2018, Vol. 38
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2. 江苏省气象局, 南京 210008;
3. 南京市气象局, 南京 210019
2. Jiangsu Meteorological Bureau, Nanjing 210008;
3. Nanjing Meteorological Bureau, Nanjing 210019
近年来，每到冬季，全国大范围、长时间的雾霾天气都会引起媒体和公众的广泛关注.国内外研究表明，长时间暴露在高浓度的PM10、SO2和NOx等环境下，多种呼吸系统、心脑血管系统疾病发病率有明显升高，尤其是老年人、儿童等特定敏感人群(Pope et al., 1992；Seaton et al., 1995；Gianicolo et al., 2013).雾霾天气除了对人体健康造成危害，还对交通、建筑、农作物等产生不利影响(陈瑞敏等，2014).面对日趋严峻的大气污染形势，越来越多的气象学者投入到环境气象研究领域.Park等(2013)于2011年2月1日—3月31日在韩国南部的Gwangju超级观测站对PM2.5的成分进行连续观测，期间观测到来自中国森林野火导致的污染输送，特征为高比值CO/NOx和高浓度钾离子(K+)，而韩国本土污染表现为低比值CO/NOx.张人禾等(2014)利用资料诊断, 从大气环流背景场和雾霾天气演变过程两个方面, 分析了气象条件在持续性强雾霾天气发生中的作用，发现气象因子可以解释超过2/3的雾霾天气逐日变化的方差.周奕珂等(2016)利用长三角地面常规观测资料、美国国家环境预报中心(NCEP)再分析资料和PM2.5观测资料，分析了长三角冬季空气污染物和天气条件对能见度的影响，通过多元非线性回归分析发现PM2.5浓度、10 m风速、500~850 hPa垂直风切变、相对湿度、925~1000 hPa垂直温差、850~925 hPa假相当位温差这6个因子对能见度变化贡献较大.
目前的空气质量预报有基于统计经验预报的，有基于数值模式预报的，也有集合两者预报的.而数值模拟已成为环境气象研究的主要方法.Zhang等(2015)利用WRF-Chem模式对2010—2014年北京冬季霾过程进行模拟，发现2013年1月北京遭遇的严重霾天气主要是由持续高频的弱偏南风及高湿度造成的，另外大尺度环流条件异常也是重要原因，本地及周边区域的污染源排放造成了这次极端污染.Shimadera等(2013)利用WRF-CMAQ模拟了夏季东北亚地区元素碳(EC)和硫酸盐(SO42-)的长距离传输过程，发现在夏季日本国内EC排放对大东京区域EC浓度贡献达到85%，而SO42-国内和国外贡献率分别为62%和38%.李婷苑等(2014)利用CMAQ模式结合HYSPLIT-4模式，根据Poirot的输送概率场定义对2012年12月—2013年3月广州番禺大气成分站PM2.5区域输送影响进行分析.李锋等(2015)运用WRF-CMAQ模拟了2013年12月长三角地区一次重霾污染过程，探究重霾天气下PM2.5的时空分布，并定量研究了外来输送对长三角地区PM2.5的贡献.张小玲等(2014)利用WRF-Chem对2013年1月华北平原一次雾霾过程进行模拟，模式对天气系统演变和PM2.5质量浓度的空间分布及高浓度持续时间、消散减弱等过程做出了较好的预报.本文采用WRF-Chem模式模拟.
每年冬季，江苏省都要经历多轮冷空气影响，冷空气带来的大风和降水对污染物清除有很大帮助.戴竹君等(2016)对江苏秋冬季重度霾的环流背景、边界层特征、热力条件、动力条件及气流轨迹进行了分析，研究发现，东路冷空气驱霾效果优于西路冷空气.周伟东等(2016)指出冷空气影响期间除风速变化是影响PM2.5浓度的主要因子外，24 h变压的峰值及正负值交替的时间与PM2.5浓度的变化存在密切的联系，其对PM2.5浓度的预报具有一定的指示意义.2016年12月14—24日，江苏省遭遇了一次持续性霾天气过程，期间有两股冷空气影响.虽然冷空气影响前期污染物得到有效清除，但一旦冷空气影响结束或减弱，污染会立刻加重.本文利用地面气象观测资料、高空探测资料、PM2.5浓度监测资料以及数值模式对此次过程进行分析，研究冷空气过程对江苏省霾天气的影响.
2 资料与方法(Datas and methods) 2.1 数据来源本文采用的地面气象观测资料来自江苏省13个市的基本观测站，高空探测资料来自徐州、射阳、南京3个高空探测站，PM2.5浓度资料来自江苏省环境监测站提供的省内72个国控点监测数据.数值模式所用的排放源资料来自清华大学MEIC项目(Lei et al., 2011；Li et al., 2014)公开的2010年的逐月排放清单.
