶胶过程采用MOSAIC模型(郝子龙等, 2014), 主要物理过程设置：积云对流方案采用GRELL~3D方案(Lin et al., 2010), 微物理过程采用WSM5方案, 长波辐射方案和短波辐射方案均采用RRTMG方案, 考虑气溶胶直接辐射反馈, 模式水平分辨率为15 km, 水平网格为121×121, 中心经纬度为39°N、117°E, 垂直方向分为41层.模式的人为排放源使用清华大学MEIC排放源, 分辨率为0.25°×0.25°, 气象初始场和背景场均使用NECP的FNL全球1°×1°数据, 模拟时间为2015年1月1日—2015年12月31日, 采用24 h滚动计算, 每24 h重新使用一次NECP的FNL气象初始场, 大气污染初始场为上一次的模拟值, 边界层方案采用YSU方案.在对比测试时分别模拟考虑气溶胶辐射和不考虑气溶胶辐射两组数据, 检验显示, 模式在天津地区PM_2.5模拟均值为72.95 μg·m^-3, 实况均值为71.56 μg·m^-3, 相关系数为0.76, 相对误差为31.7%(蔡子颖等, 2017).

基于2016年4月1日—2017年3月31日255 m气象塔15层温度监测资料进行统计分析, 天津城区10~250 m气温递减率为0.56 ℃/100 m, 其中, 5~80 m气温垂直递减率较大, 为0.88 ℃/100 m, 80~250 m气温垂直递减率次之, 为0.46 ℃/100 m.10 m气温日变化幅度明显大于250 m, 10 m高度每日14：00气温达到最高, 日出前6：00达到最低, 平均温度日较差可以达到6.02 ℃；250 m高度最高气温出现时间比地面晚2 h, 16：00达到最高气温, 最低气温出现时间比地面晚1 h, 平均温度日较差为3.53 ℃(图 1).形成上述现象的主要原因为近地面气温升高并不是通过大气吸收短波辐射, 而是地面吸收短波辐射同时放出长波辐射, 并通过感热和潜热的向上传递实现大气温度升高.所以在白天, 地面升温更早, 升温幅度也高, 而夜间由于没有太阳短波辐射, 地面气温下降的更为迅速, 尤其是在日出前, 地面和高空垂直温差最小, 最易于逆温的出现.

图 1(Fig. 1)

图 1 2016年4月1日—2017年3月31日天津10 m和250 m气温的日变化特征 Fig. 1 Diurnal variation of temperature in 10 and 250 meter in Tianjin from 2016 April to 2017 March

图 2显示了2016年4月1日—2017年3月31日天津平均温度廓线, 从图中可以看出, 夜间天津气温垂直递减率在0~40 m和140~220 m高度最小, 也最易于逆温的出现, 其中, 0~40 m的逆温出现时间较早, 在日落后由于地面长波辐射冷却降温, 很快就能出现.从平均廓线上分析, 140~220 m出现逆温的时间则较晚, 一般发生在下半夜, 并且相对于贴地逆温, 其消散时间也偏晚.逐个例分析, 140~220 m气温垂直递减率较低, 并易于出现逆温的原因有3个：一是该气层除了辐射逆温外, 也是辐射雾顶逆温常出现的气层；二是近地面夜间可能受到城市人为热排放影响, 导致城市区域逆温层底升高；三是在个别案例中, 出现140~220 m高度夜间升温情况, 从天气学分析, 可能与下沉逆温的出现密切相关.基于上述分析, 可以看出在天津城区, 夜间温度层结比理论模型更为复杂, 经常出现多层逆温的情况, 对大气污染物扩散产生影响.

