2018, Vol. 38
[PDF全文]
2. 北京师范大学水科学研究院, 北京 100875;
3. 中国环境科学研究院, 环境基准与风险评估国家重点实验室, 北京 100012;
4. 云南省高原湖泊流域污染过程与管理重点实验室, 昆明 650034;
5. 大理白族自治州洱海流域保护局, 大理 671000
2. College of Water Sciences, Beijing Normal University, Beijing 100875;
3. State Key Laboratory of Environmental Criteria and Risk Assessment, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012;
4. Yunnan Key Laboratory of Pollution Process and Management of Plateau Lake-Watershed, Kunming 650034;
5. Bureau of Protection for Erhai Lake Basin of Dali Prefecture, Dali 671000
氮是浮游植物生长过程中蛋白质合成的重要元素, 是湖泊初级生产力的主要限制因子, 过量氮输入将引起湖泊水质下降和富营养化(Cunha et al., 2011; Hutchinson, 1973; Cunha et al., 2010).湖泊水体氮主要来源于外源输入和内源释放(秦伯强等, 2013), 其中, 外源输入以入湖河流、干湿沉降和面源漫流等为主(王圣瑞等, 2015), 而内源释放则主要是指沉积物积累氮重新释放进入到上覆水(Granéli, 1999).因此, 对不同途径氮输入的有效控制是防治湖泊水污染和富营养化的关键(肖满成, 2015), 而对各种途径氮来源和负荷量的准确解析则是控制湖泊氮输入的重要前提.
判断湖泊氮来源的方法有多种, 如传统调查法、多元回归统计法、三维荧光法(张莉等, 2016)和同位素示踪法等.其中, 传统调查法和多元回归法较为简单, 是通过调查污染区土地利用类型, 结合水化学特征辨识来确定, 但该方法获得的结果准确度较低(张俊萍等, 2014).20世纪70年代, Kohl等(1971)创造性地将稳定同位素技术应用到氮源识别, 该方法的依据是氮在自然界中分馏作用的差异性导致不同物质具有各自的δ15N值(Peterson et al., 1987), 通过不同来源氮素组成进行溯源分析(卢凤云等, 2012; Morin et al., 2009; Pavuluri et al., 2015; Xiao and Liu, 2002).目前, 氮稳定同位素(δ15N)已经被证明是反映氮素物源信息的有效指标(Costanzo et al., 2001; Mcclell et al., 1997; Vander Zanden et al., 2005).随着同位素示踪技术的不断完善, 通过构建数学模型对不同来源氮的定量研究越来越受关注, 该领域应用较多的有平衡混合模型、SIAR模型和Iso Source模型等(吴文欢等, 2016).
洱海位于云南省大理白族自治州境内, 是云贵高原第二大淡水湖泊, 对地区社会、经济发展起着举足轻重的作用.洱海水质总体较好, 稳定在Ⅱ至Ⅲ类(李文章等, 2017), 但富营养化进程加剧, 目前已经处于富营养化初期阶段(陈小华, 2015), 是洱海保护和治理的关键期.近年来流域经济快速发展导致洱海氮负荷不断升高, 2004年至2010年, 洱海入湖总氮从1.21×103 t·a-1上升到1.85×103 t·a-1, 增加了1.5倍(杨晓雪, 2006; 赵海超等, 2013).此外, 由于流域人类活动的变化及湖泊自身生态环境的演变, 使洱海氮的来源结构也发生了一定的改变.这些变化将可能对洱海藻类水华爆发和水质下降产生重要影响.然而, 针对该方面的研究相对较少.本研究利用稳定氮同位素技术, 从入湖河流、干湿沉降和沉积物3个重要氮来源途径, 探讨洱海入湖氮的主要来源及季节性变化特征; 同时, 引入Iso Source模型初步定量估算各来源对洱海水体氮的贡献, 以期为洱海氮污染源头减量化控制提供理论依据.
2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 样品采集与分析洱海水体氮主要来源于入湖河流、干湿沉降和内源释放, 合计约占洱海水体氮负荷的73%(赵海超等, 2013).因此, 本研究重点针对该3种途径分析洱海入湖氮的来源, 各采样点分布如图 1所示.
