基于多源观测资料的海峡西岸城市春季颗粒物污染研究
  环境科学学报  2018, Vol. 38 Issue (5): 1739-1750
基于多源观测资料的海峡西岸城市春季颗粒物污染研究    [PDF全文]
蒋永成1,2 , 郑辉1,2 , 蒋宗孝3 , 陈赛1 , 陈德花1 , 赵天良2 , 王宏4 , 黄艳艳5 , 胡清华5 , 赵丽娟6 , 张玲1     
1. 厦门市气象局, 海峡气象开放实验室, 厦门 361012;
2. 南京信息工程大学, 气象灾害教育部重点实验室, 气候与环境变化国际合作联合实验室, 气象灾害预报预警与评估协同创新中心, 中国气象局气溶胶与云降水重点开放实验室, 南京 210044;
3. 福建省漳州市气象局, 漳州 363000;
4. 福建省气象科学研究所, 福州 350001;
5. 福建省环境监测中心站, 福州 350003;
6. 厦门市环境监测中心站, 厦门 361004
摘要: 以海西区沿海城市为研究对象,重点分析了厦门地区2017年春季大气颗粒物污染过程中边界层要素演变及颗粒物水平和垂直分布特征,并利用地面观测数据、气溶胶激光雷达、卫星遥感分析等多源观测资料,探讨了3月1—2日颗粒物污染过程.研究表明,海西区颗粒物污染过程中,暖区条件下静稳小风和高温高湿条件有利于局地细颗粒物的吸湿增长,细颗粒物占比较高,而在受冷锋南下影响下东北大风和高湿条件下,粗颗粒占比较高;海西区沿海各城市的细颗粒污染趋势基本一致,而粗颗粒污染峰值在沿海城市由北向南依次出现,表现出显著的向南传输的特征;海西区细颗粒污染主要集中在近地面层,受人为源排放累积影响,粗颗粒则是由外源输入,并沉降至近地面附近;冷空气南下过程中,在由锋前暖区的静稳条件向冷锋过境转变时,气溶胶污染由局地累积向区域传输转变,颗粒物尺度也从细颗粒物转变为粗颗粒物.海西区空气总体较为清洁,在污染相对较小条件下,颗粒物污染是通过多来源、多尺度的污染物造成的,是受细颗粒局地源产生和输送及外源粗颗粒物的输入和沉降共同影响的.
关键词: 颗粒物污染     海峡西岸地区     气溶胶激光雷达     气象条件     区域传输    
Study on spring particle matter pollution in coastal cities over West Bank of Taiwan Strait based on multi-source observations
JIANG Yongcheng1,2, ZHENG Hui1,2, JIANG Zongxiao3, CHEN Sai1, CHEN Dehua1 , ZHAO Tianliang2, WANG Hong4, HUANG Yanyan5, HU Qinghua5, ZHAO Lijuan6, ZHANG Ling1    
1. Laboratory of Strait Meteorology, Xiamen Meteorological Observatory, Xiamen Meteorological Bureau, Xiamen 361012;
2. Key Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation of China Meteorological Administration, Collaborative Innovation Center on Forecast and Evaluation of Meteorological Disasters, Joint International Research Laboratory of Climate and Environment Change, Key Laboratory of Meteorological Disaster, Ministry of Education, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044;
3. Zhangzhou Meteorological Bureau, Zhangzhou 363000;
4. Fujian Institute of Meteorological Science, Fuzhou 350001;
5. Fujian Environmental Monitoring Central Station, Fuzhou 350003;
6. Xiamen Environmental Monitoring Central Station, Xiamen 361004
Received 24 September 2017; received in revised from 21 December 2017; accepted 21 December 2017
Supported by the National Natural Science Foundation of China(No.41705045), the Natural Science Foundation of Fujian(No. 2016J01182), the Xiamen Science and Technology Program for Public Wellbeing (No.3502Z20164083), the Forecaster Special Project of China Meteorological Administration (No.CMAYBY2017-036) and the Science Foundation of Xiamen Meteorological Bureau (No.2017xmky06)
Biography: JIANG Yongcheng (1991—), male, E-mail:ycjiang_925@foxmail.com
*Corresponding author: CHEN Dehua, E-mail:497075676@qq.com
Abstract: In this study focusing on the particular matter (PM) pollution in spring 2017 over the West Bank of Taiwan Strait (WBTS), especially in Xiamen, we analyzed the horizontal and vertical distribution characterize of PM and other elements in boundary layer by using surface meteorological and environmental data, aerosol radar, aerosol models and satellite remote sensing data. The results indicated that fine particle showed relatively high proportion caused by weakly wind and relatively high temperature in warm period, which was advantaged for local hygroscopic growth, whereas the coarse pollution appeared under strong northern wind in period of cold front that moving southward during aerosol pollution in WBTS. The fine particle pollution showed same trend of variations over coastal cities in WBTS, but the coarse particle peak over cities of WBTS appeared in turns from north to south, indicated a long distance transport of PM over East China. Analyze vertical varying of extinction coefficient and depolarization by using aerosol radar data, the fine particle pollution was accumulated in lower boundary layer produced from local anthropogenic emission. External coarse particle was transported into WBTS from the Yangtze River Delta or the North China Plain before subsided to ground. In summary, the transformation processes from fine particle pollution to coarse particle pollution or from local accumulation to regional transport were due to the change of weather situation of the cold front and the warm period before cold front. As the WBTS's air quality was well over East China, PM pollution formatted by multi-source and multi-scale pollutants in this area that were influenced by both local accumulation and regional transport.
Key words: particle matter pollution     West Bank of Taiwan Strait     aerosol radar     meteorological condition     regional transport    
1 引言(Introduction)