2.2 数值模拟方案设计WRF-Chem模式是美国最新发展的区域大气动力-化学耦合模式, 最大优点是气象模式与化学传输模式在时间和空间分辨率上完全耦合, 实现真正的在线传输.模式考虑输送(包括平流、扩散和对流过程)、干湿沉降、气相化学、气溶胶形成、辐射和光分解率、生物所产生的放射、气溶胶参数化和光解频率等过程(Grell et al., 2005).
本文中的数值模拟采用WRF-Chem模式3.3版本，模拟采用三层嵌套，网格距分别为81、27、9 km，垂直分层27层，排放源在底部4层.图 1给出了WRF-Chem模式的模拟范围，最内层区域范围覆盖了江苏全境及周边省市部分区域.模拟时间为2016年12月13日20:00—24日20:00，时间分辨率为1 h.模式采用的主要参数化方案有:WSM5类方案、RRTM长波方案、Goddard短波方案、Monin-Obukhov方案、Noah陆面过程方案、YSU边界层方案、Grell-Devenyi集合方案等.
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| 图 1 WRF-Chem模拟范围 Fig. 1 Domains of WRF-Chem model |
本文的模拟结果检验采用标准化平均偏差(NMB)、标准化平均误差(NME)、相关系数(COR)和均方根差(RMSE)几个统计指标评估模拟结果，指标定义如下：
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(1) |
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(2) |
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(3) |
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(4) |
式中，Cis和Cio分别代表PM2.5的模拟值和观测值，
定义PM2.5通量为边界层内各层累计通量的平均值，计算公式为：
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(5) |
式中，FLUX为PM2.5通量，N表示边界层内模式的层数，ci表示各层的PM2.5浓度，Vi表示各层的风速, SFC表示地面层，PBL表示边界层顶部所在层.
3 结果与讨论(Results and discussions) 3.1 天气背景图 2给出了14—24日的2 m温度、气压、相对湿度、风速的时序变化, 以淮安、泰州、无锡3站为例，分别代表苏北、苏中、苏南.13—14日北方有一股冷空气南下影响江苏省，同时带来大风降温和降水，全省最大风力都在5~6级，14日降水渐止，15—16日全省受冷高压控制，气温走低，17日冷高压东移入海，第一次冷空气过程影响结束.18—19日全省处于均压场中，地面风速低，湿度上升.20—21日一股新的冷空气南下，带来大风降温和降水，全省最大风力在5~6级，21日降水渐止，22日开始受冷高压控制，天气转好，风力减小.
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| 图 2 14—24日气象要素观测值时序变化 Fig. 2 The variations of observed meteorological factors from December 14 to 24 |
大量研究表明(宋宇等，2003；吴兑等，2006)，大气中的细颗粒物(PM2.5)是造成水平能见度降低的元凶.PM2.5的主要成分EC、硫酸盐、硝酸盐等通过吸收、散射方式影响辐射传输，进而影响能见度.因此，霾天气归根结底是细颗粒物(PM2.5尤其是PM1.0)污染.图 3给出了14—24日淮安、泰州、无锡3站的PM2.5浓度时序变化.从图中可以看出，本轮霾天气持续时间较长，大致可以分为3段污染过程：①16—17日(苏北15—16日)，②19—20日(苏北17—20日)，③22—23日.15日开始，淮安PM2.5浓度率先开始增长，泰州、无锡随后开始增长，16日上午淮安PM2.5浓度达到过程极值后开始下降，泰州、无锡在17日上午达到过程极值后开始下降.18日淮安PM2.5浓度维持在100 μg·m-3左右，而泰州、无锡在海上东南气流稀释下，浓度较低，但受静稳天气影响，19日开始全省PM2.5浓度都开始增长，淮安由于前期浓度较高，这次污染峰值超过250 μg·m-3，泰州和无锡峰值分别达到190 μg·m-3和160 μg·m-3.22日冷空气降水结束后，全省PM2.5浓度又出现迅速增长，直到24日污染结束.
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| 图 3 14—24日PM2.5浓度时序变化 Fig. 3 The variations of PM2.5 concentration from December 14 to 24 |
在实际业务运用中，按照PM2.5浓度可划分为6个等级：优、良、轻度污染、中度污染、重度污染、严重污染.表 1给出了3段污染过程中中度污染以上(PM2.5浓度高于115 μg·m-3)污染时次的统计分布.从统计来看，过程1持续时间最长(淮安持续时间较短)，过程2污染极值高(淮安)，过程3南北污染分布较为平均.
| 表 1 中度污染及以上污染时次统计分布 Table 1 Statistics of pollution hours |
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从图 3中可以看出，14日和21日PM2.5浓度较低，这说明冷空气南下时带来的大风和降水对污染物的清除有很大帮助.18日前期苏南地区无锡的PM2.5浓度同样较低，这是由于冷高压从江苏省东南部东移入海，苏南地区位于高压底后部，持续的海上东南气流有利于污染物的稀释.