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| 图 1 洱海采样点分布图 Fig. 1 Distributions of sampling sites in Erhai Lake |
入湖河流及水体颗粒物样品采集于2013年6月、9月、12月和2014年3月进行, 入湖河流各季节采集样品23个、19个、17个和17个, 共计76个, 湖泊上覆水各季节分别采集样品3个, 共计12个.
使用采水器于各入湖河流的入湖河口处, 采集距离水面0.5 m左右的表层水样2 L, 用预先处理的GF/F玻璃纤维滤膜(0.7 μm, 450 ℃灼烧4~6 h, 恒质量)过滤, 以收集入湖河流表层悬浮颗粒物.使用深水采样器在北、中、南湖区分别采集深度梯度为0.5、2、4、6、8 m的水样2 L, 过预先处理的GF/F玻璃纤维滤膜(0.7 μm, 450 ℃灼烧4~6 h, 恒质量), 得到湖区水体悬浮颗粒物.采集后的滤膜标号置于自封袋中于-20 ℃避光保存, 送实验室冷冻干燥.
2.1.2 干湿沉降样品采集选取洱海西部的才村为采样点, 样品采集于2013年6月、9月、12月和2014年3月进行, 采集干、湿沉降样品共8个.向自制的树脂玻璃采样器中加入适量去离子水收集干沉降样品, 采样周期为1个月; 湿沉降采集在降水5~10 min后开始采集, 采集雨水的全过程样品, 即直到降水结束.样品采集后过0.45 μm醋酸纤维膜后置于自封袋中-20 ℃避光保存, 送实验室后进行冷冻干燥.
2.1.3 表层沉积物样品采集沉积物相对较为稳定, 其作为上覆水氮来源, 季节性变化相对较小(王圣瑞等, 2015).因此, 本研究于2013年9月在北、中、南3个湖区采集了8个沉积物样品.采集后标号放自封袋中保存.表层沉积物带回实验室后及时风干, 拣去植物碎屑、碎石和贝壳等, 研磨过100目筛后待测.
2.1.4 δ15N分析与测定将沉积物、干湿沉降和水体颗粒物样品, 送中国林业科学研究院稳定同位素比率质谱实验室测定.采用熔封石英高温燃烧法, 将产生的N2通过气体质谱仪(MAT-2252)进行测定.在δ15N分析过程中, 14N/15N对应大气中的N2, 以标准KNO3(δ15N为1.92‰)为参考标准,分析误差＜0.10‰.
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(1) |
式中, X代表15N; R为所测得的同位素比值, 即14N/15N.
2.2 数据处理Iso Source模型是以质量守恒混合模型为基础, 开发用于计算源头值超过n+1(n为多种同位素值)的潜在贡献比例, 最初主要应用于生物链、食物结构等领域的研究中(卢丽等, 2013).该模型在一定增量范围内, 通过测试的同位素值信息, 使用标准线性混合模型来模拟每一种可能污染比例(和为100%), 从而确定混合物各部分的比例范围(Phillips and Gregg, 2003), 所以同样可以用来估算不同来源氮对上覆水中氮营养盐的贡献率.该模型的质量守恒等式为：
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(2) |
式中, fa、fb、fc分别代表a、b、c 3种资源的比例, 是未知量; δa、δb、δc分别代表a、b、c 3种资源的同位素的值, 是已知量; δm则是代表混合物的同位素值, 是已知量.
Iso Source软件是基于VB语言的Windows操作系统开发的, 是一款稳定同位素分析软件.在软件中设置好模型的容差参数(tolerance)和增量参数(increment), 模型利用迭代方法计算出样品中不同污染来源所占贡献率的概率分布图(Phillips et al., 2005), 不同来源所有可能的百分比组合按式(3)计算:
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(3) |
式中, P为来源百分比, i为增量参数, s为氮来源数量.