近年来, 以颗粒物为主的大气污染在城市中已是高影响、高危害的存在, 究其成因, 不利于大气扩散的气象条件及城市污染排放是根本源头, 二者缺一则难以造成高污染事件(Giorgi et al., 2007).现阶段, 海峡西岸地区(简称“海西区”)围绕“清洁空气”的目标, 气象与环境部门联合开展了与环境气象有关的项目建设, 针对频发的大气污染有针对性地建设布局了大量观测设备, 得到了多类别、多规格、多功能的观测资料, 现有的观测技术水平大大提高了对大气污染过程的预报预警能力.因此, 将多源观测资料更好地集合和应用, 是进一步深入研究气象条件与大气污染过程的相互反馈机理、创新环境气象预报技术、强化环境气象预报预警能力的关键.

统计表明, 海西区的污染排放量在我国东部地区相对较小(曹国良等, 2011Zhang et al., 2007), 因此, 天气形势的演变是研究海西区污染的重点.郑秋萍等(2013)探讨了海峡西岸城市群大气污染物浓度特征与天气形势的关系, 发现变性冷高压、高空槽和暖区辐合这3种天气形势不利于大气污染物的扩散, 而低涡切变、副高或边缘控制、热带辐合带外围控制及冷高压脊为有利于大气污染物扩散的天气形势.静稳的大气边界层条件是发生霾污染的重要原因, 包括地面风场较弱、近地面逆温层的出现和长时间的维持及边界层内存在下沉运动, 都会导致大气扩散能力下降, 造成霾污染物的累积(Zhao et al., 2013; 钟幼军等, 2013; 王珊等, 2014).

在我国东部重污染区, 外源污染物的贡献占了很大比重(程念亮等, 2013; Wang et al., 2014; Jiang et al., 2015).对于海峡西岸地区而言, 冬季冷空气南下伴随着东部沿海地区东北大风为海西区上风方向污染物向本地区的输送提供了有利条件, 海西区是一个污染接收区(蒋永成等, 2015).值得注意的是, 春季大气环流形势较冬季会发生一定程度的改变, 除了冷空气过程之外, 偏南暖湿气流开始逐渐加强, 因此, 相比于冬季, 春季颗粒物污染过程往往伴随着更为复杂的气象条件.

气溶胶激光雷达能够探测气溶胶在垂直方向上的分布及其演变过程, 对分析污染物的来源、分布及生消机制具有重要作用(包青等, 2015).国内外众多学者通过气溶胶激光雷达数据结合环境监测站和气象站地面观测数据、数值模式及卫星遥感资料等, 对颗粒物光学特性、垂直和水平方向的分布和传输特征及颗粒物的生消进行了综合分析(李成才等, 2005; 马井会等, 2012; 王苑等, 2014; Miffre et al., 2010; Wu et al., 2014).鉴于海西区现有的研究成果鲜有运用气溶胶激光雷达数据分析颗粒物的污染过程, 而将地面观测资料与激光雷达数据相结合, 研究海西区颗粒物污染垂直结构和演变特征是必要且合理可行的, 针对相对清洁地区颗粒物污染的垂直特征也需进一步探讨.

