2018, Vol. 38
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2. 湖南省沅江市林业局, 沅江 413100;
3. 湖南西洞庭湖国家级自然保护区管理局, 汉寿 415900;
4. 湖南东洞庭湖国家级自然保护区管理局, 岳阳 414000
2. Yuanjiang Forestry Bureau, Yuanjiang 413100;
3. West Dongting Lake National Nature Reserve Authority, Hanshou 415900;
4. East Dongting Lake National Nature Reserve Authority, Yueyang 414000
20世纪中期以来, 由于化学氮肥的广泛使用, 矿质能源的大量开采及畜牧业的迅速发展, 人类活动导致了NHx和NOy的大量排放(Schlesinger, 2009), 大气氮素沉降的增加也已从发达地区迅速扩展到全球范围(Dentener et al., 2006).据估计, 人类活动产生的活性氮在1860年仅为15 Tg·a-1, 到2005年已经增加到187 Tg·a-1, 预计到2050年可达到267 Tg·a-1(Holland et al., 1999；Galloway et al., 2008), 这部分人为排放的活性氮和自然排放的活性氮一起, 以沉降的形式返回陆地和水体表面, 对生态系统的特征和生态过程产生了深远的影响(Sutton et al., 2011), 而过量的氮沉降会引起生物群落结构变化、土壤酸化和水体富营养化等生态问题(Parel et al., 1995；Stevens et al., 2004；Liu et al., 2011；Song et al., 2012).
据Townsend等(1996)模拟绘制的全球氮沉降分布图, 北美、西欧和亚洲的中国和印度已成为全球三大氮沉降最严重的区域；根据卫星反演资料显示, 我国东部地区已成为全球NH3和NOx高浓度的地区之一(Richter et al., 2005；Clarisse et al., 2009).估计2005—2020年, 全国NOx和NH3的排放量将增加30%和57%, 高的活性氮排放也导致了全国大部分地区氮沉降的增加, 在东南沿海部分地区氮沉降的增加甚至超过40%(Zhao et al., 2009).Liu等(2013)综合我国过去30年的大气氮沉降资料表明, 我国仅由降水输入的大气氮沉降就从80年代的平均14 kg·hm-2·a-1增加到了目前的21 kg·hm-2·a-1, 相当于每年近2000万吨的氮素输入, 约为我国当前氮肥消费量的2/3.Pan等(2012)对我国北方10个不同类型的监测点进行了3年的观测研究, 结果表明其无机氮沉降量为28.5~100.4 kg·hm-2·a-1, 平均值为60.6 kg·hm-2·a-1, 其中湿沉降占40%, 干沉降占60%.Xu等(2015)对全国43个监测点的研究表明全国湿/混沉降和干沉降量分别为19.3 kg·hm-2·a-1和20.6 kg·hm-2·a-1.研究区域内不同形态的氮沉降对于研究该区域的氮素生物地球化学循环和生态环境安全有着重要意义(Liu et al., 2013；梁婷等, 2014).
目前国内的研究多集中于陆地或海洋生态系统的氮沉降定量(Liu et al., 2011), 对于内陆水体的氮沉降定量研究较少.就形态而言, 现有的研究多集中于降水中无机氮的定量, 对于有机氮的定量研究较少(Cornell et al., 2011).事实上, 这部分氮素在大气氮沉降中占有相当大的比例(Zhang et al., 2008b；Zhang et al., 2012).本研究以洞庭湖湿地生态系统为研究区域, 对大气氮素湿沉降的形态和通量进行监测.为明确洞庭湖大气氮素沉降的变化特征, 以及大气氮沉降对湖泊水体富营养化的贡献提供科学依据.