该模型的优点是可以将所有潜在污染源的贡献组合都显示出来, 且有完善的软件界面, 易于学习使用.将各个组合模拟出来的比例结果相加, 如果相加之和在设定的容差范围之内(±0.01%), 即可认为该模拟的组合值是合适的解(Hopkins et al., 2012), 且模型会提供一个各污染来源的平均值.该模型的缺点是可能受到同位素分馏作用和源头值混合等因素影响, 引起计算结果存在误差(Moore and Semmens, 2008).
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 洱海主要入湖河流氮来源季节性特征洱海北部的永安江、弥苴河、罗时江, 南部的波罗江以及西部的苍山十八溪为洱海贡献了年均TN负荷的37%, 且年均补给水量＞80%(王芳, 2015), 是洱海的主要入湖河流, 其δ15N季节性变化如图 2所示.由图 2可知, 洱海主要入湖河流δ15N的变化范围为1.5‰~9.1‰, 各季节均值表现为：夏季(4.74%±1.71‰)＜春季(5.34%±1.21‰)＜秋季(5.48%±2.33‰)＜冬季(5.82%±2.35‰).经过正态分布和方差齐次性检验知, 洱海主要入湖河流δ15N符合参数检验条件.对洱海主要入湖河流δ15N季节性差异进行One-Way ANOVA分析、Tukey检验, 得p=0.887＞0.05, 各季节δ15N的差异不显著, 这主要是因为各季节δ15N平均值相差相对较小所致.然而, δ15N离散程度表现为春季＜夏季＜秋季＜冬季, 表明不同季节氮来源存在一定的差异.
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| 图 2 洱海主要入湖河流δ15N季节性变化 Fig. 2 Seasonal changes of δ15N from the main inflow rivers of Erhai Lake |
湖泊水体颗粒态氮的来源主要有农业化肥、植物死亡、生活污水和土壤流失等(Hodell and Schelske, 1998).由于不同来源的含氮物质具有不同的同位素信号, 且通过水体颗粒态氮同位素值的改变可以示踪其来源的变化(Lehmann et al., 2004), 因此, 本研究通过悬浮颗粒态δ15N值的季节性改变来判断其来源的变化.各来源同位素值见表 1, 各入湖河流稳定同位素值分布见图 3.
| 表 1 入湖河流各来源同位素值 Table 1 Isotope values of different sources in the inflow rivers |
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| 图 3 洱海主要入湖河流悬浮颗粒物δ15N的季节性来源分布 Fig. 3 Seasonal Source Distributions of δ15N from suspended particles in the main inflow rivers of Erhai Lake |
由图 3可知, 夏季入湖河流颗粒态氮主要有3种来源, 永安江、弥苴河和苍山十八溪δ15N值位于土壤流失氮范围内, 与永安江、弥苴河和苍山十八溪流经区域水土流失较为严重密切相关; 而罗时江δ15N值位于化肥范围, 则是因为罗时江是洱海流域受农业污染最为严重的河流, 该河流经区域农田密布, 长期不合理地施用化肥，导致大量农田氮素流失进入河流(封吉猛等, 2013); 波罗江δ15N为6.5‰, 表明其悬浮颗粒物氮主要来源于内源性有机质.秋季入湖河流颗粒态氮来源主要有3种, 永安江、罗时江和苍山十八溪δ15N与夏季较为接近, 推断其主要来源为土壤流失; 弥苴河δ15N值为2‰, 说明其主要来源为陆源有机质; 波罗江δ15N值高达9.1‰, 位于生活污水范围内, 这可能与波罗江主要受凤仪镇生活污染影响有关(倪兆奎等, 2013).
冬季入湖河流颗粒态氮来源主要有3种, 永安江δ15N值位于农业化肥范围内, 主要是洱海流域大蒜和蚕豆冬季施用无机氮肥导致的; 苍山十八溪颗粒态氮的主要来源为土壤流失, 可能是冬季陆源植物凋亡, 土壤植被覆盖率降低使土壤流失成为冬季苍山十八溪氮素的主要来源; 波罗江、罗时江和弥苴河δ15N较其他河流偏正, 判断其受生活污水的影响较大.冬季δ15N整体偏正, 可能与冬季降雨量减少, 土壤流失方式进入河流的氮素减少, 而生活污水输入的氮素比例上升有关(王静等, 2008).