近些年我国对颗粒物污染的治理力度逐渐加大, 也颇有成效.因此, 今后针对在总体浓度降低后、空气相对清洁地区颗粒物仍出现超标情形的研究就显得更加必要.海西地区本底浓度较低, 在低浓度背景下再进行减排和治理的难度大, 本文对海西区在春季复杂天气形势下颗粒物污染的演变特征进行分析, 旨在结合天气条件探讨低污染背景下出现颗粒物污染超标过程的污染机理和特征, 为今后气象和环境部门更好地贯彻实施“清洁空气”的目标提供理论支持.

2 数据和方法(Data and methods)

本文基于多源观测资料对海峡西岸地区的气溶胶污染过程进行分析, 利用地面气象观测资料、污染物浓度资料、气溶胶激光雷达和卫星遥感气溶胶资料等多种数据和方法从不同视角和研究着眼点出发, 研究海西区春季复杂气象条件下的颗粒物污染过程.

2.1 气象和环境地面监测

本研究使用的地面观测资料如下:①国家基准气象观测站(厦门站, 站号:59134)观测的2017年2—5月逐小时地面观测资料, 包括气温、能见度、降水量、风向、风速、相对湿度等;②福建省环境监测中心站和厦门市环境监测中心站提供的福建省宁德、福州、莆田、泉州和漳州市大气环境监测国控站点2017年2月28日—3月3日地面颗粒物(PM2.5和PM10)浓度逐小时资料, 以及厦门市2017年2—5月国控站点污染六要素资料和AQI数据等.天气形势图使用的是香港天文台2017年3月1日、3月31日和4月16日8:00(北京时间, 下同)地面天气图(http://www.hko.gov.hk/).

2.2 气溶胶激光雷达

本文中使用的微脉冲激光雷达安放于厦门市气象局观测场内, 海平面高度约为150 m, 选取的观测时间从2017年2月28日—3月3日.该微脉冲激光雷达是由北京怡孚和融科技有限公司提供的EV-LIDAR激光雷达, 由激光器、同轴光学部分和控制箱体组成.工作波长为532 nm, 脉冲重复频率2500 Hz, 采样时间间隔设为100 ns, 对应垂直分辨率为15 m, 数据记录的平均时间设为5 min(林常青等, 2013).本研究使用的是消光系数及退偏振度2个参数, 设置SNRT控制远端噪声为5.0, 分析颗粒物垂直消光和尺度形态信息.其中, 退偏振度依据气溶胶后向散射光的偏振状态获得, 可利用其推断气溶胶的球形特性及气溶胶的种类.地面扬尘和沙尘气溶胶等粗颗粒物属于非球形颗粒物, 退偏振度高;而通过吸湿增长形成的细粒子多以球形粒子为主, 退偏振度一般小于0.1(云龙龙等, 2015).

2.3 卫星遥感分析

本研究使用的卫星数据包括MODIS和CALIPSO卫星数据.①中分辨率成像光谱仪(MODIS)是搭载在美国国家宇航局(NASA)的Terra和Aqua两颗卫星上的重要传感器之一, 对陆地气溶胶遥感提供了可行的手段(Kaufman et al., 1997).本研究使用的是MODIS业务处理系统Level 2产品中550 nm波段的气溶胶遥感数据, 分辨率为3 km×3 km.②CALIPSO卫星是由美国国家宇航局(NASA)兰利研究中心和法国国家空间研究中心(CNES)联合研制的, 其最大的优势在于分析云和气溶胶的垂直分布特征并分辨种类(Omar et al., 2009).本研究运用上述两种卫星资料分别对影响海西区气溶胶的水平和垂直分布特征进行分析.

