2018, Vol. 38
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2. 地下水污染控制与修复教育部工程中心, 北京 100875
2. Engineering Research Center of Groundwater Pollution Control and Remediation of Ministry of Education, Beijing 100875
地下水以其性质稳定、水质较优、便于就地开采等诸多优点成为我国北方地区的主要供水水源(王兆馨, 1992).同时, 地下水生态系统与土壤和地表水生态系统间存在着物质交换、能量传递和信息交流, 三者共同组成了一个紧密联系的有机整体.可见, 地下水生态系统安全与土壤和地表水生态系统安全息息相关.目前, 国内外学者已经围绕地表水及土壤开展了大量的生态风险评价工作(Escher et al., 2011;吕金刚等, 2012;刘亚莉等, 2016;赵晨等, 2016).随着研究的深入, 地下水生态系统的重要性及开展地下水生态风险评价工作的紧迫性逐渐显现.基于此, 现有研究已尝试开展地下水生态风险评价工作, 但是, 对地下水生态系统的认识不足, 严重制约了地下水生态风险评价工作的开展, 致使现有地下水生态风险评价工作停留在理论阶段(Kolar et al., 2017).也有学者将地表水生态风险评价方法直接应用于地下水(Peng et al., 2014), 但是, 考虑到地下水埋藏于地表以下的特点, 光照及氧气等非生物因素的缺乏导致地下水生态系统的生物组成与地表水存在显著差异, 致使地下水生态系统形成了独特的组成和结构特征(Kolar et al., 2017).如对于含水层地下水, 目前尚未发现脊椎动物的存在, 而脊椎动物所涵盖的鱼类与两栖动物是地表水中重要的生物组分, 是地表水生态风险评价工作中不可或缺的代表性物种.此外, 一些典型的地下水物种则由于缺乏光照发生了无眼、无色素等形态适应；含水层中长期的缺氧环境, 导致部分地下水物种发生了代谢缓慢, 甚至极端情况下可暂停代谢等生理适应(Culver and Pipan, 2009;中科院水生所甲壳动物研究组, 1979), 上述地下水中的物种特征显著区别于地表水.由此可见, 简单地采取地表水生态风险评价方法开展地下水生态风险评价不具有科学性.综上所述, 要开展科学的地下水生态风险评价工作首要任务是根据地下水生态系统特征, 结合生态风险评价方法的要求, 建立地下水生态风险评价方法.
BaP是一种多环芳烃类污染物, 在地下水中被广泛检出(李佳乐等, 2015; Wu et al., 2016; MacKay and Gschwend, 2001).该化合物主要来源于汽油等有机物的不完全燃烧, 具有致癌、致畸、致突变效应, 对人体健康和生态安全均存在着巨大的危害和风险, 已经引起了广泛的关注(张明等, 2014;赵莉等, 2010;周超文和胡建安, 2017;张芳等, 2017; Roberts et al., 2016).目前, 地表水生态风险评价方法已日趋成熟, 石璇等(2004)及Guo等(2012)分别在天津地区及太湖流域开展了地表水中多环芳烃的生态风险评价工作.因此, 本文借鉴地表水生态风险评价框架, 在开展地下水生态系统分析的基础上, 筛选典型物种；针对地下水物种毒理学数据稀缺的问题, 基于ICE模型开展相关数据的推导, 在此基础上构建SSD曲线, 形成ICE-SSD方法；结合胁迫因子的暴露分析, 初步构建完整的地下水生态风险评价方法.考虑到ICE数据推导的不确定性, 选取日本三角涡虫作为地下水中的典型物种, 模拟地下水条件开展毒性试验, 对模拟数据进行校正, 以降低方法的不确定性.选择BaP作为胁迫因子, 以下辽河平原作为示范区, 开展示范区地下水中BaP的生态风险评价工作, 探讨下辽河平原地下水BaP的潜在生态风险；以期为我国地下水生态风险评价方法的建立提供参考, 同时为下辽河区域地下水风险管理提供基础数据和方法借鉴.
2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 研究区域概况下辽河平原位于辽宁省东部、辽河中下游, 系由辽河等水系形成的冲积平原, 属于温带半湿润半干旱季风气候区, 水量四季变化明显, 年内分配很不均匀, 6—8月为雨季, 年均降水量为623.2 mm, 多年平均蒸发量为1669.6 mm.该平原区涉及包括辽宁省省会沈阳在内的9个地级市, 面积约达23470 km2, 具有十分重要的社会经济地位.然而, 该地区地下水污染严重, 主要城市年排废污水量22.16 t, 占全省的58.3%.前期研究在下辽河平原区布设了220个采样点(图 1), 共采集了308个地下水样品.监测了苯、α-六六六、BaP等30个有机指标及重金属Pb等34个无机指标, 李沫蕊等(2015)的研究表明, BaP、六氯苯、Hg等为该区域地下水中的典型污染物.基于此, 本文选择毒性较强、危害较大的BaP作为地下水生态系统的胁迫因子.
