2017, Vol. 37
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汞(Hg)具有较强的生物毒性, 并且具有不可降解和生物累积性, 通过生物富集影响食品安全, 最终危害人体健康.根据联合国国际化学品安全项目, Hg被认为是世界上最严重的污染物之一(Keeler et al., 2006), 金属冶炼、煤燃烧、化学药品合成及废物处理等人类活动都会产生大量的Hg排放(ATSDR, 2007; Clarkson et al., 2003a; 2003b).在2005年排放的1480 t Hg中通过火力发电设施、供暖设备等煤炭燃烧释放占其中59%(UNEP, 2008).EPA提供的一份研究报告显示, 煤炭燃烧的Hg排放是环境中Hg的最大来源(US EPA, 1998).煤炭中Hg的世界平均含量为100 ng·g-1, 虽然煤炭中Hg含量明显低于其他重金属含量, 但由于Hg对人体的毒性, 它可以通过呼吸吸入、手-口摄入以及皮肤接触等途径进入人体, 对身体健康产生不良影响, 如齿龈炎、震颤和肾功能衰竭等(Zahir et al., 2005; Zheng et al., 2007; 2008; Lu et al., 2009), 因此被学者关注及研究(Yudovich et al., 2005).
在特定的城市地区, Hg可以明显积累于城市街道灰尘中(Zheng et al., 2007; 2008), 淮南市作为中国的一个典型的煤炭资源城市, 有大量的煤炭开采及火力发电厂等, 这些都会排放出大量含Hg废弃物进入到土壤、水体、大气以及灰尘中, 土壤及大气中含Hg污染物会随着风的扬起以及大气干湿沉降进入到灰尘中, 导致淮南市地表灰尘中Hg显著累积(Zheng et al., 2015; 姚有如等, 2017).室外环境中含Hg污染物会通过大气沉降、人体携带等途径进入到室内环境中(Chung et al., 2014), 人群活动大部分是在室内完成的, 因此室内环境中含Hg污染物更易给人体健康带来危害.季节的差异也会导致室内环境中污染物含量变化, 曹治国等(2016)研究发现季节变化对北京市典型室内环境中不同重金属含量影响存在差异.因此, 应加强室内灰尘Hg污染的季节差异研究.
目前对于淮南市地表灰尘、室内灰尘、叶面尘以及校园灰尘中重金属污染进行了大量系统的研究(Zheng et al., 2015; Lin et al., 2015; 张丹龙等, 2016a; 2016b; 武家园等, 2016; 2017; 姚有如等, 2017), 但对淮南市居民区不同季节室内灰尘中Hg污染研究鲜见报道.基于此, 本研究对淮南市不同季节室内灰尘中Hg含量特征及其差异性进行研究, 揭示淮南市不同季节室内灰尘中Hg污染水平, 并对其进行健康风险评估, 了解淮南市不同季节室内灰尘中Hg污染的健康风险差异, 可为淮南市室内灰尘Hg污染的防治及治理提供基础数据和理论参考.
2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 研究区概况淮南市是我国重要的煤炭资源城市, 位于安徽省中北部.淮南市常住人口为237.5万人, 城市人口161.3万人, 淮南市总面积2596.4 km2, 城市建成区面积120多km2.淮南是中国能源之都、华东工业粮仓、安徽省重要的工业城市.淮南煤田远景储量444亿t, 探明储量180亿t, 占安徽省的70%, 占华东地区的32%, 是中国13个亿吨煤炭基地之一(范佳民等, 2014; 安徽省统计局, 2015).淮南市是我国重要的电力输出城市, 其输出电力主要来自于燃煤发电, 主要有平圩发电厂、洛河发电厂等.采样点主要分布于淮南市4个区, 分别为田家庵(图 1a)、谢家集(图 1c、图 1d)、潘集(图 1e)及大通区(图 1b), 田家庵为淮南市市中心, 是淮南市的商业及交通中心, 而谢家集及潘集为煤炭开采区, 主要工业活动为煤炭开采以及燃煤发电等；大通地区在20世纪上半叶为淮南地区主要煤炭开采区, 目前煤炭开采基本停止, 以农业活动为主, 同时部分家庭还在使用散煤.