图 2(Fig. 2)

图 2 2016年4月1日—2017年3月31日天津温度廓线均值 Fig. 2 Average value of temperature profile in Tianjin from 2016 April to 2017 March

由于太阳辐射季节的明显变化, 温度廓线的日变化在不同季节的规律有明显差异.由图 3a可知, 每年10月—次年2月, 由于太阳高度角的降低, 到达地面太阳短波辐射明显减少, 气温的垂直递减率明显下降, 尤其是在夜间(19：00—次日6：00), 每百米温差仅为0.16 ℃, 是3—9月的46%, 易于逆温的出现, 抑制湍流, 影响大气污染物的垂直扩散.从平均廓线分析(图 3b), 气温垂直递减率每日最小值出现的时间(上下层温度最接近, 最易于逆温出现的时间)在12月—次年2月为每天的6：00—7：00, 3—4月和8—11月为每天5：00—6：00, 5—7月为每天的4：00—5：00, 12月—次年2月由于日出时间较晚, 地面升温也相对夏季偏晚2 h, 在早高峰时间, 上下温差较小, 大气层结偏稳定, 不易于大气污染物垂直扩散, 从而导致冬季大气污染早高峰峰值显著.

图 3(Fig. 3)

图 3 2016年4月1日—2017年3月31日天津10~250 m气温垂直递减率月变化(a)和最小值出现的时间(b) Fig. 3 Monthly variation(a) and the minimum time(b) of vertical temperature lapse rate between 10 meters and 250 meters in Tianjin during 2016 April to 2017 March

不考虑多层逆温的情况, 定义10~250 m温差为负时为一次逆温天气.2016年4月1日—2017年3月31日共计出现逆温的频率为15.7%, 其中, 10月—次年2月逆温频率为20%, 是3—9月出现概率的163%(图 4a).逆温最易于出现的时间是下半夜到日出前, 5：00逆温出现概率全天最高, 数值为41%(图 4b).10月—次年2月, 下半夜(1：00—6：00)出现逆温是大概率事件, 其逆温出现频率均在40%以上, 通过夜间有无逆温, 并不能很好判断未来大气污染的程度.日出后, 大部分逆温消散, 7：00逆温出现频率为34%, 8：00逆温出现频率为19%, 9：00逆温出现频率为11%, 10：00逆温出现频率为3%.将10~255 m分为6段(10~40 m、40~80 m、80~120 m、120~160 m、160~200 m、200~250 m), 任意一层出现逆温, 记为一次逆温, 则逆温出现概率为39%, 其中, 贴地逆温出现概率为20.5%, 占所有逆温样本的55%.

图 4(Fig. 4)

图 4 2016年4月1日—2017年3月31日天津逆温出现频率月变化(a)和日变化(b) Fig. 4 Monthly(a) and daily(b) variation of frequency of inversion in Tianjin during 2016 April to 2017 March

在6段高度中出现5段以上的逆温仅占所有逆温的13%, 多层逆温和脱地逆温在城市的逆温表现中越发明显, 以天津为例, 10~40 m逆温频率为20.4%, 40~80 m逆温频率为7.9%, 80~120 m逆温频率为13.7%, 120~160 m逆温频率为7.6%, 160~200 m逆温频率为29.3%, 200~250 m逆温频率为14.8%.地面没有逆温, 而160~200 m出现逆温1182次, 占160~200 m出现逆温的52%, 更高的逆温层底部虽然使得出现极端污染事件的频率减少, 但也使得更多的高架源排放的大气污染物被压制在近地面及抬高早晨近地面大气污染物浓度.

由于数值模式对近地层垂直气温模拟的能力有限, 讨论多层逆温对污染的影响在实际预报产品运用中意义并不显著.假定不考虑多层逆温的情况, 仅考虑10~250 m的温度层结为近地层温度层结, 通过2016年4月1日—2017年3月31日的样本, 研究其与地面PM_2.5质量浓度关系.如图 5所示, 10 m和250 m日均气温递减率和日均PM_2.5质量浓度的相关系数达到-0.64, 当日均气温递减率小于0.6 ℃/100 m时, 大气垂直扩散条件逐渐趋向于不利于污染物垂直扩散, 当气温递减率下降到0.4 ℃/100 m时, PM_2.5平均质量浓度为149.5 μg·m^-3, 出现中度以上污染概率为64%, 重污染出现概率为47%.