2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 研究区域洞庭湖是我国的第二大淡水湖, 湖泊面积2691 km2, 流域面积26×104 km2, 是长江中游重要的通江湖泊和二级流域之一, 在维系整个长江的生态体系中发挥着重要作用.洞庭湖属亚热带季风湿润气候区.年均气温16.4~17.0 ℃, 年辐射总量为418.7~455.6 kJ·cm-2, 年降雨量为1307.6~1505.2 mm.监测点分别设在东洞庭湖自然保护区采桑湖保护站(29°29′28″N, 112°48′12″E)(以下简称采桑湖, CSH)、常德市断港头镇(29°6′47″N, 111°54′5″E)(以下简称断港头, DGT)、西洞庭湖自然保护区蒋家嘴分局(28°49′21″N, 112°12′27″E)(以下简称蒋家嘴, JJZ)、沅江南洞庭湖琼湖公园(28°50′52″N, 112°22′11″E)(以下简称沅江, YJ), 如图 1所示.其中, CSH、JJZ监测点分别为东洞庭湖和西洞庭湖湿地生态系统, DGT监测点为西洞庭湖周边农村监测点, YJ监测点为南洞庭湖琼湖城市湿地生态系统.
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| 图 1 洞庭湖氮沉降监测点地理位置示意图 Fig. 1 Location of the four monitoring sites in Dongting lake |
在CSH、DGT、JJZ、YJ 4个监测点分别安装一个中环天仪(天津)气象仪器有限公司生产的SDM6A型雨量器, 在2016年1月1日—2016年12月31日连续不间断的收集降水样品, 雨量器周围(30 m×30 m)无高大树木或建筑物遮挡雨雪.由于实验设置时间的原因, YJ监测点从2016年7月开始监测, 只收集了2016年7—12月的降水样品.每次降水事件发生后, 于次日9:00左右收集降水样品, 密封保存在聚乙烯瓶中, 冷冻贮藏在-18 ℃冰箱中, 所有样品均在3个月之内分析测试完毕.
2.3 样品分析与数据处理降水样品在常温下解冻, 用定性滤纸过滤得到澄清溶液, 分成两份.一份采用碱性过硫酸钾氧化-紫外分光光度法测总氮(TN)(GB11894-89), 一份通过三通道流动分析仪分析铵态氮(NH4+-N)和硝态氮(NO3--N)浓度, 通过差减得到可溶性有机氮(DON)浓度, 即:
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(1) |
各月(季或全年)大气氮素湿沉降的量(Dwet)由每次降水中含氮化合物的浓度(cwet)与降水量(Rainfall)的乘积累加所得, 即:
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(2) |
式中, i为某种含氮化合物；j为第j次采样.
各月(季或全年)大气氮素湿沉降的平均浓度为加权平均浓度(
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(3) |
数据处理计算采用Microsoft Excel 2013, 图表的制作采用Sigma plot 12.5.
3 结果(Results) 3.1 洞庭湖全年大气氮湿沉降 3.1.1 全年沉降浓度特征2016年各监测点的监测结果如表 1所示, CSH、DGT、JJZ 3个监测点的全年降雨量分别为1156、1338、1130 mm, YJ监测点2016年7—12月的降雨量为620 mm.TN平均浓度为2.80~7.82 mg·L-1, 依次为JJZ＞CSH＞YJ＞DGT；NO3--N平均浓度为0.72~2.58 mg·L-1, 依次为JJZ＞YJ＞CSH＞DGT；NH4+-N平均浓度为0.77~3.99 mg·L-1, 依次为JJZ＞CSH＞DGT＞YJ；DON平均浓度为0.39~1.54 mg·L-1, 依次为CSH＞JJZ＞DGT＞YJ.总体来看, 4个监测点大气氮湿沉降中无机氮(TIN)分别占TN的63.2%、67.5%、84.1%、87.3%, 平均为75.5%.而在TIN中, NO3--N和NH4+-N所占的比例也不同, 在CSH、DGT和JJZ监测点NH4+-N浓度较高, 分别占TIN的52.1%、61.8%、60.7%, 而NO3--N分别占TIN的47.9%、38.8%、39.2%；在YJ监测点NO3--N浓度很高, 占TIN的71.3%, 而NH4+-N只占TIN的28.7%.值得注意的是, 除了传统大气氮沉降中对无机氮的监测外, 有机氮的成分也占了相当一部分比例, 在CSH、JJZ、DGT和YJ 4个监测点, 有机氮在降水的总氮浓度中分别占了36.8%、32.5%、17.9%和12.7%.
