环境科学学报  2018, Vol. 38 Issue (3): 1172-1178
引用本文
马倩怡, 陈志强, 陈志彪, 等. 2018. 南方红壤侵蚀流域水稻田中稀土元素的迁移累积特征[J]. 环境科学学报, 38(3): 1172-1178.
Ma Q Y, Chen Z Q, Chen Z B, et al. 2018. Migration and accumulation characteristics of rare earth elements in paddy field of red soil erosion area in South China[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 38(3): 1172-1178.
南方红壤侵蚀流域水稻田中稀土元素的迁移累积特征    [PDF全文]
马倩怡1 , 陈志强1,2 , 陈志彪1,2 , 张青青1,2 , 曾月娥3     
1. 福建师范大学, 地理科学学院, 福州 350007;
2. 湿润亚热带山地生态国家重点实验室培育基地, 福州 350007;
3. 泉州师范学院, 资源与环境科学学院, 泉州 362000
收稿日期: 2017-07-12; 修回日期: 2017-09-11; 录用日期: 2017-09-11
基金项目: 国家自然科学基金（No.41371512）；福建省自然科学基金（No.2017J01462）；福建省社会科学规划项目（No.FJ2016C046）
作者简介: 马倩怡(1993-), 女, E-mail:JoyceMiumiu@163.com
通讯作者（责任作者）: 陈志强, 男, 博士, 教授, 从事自然资源与环境研究.E-mail：soiltuqiang061@163.com
摘要: 稀土元素通过植物吸收经食物链最终进入人体，并在人体中累积，进而影响食用人群的健康.水稻作为我国南方地区的主要粮食和经济作物，是人们生存的基础.本文通过南方花岗岩红壤侵蚀流域水稻植株根系土壤及其各部位稀土元素含量的调查，探究稀土元素在土壤-水稻系统中的迁移累积特征.结果表明：研究区土壤中稀土元素含量平均值为389.02 mg·kg-1，水稻土壤中呈现出重稀土元素相对富集的特点.土壤中稀土元素在Eu处呈亏损状态；除10号样点外，其他样点土壤的稀土元素在Ce处呈富集状态.水稻植株不同部位的稀土元素含量差异较大，水稻根、叶及稻谷中稀土元素含量的平均值分别为152.63、5.03和0.64 mg·kg-1，呈根＞叶＞稻谷的规律.稻谷中的稀土元素含量虽未超过日均稀土元素的摄入量（5.33 μg·kg-1·d-1），但长期食用仍存在一定的健康风险.土壤稀土元素向水稻植株各部位的转移能力差异较大，呈根＞叶＞稻谷的规律.
关键词: 稀土元素     水稻     累积     迁移     朱溪流域    
Migration and accumulation characteristics of rare earth elements in paddy field of red soil erosion area in South China
MA Qianyi1, CHEN Zhiqiang1,2 , CHEN Zhibiao1,2, ZHANG Qingqing1,2, ZENG Yue'e3    
1. College of Geographical Sciences, Fujian Normal University, Fuzhou 350007;
2. Breeding Base of State Key Laboratory for Mountain Ecology in Humid Subtropical Areas, Fuzhou 350007;
3. College of Resources and Environmental Science, Quanzhou Normal University, Quanzhou 362000
Received 12 July 2017; received in revised from 11 September 2017; accepted 11 September 2017
Supported by the National Natural Science Foundation of China(No.41371512), the Natural Science Foundation of Fujian Province(No.2017J01462) and the Social Science Planning Project of Fujian Province (No.FJ2016C046)
Biography: MA Qianyi(1993—), female, E-mail:JoyceMiumiu@163.com
*Corresponding author: CHEN Zhiqiang, E-mail:soiltuqiang061@163.com
Abstract: Rare earth elements are absorbed by plants and eventually enter the human body through the food chain, and accumulate in the human body, affecting the health of the consumers. Rice, as the main grain and cash crop in the south of China, is the basis of people's survival. Therefore, through the investigation of rare earth elements in rice plant roots, soil and its parts in southern red soil erosion area of southern China, the migration and accumulation characteristics of rare earth elements in soil rice system were investigated. The results showed that:① The average value of REE content in soil was 389.02 mg·kg-1, and heavy REE in paddy soil shows the character of relative enrichment. The rare earth elements in soil showed a deficit at Eu. Except for the sample 10, the REE in the other soil samples showed enrichment at Ce.② The content of rare earth elements in different parts of rice plant varies greatly. The contents of rare earth elements in rice roots, leaves and rice were 152.63 mg·kg-1, 5.03 mg·kg-1 and 0.64 mg·kg-1, showing root contains more REE than leaf which has more REE than paddy. Although the content of rare earth elements in rice has not exceeded the average daily intake of rare earth elements(5.33 μg·kg-1·d-1), there are still some health risks in long-term consumption.③ The difference of transfer coefficients of rare earth elements in different parts of rice plant is also larger. The transferring ability of rare earth elements in rice plant shows the root contains more REE than leaf which has more REE than paddy.
Key words: rare earth elements     paddy     accumulation     migration     Zhuxi basin    
1 引言(Introduction)