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| 图 1 研究区域及采样点位置示意图 Fig. 1 Study area and sampling sites |
室内灰尘样品采集时间为2015年1月、4月、8月、10月, 每个季节室内外各29个样品(图 1, 样点区域分布：田家庵8个, 谢家集8个, 潘集6个, 大通7个), 共采集样品116个.所有被采样的家庭被要求至少4 d内不打扫室内卫生, 然后使用同一个型号的真空吸尘器进行灰尘样品采集.为防止交叉污染, 每次采样都使用单独的未使用过的吸尘纸袋.灰尘采集结束后, 立即将吸尘袋从吸尘器中取出, 用清洁的铝箔纸包裹密封, 再装入自封袋中密封.吸尘器要求对0.3 μm及以上粒径颗粒的收集效率达到99.9%以上.采集的室内灰尘样品烘干后研磨过100目尼龙网筛.样品利用王水水浴消解, 原子荧光光度计AFS-820(北京吉天仪器)测定Hg浓度.测定过程中按原始样品20%的比例插入国家土壤标准(GSS-3)进行参比, 并做重复样进行质量控制, 回收率为81%~118%.实验中采用的试剂均为优级纯, 实验所用器皿均采用10% HNO3溶液浸泡24 h以上, 并且所有器皿均用去离子水清洗3遍以上.
2.3 评价方法 2.3.1 富集系数富集系数(Enrichment Factor, EF指数)是评价人类活动对土壤及沉积物中重金属富集程度影响的重要参数.其基本含义是将样品中元素的浓度与背景中元素的浓度进行对比, 以此判断表生环境介质中元素的污染状况.标准化元素常选择表生过程中地球化学性质稳定的元素作为参比, 如Al、Ti、Fe等(Aiman et al., 2016).其计算公式如下：
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(1) |
式中, [ci/cn]样品是样品中金属i与标准化元素n的测定含量比, [ci/cn]背景是土壤中金属i与标准化元素n的背景值含量比.根据富集系数(EF值)的大小, 将富集程度划分为6个级别(表 1)(Xu et al., 2015).本研究中选取Fe元素作为标准化元素, 由于缺乏淮南地区Fe元素土壤背景值, 因此选取安徽省Fe元素土壤背景值, 取值为31400 mg·kg-1 (安徽省环境监测中心, 1992).
| 表 1 富集指数和地积累指数评价指标 Table 1 Evaluation index of enrichment and geoaccumulation |
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地积累指数法(Index of geoaccumulation, Igeo)是一种研究土壤、沉积物中重金属污染程度的定量指标(Bi et al., 2015).其公式为：
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(2) |
式中, ci是样品中Hg的实测浓度; Bi是土壤中Hg的地球化学背景值.重金属地累积指数(Igeo)分级与污染程度的关系见表 1.
2.3.3 健康风险评估采用美国EPA提出的重金属健康风险评价方法(Gilbert, 1987; US EPA, 1989; 1996; 2001; Fang et al., 2011; Ma et al., 2016), 评估淮南市居民区室内灰尘中Hg通过手-口摄入、呼吸吸入和皮肤摄入以及Hg蒸汽吸入等暴露途径的健康风险.Hg暴露剂量计算公式如下：
手-口摄入途径日平均暴露量：
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(3) |
呼吸吸入途径日平均暴露量：
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(4) |
皮肤接触日平均暴露量：
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(5) |
Hg蒸汽吸入日平均暴露量：
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(6) |
式中具体参数见表 2(US EPA, 1989; 1996; 2001; Fang et al., 2011), 其中，CS为灰尘重金属含量的95%置信上限值, 其值通过SPSS 20.0计算得出.SA为皮肤暴露面积, 由于人群在不同季节所暴露在外的皮肤面积存在显著差异, 因此, SA的取值参考王喆等(2008)对中国成人及儿童的皮肤暴露参数计算的值, 春秋季节儿童皮肤暴露面积为860 cm2, 成人取值为1690 cm2, 夏季儿童皮肤暴露面积为2160 cm2, 成人为4220 cm2, 冬季儿童皮肤暴露面积为430 cm2, 成人为850 cm2.
| 表 2 室内灰尘中Hg暴露健康风险评价参数 Table 2 Evaluation parameters of daily dose of Hg contents in indoor dust |
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根据暴露剂量, 评估Hg的非致癌风险.采用非致癌危害指数评估灰尘中Hg的非致癌风险：
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(7) |
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(8) |
式中, D为非致癌暴露量；RfD为参考剂量, 手口摄入参考计量为3.00×10-4, 皮肤接触为2.10×10-5, 呼吸吸入为8.57×10-5, Hg蒸汽吸入为8.57×10-5；HQ为风险商数值, 即风险的大小, 当 < 1时, 表示非致癌风险较小或可以忽略, > 1时, 表示有非致癌风险；HI为总非致癌风险危害指数, 是污染物通过各种途径暴露的综合, 即HQ之和, 数值所表示的含义与HQ一致(Wang et al., 2016).