3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 春季典型霾污染过程 3.1.1 2017年春季颗粒物污染过程

2017年春季, 海西地区出现了较为明显的颗粒物污染过程, 但相比于我国中东部重污染区, 海西地区的污染相对较轻, 颗粒物浓度相对较小.2017年3—4月, 作为海西区空气相对清洁地区的厦门有33 d空气质量为良, 首要污染物以颗粒物为主, 其中, 3月1日厦门地区国控站点颗粒日平均浓度达到86 μg · m-3, 超过了PM2.5国家二级标准(75 μg · m-3), 达到轻度污染级别, 首要污染物为PM2.5, 这是近些年来厦门地区比较罕见的颗粒物污染事件.

因此, 本研究选取2017年春季较为明显的3次颗粒物污染过程进行分析探讨, 分别为过程Ⅰ(2月28日—3月2日)、过程Ⅱ(3月29—31日)和过程Ⅲ(4月15—16日)(图 1).可以看出, 3次污染过程PM2.5浓度较同期都有明显增加, 较高的PM2.5浓度伴随着低能见度现象, 反映了细颗粒物的消光作用;另外, 3次过程均没有明显的降水, 湿清除作用不显著.3次过程中, 厦门地区均有PM2.5小时浓度超过国家二级标准(75 μg · m-3)的现象, 最大小时浓度分别为114.5、93.0和90.0 μg · m-3, 超标时长分别为26、6和4 h(表 1).过程Ⅰ的颗粒物污染相对较重, 浓度高、维持时间长, 这次过程也是本文的研究重点.

图 1 2017年春季厦门地区PM2.5浓度、能见度和日降水量逐日变化 Fig. 1 Daily variations of PM2.5 concentration, visibility and precipitation during spring 2017 in Xiamen

表 1 2017年厦门地区春季3次颗粒物污染过程天气系统、风、PM2.5等相关统计 Table 1 Statistics (weather system, wind and PM2.5 et al.) of three PM episodes in Xiamen, spring 2017
3.1.2 天气形势条件与颗粒物污染

2017年春季的3次污染过程分别受不同类型的天气系统的影响, 天气形势相对较为复杂, 由于天气形势的差异导致颗粒物的演变特征也不尽相同.过程Ⅰ主要受一次偏西路径冷空气南下的影响, 在冷锋来临之前, 厦门受锋前暖区的控制, 以偏西风为主, 风力较小(最小风速为0.6 m · s-1), 而后随着大陆冷高压南下, 风向转为东北风, 风力明显加大(最大为5.2 m · s-1)(图 2a表 1).由于受到不同系统的影响, 风场的变化引起传输和累积过程发生变化, 因此, 过程Ⅰ的颗粒物污染较为复杂, 污染程度较重(PM2.5最大小时浓度达到114.5 μg · m-3), 高浓度颗粒物的持续时间也相对较长, PM2.5小时浓度有26 h超标, 过程Ⅰ将在3.2节中详细分析.过程Ⅱ中, 地面低压系统东移南压, 伴随着地面冷锋南下, 在冷锋来临之前, 厦门受偏西风影响, 总体风力较小, 出现颗粒物累积的过程, 污染过程颗粒物超标时长(6 h)和最大浓度(93 μg · m-3)与过程Ⅰ相比较小(图 2b表 1).过程Ⅲ受低压倒槽后部的偏西南气流的影响, 厦门地区总体形势静稳, 颗粒物污染程度与过程Ⅱ相似.

图 2 2017年春季3次颗粒物污染过程地面天气图(a.3月1日;b.3月31日;c.4月16日) Fig. 2 Surface weather synoptic charts during the WBTS′s three PM episodes of 1 March (a), 31 March (b) and 16 April (c) in spring 2017

表 1可以看出, 尽管3个过程主导天气系统存在差异, 污染严重程度也不在一个级别, 但包括过程Ⅰ前期及过程Ⅱ和Ⅲ在内, 在颗粒物污染发生时, 近地面的主导风向为一致的偏西风, 且风速较小, 存在局地输送的可能.从地理位置上看, 厦门岛本地并无明显的工业排放, 主要以机动车排放为主, 但厦门岛的西部是闽南工业密集分布区, 包括3个大型港区、2座多机组电厂及漳州龙海工业区和台商投资区等, 排放量相对较大, 在较弱的偏西风的输送及其他不利于扩散的气象条件下, 易造成颗粒物累积.