稀土元素(Rare Earth Elements, REE)是由15种镧系元素和与镧系元素化学性质极为相似的钪和钇等17种元素共同组成(Doegowska et al., 2013；Vzquez-Ortega et al., 2016).近年来, 我国南方一些地区由于稀土矿的过度开采, 致使土壤环境中稀土污染严重.稀土元素进入土壤环境之后, 大部分残留在土壤表层, 通过沉淀-溶解、吸附-解吸、氧化-还原、配合作用及生物富集等多种途径进行迁移和转化(Jones et al., 1997).研究表明, 适量的稀土元素对植物生长有促进作用(胡蔼堂, 1999), 但超过400 mg·kg-1时, 植物生物量开始呈下降趋势(王立军等, 2006).稀土元素通过植物吸收经食物链最终进入人体, 并在人体累积, 当其浓度超过临界值时, 就会影响食用人群的健康(Diatloffet et al., 1995).因此, 稀土元素的迁移对生物及环境的影响受到人们的广泛关注(Wyttenbach et al., 1998).

目前, 国内外不少学者对稀土元素在土壤-农作物系统中的迁移进行了研究(Houba et al., 1980；Hiroki et al., 1992；丁士明等, 2004).稀土元素在土壤-水稻系统中的迁移正是研究稀土元素对农作物系统产生影响的重要内容, 水稻作为我国南方地区日常生活中的主要粮食和经济作物, 是人们赖以生存的物质基础.稀土元素在土壤-水稻系统中如何迁移是一个亟待解决的问题, 但目前关于稀土元素在土壤-水稻系统中的迁移特征的研究报道较为鲜见.

鉴于此, 本文通过对南方花岗岩红壤侵蚀流域水稻植株根系土壤及其各部位稀土元素的含量进行调查分析, 探究土壤-水稻系统中稀土元素的迁移累积特征, 以期为南方花岗岩红壤侵蚀流域土壤-水稻生态系统环境的影响及评价提供依据.

2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 研究区概况

朱溪流域(116°23′30″~116°30′30″E, 25°38′15″~25°42′55″N)地处福建省长汀县河田镇东部, 总面积44.96 km2；地貌以丘陵为主, 平地狭小, 谷盆相间(Cao et al., 2009)；气候属中亚热带季风性湿润气候, 多年平均气温17.5~18.8 ℃, 无霜期约270 d.多年平均降水量1613.5 mm, 降水分布不均, 3—6月降水量占全年降水量的60%(朱鹤健, 2013)；土壤主要以花岗岩发育而成的红壤为主, 抗蚀性极差, 酸性较强, 保水保肥能力较低(陈志彪等, 2006)；植被以马尾松(Pinus massoniana)、灌丛等次生植被为主, 年生长量极低, 树种单一, 结构简单(岳辉等, 2003；陈志彪等, 2006).