春季入湖河流颗粒态氮主要有2种来源, 波罗江处于化肥范围, 凤仪镇为洱海流域一个较大的传统农业乡镇(字瑶, 2015), 可能该季节波罗江受其影响比较大.其它河流颗粒态氮主要来源为内源性有机质.春季δ15N平均值出现减小的趋势, 则是因为春季水生植物开始生长, 生物固氮作用致使春季δ15N的平均值比冬季偏负(李慧垠等, 2011).
综上可知, 洱海主要入湖河流各季节氮来源不同, 夏季和秋季氮主要来源于土壤流失, 冬季氮主要来源于生活污水; 春季氮主要来源于内源性有机质.洱海年内降雨主要集中于夏季和秋季(徐安伦等, 2017), 导致夏、秋两季洱海流域的土壤流失严重.此外, 近年来旅游业逐渐成为洱海区域的支柱产业, 洱海旅游人口增长迅速(张熙等, 2016), 同时城镇化的加快, 使洱海流域居民的用水方式改变, 用水量急剧增加(庞燕等, 2015), 旅游业和城镇化使生活污水的排放量增加, 特别是冬季, 随着入湖河流水量的下降, 生活污水污染负荷的比例增加.春季降雨量增加导致入湖水量有所上升, 将冬季死亡的大量水生植物冲刷至水体中, 使内源性有机质所占比例迅速上升.以上分析与同位素溯源结果一致.
3.2 洱海大气沉降氮来源季节性特征洱海大气干、湿沉降各季节δ15N值如图 4所示, 由图 4可知, 洱海大气干沉降δ15N值变化范围为+6.86‰~+8.49‰, 平均值为7.54‰, 各季节变化趋势为秋季＜夏季＜春季＜冬季; 湿沉降δ15N值变化范围为-10.03‰~-8.15‰, 平均值为-9.11‰, 各季节变化趋势为秋季＜冬季＜夏季＜春季.
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| 图 4 洱海大气沉降δ15N的季节性来源分布 Fig. 4 Seasonal source distributions of δ15N from atmospheric depositions of Erhai Lake |
大气干、湿沉降是水体重要污染源之一(Winchester et al., 1995), 大气沉降中含氮化合物可以为浮游植物提供过量营养源, 并有可能引发水体富营养化(Russell et al., 1998).因此, 分析氮来源对于控制富营养化十分重要.研究表明, 大气氮素主要来自于土壤释放、生物排放、化石燃料燃烧、雷电反应和生物质燃烧等(梁婷等, 2014; Seinfeld et al., 1998), 不同来源的含氮物质具有不同的氮同位素信号(王毛兰等, 2014), 大气沉降各来源同位素值见表 2.
| 表 2 干湿沉降各来源同位素值 Table 2 Isotope values of different sources in dry and wet depositions |
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由图 4可知, 本研究测得的干沉降δ15N值全为正值, 而湿沉降δ15N值全为负值, 这与Moore(1977)对美国科罗拉多州大气干、湿沉降稳定氮素的研究一致.研究表明, 大气干沉降氮同位素值高于湿沉降(Heaton, 1986; Yeatman et al., 2001), 这可能与大气沉降过程中同位素分馏作用影响以及大气沉降中铵态氮和硝态氮的比例有关(肖化云等, 2003).
洱海大气湿沉降δ15N值集中在机动车尾气和农业土壤释放的范围内.近年来, 随着大理市旅游业的快速发展, 洱海周边机动车数量明显增加, 机动车尾气排放成为大气湿沉降氮的重要来源.同时, 洱海流域属于典型的农业区, 农业土壤的反硝化作用会向空气中释放NOx (陈能汪等, 2008), 使土壤氮也成为洱海大气氮素湿沉降的重要来源之一.干沉降氮主要包括气态的NO2、N2O、NH3以及少量的HNO3、(NH4)2SO4和NH4NO3粒子以及吸附在其他粒子上的氮(Ping et al., 2010).洱海大气干沉降δ15N值位于煤炭燃烧和土壤氮的范围内, 夏秋δ15N值低于春冬, 与该地区春冬季木炭的使用量增加有关.而夏秋季高温使土壤有机氮在干沉降中所占的比例增大.洱海湿沉降主要集中在夏秋季节, 而干沉降主要集中在冬春季节, 因此, 夏秋洱海大气沉降氮的主要来源为机动车尾气和农业土壤释放, 春冬洱海大气沉降氮主要来源于煤炭燃烧和土壤氮.