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 室内灰尘中Hg含量季节分布特征淮南市居民区室内灰尘中Hg平均含量为0.34 mg·kg-1(表 3), 远超过淮南市土壤背景值(0.02 mg·kg-1), 接近土壤背景值的14倍.春、夏、秋、冬4个季节居民区室内灰尘中Hg的平均含量分别为0.48、0.12、0.14、0.63 mg·kg-1, 分别是土壤背景值的21、5、6、27倍, 其中冬季居民区室内灰尘中Hg含量最高, 超过夏季含量的5倍(t-检验, p=0.008 < 0.05), 春季和冬季室内灰尘中Hg含量显著高于夏季和秋季.根据变异系数分级规律, 淮南市居民区室内灰尘中Hg在不同季节均呈现出强变异, 表明不同季节室内灰尘Hg含量受人类活动干扰明显.
| 表 3 不同季节室内灰尘中Hg含量特征 Table 3 Hg contents in indoor dust of different seasonal |
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淮南市是我国重要的煤炭生产基地, 淮南煤炭中Hg含量远高于华北煤炭及世界煤炭中Hg的平均含量.Zheng等(2015)研究表明, 淮南市地表灰尘中Hg含量随着距平圩电厂距离的增加而降低, 而平圩电厂是火力发电厂, 表明了淮南市地表灰尘中Hg受燃煤影响比较明显.同时淮南市部分区域存在着室内散煤燃烧现象, 其释放的含Hg污染物是室内灰尘中Hg的重要来源之一(US EPA, 1998; Chung et al., 2014).与淮南市居民区地表灰尘中Hg含量对比发现(Zheng et al., 2015), 室内灰尘Hg含量偏高, 接近室外地表灰尘Hg含量的5倍.与国内贵州晋中镇的秋季室内灰尘中Hg含量(0.58 mg·kg-1)比较发现, 淮南市秋季室内灰尘中Hg含量显著低于晋中地区, 这主要受区域环境影响, 淮南地区室内Hg主要受煤炭开采及燃煤电厂等影响较大, 且秋季家庭内部使用燃煤较少, 而晋中地区大部分居民家庭均常年在室内使用燃煤做饭和取暖, 导致了室内灰尘Hg含量高于淮南地区(Yang et al., 2015).研究发现淮南地区室内灰尘Hg含量低于上海地区, 主要由于淮南地区Hg的土壤背景值远远低于上海, 而且上海地区交通量远高于淮南地区(张新悦等, 2015).尼日利亚奥贡州居民区冬春季室内灰尘中Hg含量为0.09 mg·kg-1, 显著低于淮南市冬春季Hg含量, 由于淮南市冬春季受煤炭燃烧和气候的影响, 导致大量含Hg污染物进入室内灰尘中累积(Olujimi et al., 2015).
3.2 不同区域室内灰尘Hg含量季节差异分析目前对于灰尘重金属污染的季节差异研究主要集中于室外地表灰尘(李晓燕等, 2013; 陶俊等, 2014), 对室内灰尘重金属污染的季节差异研究较缺乏(曹治国等, 2016), 尤其对于一些中小城市或典型资源型城市的研究较少.本研究结果显示, 淮南市居民区冬季室内灰尘Hg含量要远高于夏季, 而在样品采集过程中发现, 淮南市冬春季节部分区域家庭存在着室内散煤燃烧的现象, 而煤炭燃烧是Hg的重要来源(US EPA, 1998), 这就导致了淮南室内灰尘中Hg含量偏高.由图 2a可知, 除田家庵区外, 其他区域室内灰尘Hg含量存在显著季节差异, 均表现出春季和冬季高于夏季和秋季, 且冬季略高于春季.