2.2 样品采集及处理

本研究以朱溪流域内的水稻植株为调查对象(图 1), 采用随机布点法共设置采样点15个, 每个采样点选择1~2株水稻植株.采集水稻样品时, 用人工割捆的方法, 以地面5 cm为界限将水稻植株分为地上、地下两部分, 将水稻植株根部的土壤一同放进采样袋中, 同时记录每个样品的编号和采集样品地点的经纬度及高程.

图 1 采样点地理位置图 Fig. 1 Location map of sampling points

所有土壤样品剔除砾石、碎根及生物残骸, 自然风干后, 用四分法混匀后, 取约10 g放入玛瑙研钵磨碎, 并过100目尼龙筛.土壤样品采用HNO3-HClO4-HF法微波消解.称取0.04 g土壤样品于聚四氟乙烯(PTFE)内胆中, 加入1.5 mL HF、0.5 mL HNO3, 将内胆密封, 置于涂有PTEF涂层的防腐高效溶液管套内, 于烘箱中150 ℃加热15 h.冷却后取出PTFE内胆, 再加入0.25 mL HClO4, 于150 ℃电热板蒸发至近干.加入2 mL去离子水及1 mL HNO3, 再次置于防腐高效溶液管套内, 于烘箱中150 ℃回溶15 h.冷却后, 将内胆中的溶液过滤到塑料瓶中, 用去离子水稀释至40 mL, 放置在温度大约4 ℃的环境下保存待分析.

所有植物样品经过预处理后(用陶瓷剪刀将其剪短至2 cm), 清水冲洗其表面黏附的土壤及灰尘后再用去离子水洗净, 待自然风干后, 于90 ℃烘箱中烘干至恒重.将烘干的稻谷脱壳, 再用不锈钢粉碎机将根、叶及稻谷粉碎, 过60目孔径筛.植物样品采用HNO3-H2O2法微波消解.称取0.04 g植物样品于聚四氟乙烯(PTFE)内胆中, 加入2 mL HNO3、2 mL H2O2, 将内胆密封, 置于涂有PTEF涂层的防腐高效溶液管套内, 于烘箱中150 ℃加热15 h.冷却后, 将内胆中的溶液过滤到塑料瓶中, 用去离子水稀释至40 mL, 放置在温度大约4 ℃的环境下保存待测.

全部样品均用电离耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)测定, 并采用国家标准样品(黄红壤GBE09405、砖红壤GBW07407、灌木枝叶GBW07603和大米GBW10010)进行质量控制, 测试样品的回收率均符合美国EPA标准要求.

2.3 土壤稀土元素向水稻植株的转移系数

土壤稀土元素向水稻植株各部位的转移系数(TF)采用式(1)计算.

(1)

式中, CR为水稻植株不同部位稀土元素的含量, CS为土壤中稀土元素的含量.

2.4 数据处理

本研究测定的数据利用SPSS19.0和Excel2007进行统计分析, 土壤稀土元素的分布模式图采用Oringin9.0完成.

3 结果与分析(Results and analysis) 3.1 水稻土稀土元素的含量

由表 1可知, 各个采样点土壤中稀土元素的含量在304.95~550.10 mg·kg-1之间, 平均值为389.02 mg·kg-1, 轻、重稀土元素的比值(∑LREE/∑HREE)为1.43.由图 2可知, 稀土元素在Eu处表现为负异常, 呈亏损状态；除10号样点外, 稀土元素在Ce处表现为正异常, 呈富集状态.