3.2 颗粒物和气象要素污染演变特征

根据3.1节中的分析, 过程Ⅰ中颗粒物污染相对更严重, 天气形势的变化也较复杂, 因此, 本节主要针对此次过程(即2月28日—3月3日), 分析海西沿海各城市污染演变过程, 并通过地面各要素观测资料探讨颗粒物本地累积和输送的演变特征.

3.2.1 海西沿海城市颗粒物演变特征

海峡西岸地区位于台湾海峡的西岸, 海西区海岸线为东北-西南走向, 受海峡地形等因素的影响, 海西沿海地区在冬春季盛行东北风(陈晓秋等, 2014).图 3为海峡西岸地区沿海城市分布图, 由北至南分别是宁德、福州、莆田、泉州、厦门和漳州.从图 4可以看出, 海西6个沿海城市在3月1—2日污染过程中, 颗粒物的变化趋势基本一致, 其中, 最大PM10浓度出现在泉州, 为162 μg · m-3, 最大PM2.5浓度出现在莆田, 为120 μg · m-3.值得注意的是, 细粒子和粗粒子的占比在所有6个城市中也表现出相同的变化趋势, 在前期污染时间段(2月28日—3月1日), PM2.5占比基本大于0.6, 各沿海城市主要以细颗粒污染为主, 在污染的后期(3月2—3日), 粗颗粒(PM10~PM2.5)占比逐渐增加, 颗粒物污染类型逐渐转为粗颗粒污染(图 4).在前期细颗粒占主导地位期间, 莆田细颗粒占比最高, 超过0.9(图 4c), 福州和厦门相对较低, 低于0.8(图 4b4e), 各城市在污染期间细颗粒占比的差异主要与当地不同的工业产业布局和比例有关.另外, 从各城市占比变化的时间序列来看, 各城市粗颗粒占比开始增长的时间也不尽相同, 表现出由北向南逐渐滞后的趋势, 海西沿海最北部城市宁德在1日的中午(12:00左右)粗颗粒的占比就开始增加(图 4a), 而中部沿海城市福州和莆田大约在下午至夜间粗颗粒占比才开始逐渐上升(图 4bc), 闽南沿海3个城市(泉州、厦门和漳州)粗颗粒占比增加的时间为3日凌晨至上午(图 4d~f).同样的, 2日PM10浓度峰值亦表现出北部沿海城市先于南部南海城市出现的特征.

图 3 海西沿海城市分布图 Fig. 3 Locations of six coastal cities over WBTS

图 4 海西沿海城市2017年2月28日—3月3日PM10和PM2.5浓度变化时序图(a.宁德, b.福州, c.莆田, d.泉州, e.厦门, f.漳州)及细粒子和粗粒子占比(细颗粒占比为黑色, 粗颗粒为灰色) Fig. 4 Hourly variations of PM10 and PM2.5 concentration and the proportions of PM10 and PM2.5 in Ningde(a), Fuzhou(b), Putian(c), Quanzhou(d), Xiamen(e) and Zhangzhou(f) during 28 February to 3 March, 2017
3.2.2 气象要素变化特征

厦门地区2017年2月28日—3月3日(过程Ⅰ)的PM2.5逐小时浓度变化时间序列如图 5a所示, 过程Ⅰ共出现3次PM2.5浓度峰值, 并对应着低能见度过程, 受天气形势变化的影响, 地面各气象要素的变化也表现出不同的特征(图 5).第1次峰值出现在3月1日8:00—11:00左右, 此时厦门处于冷锋前暖区的控制, 气温上升, 相对湿度较高, 并伴随着较弱的偏西风, 风速小于2 m · s-1, 弱偏西风使厦门西部的污染物在厦门岛内累积, 加之高温高湿的条件, 有利于细颗粒物的吸湿增长过程, 3月1日午后至前半夜, 陆风转海风, 受偏南风控制, 风速略有加大, 地面相对湿度下降, 清除扩散条件转好, 颗粒物浓度开始下降;第2次峰值出现在3月2日0:00左右, 此时冷空气前沿已经开始影响厦门, 风向逐渐转为偏北风, 相对湿度较午后出现明显的增加, 2日4:00起随着偏北风的加大及干冷空气的入侵, 在2日凌晨至上午颗粒物的清除作用显著, 能见度转好, 达到20 km以上;颗粒物浓度在2日午后开始上涨, 在下午16:00左右出现第3次峰值, 能见度再次转差, 随着地面冷高压高压后部的偏东路冷空气补充, 气温显著下降, 风向逐渐转为东北风到偏东风, 在海峡地形的作用下, 东北风力较大, 达到4~6 m · s-1, 偏东风引导海洋性气团侵入, 近地面增湿明显, 相对湿度从20%左右攀升至60%以上, 且整个过程无明显的降水(图 1).