研究表明室内灰尘重金属含量会受到室外环境的影响(Zhu et al., 2012; 李晓燕等, 2015), 如居住区周边的矿业活动会导致室内灰尘重金属污染加剧(Barbieri et al., 2014; 李良忠等, 2015).为了解淮南煤矿开采对室内灰尘Hg含量的影响, 根据目前淮南市矿业开采情况将4个季节116个灰尘样品分为矿区样品(n=56)与非矿区样品(n=60), 矿区室内灰尘中Hg含量为0.46 mg·kg-1, 非矿区为0.23 mg·kg-1, 矿区室内灰尘中Hg含量显著高于非矿区(t-检验, p=0.04 < 0.05).不同季节矿区室内灰尘中Hg含量均高于非矿区(图 2b), 表明了煤炭开采活动对淮南市居民区室内灰尘Hg含量影响较明显.
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| 图 2 不同区域室内灰尘Hg含量季节差异 Fig. 2 Seasonal variability of Hg contents in indoor dust from different areas |
除煤炭开采外, 煤炭燃烧也是室内灰尘中Hg的重要来源(US EPA, 1998; Chung et al., 2014).根据室内燃煤情况将采样区划分为燃煤区(n=76)和非燃煤区(n=40), 燃煤区主要分布于煤矿开采区以及郊区, 非燃煤区主要集中于市中心区域, 其室内灰尘Hg含量分别为0.46 mg·kg-1和0.10 mg·kg-1, 燃煤区显著高于非燃煤区(t-检验, p=0.007 < 0.01), 燃煤区室内灰尘Hg含量是非燃煤区的近5倍, 这一结果表明了燃煤活动对淮南市室内灰尘Hg含量存在着显著影响.在样品采集过程中, 发现淮南市居民区燃煤情况存在季节差异, 燃煤区室内灰尘Hg含量季节差异显著(图 2c), 冬季和春季显著高于夏秋季, 冬季最高达到了0.85 mg·kg-1, 夏季和秋季室内灰尘Hg含量较接近.非燃煤区除冬季室内灰尘Hg含量显著高于其他季节外, 其他季节Hg含量差异不明显.不同季节燃煤区室内灰尘Hg含量均高于非燃煤区, 均存在极显著差异, 燃煤区春、夏、秋、冬季室内灰尘Hg含量分别是非燃煤区的14.24、1.92、2.63、4.36倍.Coufalik等(2014)对布尔诺街道灰尘中Hg含量的季节性差异进行了分析, 发现气候条件会对Hg污染产生影响, 冬季灰尘中Hg含量普遍高于其他季节.淮南市非燃煤区冬季室内灰尘中Hg含量最高, 主要由于冬季的气候条件不利于含Hg污染物的扩散, 通过大气沉降以及人体携带等途径进入室内.
3.3 室内灰尘中Hg污染水平的季节差异淮南市居民区室内灰尘Hg含量的季节变化较显著, 导致其富集程度的季节差异较显著, 其总体富集系数为27.96, 呈现出强烈富集.春、夏、秋、冬4个季节室内灰尘Hg的富集系数季节差异规律为：冬季(54.33) > 春季(45.61) > 秋季(11.48) > 夏季(8.45), 冬春季表现为极强富集, 夏秋季表现为显著富集, 春季和冬季室内灰尘中Hg的富集程度超过了夏季室内灰尘中Hg的富集程度5倍以上.淮南市居民区不同季节室内灰尘Hg含量的富集规律表明其主要受人类活动的影响.
由表 4可知, 淮南市居民区室内灰尘中Hg污染总体呈现出强度污染(Igeo=3.31), 而且季节差异明显, 其季节差异规律为：冬季(4.21) > 春季(3.81) > 秋季(2.04) > 夏季(1.74), 均表现出中度或以上的污染, 冬季室内灰尘中Hg表现为较强污染, 春季为强度污染, 秋季为中强度污染, 夏季为中度污染.春季和冬季的室内灰尘中Hg污染水平超过了夏季的2倍, 应引起重视.不同季节淮南居民区室内灰尘Hg污染程度的差异主要受燃煤以及煤炭开采等活动影响.淮南市燃煤活动和煤炭开采有着较明显的区域分异, 研究发现, 燃煤区和矿区室内灰尘Hg污染程度要远远高于非燃煤区和非矿区.因此, 要加强矿区和燃煤区室内灰尘Hg污染的防治.