表 1 水稻土中稀土元素的含量 Table 1 Contents of rare earth elements in paddy soil

图 2 不同采样点水稻土稀土元素的分布模式 Fig. 2 Distribution patterns of rare earth elements in rice soils at different sampling points
3.2 水稻植株不同部位稀土元素的含量

水稻植株不同部位稀土元素含量的差异较大.根、叶及稻谷中稀土元素含量的平均值分别为152.63、5.03和0.64 mg·kg-1(表 2), 表明水稻植株不同部位稀土元素含量大小为：根＞叶＞稻谷.由表 3可知, 水稻土与水稻根、叶的稀土元素含量之间的相关系数为正, 其中, 水稻土与水稻叶的稀土元素含量之间呈显著相关关系(p＜0.01), 但水稻土与根的相关关系未达统计显著水平；水稻土与稻谷的稀土元素之间没有相关性.

表 2 水稻植株中各组织部位稀土元素含量 Table 2 Concentrations of rare earth elements of paddys

表 3 水稻土中稀土元素含量与水稻植株各部位稀土元素含量之间的Pearson相关系数 Table 3 Pearson correlation coefficient of REE content in rice soil and content of REE in different parts of paddys
3.3 水稻植株不同部位的转移系数

土壤稀土元素向水稻植株各部位的转移能力差异较大.土壤稀土元素向水稻根部的转移系数变化范围在0.27~0.68之间, 土壤稀土元素向水稻叶的转移系数变化范围在7.24×10-3~2.36×10-2之间, 土壤稀土元素向水稻稻谷的转移系数变化范围在9.09×10-4~1.13×10-2之间.土壤稀土元素向水稻植株不同部位的转移系数呈现出根＞叶＞稻谷的规律.

4 讨论(Disscussion)

稀土元素在土壤中累积迁移行为的研究表明, 土壤对稀土元素具有强烈的吸附性, 且稀土元素在土壤环境中迁移能力较弱, 因此, 在土壤环境中具有一定的累积量(黄圣彪等, 2002).本研究中水稻土的稀土元素含量高于全国土壤背景值(187.60 mg·kg-1)(魏复盛等, 1991)及福建省土壤背景值(223.47 mg·kg-1)(陈振金等, 1992).李小飞等(2013)在该区域的调查结果显示, 土壤稀土元素含量最高值为(327.555±1.167) mg·kg-1, 该结果是我国土壤稀土平均含量的1.72倍, 是福建省土壤稀土平均含量的1.44倍.本研究中, 水稻土的稀土元素含量最高达550.10 mg·kg-1, 略高于李小飞等(2013)的研究.刘攀攀等(2016)对我国湖南和江西等地稀土矿周边水稻田中稀土元素含量的研究表明, 土壤稀土元素含量最高值达965.28 mg·kg-1, 是我国土壤稀土元素含量背景值的5倍.造成本研究区稀土元素含量相对偏高的原因为：一方面由于稀土元素是难溶性元素, 且本研究区属中亚热带季风气候, 高温多雨, 岩石风化和土壤成土过程强烈, 致使其在该区域相对富集(姜涛等, 2013)；另一方面, 在表生作用过程中, 稀土元素易被铁锰氧化物等吸附, 从而导致该区域稀土元素含量偏高(章海波等, 2010).农田表层水稻土稀土元素的分异特征表明, ∑LREE/∑HREE的平均值为1.43, 该结果低于中国土壤轻、重稀土元素的比值(5.47)(中国环境监测站, 1990), 表明该流域的水稻田中重稀土元素相对富集, 该结果与高效江等(2001)、孙峰等(2013)的研究结果相一致.然而, 朱维晃等(2004)、姜涛等(2013)、王鸿平等(2014)的研究结果表明, 稀土元素的分异受元素自身的化学性质及研究区自然地理条件双重因素的影响.母岩在暖湿的气候条件下, 化学风化作用与淋溶作用较强, 成土母质在风化过程中, 重稀土元素形成络合物的能力强于轻稀土元素, 但轻稀土元素的离子吸附力大于重稀土元素, 导致重稀土元素易被淋失而轻稀土元素易被积淀, 致使土壤在发育过程中产生轻稀土元素相对富集分异现象.此外, 造成本研究水稻土中重稀土元素相对富集的一个重要因素就是土壤侵蚀.本研究区域水热条件丰富, 且流域内多丘陵、山地及坡耕地, 地势高差造成降水势能较大, 导致区域内土壤侵蚀现象严重.坡面径流冲刷土壤表面使上游土壤中的稀土元素随着泥沙在垂直方向迁移扩散, 汇聚至下游农田中, 造成下游农田中稀土元素的面源污染.韩贵琳等(2004)的研究表明, 山区河流湍急, 河床比降大, 冲刷力强, 水中重稀土元素与配位体的络合能力大于轻稀土元素, 从而导致中、下游重稀土元素相对富集.除此之外, 河流下游沉积物中轻稀土元素活性较强, 更易被土壤微粒吸附, 也会导致下游农田中重稀土元素富集的配分方式(邓义楠等, 2017).由此表明, 稀土元素随土壤发生迁移时, 除了受自身性质的影响, 还受到地形及降水因素的影响.另外, Parekh等(1977)和Palmer等(1985)的研究也表明, 可能是由于中、下游Fe(OH)3胶体的增多, 优先吸附上游土壤中淋失的轻稀土元素, 从而导致中、下游河水重稀土元素相对富集.农田表层水稻土稀土元素的分异特征还表明, Ce和Eu在水稻土表层产生分异现象.通常情况下, Eu3+被淋溶后还原形成Eu2+而淋失, 导致Eu在土壤表层呈负异常(Kent et al., 1995).本研究中Eu负异常, 还可能是由于研究区内土壤成土母质本身就存在Eu亏损.Ce呈正异常除了与其自身性质有关外, 还与研究区内成土母质有关.土壤溶液中, 稀土元素通常以二价形式存在, 但在水热条件较好且淋溶作用较强的地区, 随着湿度及酸度的增加, Ce3+被氧化为Ce4+, 发生富集和水解, 导致Ce呈正异常(Marker et al., 1990).