| 表 1 湿沉降中各形态氮浓度及其比例 Table 1 Concentrations of different N species in the bulk deposition |
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CSH、DGT、JJZ、YJ 4个监测点的全年大气氮湿沉降通量如图 2所示.CSH、DGT、JJZ 3个监测点的TN年沉降通量为49.9、38.7、90.9 kg·hm-2.其中, 在JJZ和DGT 2个监测点, NH4+-N在年氮湿沉降通量中占较大比例, 分别是51.0%和41.7%.而在CSH监测点, NO3--N、NH4+-N和DON的全年大气氮湿沉降通量相当, 分别是30.3%、32.9%和36.8%.YJ监测点7—12月的TN沉降通量为19.0 kg·hm-2, 其中NO3--N、NH4+-N、DON分别占62.2%、25.1%和12.7%, NO3--N年氮湿沉降通量明显比NH4+-N和DON大.除YJ监测点外, 其他各监测点NH4+-N沉降量均高于NO3--N沉降量.
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| 图 2 大气氮沉降年输入通量(YJ监测点为7—12月大气氮沉降输入通量) Fig. 2 Annual bulk N deposition at the monitoring sites(N deposition was only collected from July to December at YJ site) |
降水量与氮浓度呈显著负相关(图 3), 湿沉降中各形态氮的浓度随着降雨量的增加而急剧减少；NO3--N、NH4+-N、DON和TN浓度与降雨量均呈乘幂型负相关, 且NO3--N、NH4+-N和TN浓度与降雨量的相关性达到了显著水平(p＜0.01), DON浓度与降雨量的相关性达到了显著水平(p＜0.05).另一方面, 沉降量与降雨量的相关性分析(图 4)表明, 湿沉降中各形态氮(NO3--N、NH4+-N、DON和TN)沉降量均与降雨量呈线性正相关, 且都达到了显著水平(p＜0.01).
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| 图 3 降雨量与氮浓度的关系 Fig. 3 Relationships between rainfall and N concentration |
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| 图 4 各形态氮沉降量与降雨量的关系 Fig. 4 Relationships between N deposition and rainfall |
2016年各监测点大气氮湿沉降浓度月动态变化如图 5所示.CSH、DGT、JJZ 3个监测点的月降雨量分别为8.1~229.9、9.2~248.2、26.6~217.0 mm, 3—7月为多雨季, 降雨量分别占全年雨量的70.7%、76.2%、62.9%.CSH、DGT、JJZ站降雨量与氮浓度变化趋势相反, 随着月降雨量的增加, NO3--N、NH4+-N、DON、TN的浓度明显降低.3—7月降雨量明显增加, NO3--N、NH4+-N、DON、TN的浓度持续降低.就TN而言, CSH、DGT、JJZ个监测点浓度的峰值分别出现在2月、2月和1月, 而在7月、7月和9月浓度分别达到最低.
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| 图 5 沉降中各形态氮浓度的月变化(a. CSH；b. DGT；c. JJZ；d. YJ) Fig. 5 Monthly variations of N concentrations species in rainfall (a. CSH; b. DGT; c. JJZ; d. YJ) |
CSH、DGT、JJZ、YJ 4个监测点2016年大气氮湿沉降量月变化如图 6所示.CSH、DGT、JJZ 3个监测点氮沉降通量月变化规律基本一致, 沉降量的峰值都出现在4月, 3个监测点NO3--N和NH4+-N沉降量分别于5月、5月、4月达到最大值.洞庭湖地区大气氮湿沉降量季节变化明显(表 2), CSH、DGT、JJZ 3个监测点的大气氮湿沉降量均在春季(3—5月)最高, 分别是27.2、23.3、45.1 kg·hm-2, 依次占全年沉降量的54.4%、60.2%、49.7%, 均远高于夏(6—8月)、秋(9—11月)、冬(12—2月)的大气氮沉降量.此外, JJZ在各个季节的总氮沉降量均高于CSH和JJZ监测点.氮沉降通量与降雨量的变化基本一致, 相关性分析(图 7)表明TN、NH4+-N月沉降量都与月降雨量之间呈显著正相关性(p＜0.01), NO3--N、DON月沉降量与月降雨量之间呈显著正相关性(p＜0.05).