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| 图 1 研究区采样点分布示意图 Fig. 1 Location of sample sites in studied area |
对地下水生态系统特征的分析发现, 光照条件的限制使得地下水中基本不存在光合作用植物, 输入的外源有机碳是其主要的营养物质来源(Gibert et al., 1994; Kolar et al., 2017).因此, 地表水生态系统中的生产者同时为地下水生态系统提供营养物质, 从而在地下水生态系统中也担当生产者的角色.这些地下水的生产者主要集中在绿藻门及蓝藻门, 包括栅藻科、小球藻科及色球藻科等(金香琴, 2014).而对于消费者而言, 除喀斯特地区的岩溶水以外, 其他类型的地下水中基本不存在脊椎动物, 消费者主要是一些小型无脊椎动物, 包括节肢动物门中的多数科, 以及扁形动物门、环节动物门及软体动物门中的少数科(Culver and Pipan, 2009).
美国EPA提出的生态风险评价导则中明确要求“三门八科”的物种选取原则, 要求选取的物种需满足代表性、敏感性及充分性等特征.由于地下水物种毒性数据极为稀缺, 本文结合示范区地下水生态系统组成特征, 同时考虑了物种毒性数据的可获得性, 最终筛选出地下水生态风险评价代表性物种, 包括全生命周期均生活在地下水中且只生活在地下水中的真地下水物种, 如节肢动物门的剑水蚤科、猛水蚤科, 环节动物门的颤蚓科以及扁形动物门的三角涡虫科中的部分物种.同时包含一些在地下水中生活的非真地下水物种, 例如节肢动物门的钩虾科, 环节动物门的带丝蚓科、仙女虫科等(表 1)(中科院水生所甲壳动物研究组, 1979；Culver and Pipan, 2009;陈广文等, 2000; Lewis and Bowman, 1981; Martin et al., 2008).在此基础上保留地表水中的藻类, 以及典型微生物硝化细菌作为组成地下水生态系统的生产者.
| 表 1 用于生态风险评价的地下水代表性物种 Table 1 Representative species in groundwater for ecological risk assessment |
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毒性数据主要通过毒理学数据网站(ECOTOX, https://cfpub.epa.gov/ecotox/; PAN Pesticide Database, http://www.pesticideinfo.org/)以及Web of Science、中国知网等期刊数据库公开发表的数据中获取, 对于获取的毒性数据根据可靠性、相关性及充分性的原则进行筛选(USEPA, 1985).当存在多个可用数据时, 采用其几何平均值以降低种内敏感性差异导致的不确定性(Wheeler et al., 2002;穆景利等, 2015).
鉴于地下水物种毒性数据难以获取, 本文采用ICE方法对部分地下水物种毒理学数据进行推导.方法可简单描述为：通过最小二乘法对地表水物种与地下水物种(3个以上的物种)对同种污染物的毒性数据对数值进行线性拟合, 得到拟合曲线, 从而由地表水物种对BaP的毒性数据推导出地下水物种的毒性数据.若某一物种的毒性数据不足时, 则选取与其同属的至少两个物种的毒性数据, 进行种属之间ICE曲线的建立(WebICE User Manual, https://www3.epa.gov/webice/iceManual.html).SSD曲线法是一种以多物种毒性测试数据为基础的、具有更高置信度的统计学外推方法(刘亚莉等, 2016).该方法应用合适的概率分布模型对毒性数据进行拟合, 从而得到HC5值(田大勇等, 2015).SSD曲线基于代表单物种的急性毒性数据, 如半数致死浓度(LC50)或半数效应浓度(EC50)；以及代表单物种慢性毒性数据, 如最低效应浓度(LOEC)或无效应浓度(NOEC)参考文献报道方法拟合而成(张娟等, 2015).对于慢性毒性效应数据缺失的, 采用急慢性比率法(ACR)进行推导(朱小奕, 2017).
2.4 急性毒理试验方法为减少ICE模型在数据外推中的不确定性, 选取日本三角涡虫作为地下水典型物种模拟地下水条件开展急性毒性试验, 基于测试结果对模型数据开展验证及校正(冯承莲等, 2015).