TF表示在土壤-水稻系统中, 水稻植株各器官中稀土元素的累积量占土壤稀土元素总量的百分比, 不仅说明稀土元素在水稻植株各部位的分布情况, 而且能够较好地说明各部位对稀土元素的累积能力.水稻植株不同部位对稀土元素的累积具有相似性, 本研究中水稻植株不同部位对稀土元素累积能力大小顺序依次是：根＞叶＞稻谷, 稀土元素在水稻-土壤系统中的迁移规律表明, 稀土元素主要是通过根部吸收进入水稻茎叶, 最后累积于稻谷中, 该结果与王立军等(2006)及刘攀攀等(2016)的研究结果相一致.本研究中水稻土中稀土元素含量和水稻各部位稀土元素含量之间的Pearson相关系数(p＜0.01)也表明, 水稻的地上部位和地下部位具有较好的协同性, 稀土元素在迁移的过程中是先通过根部吸收再进入叶部.水稻各部位对稀土元素累积能力的大小与水稻对重金属累积能力的大小相一致.关共凑等(2006)及胡潇潇等(2012)对重金属在水稻植株各部分的积累与转移特征的分析结果表明, 水稻不同部位对重金属元素的富集能力表现为根＞叶＞籽粒.不同粮食作物对稀土元素的累积表现出相同的规律, 丁士明等(2003)的研究表明, 小麦不同部位稀土元素含量的大小顺序为根＞茎＞籽粒；刘书娟等(1997)的试验也证明, 成熟期小麦植株各部位的稀土元素含量顺序为根＞叶＞茎和壳.由此表明, 表明植株根部对天然土壤中的稀土元素有较突出的选择性吸收与累积能力是多种作物的共性.植物根部累积稀土元素的能力最强, 土壤是农作物生长的直接载体, 土壤中的稀土元素通过农作物的根部吸收并在体内累积, 植物中80%以上的稀土元素富集在根部(邝炎华等, 1989；朱永懿等, 1987)；其次是叶, 最后是水稻稻谷.水稻稻谷的累积能力最弱, 因此, 累积量也相对较少.本研究中水稻稻谷稀土元素含量的平均值为0.64 mg·kg-1, 相关研究的调查表明, 水稻籽实中稀土元素的累积量在1.00~15.00 mg·kg-1之间(Kabata et al., 2010).不同地区水稻稻谷稀土元素累积量不同, 金姝兰等(2014；2015)的研究中水稻稻谷稀土元素的累积量在1.04~1.05 mg·kg-1之间.刘攀攀等(2016)的研究表明, 水稻稻谷稀土元素的累积量为0.09 mg·kg-1.由此表明, 水稻植株各部位中稀土元素在稻谷中的累积量较低.Li等(2013)认为, 居民稀土元素摄入70 μg·kg-1·d-1为安全剂量, 稀土元素对人体亚临床损害剂量的临界值在6.0~6.7 mg·kg-1·d-1之间(朱为方等, 1997), 根据1989年USEPA提出的终生平均每天污染物摄入量的计算公式, 得出本研究中水稻稻谷日均稀土元素的摄入量为5.33 μg·kg-1·d-1, 远低于居民稀土元素摄入的安全剂量, 也未超过亚临床损害剂量的临界值, 但当地农户长期食用仍存在一定的潜在风险.尽管稀土元素对人体生态风险并没有重金属的毒性效应那么强烈, 但大量研究表明, 稀土是一种低毒物质(朱为方等, 1996)；已有研究发现, 人们长期摄入的稀土会在骨豁和脑部蓄积(陈祖义, 2005；陈祖义等, 2008), 尤其是重稀土元素更易积蓄.朱为方等(1997)的研究表明, 赣南矿区居民日均稀土元素摄入量达6.0~6.7 mg·kg-1·d-1时, 矿区内儿童智商均数、记忆力远低于对照区儿童, 这表明虽然摄入量在安全剂量范围之内, 但仍然存在危害人体健康的风险.除此之外, 稀土元素对人体的健康危害还表现为人体血液中部分指标异常, 这种异常主要与血液中稀土元素含量较高相关, 随着稀土暴露程度的增加, 人体中血液稀土元素含量也呈现出蓄积的趋势(朱为方等, 1996), 这恰好反映稀土暴露人群所面临的健康风险.另外, Ye等(2011)的研究表明, 长期接触GdCl3会导致人类胚胎肝脏细胞的凋亡.因此, 防治稀土元素迁移对土壤环境的污染是减少稀土元素在人体累积并对人体健康产生威胁的一个重要途径.同时, 这一标准是否科学, 随着研究的不断深入, 有可能会发生改变.