图 5 厦门2017年2月28日—3月3日地面观测各要素逐小时变化时间序列(a.PM2.5质量浓度, b.能见度, c.气温, d.相对湿度, e.平均风速, f.风向) Fig. 5 Hourly variations of surface elements of PM2.5(a), visibility(b), temperature(c), relative humidity(d), wind speed(e) and wind direction(f) during 28 February to 3 March, 2017 in Xiamen

结合图 4中海西各城市粗细颗粒物占比的变化可以看出, 在海西区排放量相对较小的背景下, 污染物浓度的变化受气象条件的影响十分显著.局地静稳形势下不利的扩散条件和高湿条件下颗粒物的吸湿增长, 易造成海西地区高PM2.5浓度的细颗粒物污染, 而受沿海岸线的东北大风控制的情形下易造成粗颗粒物污染现象.值得注意的是, 第3次颗粒物峰值在海西沿海各城市展现出由东北向西南依次出现的特征, 东北风连接了海西地区及我国东部重污染地区, 说明极有可能出现海西区上游颗粒物由北至南传输至海西区的过程.另外, 大风引起的地面扬尘也是引起近地面颗粒物浓度升高的原因之一(张浩月等, 2014).在3.3节中将利用气溶胶激光雷达数据对海西沿海地区颗粒物的垂直演变和传输特征做更深入的分析和佐证.

3.3 颗粒物垂直分布和演变特征

颗粒物对于大气的消光作用十分显著, 颗粒物浓度与消光系数为显著的正相关关系(Deng et al., 2012).分别选取细颗粒污染较严重的第1次峰值及以粗颗粒为主的第3次峰值两个时间段, 分析消光系数和退偏振度的垂直变化, 探讨同一过程两个阶段颗粒物在垂直方向上的输送和演变特征.从3月1日4:00起, 近地面层消光系数逐渐增大(图 6a~d), 在10:00左右达到最大值, 大于0.1 km-1(图 6e), 对应PM2.5浓度的峰值(114.5 μg · m-3, 图 3a), 随着午后太阳辐射增强, 风向转南风, 扩散条件转好, 地面消光系数减小, 垂直混合作用使得高空消光强度趋于平均(图 6f~g).消光系数的高值区基本位于近地面层, 200 m高度以上消光系数迅速下降, 颗粒物以地面源的贡献为主, 且无明显的垂直扩散, 边界层高度较低, 层结条件静稳.3月1日近地面层退偏振度相对较小, 总体小于0.15(图 8), 说明该时段内的气溶胶颗粒物主要是由吸湿增长形成、形状接近于球形的细粒子组成.

图 6 2017年3月1日气溶胶激光雷达观测的垂直消光系数廓线(a.4:00, b. 6:00, c.8:00, d.9:00, e.10:00, f.11:00, g.12:00) Fig. 6 Vertical extinction coefficient profile observed by aerosol radar on 4:00(a), 6:00(b), 8:00(c), 9:00(d), 10:00(e), 11:00(f), 12:00 (g) 1 March, 2017

图 8 厦门地区气溶胶激光雷达2017年2月28日—3月3日退偏振度垂直分布变化时序图 Fig. 8 Temporal-vertical variation of depolarization observed by aerosol radar during 28 February to 3 March, 2017