图 5(Fig. 5)

图 5 2016年4月1日—2017年3月31日10~250 m气温垂直递减率与PM2.5质量浓度关系 Fig. 5 Relationship between vertical lapse rate and PM2.5 mass concentration in Tianjin during 2016 April to 2017 March

2016年4月1日—2017年3月31日期间共发生重污染天气32次, 其中25次日均气温递减率下降到0.4 ℃/100 m, 当气温递减率为负时(逆温), 温度层结显著抑制湍流发生, 这样的天气发生概率并不高, 仅出现13次, 其中出现重污染天气8次, 以气温递减率为负作为预报指标, 标准过于严格, 适用范围较小.当气温递减率大于0.8 ℃/100 m时, 易于湍流发生, PM_2.5平均质量浓度为48 μg·m^-3, 出现中度以上污染概率为4%, 重污染概率为1.5%, 且均为输送型污染.因此, 得到天津市污染天气日均温度层结预报判识标准：当气温递减率大于0.8 ℃/100 m时, 垂直扩散条件非常有利于污染物扩散, 介于0.8 ℃/100 m到0.6 ℃/100 m时较有利于污染物扩散, 介于0.6 ℃/100 m到0.4 ℃/100 m时较不利于污染物扩散, 在0.4 ℃/100 m以下时不利于污染物扩散, 出现中度以上污染概率显著增加, 如果气温递减率为负时, 垂直扩散条件非常不利于污染物扩散, 将有极大可能出现重污染天气.

统计2016年10月—2017年2月4：00—11：00出现逆温的天气.进入秋冬季, 夜间逆温出现的频率明显增加.如图 6a所示, 如果下半夜出现逆温, 全天PM_2.5质量浓度要显著的高于没有逆温天气, 尤其是逆温消散时刻较晚时, PM_2.5日均浓度呈现快速的增长, 如8：00的10~250 m仍然呈现逆温, 平均PM_2.5质量浓度可达到167 μg·m^-3, 重污染天气出现概率高达56%.此外, 随着逆温消散时间的延长, 出现重污染的概率将显著增加, 9：00如果仍将出现逆温, 出现重污染的概率高达76%, 10：00及10：00以后逆温仍然未消散, 出现重污染天气的概率将达到100%, 但样本相对较少, 仅出现4次.同时, 由于秋冬季下半夜逆温出现频率较高, 在下半夜出现逆温并不意味着重污染天气一定发生, 其概率仅为35%左右, 中度及以上污染出现的概率也仅有50%(图 6b), 并不能因为下半夜有逆温就判断有高浓度污染出现.但如果日出后, 逆温消散时间较慢, 则完全可以判断有高概率出现中度以上大气污染, 如8：00逆温仍然存在, 重污染天气出现概率高达56%, 中度及以上污染出现概率可达72%(图 6b), 是重污染天气辨识的重要指标.

图 6(Fig. 6)

图 6 不同时刻出现逆温对应的PM2.5质量浓度(a)和对应的中度及以上污染出现概率(b) Fig. 6 The relation of PM2.5 mass concentration corresponding and inversion at different time(a) and the relation of probability of moderate and above pollution corresponding and inversion at different time (b)

大气环境存在大量的小粒子, 其通过散射和吸收减少了到达地表的太阳辐射, 从而导致大气湍流减弱, 边界层高度降低, 大气更加趋于稳定, 气象条件趋于更加不利于大气污染物扩散.本文数值模拟2015年1月1日—12月31日有无气溶胶辐射效应时天津大气温度层结的变化情况.如图 7a所示, 由于气溶胶的存在, 导致天津地面气温下降0.22 ℃, 且在高空700~900 m大气有小幅度增温.下层降温, 高层增温, 使得大气层结更加趋向稳定, 尤其是在近地面, 10~250 m的气温垂直递减率下降0.06 ℃/100 m.而当出现重污染天气时(图 7b), 由于大气中气溶胶增加, 其下降值还将大于上述数据, 模拟显示, 2015年1月1日—12月31日25个重污染天气中, 10~250 m的气温垂直递减率由于气溶胶存在下降0.18 ℃/100 m, 其中, 地面降温达到0.47 ℃, 且从300 m高空往上均有小幅度增温(可能与重污染天气边界层高度较低, 吸收性气溶胶所在气层相对较低有关), 从而使得大气趋向稳定.