3.3 洱海表层沉积物氮来源特征洱海表层沉积物δ15N值如图 5所示.由图 5可知, 洱海表层沉积物氮同位素值的变化范围为2.59‰~6.40‰, 空间上表现为北部(3.89‰)＜南部(5.20‰)＜中部(6.38‰), 表明洱海表层沉积物氮来源在空间上存在一定的差异.洱海沉积物稳定氮素值均小于8‰, 反映了生活污水对洱海沉积物氮影响较小.其中, 北部湖区沉积物δ15N值在农业化肥的范围内, 洱海北部为农耕区, 农业面源污染较为严重, 农业化肥随地表径流汇入洱海, 沉积于湖底, 农业化肥成为北部沉积物氮素的主要来源, 对北部入湖河流氮素来源的探讨也出现化肥这一来源; 中部湖区δ15N值为6.38‰, 判断其主要来源为内源性有机质, 与湖泊藻类和大型水生植物死亡沉积有关(倪兆奎, 2011); 洱海入湖河流集中在南部和北部区域，中部是北部和南部水流交汇处，大量死亡水生植物和藻类在中部沉积，导致内源性有机质成为中部沉积物氮主要来源(王圣瑞等，2017).南部湖区δ15N值位于土壤氮的范围内, 可能是因为南部湖区水土流失较为严重, 导致土壤氮成为南部湖区沉积物氮素的主要来源.
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| 图 5 洱海表层沉积物δ15N的来源分布 Fig. 5 Source distributions of δ15N from surface sediments of Erhai Lake |
将各端元同位素的平均值以及实测样品的同位素值输入Iso Source软件, 源增量设置为1%, 容忍度设置为0.1度(Phillips and Gregg, 2001), 计算洱海入湖河流、干湿沉降、表层沉积物中各氮来源端元的贡献率, 结果如图 6~7所示.
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| 图 6 洱海主要入湖河流不同氮来源贡献率 Fig. 6 Contribution rates of different nitrogen sources in the main inflow rivers of Erhai Lake |
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| 图 7 洱海干沉降(a)、湿沉降(b)及表层沉积物(c)不同氮来源贡献率 Fig. 7 Contribution rates of different nitrogen sources in the dry depositions(a), in the wet depositions(b) and in the surface sediments of Erhai Lakeb(c) |
由图 6可知, 春季洱海北部和西部各来源氮贡献率最大的为内源性有机质, 而南部为农业化肥; 夏季北部各来源氮贡献率最大的为农业化肥, 西部为土壤流失, 南部为内源性有机质, 来源各不相同; 秋季和冬季北部各来源中贡献率最大的为农业化肥, 与夏季一致, 西部为陆源有机质, 南部为生活污水.可见, 洱海各入湖河流不同季节颗粒态氮来源变化较大, 总体上说, 为有效降低入湖河流氮素输入, 北部入湖河流应科学施用化肥以减少其流失量, 南部入湖河流应加强秋冬季对生活污水管控, 而西部入湖河流应加强秋冬季节陆源输入有机质控制.
由图 7可知, 洱海大气氮素干沉降中, 春季和冬季各来源中贡献率最大的为煤炭燃烧, 夏季和秋季则为土壤氮释放.洱海大气氮素湿沉降中贡献率最大的为农业土壤氮释放.因此, 为有效降低洱海流域大气沉降氮素输入, 应减少煤炭的使用、加强土壤氮释放的控制.洱海北部表层沉积物氮来源中贡献率最大的为化肥, 中部贡献率最大的为内源性有机质, 而南部则为土壤氮释放.结合北部入湖河流氮来源贡献率的分析可知, 洱海流域北部农事活动施用农业化肥, 随入湖河流进入洱海, 部分沉积到沉积物中.