3.3 两次冷空气期间的污染过程比较对江苏省内13个市级地面气象观测站资料及72个国控点PM2.5浓度监测资料进行统计分析，结果见表 2.据统计，第一次冷空气过程的高压中心数值、24 h变压、平均最大风速、48 h最低温降幅都要高于(最低气温明显低于)第二次冷空气过程，可以看出第一次冷空气过程要强于第二次.从PM2.5浓度来看，第一次冷空气过程中PM2.5浓度最大值和平均最大值都要高于第二次，可见第一次冷空气造成的污染更加严重.下文将利用数值模式产品对这两次过程进行比较分析.
| 表 2 两次冷空气过程中气象要素和PM2.5浓度比较 Table 2 The comparison of meteorological factors and PM2.5 concentration in two processes |
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本文对14—24日WRF-Chem模式的模拟结果进行模拟观测检验，结果见表 3.模式对气压、2 m气温、相对湿度、风速的模拟值与观测值相关系数分别为0.99、0.85、0.68、0.52，气压和气温的模拟与观测值比较接近，相对湿度模拟略有偏低，而风速模拟值有所偏高.模式对气象场的总体模拟效果较好.PM2.5模拟观测相关系数为0.40.相关性均通过了置信度99%的显著性检验.
| 表 3 模拟值与观测值比较 Table 3 The comparison of simulations and observations |
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本文同时引入国家气象中心的CUACE沙尘模式结果进行比较.图 4给出了14—24日的淮安、泰州、无锡3站PM2.5浓度的模拟值与观测值的比较，从图中可以看出，WRF-Chem模式和CUACE模式对PM2.5浓度增长(降低)的趋势总体把握都较好，CUACE模拟观测相关系数在0.4~0.7之间，WRF-Chem模式相关系数稍低，在0.3~0.6之间.CUACE模式在过程1中的表现要好于WRF-Chem模式，而在过程3中WRF-Chem模式则优于CUACE模式，两种模式在过程2中均出现较大偏差.
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| 图 4 PM2.5浓度的模拟观测比较 Fig. 4 The comparisons between simulation and observation of PM2.5 concentration |
从图 5可以看出，15日20:00的PM2.5浓度高值中心已经到达江苏省西北部，之后在西北风的推动下，高值中心东移南下，16日08:00高值中心推进到沿江以北，16日20:00西北风力减弱，北部PM2.5浓度逐渐降低，高值中心主要位于东南部，17日08:00苏南位于高压底后部偏南气流中，之前南压的污染物回流，苏南的PM2.5浓度降低后略有回升.之后在持续的东南气流下PM2.5浓度开始回落.模式模拟结果与实况过程基本吻合.
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| 图 5 15—17日模拟的PM2.5浓度与10 m风场叠加(a.15日20:00, b.16日08:00, c.16日20:00, d.17日08:00) Fig. 5 The distribution of simulated PM2.5 concentration and wind vector on December 15—17(a.15日20:00, b.16日08:00, c.16日20:00, d.17日08:00) |
从图 6可以看出，22日20:00的PM2.5高值中心位于河北省南部，在西北风推动下，23日08:00的高值中心位于山东-江苏交界处，23日20:00由于高压主体偏北，苏北逐渐转为偏东风，风力减弱，切断了PM2.5高值区向苏南的持续输送，苏中苏南仍为高压前部偏北风，前期苏北的高浓度PM2.5南下，在沿江一带出现高值中心，到24日08:00，风向已转为东北风，在海上清洁气流稀释下，PM2.5浓度迅速下降.
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| 图 6 23—34日模拟的PM2.5浓度与10 m风场叠加(a.22日20:00, b.23日08:00, c.23日20:00, d.24日08:00) Fig. 6 The distribution of simulated PM2.5 concentration and wind vector on December 23—24(a.22日20:00, b.23日08:00, c.23日20:00, d.24日08:00) |
图 7给出了两次冷空气过程中淮安、泰州、无锡3站上空100~500 m高度PM2.5浓度垂直剖面与风场叠加.从第一次过程风场变化可以看出高压主体东移南下(风场从高压前部偏北气流转为高压后部偏南气流，南北因处于高压位置不同有差异)，高值中心(PM2.5浓度高于115 μg·m-3)也自北向南推进，污染物(PM2.5浓度高于75 μg·m-3)主要集中在400 m以下，维持时间较短；从第二次过程风场变化来看，我省位于高压底部，高压主体并未南下(风场由高压前部西北风转为高压底部偏东风，南北风向基本一致)，淮安、泰州出现高值中心时间基本相同，无锡相对较晚，污染区顶部最高达到800 m，且长时间维持高浓度.