实验用三角涡虫购自生物公司, 室温下去氯自来水培养；试验选取饥饿一周、形态正常、最大伸展体长(10±2) mm的涡虫个体40条, 平均分为4组, 每组10条, 置于直径为9 cm的玻璃培养皿中.参考BaP(96%, 百灵威)在水体中的溶解度, 按照对数间距0.30配制暴露液, 浓度分别为0、2.28、4.56、9.11 μg · L-1.急性毒性实验于遮光条件下中进行, 每24 h更换1次暴露液.实验期间不喂食, 每12 h计数死亡涡虫, 将完全解体或对外界刺激没有反应定义为死亡并移除, 连续观察4 d, LC50值参考文献报道方法计算(武江越等, 2017).
2.5 数据处理毒性数据分析及制图均由SPSS 20完成.BaP的暴露分析、风险分析以及风险商的Monte Carlo模拟均由Crystall Ball软件完成.
2.6 不确定性分析影响ICE外推结果的主要影响因素包括种间距离、自由度、相关系数(r)、显著性水平(p值)置信区间等(冯承莲等, 2015).大型蚤作为预测无脊椎动物急性毒性的常用替代物种其毒性数据量充足(Dyer et al., 2006), 因此, 本研究选择大型蚤作为ICE外推的替代物种, 外推结果表明7个种(属)的可决系数均大于0.8；除Eucyclops外(p=0.040), 显著性水平p均小于0.01；表明预测结果基本符合要求.但是, 大型蚤与部分物种种间距离较大, 可能对预测结果产生影响.此外, 由于地下水物种获取难度较大, 本研究仅获取日本三角涡虫开展急性毒性试验, 并对预测结果进行校正, 鉴于校正物种数量偏少, 预测毒性数据存在着一定的不确定性.
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 地下水毒性数据收集与外推本文选取的地下水生态系统的消费者共计3门7科, 7个地下水物种如表 1所示；并选择斜栅藻、硝化细菌, 作为地下水生态系统中的生产者(如表 2).查找斜栅藻的毒性数据如表 2所示.Sverdrup等(2007)报道了BaP对土壤硝化细菌的毒性数据, 参考文献(曹莹等, 2013)报道方法推导BaP在水环境下对硝化细菌的LOEC值为7.59 μg · L-1.鉴于地下水物种毒理学数据的稀缺, 消费者中共计7个物种(图 2)无法直接获取BaP毒性数据.因此, 本文选取地表水的代表性物种大型蚤作为标准物种, 应用ICE方法推导地下水物种的急性毒性数据.拟合曲线如图 2所示, 绝大部分物种的毒性值位于95%置信区间内.拟合公式及推导的地下水物种的急性毒性值如表 2所示, 推导过程中添加了相关关系显著性检验及线性相关性检验, 结果表明, 7个地下水物种与大型蚤急性毒性数据之间存在显著相关(p < 0.05；R2>0.8), 初步表明可基于ICE方法推导地下水物种的急性毒性值.
| 表 2 地下水物种对BaP的急慢性毒性数据 Table 2 Acute and chronical toxicity data of species in groundwater |
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| 图 2 7个物种的ICE外推模型 Fig. 2 The ICE map for 7 species |
ICE方法是国际上常用的毒性外推方法之一, 也是美国EPA推荐的毒性外推方法.Wu等(2017)验证了该方法推导毒理学数据在地表水生态系统风险评价中应用的可行性；采用由室内毒性试验获取的急性毒性值与由ICE外推所得到的急性毒性值分别构建SSD曲线, 结果表明二种方法构建的SSD曲线差异并不显著, 证实ICE方法的外推毒性的可靠性, 表明该外推毒性值可用于风险评价中SSD曲线的构建.与文献报道方法不同的是, 本文采用ICE方法, 基于地表水物种毒性数据外推到地下水物种, 因此需进一步开展实验室试验验证该方法的可靠性.
日本三角涡虫BaP急性毒性试验测试结果表明, 其LC50值为8.45 μg · L-1, 与ICE方法外推得到的LC50值9.11 μg · L-1之间具有较好的一致性, 说明模型外推值具有较高的可靠性, 同时该试验结果可以用于外推值的校正.参考文献报道方法计算得到校正因子为0.928, 采用该值对模型外推值进行校正(表 2)(高培, 2014).冯承莲等(2015)将我国地表水代表性物种对锌的急性毒性试验值与ICE外推值进行比较, 验证了ICE模型在我国地表水锌生态风险评价工作中的适用性, 并提出可采用试验值校正以降低方法的不确定性.本文的研究进一步佐证了上述结论, 并首次指出ICE模型亦可用于地表水物种急性毒性数据外推到地下水物种, 基于该方法可初步解决地下水物种毒理学数据稀缺的难题, 为建立地下水系统生态风险评价方法提供思路.