| 表 4 不同季节室内灰尘Hg富集系数及地积累指数 Table 4 Index of enrichment and geoaccumulation of mercury in indoor dust of different seasonal |
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根据EPA健康风险评估模型, 参考中国人群不同季节皮肤暴露参数(王喆等, 2008), 计算得出不同季节室内灰尘Hg的成人与儿童暴露量及其健康风险商(表 5和表 6).淮南市室内灰尘中Hg在4种不同暴露途径下的暴露量季节差异规律均表现为：冬季 > 春季 > 秋季 > 夏季, 冬季和春季的室内灰尘重金属暴露量显著高于夏季和秋季.不同季节室内灰尘中Hg元素在不同暴露途径下的暴露量差异均表现为：Hg蒸汽吸入 > 手-口摄入 > 皮肤接触 > 呼吸吸入.Hg蒸汽吸入和手-口摄入途径的暴露量要高于皮肤接触和呼吸吸入途径3~4个数量级, 不同暴露途径和不同季节室内灰尘中Hg的儿童暴露量均高于成人.
| 表 5 不同季节室内灰尘中Hg在不同暴露途径下的暴露量 Table 5 Exposure dose for different exposure pathway of Hg in indoor dust of different seasons |
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| 表 6 不同季节室内灰尘Hg的健康风险 Table 6 Hazard quotient of Hg in indoor dust of different seasons |
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Hg的4种暴露途径的健康风险呈现出的规律为：Hg蒸汽吸入 > 手-口摄入 > 皮肤接触 > 呼吸吸入.Hg蒸汽吸入途径给人群带来的非致癌风险要显著高于其他暴露途径, 高于呼吸吸入途径4~5个数量级.淮南市不同季节室内灰尘中Hg的儿童暴露的总非致癌风险分别为0.096、0.020、0.026、0.106, 成人暴露的总非致癌风险分别为0.053、0.011、0.014、0.058, 不同季节的儿童Hg暴露的总非致癌风险均高于成人.儿童与成人的4个季节总非致癌风险的总和分别达到了0.248和0.135, 儿童的暴露风险接近成人的2倍, 应引起重视.
室内灰尘重金属的健康风险的研究目前主要是针对某个时间段采集的样品重金属暴露量进行的风险评估, 对于不同季节室内灰尘重金属暴露健康风险研究鲜有报道.淮南市室内灰尘中Hg在不同暴露途径下的非致癌风险均表现出冬春季高于夏秋季, 这主要由于冬季和春季室内灰尘Hg的暴露量远高于夏季和秋季, 不同季节Hg蒸汽吸入和手口摄入途径下的人群健康风险要远远高于其他两种暴露途径, 因此我们要在冬季和春季特别加强对自身的防护, 减少手口摄入和Hg蒸汽的吸入量.Hg暴露的健康风险除了受季节差异和暴露途径的影响外, 皮肤接触途径下健康风险的差异性还受到了不同人群在不同季节的皮肤暴露面积的影响, 人群在不同季节所暴露的皮肤面积差异极大, 夏季暴露面积接近冬季的5倍, 这就导致了在相同暴露量的情况下夏季皮肤接触暴露途径的非致癌风险要远远高于其他季节, 因此夏季不同人群在Hg污染区域尽量减少皮肤暴露面积.
4 结论(Conclusions)1) 淮南市居民区春、夏、秋、冬4个季节室内灰尘中Hg的平均含量分别为0.483、0.116、0.142、0.627 mg·kg-1, 分别是土壤背景值的21.00、5.04、6.17、27.26倍, 其中冬季居民区室内灰尘中Hg含量最高, 是夏季含量的5.43倍, 春季和冬季室内灰尘中Hg含量显著高于夏季和秋季.矿区和燃煤区室内灰尘Hg含量要远高于非矿区和非燃煤区.
2) 淮南市居民区室内灰尘中Hg富集系数和污染水平的季节差异均表现为：冬季 > 春季 > 秋季 > 夏季, 不同季节室内灰尘Hg含量受人类活动影响较大.夏季室内灰尘Hg污染程度要远远低于冬季和春季, 矿区和燃煤区室内灰尘Hg污染程度要显著高于非矿区及非燃煤区, 矿区和燃煤区的冬季和春季室内灰尘中Hg受燃煤和煤炭开采等活动影响较大.
3) 居民区室内灰尘Hg的4种暴露途径的暴露量和健康风险均呈现出为：Hg蒸汽吸入 > 手-口摄入 > 皮肤接触 > 呼吸吸入, 季节差异规律为：冬季 > 春季 > 秋季 > 夏季.且Hg蒸汽吸入途径给人群带来的非致癌风险要显著高于其他暴露途径, 儿童的室内灰尘Hg暴露风险接近成人的2倍, 应引起重视.
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