3.4.2 洱海不同氮来源对水体氮的贡献根据不同入湖途径氮同位素值以及上覆水同位素值, 用Iso Source模型计算出各入湖途径对上覆水体氮素的贡献, 然后, 结合各来源在不同入湖途径中的贡献, 初步估算不同来源氮对上覆水体氮素的贡献, 结果见图 8.
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| 图 8 洱海不同来源氮对水质的季节性贡献 Fig. 8 Seasonal contributions of different nitrogen sources to water quality in Erhai Lake |
由图 8可知, 各来源中对上覆水贡献最大的是生活废水和内源性有机质, 其中, 废水贡献率的范围为29%~44%, 平均值为35.5%, 最大值出现在春季, 且沿湖生活污水的直排在废水来源中占有很大比重; 内源性有机质贡献率的范围为24%~31%, 平均值为28.3%, 最大值出现在夏季.土壤氮和化肥对水质的贡献次之, 贡献率的范围分别为14%~19%和8%~10%.煤炭燃烧、陆源有机质和机动车尾气对洱海上覆水的贡献很小, 合计贡献率小于12%, 可忽略不计.
近年来, 洱海流域旅游业发展迅速, 以大理为例, 游客人数从2003年的500多万激增到2014年的2000多万(龙肖毅, 2015), 游客数的迅猛增长带动了沿湖住宿业的发展：2014年洱海周边仅自主经营的客栈就有1500多家(截止到2015年10月, 仅环洱海路上的客栈和宾馆就多达475家)(杨静芬, 2016).由于相关部门的重建轻管和排污管道设施不完善等问题, 大量的生活污水直排入洱海, 导致洱海氮负荷不断增加, 对洱海的水质产生直接的影响, 洱海景点较少的中部相比于景点较多的南部和北部水质较好, 符合对计算结果的分析.废水的排放为洱海注入了丰富的营养物质, 导致水生植物和藻类大量繁殖, 使内源性有机质特别是湖泊自生有机物成为对水质影响较大的来源之一.土壤氮和农业化肥对洱海水质也有一定的影响, 应提高洱海流域的植被覆盖率同时改善农业的施肥结构, 科学合理地进行农事活动.
4 结论(Conclusions)1) 洱海主要入湖河流δ15N季节性变化范围为1.5‰~9.1‰, 夏季和秋季受降雨影响, 水土流失较为严重, 氮主要来源为水土流失, 且北部和西部较为严重; 冬季降雨量减少使生活污水输入氮素比例上升, 生活污水成为洱海氮主要来源, 同时受大蒜和蚕豆种植影响, 化肥在冬季氮来源中也占有较大比重; 春季水生植物开始大量繁殖, 内源性有机质成为主要氮来源.
2) 洱海干、湿沉降δ15N季节性变化范围分别为+6.86‰~+8.49‰和-10.03‰~-8.15‰, 其中, 湿沉降主要集中在夏秋季节, 主要来源为机动车尾气和农业土壤释放; 干沉降主要集中在冬春季节, 主要来源于煤炭燃烧和土壤氮释放.
3) 洱海表层沉积物δ15N的变化范围为3.89‰~6.38‰, 其中北部湖区沉积物氮主要来源为农业化肥, 中部湖区沉积物氮主要来源为内源性有机质, 而南部湖区沉积物氮的主要来源为土壤氮流失.
4) 洱海各来源入湖氮对水体氮贡献较大的为生活污水和内源性有机质, 贡献率分别为29%~44%和24%~31%, 且沿湖生活污水排放及湖泊自生内源性有机质占有非常大的比重, 共占洱海入湖氮来源的42%~57%;土壤氮和化肥也具有一定贡献, 贡献率范围分别为14%~19%和8%~10%;陆源有机质、煤炭燃烧和机动车尾气的贡献较低, 合计小于12%.
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