图 7(Fig. 7)

图 7 气溶胶辐射效应对年平均温度廓线(a)和重污染天气温度廓线(b)的影响 Fig. 7 The adjustment of temperature profile by aerosol radiation effect in Tianjin(a) and on heavy pollution weather(b)

结合图 5显示, 当气温垂直递减率小于0.6 ℃/100 m以后, 气温递减率的下降对垂直扩散条件将会产生明显影响, 在重污染天气中使用不考虑气溶胶辐射效应的天气模式输出的气温垂直递减率指标时, 需要加以适当订正, 以便对大气垂直扩散能力进行更准确判断.图 8显示, 气溶胶直接辐射效应导致的稳定度调整, 具有非线性的变化趋势, 统计数据显示, 其平均作用使得PM_2.5质量浓度增加4.1%, 在发生重污染天气后, 该效应显著加剧, 可达到6.4%.此外, 重污染天气还将使得逆温消散时间也有明显的推后, 如2014年12月27—29日出现的重污染过程, 由于气溶胶辐射效应, 使得早晨逆温瓦解时间推后大概0.5~1 h, 扩散条件趋于更加不利, 污染-气象条件-污染形成恶性循环.而基于此, 使用不考虑气溶胶辐射效应的天气模式输出的逆温消散时间指标时, 也应像温度层结指标一样适当订正.

图 8(Fig. 8)

图 8 气溶胶直接辐射效应引起PM2.5质量浓度变化(实线为线性变化趋势, 虚线为模拟数据拟合变化趋势) Fig. 8 The value of PM2.5 mass concentration change cause by aerosol indirect climate effect

1) 天津每年10月—次年2月太阳高度角较低, 到达地面的太阳辐射明显减少, 气温垂直递减率明显下降, 大气稳定层结偏多, 逆温概率增加, 是全年垂直扩散条件最差的时期.由于大气通过吸收地面长波辐射实现升温, 所以10 m气温日变化幅度明显大于250 m, 从而导致上下层温度差出现显著日变化, 夜间多稳定层结, 白天多不稳定层结, 尤其在冬季夜间, 多有逆温出现.从表现形式上贴地逆温占所有逆温的55%, 除贴地逆温以外, 160~200 m也是逆温高频出现的气层.其与城市人为热排放抬高逆温层底部可能有一定关系, 从逆温出现时间和个例分析, 160~200 m逆温高频, 与其是常见的辐射雾顶所在高度也有一定关联.

2) 10 m和250 m气温垂直递减率和PM_2.5日均质量浓度相关系数可以达到-0.64, 当气温递减率小于0.6 ℃/100 m时, 大气垂直扩散条件逐渐趋向于不利于污染物垂直扩散, 当气温递减率下降到0.4 ℃/100 m时, PM_2.5平均质量浓度为149.5 μg·m^-3, 出现中度以上污染概率为64%, 重污染概率为47%.分析认为, 当气温递减率大于0.8 ℃/100 m时, 垂直扩散条件非常有利于污染物扩散, 介于0.6 ℃/100 m到0.8 ℃/100 m时较有利于大气污染物扩散, 介于0.4 ℃/100 m到0.6 ℃/100 m时较不利于污染物扩散, 0.4 ℃/100 m以下不利于大气污染物扩散, 出现中度以上污染概率显著增加, 如果气温递减率为负时, 非常不利于大气污染物扩散, 出现重污染天气概率较高.如果下半夜出现逆温, 全天PM_2.5质量浓度要显著高于没有逆温天气, 尤其是逆温瓦解时刻较晚时, PM_2.5日均浓度呈现快速的增长, 如秋冬季8：00逆温仍然存在, 重污染天气出现概率高达56%, 中度及以上污染出现概率为72%, 是重污染天气辨识的重要指标.

3) 气溶胶直接辐射效应会使得温度层结和逆温消散时间发生明显变化, 模拟显示, 2015年1月1日—12月31日25个重污染天气中, 10~250 m的气温垂直递减率由于气溶胶存在下降0.18 ℃/100 m, 其中, 地面降温达到0.47 ℃, 从300 m高空往上均有小幅度增温, 从而使得大气趋向稳定.当气温垂直递减率小于0.6 ℃/100 m以后, 气温递减率的下降对垂直扩散条件将会产生明显影响, 在重污染天气中使用不考虑气溶胶辐射效应的天气模式输出气温递减率指标时, 需要加以适当订正.