冯承莲等(2015)的研究指出ICE方法只适用于急性毒性数值推导, 慢性毒性数据仍然需要利用ACR方法进行外推.基于此, 本文通过查找毒理学数据网站(ECOTOX; PAN Pesticide Database)及已发表的相关文献, 共筛选出5门9科11个地表水物种的12个急性毒性数据, 以及2门5科7个地表水物种的7个慢性毒性数据(Wu et al., 2017;金香琴, 2014).根据获取的地表水物种的急性和慢性毒性数据, 计算出ACR值为9.248(表 2).因此, 基于该数值推导地下水物种的慢性毒性数据.
3.2 构建SSD曲线对校正后的地下水物种毒性数据开展K-S检验, 结果表明获取的地下水急慢性毒性数据对数值符合正态分布特征, 利用Crystal Ball软件对毒性数据对数值进行蒙特卡洛模拟2000次, 用正态分布模型对模拟得到的2000个毒性数据对数值进行拟合, 得到地下水生态系统的SSD曲线；概率5%所对应的浓度值即为HC5值.相同的方法, 构建地表水SSD曲线, 如图 3所示.地下水生态系统和地表水生态系统的SSD曲线拟合效果较好, 其HC5值分别为0.11 μg · L-1和0.58 μg · L-1.其中地表水生态系统的HC5值与Wu等(2016)应用本土物种实测急性毒性值计算的HC5值水平相当(0.51 μg · L-1), 初步表明模拟结果与文献报道间具有较好的一致性.
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| 图 3 地表水与地下水的SSD曲线 Fig. 3 The SSD map for surface water and groundwater |
与地表水生态系统SSD曲线相比, 地下水生态系统SSD曲线明显左移, 表明地下水与地表水生态系统对于同一环境胁迫因子敏感性存在差异, 地下水物种相比于地表水物种对BaP的胁迫更加敏感.Mösslacher(2000)通过模拟地下水环境, 开展地下水中等足目、剑水蚤目与介形亚纲等甲壳纲生物的毒性试验, 证实地下水中甲壳纲生物相比于同类地表水生物对于环境胁迫因子具有更高的敏感性.此外, 文献报道也证实, 通常情况下, 脊椎动物比无脊椎动物对于污染物具有更高的耐受性.赵志刚(2011)对4种本土物种进行毒性测试, 结果表明林蛙蝌蚪对于Cr(Ⅴ)、氨氮及硝基苯的LC50值均超过另外3种无脊椎动物；Wu等(2016)开展的8种中国本土物种的BaP急性毒性试验结果, 也证实3种鱼类和1种蛙类的LC50值大于另外4种无脊椎动物.含水层地下水生态系统中目前尚未发现脊椎动物, 主要以无脊椎动物为主, 因此, 物种的差异可能是产生SSD曲线左移的原因.此外, 地表水中生产者数量和种类较多, 包括多种挺水植物以及蓝藻、绿藻, 使得地表水具有较高的自净能力, 而地下水则不具备类似条件, 且更新较慢, 从而导致地下水中的污染物质滞留时间较长, 从而使地下水物种对胁迫因子的响应更加显著(Kolar et al., 2017).综上所述, 对于环境胁迫因子BaP, 地下水生态系统相比地表水生态系统的脆弱性更高, 基于此, 急需开展针对地下水生态系统的风险评价工作.
3.3 BaP暴露分析经K-S检验, 下辽河平原地下水中BaP的浓度对数值符合正态分布特征, 从而构建其暴露浓度分布曲线(图 4), 结合研究区域地下水中BaP的浓度分布(图 5), 分析该地区地下水BaP污染现状.地下水中BaP检出率为28.25%, BaP的最大浓度值为181.47 ng · L-1, 浓度均值为5.65 ng · L-1, 与江汉平原四湖流域及滹沱河冲洪积扇地下水中的浓度水平相当(龚香宜等, 2015;昌盛等, 2016).下辽河平原地下水中BaP超过中国城市供水质标准(10 ng · L-1)的采样点共计29个, 超过美国环保署推荐标准(4.4 ng · L-1)的采样点共计45个, 超过中国地表水环境质量标准(2.8 ng · L-1)的采样点共计52个.累计概率为95%的浓度值为24.97 ng · L-1, 超过该浓度的采样点共计13个, 主要集中在研究区域的东南部.综合以上分析, 下辽河平原区地下水中存在BaP污染, 鉴于BaP的强毒性和高危害性, 亟须开展该区域地下水中BaP的生态风险评价工作.