3月2日, 整层消光系数无明显的高值, 垂直方向分布均匀, 边界层高度较高, 垂直混合作用充分.2日上午至中午, 在1~2 km高度上出现消光系数的高值, 约0.8~1.0 km-1, 而1 km以下近地面层消光系数则相对较小, 小于0.4 km-1(图 7ab), 表明海西区上空1~2 km高度上存在颗粒物输送带;空中消光高值带在2日下午出现向下扩展的趋势, 最大消光区也随时间有所下沉, 近地面消光系数出现了一定程度的增长(>0.4 km-1, 图 7c~e), 这反映了有高空输送带中的颗粒物向下扩散至地面的过程;随着东北风减弱, 高空颗粒物输送带的消光系数下降(图 7fg), 颗粒物传输量减小.从退偏振度的变化看, 在2日颗粒物峰值前期(3月2日0:00—8:00), 高空2 km左右高度上出现一个退偏振度高值区(>0.2), 随着时间推移, 高退偏振度区域逐渐向低层过渡和传输, 在2日上午至中午近地面退偏振度显著升高, 达到0.2~0.3(图 8), 较高的偏振度说明非球形的一次粗颗粒物占比较大, 并且存在从高层向近地面扩散的过程.

图 7 2017年3月2日气溶胶激光雷达观测的垂直消光系数廓线(a.10:00, b.12:00, c.14:00, d.16:00, e.18:00, f.20:00, g.22:00) Fig. 7 Vertical extinction coefficient profile observed by aerosol radar on 10:00(a), 12:00(b), 14:00(c), 16:00(d), 18:00(e), 20:00(f), 22:00(g) 2 March, 2017

不同形态和尺度气溶胶粒子的消光特性存在差异.3月1日以细颗粒物污染为主, 地面消光系数大于1.0 km-1, 远大于3月2日粗颗粒物污染时的消光系数0.4 km-1(图 67), 大气消光的强弱与细颗粒物的占比大小成正比(马井会等, 2012), 因此, 前后两个阶段在PM10浓度相差不大的情况下(图 4e), 低能见度差异明显(3月1日最低能见度为2.3 km, 2日为12.0 km, 图 3b).

分析两个阶段消光系数和退偏振度的变化可以看出, 随着近地面气象条件的变化, 颗粒物污染的类型发生了明显的变化, 过程Ⅰ应为混合型颗粒物污染的转化过程, 由前期较弱的偏西南风情形下的局地细颗粒物污染转变为以较强东北风输送下的粗颗粒物污染.海西区春季颗粒物污染是通过多来源、多尺度的污染物造成的, 是受细颗粒局地源产生和输送及外源粗颗粒物的输入共同影响的.

3.4 颗粒物吸湿增长与消光过程

颗粒物对消光的影响受环境相对湿度的影响较大, 即颗粒物在有利的湿度条件下进行吸湿增长, 从而引起大气能见度的变化.为了分析相对湿度对消光的影响, 引入消光效率(即单位质量消光系数)(Li et al., 2013), 消光效率(MEE)的计算公式如公式(1)所示.

(1)

式中, bext为总消光系数(m-1), cPM2.5代表PM2.5浓度(μg · m-3)

另外, 引入干消光系数bextd, 即通过湿度订正后的消光系数, 并计算Δbext=bextbextd, Δbext为湿、干消光系数的差值, 可代表相对湿度通过吸湿增长引起的消光系数的增加量, 反映相对湿度对消光和能见度变化的贡献(周奕珂等, 2016).公式(2)为干消光系数的计算公式(Che et al., 2007).

(2)

Δbext和相对湿度的关系如图 9a所示, 总体呈指数上升趋势, 当相对湿度小于60%时, Δbext基本维持在0.1 km-1以下, 随相对湿度变化较小, 表明相对湿度对于消光的贡献较小, 相对湿度大于60%时, Δbext迅速增加, 相对湿度对于消光的贡献显著提升.图 9b为污染期间相对湿度与消光效率的关系, 可以看出二者也是呈指数变化关系, 当相对湿度在50%~60%左右时, 消光效率开始明显增加, 反映厦门地区颗粒物在大于该相对湿度条件下的吸湿增长对于大气消光和能见度的影响较大.相对湿度与能见度和消光的关系不仅受颗粒物质量浓度的影响, 也受环境湿度条件的制约.