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| 图 6 大气氮沉降量月变化(a.CSH；b.DGT；c.JJZ；d.YJ) Fig. 6 Monthly variations of N deposition (a.CSH; b.DGT; c.JJZ; d.YJ) |
| 表 2 大气氮沉降量季节性对比 Table 2 Comparison of deposition of atmospheric nitrogen by season |
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| 图 7 氮的月沉降量与月降雨量的关系 Fig. 7 Relationships between monthly N deposition and rainfall |
本研究中2016年CSH、DGT、JJZ 3个监测点的湿沉降量为49.9、38.7、90.9 kg·hm-2, YJ监测点7—12月的湿沉降量为19.0 kg·hm-2.不同监测点间沉降量存在明显差异, JJZ的沉降量最高, 主要原因是监测期内JJZ监测点附近100 m处正在修建蒋家嘴水闸, 一方面施工区内原有的湖泊排干后底泥出露, 并在施工过程在有强烈的扰动, 有可能使得原来沉积于底泥当中的部分氮素以气体的形式排放出来；另一方面伴随着施工机械和车辆的作业过程中含氮气体的排放, 一定程度上导致该监测点大气氮沉降远高于其他监测点；DGT监测点为农村监测点, 远离城市和工业区, 氮沉降来源较为单一, 沉降量较低.
为了方便比较, 将国内部分学者对大气氮湿沉降的监测结果汇总于表 3.总体来看, 在全国范围内, 不同地区、不同生态系统、不同时段的大气氮湿沉降量存在较大的差异.整体而言, 大气氮素湿沉降量在东部及沿海地区高于内陆地区、在南方多雨地区明显高于北方及西北内陆少雨地区, 上海市区年均湿沉降总量达78.7 kg·hm-2(周婕成等, 2009), 远高于内陆其他地区；受人类活动的影响, 城市生态系统湿沉降明显高于其他生态系统, 上海市区年均湿沉降总量达78.7 kg·hm-2(周婕成等, 2009), 南京市区年均湿沉降总量达66 kg·hm-2(邓君俊等, 2009).降水量相似的南方地区相比, 本研究中洞庭湖区的大气氮沉降(JJZ受施工影响除外), 即使包含有机氮沉降在内, 仍然远低于东部受人为活动影响较为严重的地区.同一地区或相邻地区不同生态系统间的沉降量也有较大差异, 陕西省榆林、洛川、西安、安康4个监测点分别为风沙草原生态区、农牧生态区、农业生态区和森林, 其沉降量为2.9~24.8 kg·hm-2, 差异明显(梁婷等, 2014).就湖泊湿地而言, 本研究中洞庭湖区的大气氮沉降基本与近年来太湖地区的湿沉降相当(余辉等, 2011；刘涛等, 2012), 但远高于受人为活动影响较少的大河口水库地区(卢俊平等, 2015).另外, 同一地区年沉降量随时间的变化也有较大差异, 太湖自2002—2011年, 湿沉降量由28.1 kg·hm-2增加到56.2 kg·hm-2, 增加趋势明显, 大气氮沉降已成为入湖氮素的重要来源(宋玉芝等, 2005；余辉等, 2011；刘涛等, 2012).