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| 图 4 BaP的ECD曲线 Fig. 4 The ECD map of BaP |
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| 图 5 下辽河平原地下水中BaP浓度分布图 Fig. 5 Concentration distribution of BaP in groundwater in Liao River basin |
应用蒙特卡洛法对下辽河平原地下水中的BaP浓度值以及地下水生态系统的毒性数据进行2000次随机取样, 应用地下水风险阈值计算地下水受BaP污染胁迫的风险商.根据2000次随机取样计算出多个RQ值, 基于此构建风险商的反累计概率分布曲线, 如图 6所示.
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| 图 6 地表水与地下水风险商的反累计概率分布曲线 Fig. 6 The inverse cumulative probability distribution map of RQ for surface water and groundwater |
结果表明, 下辽河平原区地下水对于胁迫因子BaP处于高风险等级的概率为0.61%(RQ>1), 处于中等风险等级的概率为1.62%(0.1≤RQ≤1), 处于低风险等级的概率为97.77%(RQ < 0.1).可见, BaP污染对下辽河平原区地下水的生态风险水平总体处于较低水平, 对该区域生态系统总体影响不大.结合暴露浓度分析, 得到该区域地下水对BaP的生态风险分布(图 7), 可以看出辽阳和盘锦两个BaP污染水平较高的区域面临着较大的生态风险, 建议可考虑采取相应的措施对BaP浓度较高的区域开展有针对性的修复与治理.
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| 图 7 下辽河平原地下水BaP风险分布图 Fig. 7 Distribution of RQ to BaP in groundwater in Liao River basin |
为表征地下水生态系统与地下水生态系统的显著差异, 应用相同的办法基于地表水生态系统SSD曲线构建风险商的反累计概率分布曲线(图 6).从图中可以看出, 与基于地下水SSD曲线的RQ相比, 基于地表水SSD曲线的RQ反累计概率分布曲线明显左移, 该结果表明在地表水与地下水面临相同污染水平时, 地下水相比于地表水面临着更高的生态风险, 即地下水生态系统更加脆弱, 需要制定更为严格的标准、采取更充分的措施对其进行保护.同时, 该结果也说明了直接使用地表水SSD曲线评价地下水生态风险可能会导致风险水平被低估, 致使地下水生态系统得不到充分的保护和及时的修复.Kolar等(2017)也提出考虑到地下水固有的脆弱性, 选择0.1作为安全因子, 地表水安全阈值需经安全因子校正后应用于地下水生态保护.Kolar等(2017)的报道虽然能够支持本文的研究结论, 但其选用安全因子的方法过于简单, 未考虑到胁迫因子理化性质及地下水物种组成等影响因素对结果的影响, 因此并不能完全满足地下水安全保护的要求.本文尝试建立的基于ICE-SSD联用的地下水生态风险评价方法则更具科学性和可操作性, 在EPA生态风险评价框架下, 考虑到地下水物种组成特征, 基本克服了地下水物种毒理学数据稀缺的难题.但是由于地下水物种获取困难, 本文选择的日本三角涡虫并非真地下水物种, 因此试验结果可能与真地下水物种存在差异.此外, 只选取了一种物种进行外推数据的校正, 不能全面地反映地下水生态系统对BaP胁迫的响应, 可能会增加方法的不确定性.
4 结论(Conclusions)本文以下辽河平原地下水为例, 开展地下水生态风险评价.针对环境胁迫因子BaP, 构建地下水生态系统SSD曲线, 其HC5值为0.11 μg · L-1, 显著低于地表水生态系统HC5值0.58 μg · L-1, 表明地下水生态系统和地表水生态系统的物种敏感度存在显著差异, 地下水物种对于BaP的胁迫更为敏感.风险评价的结果表明, 下辽河平原地下水对BaP胁迫因子的风险较小, 处于高风险(RQ>1)的概率仅为0.61, 胁迫因子BaP对下辽河平原地下水生态系统影响有限, 可见加快推进地下水生态系统风险评价方法的构建对于保护地下水物种、保障地下水生态系统安全具有重要的意义.
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