图 9 厦门2017年3月1—2日近地面消光系数与相对湿度散点图 Fig. 9 Scatter diagram of surface extinction coefficient and relative humidity during 1-2 Mar, 2017 in Xiamen
3.5 卫星遥感气溶胶分析 3.5.1 MODIS卫星遥感AOD分析

图 10为MODIS Level 2产品2017年3月1—2日我国中东部地区550 nm处的气溶胶光学厚度(AOD)分布图, 水平分辨率为3 km.3月1日包括海西区在内的我国南方地区总体AOD值较高, 依据气象条件的分析, 总体形势静稳, 海西区气溶胶消光作用强, 反映出对消光贡献较大的细粒子浓度较高及1日海西区低能见度天气过程, 而上游华北及关中地区AOD值较低(图 10a).2日随着冷空气南下, 低AOD区南扩, 海西区及中东部地区AOD值显著下降, 高AOD区则传输至南海北部(图 10b), 表明北部粗颗粒气溶胶南输及受冷空气影响的细颗粒物的消散, 同时也反映出粗粒子的消光作用明显弱于细粒子.

图 10 MODIS卫星遥感观测Level 2产品2017年3月1日(a)和3月2日(b)中国中东部地区气溶胶光学厚度(AOD)分布图(水平分辨率3 km, 图中小方框的位置为海峡西岸地区) Fig. 10 Distribution of daily averaged AOD (550 nm) with horizontal resolution of 3 km from MODIS Level 2 products over central-eastern China in 1 Mar (a) and 2 Mar (b), 2017 (the small blocks in figures represent the location of WBTS)
3.5.2 CALIPSO卫星遥感气溶胶分类分析

从CALIPSO卫星3月2日经过海西地区上空的扫描结果可以看出, 海西区上空5 km高度内有多种气溶胶污染组分(图 11):近地面1.5 km为大陆型污染气溶胶, 2~3 km高度上以烟尘气溶胶为主, 也就是说3 km以下的大气受人为排放的气溶胶污染;3~5 km高度上以沙尘气溶胶为主, 说明在高空层有外源粗颗粒物的输入.CALIPSO卫星数据对于垂直方向上颗粒物污染组分的分析也印证了此次污染为混合型颗粒物污染, 为局地细颗粒源排放与转化及外源粗颗粒沙尘等气溶胶输入所共同造成的.

图 11 CALIPSO卫星遥感2017年3月2日扫描结果(图中红色方框处为海西区所在地, 24.5°N、120.0°E附近) Fig. 11 Vertical distribution of aerosol subtype scanned by the CALIPSO in 2 Mar, 2017 (The red solid block represents location of the WBTS, around 24.5°N, 120.0°E)
4 结论(Conclusions)

本研究基于多源观测资料探讨海西区春季颗粒物污染过程的生消机理, 通过分析2017年3月一次较为严重的颗粒物污染过程中气象要素、颗粒物在水平和垂直方向的演变特征, 并通过激光雷达和卫星遥感资料的分析得到以下结论:

1) 海西区重要城市厦门在2017年春季共出现3次明显的颗粒物污染过程, 其中以3月1—2日最为严重, AQI达到轻度污染级别.3次污染过程分别受锋前暖区和大陆冷高压、地面冷锋及低压倒槽天气系统的影响.

2) 海西区6个沿海城市在3月1日污染过程中同时表现出细粒子和粗粒子污染的混合型颗粒物污染特征, 其中, 细粒子污染出现在弱偏西风、高湿的气象条件下, 而粗颗粒污染则是在较强的偏东风、湿度增大的情况下, 分别对应着锋前暖区及冷空气南下的过程.相对湿度与能见度和消光的关系不仅受颗粒物质量浓度的影响, 也受环境湿度条件的制约.

3) 细粒子污染主要集中在近地面层, 由人为源排放累积引起, 粗粒子是上游沙尘等气溶胶粒子从高空传输并沉降值及地面所造成的, 并由北向南影响海西地区.海西区春季颗粒物污染是通过多来源、多尺度的污染物造成的, 是受细颗粒局地源产生和输送及外源粗颗粒物的输入和沉降共同影响的.

本研究针对空气相对清洁的海西地区在春季不同天气系统影响下颗粒物污染过程进行探讨, 结果表明, 区域粗颗粒传输及局地细颗粒污染累积相结合是现阶段空气相对清洁地区颗粒物污染的新特征, 混合型颗粒物污染是海西区严重空气污染的主要形式, 区域联防联控和本地区综合治理仍是目前防控和治理颗粒物问题的重点所在.

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