5 结论(Conclusions)

1) 本研究水稻土中稀土元素的含量在304.95~550.10 mg·kg-1之间, 平均值为389.02 mg·kg-1.土壤中∑LREE/∑HREE的平均值为1.43, 呈现出重稀土元素相对富集.土壤中稀土元素在Eu处表现为负异常, 呈亏损状态；除10号样点外, 其他样点土壤的稀土元素在Ce处表现为正异常, 呈富集状态.

2) 本研究中水稻根、叶及稻谷中稀土元素含量的平均值分别为152.63、5.03和0.64 mg·kg-1, 呈现出根＞叶＞稻谷的规律.虽然本研究中稻谷的稀土元素含量未超过居民稀土元素摄入的安全剂量(70 μg·kg-1·d-1), 也未超过人体亚临床损害剂量的临界值(6.0~6.7 mg·kg-1·d-1), 但长期食用也存在一定的潜在风险.

3) 本研究中土壤稀土元素向水稻植株根、叶、稻谷的转移系数变化范围分别为0.27~0.68、7.24×10-3~2.69×10-2和9.09×10-4~1.13×10-2, 呈根＞叶＞稻谷的规律.

致谢: 福建师范大学湿润亚热带山地生态国家重点实验室培育基地及福建省长汀县水土保持试验站对本文实验给予了支持, 特此感谢.
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