| 表 3 全国部分地区大气氮湿沉降量比较 Table 3 Comparison of atmospheric nitrogen wet deposition among some regions over China |
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湿沉降中主要包含NO3--N、NH4+-N和DON, NO3--N主要来源于化石燃料及生物质的燃烧、汽车尾气排放, NH4+-N主要来源于农业活动和微生物活动造成的氨挥发(Aneja et al., 1998；Seinfeld et al., 1998；Cornell et al., 2003), DON主要来源于肥料、土壤、人和动物排泄物的挥发及微生物的活动(郑利霞等, 2007).不同地区、不同生态系统各形态氮的比例不同, 其氮沉降的来源也不同.CSH、DGT、JJZ 3个监测点中, TIN在TN中占有的比例为63.2%~84.1%, 而NH4+-N在TIN中又占有很高的比例, 这说明在这些区域农业施肥量大, 氨挥发的贡献明显.需要说明的是, 传统的观点认为机动车辆尾气排放的含氮化合物主要为氮氧化物, 但有研究表明, 机动车在低速行驶时, 燃油燃烧不完全也会有氨(NH3)的排放(Liu et al., 2014；Suarea-Bertoa et al., 2014；Pan et al., 2016), 因此JJZ站施工车辆尾气排放也是其NH4+-N沉降的来源之一.而从YJ监测点7—12月的监测中发现, 其大气氮沉降中以硝态氮为主, NO3--N占TN的62.2%, 远高于其他监测点, 主要原因是该监测点为城市湿地生态系统, 大气氮沉降与城市内主要的活性氮排放密切相关, 受工业和交通污染源的影响比农业污染源高.监测发现DON在总氮中也占有一定比例, 在CSH、JJZ、DGT和YJ 4个监测点, DON分别占TN的36.8%、32.5%、17.9%和12.7%, 这说明DON也是氮沉降中不可忽略的一部分.研究表明, 全球范围内大气氮素沉降中有机氮占总氮的6%~84%, 平均为36.1%(郑利霞等, 2007).在以往学者的研究中, 丹江口库区农牧林区湿沉降中NO3--N、NH4+-N和DON的比例分别为41.0%、43.6%和15.4%(刘冬碧等, 2015), 与本研究中JJZ监测点湿沉降的组成一致.郑祥洲等(2007)研究表明闽西北农田生态系统中湿沉降中NO3--N、NH4+-N和DON的比例分别为24.78%、43.77%和31.45%, 与本研究中DGT农村监测点湿沉降中NO3--N、NH4+-N和DON的比例25.8%、41.7%和32.5%相似.就全国范围而言, Zhang等(2012)研究表明, 2005—2009年全国32个站点的DON沉降量为1.01~19.7 kg·hm-2·a-1, 平均值为6.84 kg·hm-2·a-1, 占总沉降量的7%~67%, 平均值为28%, 本研究的结果与之基本一致.
4.3 大气氮湿沉降时间动态研究区域内, 总体上春、夏两季的沉降量较大, 其原因有两方面, 一是春季是作物种植的季节, 化肥的大量施用造成大量氨挥发(王杰飞等, 2017), 二是自3月起进入多雨季节, 较大的降雨量带来大量湿沉降(刘思言等, 2014), 湿沉降中各形态氮月沉降量与月降雨量的正相关关系也说明了这一点；而秋、冬两季的沉降量较小也有两个原因, 一是秋、冬两季的降雨量小, 二是春、夏两季频繁的降雨冲刷, 使得空气中残留的活性氮较少(孙志高等, 2007；邵伟等, 2009).从浓度上看, CSH、DGT、JJZ监测点都是冬季1—2月氮沉降的浓度最高, 3—7月由于降雨的增加, 氮沉降浓度持续降低, 7月达到最低, TIN、DON和TN浓度都与降雨量呈显著负相关, 这也说明了降雨对大气中的活性氮有清除作用(Zhang et al., 2008a).
5 结论(Conclusions)1) 监测期内, CSH、DGT、JJZ和YJ监测点的氮素湿沉降总量分别为49.9、38.7、90.9和19.0 kg·hm-2, 其中各监测点的TIN分别占TN沉降量的63.2%、67.5%、84.1%、87.3%, 除YJ监测点外, 其他各监测点NH4+-N沉降量高于NO3--N.各监测点的DON沉降量分别占TN沉降量的36.8%、32.5%、17.9%和12.6%, 说明除TIN外, DON在大气氮沉降中也占了相当一部分的比例.
2) 在CSH、DGT和JJZ监测点, 降雨集中在3—7月, 分别占全年降雨量的70.7%、76.2%和62.9%；大气氮沉降量在春季最高, 分别占全年沉降量的54.4%、60.2%、49.7%.
3) 在各监测点, 湿沉降量与降雨量呈正相关趋势, 湿沉降浓度与降雨量呈负相关趋势；降雨量增加, 湿沉降量明显增加, 而湿沉降浓度明显降低.
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