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| 图 7 两次过程中模拟的PM2.5浓度和风场垂直剖面(a, b, c分别为第一次过程中的淮安、泰州、无锡，d, e, f分别为第二次过程中的淮安、泰州、无锡) Fig. 7 Vertical slices of PM2.5 concentration and wind vector for two processes(a, b, c stand for Huai′an, Taizhou, Wuxi in the first process, d, e, f stand for Huai′an, Taizhou, Wuxi in the second process) |
研究表明，大气中污染物主要集中在边界层内，边界层的水平、垂直结构对污染物浓度有很大影响.边界层内水平风速越大、边界层高度越高，越有利于污染物稀释扩散，反之，风速越低、边界层高度越低，越不利于污染物稀释扩散.另外，边界层内的逆温结构存在、大气稳定度等也影响着地面污染物浓度(王跃等，2014；贾海鹰等，2015).图 8给出了16日12:00—17日12:00和22日12:00—23日12:00的PBLH和近地面PM2.5通量的时序变化.从图中可以看出PBLH和PM2.5通量有较好的对应关系，尤其在夜间.第一次冷空气过程中平均PBLH只有260 m，PM2.5通量也较低，污染物被压制在近地层，流动交换性差，地面污染物浓度高；第二次冷空气过程中平均PBLH达到500 m，明显高于第一次过程，PM2.5通量也明显大于第一次过程，污染物向上扩散稀释，地面浓度相对较低.
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| 图 8 16—17日和22—23日PBLH和近地面PM2.5水平通量的时序变化(-PBL1, -FLUX1:16日12:00—17日12:00的PBLH和近地面PM2.5通量，-PBL2, -FLUX2:22日12:00—23日12:00的PBLH和近地面PM2.5通量) Fig. 8 The variations of PBLH and horizontal flux of PM2.5 in the two processes |
HYSPLIT-4模式是由美国国家海洋和大气局(NOAA)等开发的供质点轨迹、扩散及沉降分析用的综合模式系统，通常用来跟踪气流所携带的粒子或气体移动方向(Draxlere et al., 1998；吴兑，2011；王喜全，2011).本文利用HYSPLIT-4对17日0:00和23日0:00淮安、泰州、无锡3站上空100 m处48 h后向轨迹进行模拟(图 9).16—17日气流主来自山东省中西部，该区域恰为污染严重区域，22—23日气流主要来自西部内陆，绕开了污染较重的山东省中西部.
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| 图 9 淮安、泰州、无锡上空100 m处48 h后向轨迹 Fig. 9 Backward trajectories of 48 h above 100 m at Huaiàn, Taizhou, Wuxi注:图 9中时间为UTC时间 |
1) 14—24日江苏省经历一次长时间霾天气过程，期间有两次冷空气影响江苏省，两次冷空气均带来大风和降水，对前期污染物进行有效清除.冷空气影响减弱后污染输送明显，污染物浓度迅速升高.
2) WRF-Chem模式对本次过程模拟较好，气象场模拟值与观测值的相关系数在0.52~0.99之间，PM2.5模拟值与观测值相关系数平均值为0.40，NMB平均值为-0.1，NME平均值为0.52.模式能够较好地反映污染物输送过程和时空分布.
3) 冷高压主体位置对污染物输送有重要影响.第一次冷空气较强，冷高压主体南下，影响时间较长，100~500 m高空持续偏北气流，存在明显的污染物自北向南输送过程；第二次冷空气较弱，冷高压主体位置偏北，影响时间较短，100~500 m高空主要为西北-偏西气流，上游输送污染相对较轻.冷高压控制范围内夜间晴空辐射明显，近地层存在逆温，层结稳定.第一次冷空气过程期间全省平均PBLH只有260 m，低于第二次的500 m，近地面PM2.5通量较小，这不利于污染物的水平、垂直扩散，污染物主要集中在400 m以下，地面PM2.5浓度较高.
4) 利用HYSPLIT-4模拟了淮安、泰州、无锡3站上空100 m处48 h的后向轨迹.16—17日高空气流来自山东中西部，22—23日高空气流来自西部内陆地区，这部分解释了第一次冷空气过程污染重于第二次的原因.
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